Nature.com தளத்திற்கு வருகை தந்ததற்கு நன்றி. நீங்கள் பயன்படுத்தும் உலாவியில் CSS ஆதரவு குறைவாக உள்ளது. சிறந்த முடிவுகளுக்கு, உங்கள் உலாவியின் புதிய பதிப்பைப் பயன்படுத்துமாறு (அல்லது இன்டர்நெட் எக்ஸ்ப்ளோரரில் இணக்கப் பயன்முறையை முடக்குமாறு) பரிந்துரைக்கிறோம். இதற்கிடையில், தொடர்ச்சியான ஆதரவை உறுதி செய்வதற்காக, நாங்கள் இந்தத் தளத்தை வடிவமைப்பு அல்லது ஜாவாஸ்கிரிப்ட் இல்லாமல் காண்பிக்கிறோம்.
நானோ அளவிலான கிராஃபைட் படலங்கள் (NGFs) என்பவை, வினையூக்கி வேதி ஆவிப் படிவு மூலம் உற்பத்தி செய்யக்கூடிய உறுதியான நானோபொருட்கள் ஆகும். இருப்பினும், அவற்றை எளிதாக இடமாற்றம் செய்வது குறித்தும், அவற்றின் மேற்பரப்பு உருவவியல் அடுத்த தலைமுறை சாதனங்களில் அவற்றின் பயன்பாட்டை எவ்வாறு பாதிக்கிறது என்பது குறித்தும் கேள்விகள் எழுகின்றன. இங்கு, ஒரு பலபடிக நிக்கல் தகட்டின் (பரப்பளவு 55 செ.மீ², தடிமன் சுமார் 100 நானோமீட்டர்) இருபுறங்களிலும் நானோ அளவிலான கிராஃபைட் படலத்தை வளர்ப்பதையும், அதை பாலிமர் இல்லாமல் இடமாற்றம் செய்வதையும் (முன்புறம் மற்றும் பின்புறம், 6 செ.மீ² வரை பரப்பளவு) நாங்கள் விவரிக்கிறோம். வினையூக்கித் தகட்டின் உருவவியல் காரணமாக, இந்த இரண்டு கார்பன் படலங்களும் அவற்றின் இயற்பியல் பண்புகளிலும் மற்ற குணாதிசயங்களிலும் (மேற்பரப்பு சொரசொரப்பு போன்றவை) வேறுபடுகின்றன. சொரசொரப்பான பின்புறத்தைக் கொண்ட நானோ அளவிலான கிராஃபைட் படலங்கள் நைட்ரிக் ஆக்சைடு (NO2) கண்டறிவதற்கு மிகவும் பொருத்தமானவை என்பதையும், அதே சமயம், முன்புறத்தில் மென்மையாகவும் அதிக கடத்தும் திறனுடனும் (2000 S/செ.மீ, தாள் மின்தடை – 50 ஓம்/மீ²) உள்ள நானோ அளவிலான கிராஃபைட் படலங்கள், சூரிய மின்கலத்தின் சேனல் அல்லது மின்முனையாகப் பயன்படக்கூடிய சாத்தியமான கடத்திகளாக இருக்க முடியும் என்பதையும் நாங்கள் நிரூபிக்கிறோம் (ஏனெனில் இது கண்ணுக்குப் புலப்படும் ஒளியில் 62%-ஐக் கடத்துகிறது). ஒட்டுமொத்தமாக, விவரிக்கப்பட்ட இந்த வளர்ச்சி மற்றும் இடமாற்ற செயல்முறைகள், கிராஃபீன் மற்றும் மைக்ரான் தடிமன் கொண்ட கிராஃபைட் படலங்கள் பொருத்தமற்றதாக இருக்கும் தொழில்நுட்பப் பயன்பாடுகளுக்கு, நானோ அளவிலான கிராஃபைட் படலத்தை ஒரு மாற்று கார்பன் பொருளாகப் பயன்படுத்த உதவக்கூடும்.
கிராஃபைட் என்பது பரவலாகப் பயன்படுத்தப்படும் ஒரு தொழில்துறைப் பொருளாகும். குறிப்பிடத்தக்க வகையில், கிராஃபைட் ஒப்பீட்டளவில் குறைந்த நிறை அடர்த்தி மற்றும் உயர் தள வெப்ப மற்றும் மின் கடத்துத்திறன் போன்ற பண்புகளைக் கொண்டுள்ளது, மேலும் கடுமையான வெப்ப மற்றும் வேதியியல் சூழல்களில் மிகவும் நிலையானது¹,². செதில் கிராஃபைட், கிராஃபீன் ஆராய்ச்சிக்கான ஒரு நன்கு அறியப்பட்ட தொடக்கப் பொருளாகும்³. மெல்லிய படலங்களாகப் பதப்படுத்தப்படும்போது, ஸ்மார்ட்போன்கள் போன்ற மின்னணு சாதனங்களுக்கான வெப்பத் தணிப்பான்கள்⁴,⁵,⁶,⁷, உணரிகளில் ஒரு செயலூக்கிப் பொருளாக⁸,⁹,¹⁰ மற்றும் மின்காந்த குறுக்கீட்டுப் பாதுகாப்பிற்காக¹¹,¹², தீவிர புற ஊதாக்கதிர்களில் லித்தோகிராஃபிக்கான படலங்கள்¹³,¹⁴, சூரிய மின்கலங்களில் கடத்தும் வழிகள்¹⁵,¹⁶ உள்ளிட்ட பரந்த அளவிலான பயன்பாடுகளில் இதைப் பயன்படுத்தலாம். இந்த அனைத்துப் பயன்பாடுகளுக்கும், 100 நானோமீட்டருக்கும் குறைவான நானோ அளவில் கட்டுப்படுத்தப்பட்ட தடிமன் கொண்ட பெரிய அளவிலான கிராஃபைட் படலங்களை (NGFs) எளிதாக உற்பத்தி செய்து கொண்டு செல்ல முடிந்தால் அது ஒரு குறிப்பிடத்தக்க நன்மையாக இருக்கும்.
கிராஃபைட் படலங்கள் பல்வேறு முறைகளால் உற்பத்தி செய்யப்படுகின்றன. ஒரு சந்தர்ப்பத்தில், கிராஃபீன் செதில்களை உற்பத்தி செய்ய, உட்பொதித்தல் மற்றும் விரிவாக்கத்தைத் தொடர்ந்து உரித்தல் பயன்படுத்தப்பட்டது¹⁰,¹¹,¹⁷. இந்த செதில்கள் தேவையான தடிமன் கொண்ட படலங்களாக மேலும் பதப்படுத்தப்பட வேண்டும், மேலும் அடர்த்தியான கிராஃபைட் தாள்களை உற்பத்தி செய்ய பல நாட்கள் ஆகும். மற்றொரு அணுகுமுறை, கிராஃபைட்டாக மாற்றக்கூடிய திட முன்னோடிகளிலிருந்து தொடங்குவதாகும். தொழில்துறையில், பாலிமர்களின் தாள்கள் கார்பனாக்கப்பட்டு (1000–1500 °C-ல்) பின்னர் கிராஃபைட்டாக்கப்பட்டு (2800–3200 °C-ல்) நன்கு கட்டமைக்கப்பட்ட அடுக்கு பொருட்கள் உருவாக்கப்படுகின்றன. இந்த படலங்களின் தரம் அதிகமாக இருந்தாலும், ஆற்றல் நுகர்வு குறிப்பிடத்தக்கது¹⁸,¹⁹ மற்றும் குறைந்தபட்ச தடிமன் சில மைக்ரான்களுக்கு மட்டுமே வரையறுக்கப்பட்டுள்ளது¹⁸,¹⁹,²⁰.
வினையூக்கி வேதி ஆவிப் படிவு (CVD) என்பது உயர் கட்டமைப்புத் தரம் மற்றும் நியாயமான செலவில் கிராஃபீன் மற்றும் மிக மெல்லிய கிராஃபைட் படலங்களை (<10 nm) உற்பத்தி செய்வதற்கான ஒரு நன்கு அறியப்பட்ட முறையாகும்21,22,23,24,25,26,27. இருப்பினும், கிராஃபீன் மற்றும் மிக மெல்லிய கிராஃபைட் படலங்களின் வளர்ச்சியுடன்28 ஒப்பிடும்போது, CVD-ஐப் பயன்படுத்தி NGF-இன் பெரிய பரப்பளவு வளர்ச்சி மற்றும்/அல்லது பயன்பாடு இன்னும் குறைவாகவே ஆராயப்பட்டுள்ளது11,13,29,30,31,32,33.
CVD முறையில் வளர்க்கப்பட்ட கிராஃபீன் மற்றும் கிராஃபைட் படலங்கள் பெரும்பாலும் செயல்பாட்டுத் தளங்களுக்கு மாற்றப்பட வேண்டும்34. இந்த மென்படல மாற்றங்கள் இரண்டு முக்கிய முறைகளை உள்ளடக்கியுள்ளன35: (1) அரிப்பற்ற மாற்றம்36,37 மற்றும் (2) அரிப்பு அடிப்படையிலான ஈர வேதியியல் மாற்றம் (தள ஆதரவுடையது)14,34,38. ஒவ்வொரு முறையும் சில நன்மைகள் மற்றும் தீமைகளைக் கொண்டுள்ளது, மேலும் வேறு இடங்களில் விவரிக்கப்பட்டுள்ளபடி35,39, உத்தேசிக்கப்பட்ட பயன்பாட்டைப் பொறுத்து தேர்ந்தெடுக்கப்பட வேண்டும். வினையூக்கித் தளங்களில் வளர்க்கப்பட்ட கிராஃபீன்/கிராஃபைட் படலங்களுக்கு, ஈர வேதியியல் செயல்முறைகள் வழியாக மாற்றுவதே முதல் தேர்வாக உள்ளது13,30,34,38,40,41,42. NGF மாற்றத்திற்கு (மாதிரி அளவு தோராயமாக 4 செ.மீ2) எந்த பாலிமரும் பயன்படுத்தப்படவில்லை என்று யூ மற்றும் பலர் குறிப்பிட்டனர்25,43, ஆனால் மாற்றத்தின் போது மாதிரியின் நிலைத்தன்மை மற்றும்/அல்லது கையாளுதல் தொடர்பான விவரங்கள் எதுவும் வழங்கப்படவில்லை; பாலிமர்களைப் பயன்படுத்தும் ஈர வேதியியல் செயல்முறைகள், ஒரு தியாகப் பாலிமர் அடுக்கைப் பூசுதல் மற்றும் அதைத் தொடர்ந்து அகற்றுதல் உட்பட பல படிகளைக் கொண்டுள்ளன30,38,40,41,42. இந்தச் செயல்முறைக்குக் குறைபாடுகள் உள்ளன: எடுத்துக்காட்டாக, பாலிமர் எச்சங்கள் வளர்க்கப்பட்ட படலத்தின் பண்புகளை மாற்றக்கூடும்38. கூடுதல் செயலாக்கம் மூலம் எஞ்சிய பாலிமரை அகற்ற முடியும், ஆனால் இந்தக் கூடுதல் படிகள் படல உற்பத்தியின் செலவையும் நேரத்தையும் அதிகரிக்கின்றன38,40. CVD வளர்ச்சியின் போது, கிராஃபீனின் ஒரு அடுக்கு வினையூக்கித் தகட்டின் முன்பக்கத்தில் (நீராவி ஓட்டத்தை எதிர்கொள்ளும் பக்கம்) மட்டுமல்லாமல், அதன் பின்பக்கத்திலும் படியவைக்கப்படுகிறது. இருப்பினும், பிந்தையது ஒரு கழிவுப் பொருளாகக் கருதப்படுகிறது மற்றும் மென் பிளாஸ்மா மூலம் விரைவாக அகற்றப்படலாம்38,41. இந்தப் படலத்தை மறுசுழற்சி செய்வது, முகப்பு கார்பன் படலத்தை விடத் தரம் குறைந்ததாக இருந்தாலும், விளைச்சலை அதிகரிக்க உதவும்.
இங்கு, CVD முறையைப் பயன்படுத்தி, பலபடிக நிக்கல் தகட்டின் மீது உயர் கட்டமைப்புத் தரம் கொண்ட NGF-ஐ, சிறிய அளவிலான இருபக்க வளர்ச்சியாகத் தயாரிப்பதை நாங்கள் விவரிக்கிறோம். தகட்டின் முன் மற்றும் பின் பரப்புகளின் சொரசொரப்பு, NGF-இன் உருவமைப்பையும் கட்டமைப்பையும் எவ்வாறு பாதிக்கிறது என்பது மதிப்பிடப்பட்டது. மேலும், நிக்கல் தகட்டின் இரு பக்கங்களிலிருந்தும் NGF-ஐ, செலவு குறைந்த மற்றும் சுற்றுச்சூழலுக்கு உகந்த, பாலிமர் இல்லாத முறையில் பல்பயன்பாட்டுத் தளங்களுக்கு மாற்றுவதை நாங்கள் செய்து காட்டுகிறோம். அத்துடன், முன் மற்றும் பின் படலங்கள் பல்வேறு பயன்பாடுகளுக்கு எவ்வாறு பொருத்தமானவை என்பதையும் காண்பிக்கிறோம்.
பின்வரும் பிரிவுகள், அடுக்கப்பட்ட கிராஃபீன் அடுக்குகளின் எண்ணிக்கையைப் பொறுத்து வெவ்வேறு கிராஃபைட் படலத் தடிமன்களைப் பற்றி விவாதிக்கின்றன: (i) ஒற்றை அடுக்கு கிராஃபீன் (SLG, 1 அடுக்கு), (ii) சில அடுக்கு கிராஃபீன் (FLG, < 10 அடுக்குகள்), (iii) பல அடுக்கு கிராஃபீன் (MLG, 10-30 அடுக்குகள்) மற்றும் (iv) NGF (~300 அடுக்குகள்). பிந்தையது, பரப்பளவின் சதவீதமாக (தோராயமாக 100 µm²-க்கு 97% பரப்பளவு)³⁰ வெளிப்படுத்தப்படும் மிகவும் பொதுவான தடிமனாகும். அதனால்தான் முழுப் படலமும் வெறுமனே NGF என்று அழைக்கப்படுகிறது.
கிராஃபீன் மற்றும் கிராஃபைட் படலங்களின் தொகுப்பிற்குப் பயன்படுத்தப்படும் பலபடிக நிக்கல் தகடுகள், அவற்றின் உற்பத்தி மற்றும் அதைத் தொடர்ந்த செயலாக்கத்தின் விளைவாக வெவ்வேறு அமைப்புகளைக் கொண்டுள்ளன. NGF30-இன் வளர்ச்சி செயல்முறையை மேம்படுத்துவதற்கான ஒரு ஆய்வை நாங்கள் சமீபத்தில் வெளியிட்டோம். வளர்ச்சி கட்டத்தின் போது பதப்படுத்தும் நேரம் மற்றும் அறை அழுத்தம் போன்ற செயல்முறை அளவுருக்கள், சீரான தடிமன் கொண்ட NGF-களைப் பெறுவதில் ஒரு முக்கியப் பங்கை வகிக்கின்றன என்பதை நாங்கள் காட்டுகிறோம். இங்கே, நிக்கல் தகட்டின் மெருகூட்டப்பட்ட முன்பக்க (FS) மற்றும் மெருகூட்டப்படாத பின்பக்க (BS) பரப்புகளில் NGF-இன் வளர்ச்சியை நாங்கள் மேலும் ஆராய்ந்தோம் (படம் 1a). அட்டவணை 1-இல் பட்டியலிடப்பட்டுள்ள FS மற்றும் BS என மூன்று வகையான மாதிரிகள் ஆய்வு செய்யப்பட்டன. கண்ணால் பார்த்ததில், நிக்கல் தகட்டின் (NiAG) இரு பக்கங்களிலும் NGF-இன் சீரான வளர்ச்சியை, மொத்த Ni அடி மூலக்கூறின் நிறம் அதன் தனித்துவமான உலோக வெள்ளிச் சாம்பல் நிறத்திலிருந்து மங்கலான சாம்பல் நிறமாக மாறுவதைக் கொண்டு காண முடிந்தது (படம் 1a); நுண்ணோக்கி அளவீடுகள் இதை உறுதிப்படுத்தின (படம் 1b, c). படம் 1b-இல் சிவப்பு, நீலம் மற்றும் ஆரஞ்சு அம்புகளால் சுட்டிக்காட்டப்பட்டு, பிரகாசமான பகுதியில் காணப்படும் FS-NGF-இன் ஒரு வழக்கமான ராமன் நிறமாலை, படம் 1c-இல் காட்டப்பட்டுள்ளது. கிராஃபைட் G (1683 cm−1) மற்றும் 2D (2696 cm−1) ஆகியவற்றின் சிறப்பியல்பு ராமன் சிகரங்கள், உயர் படிகத்தன்மை கொண்ட NGF-இன் வளர்ச்சியை உறுதிப்படுத்துகின்றன (படம் 1c, அட்டவணை SI1). படலம் முழுவதும், செறிவு விகிதம் (I2D/IG) ~0.3 கொண்ட ராமன் நிறமாலைகளின் ஆதிக்கம் காணப்பட்டது, அதேசமயம் I2D/IG = 0.8 கொண்ட ராமன் நிறமாலைகள் அரிதாகவே காணப்பட்டன. படலம் முழுவதும் குறைபாடுள்ள சிகரங்கள் (D = 1350 cm-1) இல்லாதது, NGF வளர்ச்சியின் உயர் தரத்தைக் குறிக்கிறது. BS-NGF மாதிரியிலும் இதேபோன்ற ராமன் முடிவுகள் பெறப்பட்டன (படம் SI1 a மற்றும் b, அட்டவணை SI1).
NiAG FS- மற்றும் BS-NGF-இன் ஒப்பீடு: (a) வேஃபர் அளவில் (55 செ.மீ²) NGF வளர்ச்சியையும், அதன் விளைவாக உருவான BS- மற்றும் FS-Ni ஃபாயில் மாதிரிகளையும் காட்டும் ஒரு வழக்கமான NGF (NiAG) மாதிரியின் புகைப்படம், (b) ஒளியியல் நுண்ணோக்கி மூலம் பெறப்பட்ட FS-NGF/Ni படங்கள், (c) படம் b-இல் உள்ள வெவ்வேறு நிலைகளில் பதிவுசெய்யப்பட்ட வழக்கமான ராமன் நிறமாலைகள், (d, f) FS-NGF/Ni-இன் வெவ்வேறு உருப்பெருக்கங்களில் எடுக்கப்பட்ட SEM படங்கள், (e, g) BS-NGF/Ni தொகுப்புகளின் வெவ்வேறு உருப்பெருக்கங்களில் எடுக்கப்பட்ட SEM படங்கள். நீல அம்பு FLG பகுதியையும், ஆரஞ்சு அம்பு MLG பகுதியையும் (FLG பகுதிக்கு அருகில்), சிவப்பு அம்பு NGF பகுதியையும், மற்றும் மெஜந்தா அம்பு மடிப்பையும் குறிக்கின்றன.
வளர்ச்சியானது ஆரம்ப தளத்தின் தடிமன், படிக அளவு, திசையமைப்பு மற்றும் தானிய எல்லைகளைச் சார்ந்து இருப்பதால், பெரிய பரப்புகளில் NGF தடிமனை நியாயமான முறையில் கட்டுப்படுத்துவது ஒரு சவாலாகவே உள்ளது²⁰,³⁴,⁴. இந்த ஆய்வில் நாங்கள் முன்பு வெளியிட்ட உள்ளடக்கம்³⁰ பயன்படுத்தப்பட்டது. இந்த செயல்முறை 100 µm²-க்கு 0.1 முதல் 3% வரை ஒரு பிரகாசமான பகுதியை உருவாக்குகிறது²³⁰. பின்வரும் பிரிவுகளில், இரு வகை பகுதிகளுக்கான முடிவுகளையும் நாங்கள் வழங்குகிறோம். அதிக உருப்பெருக்க SEM படங்கள் இருபுறமும் பல பிரகாசமான மாறுபட்ட பகுதிகள் இருப்பதைக் காட்டுகின்றன (படம் 1f,g), இது FLG மற்றும் MLG பகுதிகள் இருப்பதைக் குறிக்கிறது³⁰,⁴⁵. இது ராமன் சிதறல் (படம் 1c) மற்றும் TEM முடிவுகளாலும் உறுதிப்படுத்தப்பட்டது ("FS-NGF: அமைப்பு மற்றும் பண்புகள்" என்ற பிரிவில் பின்னர் விவாதிக்கப்படும்). FS- மற்றும் BS-NGF/Ni மாதிரிகளில் (Ni மீது வளர்க்கப்பட்ட முன் மற்றும் பின் NGF) காணப்பட்ட FLG மற்றும் MLG பகுதிகள், முன்-வெப்பப்படுத்தலின் போது உருவான பெரிய Ni(111) தானியங்களின் மீது வளர்ந்திருக்கலாம்²²,³⁰,⁴⁵. இருபுறமும் மடிப்பு காணப்பட்டது (படம் 1b, ஊதா அம்புக்குறிகளால் குறிக்கப்பட்டுள்ளது). கிராஃபைட்டிற்கும் நிக்கல் அடி மூலக்கூறுக்கும் இடையிலான வெப்ப விரிவாக்கக் குணகத்தில் உள்ள பெரிய வேறுபாடு காரணமாக, CVD முறையில் வளர்க்கப்பட்ட கிராஃபீன் மற்றும் கிராஃபைட் படலங்களில் இந்த மடிப்புகள் அடிக்கடி காணப்படுகின்றன³⁰,³⁸.
FS-NGF மாதிரியானது BS-NGF மாதிரியை விட தட்டையாக இருப்பதை AFM படம் உறுதிப்படுத்தியது (படம் SI1) (படம் SI2). FS-NGF/Ni (படம் SI2c) மற்றும் BS-NGF/Ni (படம் SI2d) ஆகியவற்றின் ரூட் மீன் ஸ்கொயர் (RMS) சொரசொரப்பு மதிப்புகள் முறையே 82 மற்றும் 200 நானோமீட்டர்கள் ஆகும் (20 × 20 μm² பரப்பளவில் அளவிடப்பட்டது). பெறப்பட்ட நிலையில் உள்ள நிக்கல் (NiAR) தகட்டின் மேற்பரப்பு பகுப்பாய்வின் அடிப்படையில் இந்த அதிக சொரசொரப்பைப் புரிந்து கொள்ளலாம் (படம் SI3). FS மற்றும் BS-NiAR ஆகியவற்றின் SEM படங்கள் SI3a–d-இல் காட்டப்பட்டுள்ளன, அவை வெவ்வேறு மேற்பரப்பு உருவமைப்புகளை வெளிப்படுத்துகின்றன: மெருகூட்டப்பட்ட FS-Ni தகட்டில் நானோ மற்றும் மைக்ரான் அளவிலான கோள வடிவத் துகள்கள் உள்ளன, அதேசமயம் மெருகூட்டப்படாத BS-Ni தகடு அதிக வலிமை மற்றும் சரிவு கொண்ட துகள்களாக ஒரு உற்பத்தி ஏணியைக் காட்டுகிறது. பதப்படுத்தப்பட்ட நிக்கல் தகட்டின் (NiA) குறைந்த மற்றும் உயர் தெளிவுத்திறன் படங்கள் படம் SI3e–h இல் காட்டப்பட்டுள்ளன. இந்தப் படங்களில், நிக்கல் தகட்டின் இருபுறமும் பல மைக்ரான் அளவுள்ள நிக்கல் துகள்கள் இருப்பதைக் காணலாம் (படம் SI3e–h). முன்னர் அறிவிக்கப்பட்டபடி30,46, பெரிய துகள்கள் Ni(111) மேற்பரப்பு நோக்குநிலையைக் கொண்டிருக்கலாம். FS-NiA மற்றும் BS-NiA ஆகியவற்றுக்கு இடையே நிக்கல் தகட்டின் உருவமைப்பில் குறிப்பிடத்தக்க வேறுபாடுகள் உள்ளன. BS-NGF/Ni இன் அதிக சொரசொரப்புத்தன்மைக்கு, BS-NiAR இன் மெருகூட்டப்படாத மேற்பரப்பே காரணமாகும்; அதன் மேற்பரப்பு பதப்படுத்தப்பட்ட பிறகும் கணிசமாக சொரசொரப்பாகவே உள்ளது (படம் SI3). வளர்ச்சி செயல்முறைக்கு முன் செய்யப்படும் இந்த வகையான மேற்பரப்புப் பண்புக்கூறு, கிராஃபீன் மற்றும் கிராஃபைட் படலங்களின் சொரசொரப்புத்தன்மையைக் கட்டுப்படுத்த அனுமதிக்கிறது. கிராஃபீன் வளர்ச்சியின் போது அசல் அடிமூலக்கூறில் சில துகள் மறுசீரமைப்பு நிகழ்ந்தது என்பதைக் கவனத்தில் கொள்ள வேண்டும், இது பதப்படுத்தப்பட்ட தகடு மற்றும் வினையூக்கிப் படலத்துடன் ஒப்பிடும்போது அடிமூலக்கூறின் துகள் அளவைச் சற்றுக் குறைத்து, மேற்பரப்பு சொரசொரப்புத்தன்மையை ஓரளவு அதிகரித்தது22.
அடி மூலக்கூறின் மேற்பரப்பு சொரசொரப்பு, பதப்படுத்தும் நேரம் (தானிய அளவு)30,47 மற்றும் வெளியீட்டுக் கட்டுப்பாடு43 ஆகியவற்றை நுட்பமாகச் சரிசெய்வது, பிராந்திய NGF தடிமன் சீரான தன்மையை µm2 மற்றும்/அல்லது nm2 அளவிற்குக் குறைக்க உதவும் (அதாவது, சில நானோமீட்டர் தடிமன் மாறுபாடுகள்). அடி மூலக்கூறின் மேற்பரப்பு சொரசொரப்பைக் கட்டுப்படுத்த, அதன் விளைவாக உருவாகும் நிக்கல் தகட்டை மின்பகுப்பு முறையில் மெருகூட்டுதல் போன்ற முறைகளைக் கருத்தில் கொள்ளலாம்48. முன் பதப்படுத்தப்பட்ட நிக்கல் தகட்டை, பெரிய Ni(111) தானியங்கள் உருவாவதைத் தவிர்க்க (இது FLG வளர்ச்சிக்கு நன்மை பயக்கும்), குறைந்த வெப்பநிலையில் (< 900 °C) 46 மற்றும் குறைந்த நேரத்தில் (< 5 நிமிடம்) பதப்படுத்தலாம்.
SLG மற்றும் FLG கிராஃபீனால் அமிலங்கள் மற்றும் நீரின் மேற்பரப்பு இழுவிசையைத் தாங்க இயலாததால், ஈர வேதியியல் பரிமாற்ற செயல்முறைகளின் போது இயந்திர ஆதரவு அடுக்குகள் தேவைப்படுகின்றன²²,³⁴,³⁸. பாலிமர்-ஆதரவு ஒற்றை-அடுக்கு கிராஃபீனின்³⁸ ஈர வேதியியல் பரிமாற்றத்திற்கு மாறாக, வளர்க்கப்பட்ட NGF-இன் இரு பக்கங்களையும் பாலிமர் ஆதரவு இல்லாமலேயே பரிமாற்றம் செய்ய முடியும் என்பதை நாங்கள் கண்டறிந்தோம், இது படம் 2a-வில் காட்டப்பட்டுள்ளது (மேலும் விவரங்களுக்கு படம் SI4a-வைப் பார்க்கவும்). கொடுக்கப்பட்ட ஒரு அடி மூலக்கூறுக்கு NGF-இன் பரிமாற்றம், அதன் அடியில் உள்ள Ni³⁰.⁴⁹ படலத்தை ஈர அரிப்பு செய்வதன் மூலம் தொடங்குகிறது. வளர்க்கப்பட்ட NGF/Ni/NGF மாதிரிகள், 600 மிலி அயனியகற்றப்பட்ட (DI) நீரில் நீர்த்த 15 மிலி 70% HNO₃-இல் ஒரே இரவில் வைக்கப்பட்டன. Ni படலம் முழுமையாகக் கரைந்த பிறகு, FS-NGF ஆனது NGF/Ni/NGF மாதிரியைப் போலவே தட்டையாக இருந்து திரவத்தின் மேற்பரப்பில் மிதக்கிறது, அதே சமயம் BS-NGF நீரில் மூழ்கியுள்ளது (படம் 2a,b). பின்னர், பிரித்தெடுக்கப்பட்ட NGF, புதிய அயனியாக்கம் செய்யப்பட்ட நீர் உள்ள ஒரு குவளையிலிருந்து மற்றொரு குவளைக்கு மாற்றப்பட்டு, குழிவான கண்ணாடித் தட்டின் வழியாக நான்கு முதல் ஆறு முறை முழுமையாகக் கழுவப்பட்டது. இறுதியாக, FS-NGF மற்றும் BS-NGF ஆகியவை விரும்பிய அடி மூலக்கூறின் மீது வைக்கப்பட்டன (படம் 2c).
நிக்கல் தகட்டில் வளர்க்கப்பட்ட NGF-க்கான பாலிமர் இல்லாத ஈர வேதியியல் இடமாற்ற செயல்முறை: (a) செயல்முறை ஓட்ட வரைபடம் (மேலும் விவரங்களுக்கு படம் SI4-ஐப் பார்க்கவும்), (b) Ni அரித்தலுக்குப் பிறகு பிரிக்கப்பட்ட NGF-இன் எண்ணிமப் புகைப்படம் (2 மாதிரிகள்), (c) SiO2/Si அடி மூலக்கூறுக்கு FS – மற்றும் BS-NGF இடமாற்றத்தின் எடுத்துக்காட்டு, (d) ஒளிபுகா பாலிமர் அடி மூலக்கூறுக்கு FS-NGF இடமாற்றம், (e) d-பகுதியில் உள்ள அதே மாதிரியிலிருந்து பெறப்பட்ட BS-NGF (இரண்டு பகுதிகளாகப் பிரிக்கப்பட்டு), தங்க முலாம் பூசப்பட்ட C தாள் மற்றும் நேஃபியான் (நெகிழ்வான ஒளிபுகும் அடி மூலக்கூறு, விளிம்புகள் சிவப்பு மூலைகளால் குறிக்கப்பட்டுள்ளன) ஆகியவற்றிற்கு இடமாற்றம் செய்யப்பட்டது.
ஈர இரசாயனப் பரிமாற்ற முறைகளைப் பயன்படுத்தி செய்யப்படும் SLG பரிமாற்றத்திற்கு மொத்தமாக 20–24 மணிநேரச் செயலாக்க நேரம் தேவைப்படுகிறது என்பதை நினைவில் கொள்க³⁸. இங்கு விளக்கப்பட்டுள்ள பாலிமர் இல்லாத பரிமாற்ற நுட்பத்தின் மூலம் (படம் SI4a), ஒட்டுமொத்த NGF பரிமாற்றச் செயலாக்க நேரம் கணிசமாகக் குறைக்கப்படுகிறது (சுமார் 15 மணிநேரம்). இந்தச் செயல்முறை பின்வருவனவற்றைக் கொண்டுள்ளது: (படி 1) ஒரு அரிப்புக் கரைசலைத் தயாரித்து, மாதிரியை அதில் வைக்கவும் (~10 நிமிடங்கள்), பின்னர் Ni அரிப்புக்காக இரவு முழுவதும் காத்திருக்கவும் (~7200 நிமிடங்கள்), (படி 2) அயனியாக்கம் நீக்கப்பட்ட நீரில் அலசவும் (படி – 3). அயனியாக்கம் நீக்கப்பட்ட நீரில் சேமிக்கவும் அல்லது இலக்கு அடி மூலக்கூறுக்கு மாற்றவும் (20 நிமிடங்கள்). NGF மற்றும் மொத்த மேட்ரிக்ஸிற்கு இடையில் சிக்கியுள்ள நீர், நுண்புழைச் செயல் மூலம் (உறிஞ்சும் தாளைப் பயன்படுத்தி)³⁸ அகற்றப்படுகிறது, பின்னர் மீதமுள்ள நீர்த்துளிகள் இயற்கையாக உலர்த்துவதன் மூலம் (சுமார் 30 நிமிடங்கள்) அகற்றப்படுகின்றன, இறுதியாக மாதிரி 10 நிமிடங்களுக்கு உலர்த்தப்படுகிறது. வெற்றிட அடுப்பில் (10–1 mbar) 50–90 °C வெப்பநிலையில் (60 நிமிடம்) 38.
கிராஃபைட், ஓரளவு அதிக வெப்பநிலையில் (≥ 200 °C) நீர் மற்றும் காற்றின் இருப்பைத் தாங்கக்கூடியது என்று அறியப்படுகிறது50,51,52. அறை வெப்பநிலையில் அயனியகற்றப்பட்ட நீரிலும், காற்றுப்புகாத புட்டிகளிலும் சில நாட்கள் முதல் ஒரு வருடம் வரை சேமித்து வைத்த பிறகு, மாதிரிகளை ராமன் நிறமாலையியல், SEM மற்றும் XRD ஆகியவற்றைப் பயன்படுத்தி நாங்கள் சோதித்தோம் (படம் SI4). குறிப்பிடத்தக்க சிதைவு எதுவும் இல்லை. படம் 2c, அயனியகற்றப்பட்ட நீரில் தனித்து நிற்கும் FS-NGF மற்றும் BS-NGF ஆகியவற்றைக் காட்டுகிறது. படம் 2c-இன் தொடக்கத்தில் காட்டப்பட்டுள்ளபடி, அவற்றை ஒரு SiO2 (300 nm)/Si அடித்தளத்தில் நாங்கள் நிலைநிறுத்தினோம். மேலும், படம் 2d,e-இல் காட்டப்பட்டுள்ளபடி, தொடர்ச்சியான NGF-ஐ பாலிமர்கள் (நெக்சால்வ் மற்றும் நாஃபியனின் தெர்மாபிரைட் பாலிஅமைடு) மற்றும் தங்கம் பூசப்பட்ட கார்பன் தாள் போன்ற பல்வேறு அடித்தளங்களுக்கு மாற்ற முடியும். மிதக்கும் FS-NGF, இலக்கு அடித்தளத்தில் எளிதாக வைக்கப்பட்டது (படம் 2c, d). இருப்பினும், 3 cm2-ஐ விடப் பெரிய BS-NGF மாதிரிகள் நீரில் முழுமையாக மூழ்கியிருந்தபோது கையாள்வது கடினமாக இருந்தது. வழக்கமாக, அவை தண்ணீரில் உருளத் தொடங்கும் போது, கவனக்குறைவான கையாளுதலால் சில சமயங்களில் இரண்டு அல்லது மூன்று பகுதிகளாக உடைந்து விடுகின்றன (படம் 2e). ஒட்டுமொத்தமாக, முறையே 6 மற்றும் 3 செ.மீ² பரப்பளவு வரையிலான மாதிரிகளுக்கு, PS- மற்றும் BS-NGF-ஐ பாலிமர் இல்லாமல் இடமாற்றம் செய்ய எங்களால் முடிந்தது (6 செ.மீ²-இல் NGF/Ni/NGF வளர்ச்சி இல்லாமல் தொடர்ச்சியான தடையற்ற இடமாற்றம்). மீதமுள்ள பெரிய அல்லது சிறிய துண்டுகளை விரும்பிய அடி மூலக்கூறின் மீது (~1 மி.மீ², படம் SI4b, “FS-NGF: அமைப்பு மற்றும் பண்புகள் (விவாதிக்கப்பட்டது)” என்பதன் கீழ் “அமைப்பு மற்றும் பண்புகள்” என்பதில் உள்ளபடி செப்பு வலைக்கு மாற்றப்பட்ட மாதிரியைக் காண்க) இடலாம் (அரிப்புக் கரைசல் அல்லது அயனியாக்கம் செய்யப்பட்ட நீரில் எளிதாகக் காணலாம்) அல்லது எதிர்காலப் பயன்பாட்டிற்காகச் சேமித்து வைக்கலாம் (படம் SI4). இந்த அளவுகோலின் அடிப்படையில், இடமாற்றத்திற்கான வளர்ச்சிக்குப் பிறகு, NGF-ஐ 98-99% வரை மகசூலில் மீட்டெடுக்க முடியும் என்று நாங்கள் மதிப்பிடுகிறோம்.
பாலிமர் இல்லாத பரிமாற்ற மாதிரிகள் விரிவாகப் பகுப்பாய்வு செய்யப்பட்டன. ஆப்டிகல் மைக்ரோஸ்கோபி (OM) மற்றும் SEM படங்களைப் (படம் SI5 மற்றும் படம் 3) பயன்படுத்தி FS- மற்றும் BS-NGF/SiO2/Si (படம் 2c) மீது பெறப்பட்ட மேற்பரப்பு உருவவியல் பண்புகள், இந்த மாதிரிகள் நுண்ணோக்கி இல்லாமல் பரிமாற்றம் செய்யப்பட்டதைக் காட்டின. விரிசல்கள், துளைகள் அல்லது சுருளாத பகுதிகள் போன்ற புலப்படும் கட்டமைப்புச் சேதங்கள் காணப்படவில்லை. வளர்ந்து வரும் NGF-இன் மீதான மடிப்புகள் (படம் 3b, d, ஊதா அம்புகளால் குறிக்கப்பட்டுள்ளன) பரிமாற்றத்திற்குப் பிறகும் அப்படியே இருந்தன. FS- மற்றும் BS-NGF-கள் இரண்டும் FLG பகுதிகளால் ஆனவை (படம் 3-இல் நீல அம்புகளால் சுட்டிக்காட்டப்பட்ட பிரகாசமான பகுதிகள்). ஆச்சரியப்படும் விதமாக, மிக மெல்லிய கிராஃபைட் படலங்களின் பாலிமர் பரிமாற்றத்தின் போது பொதுவாகக் காணப்படும் சில சேதமடைந்த பகுதிகளுக்கு மாறாக, NGF-உடன் இணைக்கப்பட்ட பல மைக்ரான் அளவிலான FLG மற்றும் MLG பகுதிகள் (படம் 3d-இல் நீல அம்புகளால் குறிக்கப்பட்டுள்ளன) விரிசல்கள் அல்லது உடைப்புகள் இல்லாமல் பரிமாற்றம் செய்யப்பட்டன (படம் 3d). பின்னர் விவாதிக்கப்பட்டுள்ளபடி (“FS-NGF: அமைப்பு மற்றும் பண்புகள்”), லேஸ்-கார்பன் தாமிரக் கட்டங்களின் மீது மாற்றப்பட்ட NGF-இன் TEM மற்றும் SEM படங்களைப் பயன்படுத்தி இயந்திர ஒருமைப்பாடு மேலும் உறுதிப்படுத்தப்பட்டது. மாற்றப்பட்ட BS-NGF/SiO2/Si ஆனது, FS-NGF/SiO2/Si-ஐ விட முறையே 140 nm மற்றும் 17 nm rms மதிப்புகளுடன் அதிக சொரசொரப்பாக உள்ளது, இது படம் SI6a மற்றும் b (20 × 20 μm2)-இல் காட்டப்பட்டுள்ளது. SiO2/Si அடி மூலக்கூறின் மீது மாற்றப்பட்ட NGF-இன் RMS மதிப்பு (RMS < 2 nm), Ni மீது வளர்க்கப்பட்ட NGF-இன் மதிப்பை விட (படம் SI2) கணிசமாகக் குறைவாக (சுமார் 3 மடங்கு) உள்ளது, இது கூடுதல் சொரசொரப்பு Ni மேற்பரப்புடன் தொடர்புடையதாக இருக்கலாம் என்பதைக் குறிக்கிறது. கூடுதலாக, FS- மற்றும் BS-NGF/SiO2/Si மாதிரிகளின் விளிம்புகளில் எடுக்கப்பட்ட AFM படங்கள், NGF-இன் தடிமன் முறையே 100 மற்றும் 80 nm என்பதைக் காட்டின (படம் SI7). BS-NGF-இன் குறைந்த தடிமனுக்கு, அதன் மேற்பரப்பு முன்னோடி வாயுவுடன் நேரடியாகத் தொடர்பு கொள்ளாததே காரணமாக இருக்கலாம்.
SiO2/Si வேஃபரில் பாலிமர் இல்லாமல் மாற்றப்பட்ட NGF (NiAG) (படம் 2c-ஐப் பார்க்கவும்): (a,b) மாற்றப்பட்ட FS-NGF-இன் SEM படங்கள்: குறைந்த மற்றும் அதிக உருப்பெருக்கம் (பலகையில் உள்ள ஆரஞ்சு சதுரத்திற்கு உரியது). (வழக்கமான பகுதிகள்) – a). (c,d) மாற்றப்பட்ட BS-NGF-இன் SEM படங்கள்: குறைந்த மற்றும் அதிக உருப்பெருக்கம் (பலகை c-இல் உள்ள ஆரஞ்சு சதுரத்தால் காட்டப்படும் வழக்கமான பகுதிக்கு உரியது). (e, f) மாற்றப்பட்ட FS- மற்றும் BS-NGF-களின் AFM படங்கள். நீல அம்பு FLG பகுதியைக் குறிக்கிறது – பிரகாசமான மாறுபாடு, சயான் அம்பு – கருப்பு MLG மாறுபாடு, சிவப்பு அம்பு – கருப்பு மாறுபாடு NGF பகுதியைக் குறிக்கிறது, மெஜந்தா அம்பு மடிப்பைக் குறிக்கிறது.
வளர்க்கப்பட்டு மாற்றப்பட்ட FS- மற்றும் BS-NGF-களின் வேதியியல் கலவை, எக்ஸ்-கதிர் ஃபோட்டோ எலக்ட்ரான் நிறமாலையியல் (XPS) மூலம் பகுப்பாய்வு செய்யப்பட்டது (படம் 4). அளவிடப்பட்ட நிறமாலைகளில் (படம் 4a, b) ஒரு பலவீனமான உச்சம் காணப்பட்டது, இது வளர்க்கப்பட்ட FS- மற்றும் BS-NGF-களின் (NiAG) Ni அடி மூலக்கூறுக்கு (850 eV) ஒத்திருந்தது. மாற்றப்பட்ட FS- மற்றும் BS-NGF/SiO2/Si-இன் அளவிடப்பட்ட நிறமாலைகளில் உச்சங்கள் எதுவும் இல்லை (படம் 4c; BS-NGF/SiO2/Si-க்கான இதே போன்ற முடிவுகள் காட்டப்படவில்லை), இது மாற்றத்திற்குப் பிறகு எஞ்சிய Ni மாசு எதுவும் இல்லை என்பதைக் குறிக்கிறது. படங்கள் 4d–f, FS-NGF/SiO2/Si-இன் C 1s, O 1s மற்றும் Si 2p ஆற்றல் நிலைகளின் உயர்-தெளிவு நிறமாலைகளைக் காட்டுகின்றன. கிராஃபைட்டின் C 1s-இன் பிணைப்பு ஆற்றல் 284.4 eV ஆகும். படம் 4d-இல் காட்டப்பட்டுள்ளபடி, கிராஃபைட் உச்சங்களின் நேரியல் வடிவம் பொதுவாக சமச்சீரற்றதாகக் கருதப்படுகிறது. உயர்-தெளிவுத்திறன் கொண்ட மைய-நிலை C 1s நிறமாலை (படம் 4d) தூய இடமாற்றத்தை (அதாவது, பாலிமர் எச்சங்கள் இல்லை) உறுதிப்படுத்தியது, இது முந்தைய ஆய்வுகளுடன்38 ஒத்துப்போகிறது. புதிதாக வளர்க்கப்பட்ட மாதிரியின் (NiAG) மற்றும் இடமாற்றத்திற்குப் பிறகான C 1s நிறமாலைகளின் வரி அகலங்கள் முறையே 0.55 மற்றும் 0.62 eV ஆகும். இந்த மதிப்புகள் SLG-யின் மதிப்புகளை விட (SiO2 அடி மூலக்கூறில் SLG-க்கு 0.49 eV)38 அதிகமாக உள்ளன. இருப்பினும், இந்த மதிப்புகள், உயர் திசையமைவு கொண்ட பைரோலிடிக் கிராஃபீன் மாதிரிகளுக்காக முன்னர் அறிவிக்கப்பட்ட வரி அகலங்களை விட (~0.75 eV)53,54,55 குறைவாக உள்ளன, இது தற்போதைய பொருளில் குறைபாடுள்ள கார்பன் தளங்கள் இல்லாததைக் குறிக்கிறது. C 1s மற்றும் O 1s தரை நிலை நிறமாலைகளிலும் தோள்பகுதிகள் இல்லை, இது உயர்-தெளிவுத்திறன் கொண்ட உச்சநிலை பிரித்தலின் தேவையை நீக்குகிறது54. 291.1 eV-ஐச் சுற்றி ஒரு π → π* துணை உச்சம் உள்ளது, இது கிராஃபைட் மாதிரிகளில் அடிக்கடி காணப்படுகிறது. Si 2p மற்றும் O 1s மைய நிலை நிறமாலைகளில் (படம் 4e, f-ஐப் பார்க்கவும்) உள்ள 103 eV மற்றும் 532.5 eV சமிக்ஞைகள் முறையே SiO2 56 அடி மூலக்கூறுக்குக் காரணமாகக் கூறப்படுகின்றன. XPS என்பது ஒரு மேற்பரப்பு-உணர்திறன் நுட்பம், எனவே NGF பரிமாற்றத்திற்கு முன்னும் பின்னும் கண்டறியப்பட்ட Ni மற்றும் SiO2-க்கு உரிய சமிக்ஞைகள், FLG பகுதியிலிருந்து உருவானதாகக் கருதப்படுகிறது. பரிமாற்றப்பட்ட BS-NGF மாதிரிகளுக்கும் இதே போன்ற முடிவுகள் காணப்பட்டன (காட்டப்படவில்லை).
NiAG XPS முடிவுகள்: (ac) முறையே வளர்க்கப்பட்ட FS-NGF/Ni, BS-NGF/Ni மற்றும் மாற்றப்பட்ட FS-NGF/SiO2/Si ஆகியவற்றின் வெவ்வேறு தனிம அணுக்கலவைகளின் ஆய்வு நிறமாலைகள். (d–f) FS-NGF/SiO2/Si மாதிரியின் மைய நிலைகளான C 1s, O 1s மற்றும் Si 2p ஆகியவற்றின் உயர்-தெளிவு நிறமாலைகள்.
மாற்றப்பட்ட NGF படிகங்களின் ஒட்டுமொத்த தரம் எக்ஸ்-கதிர் விளிம்புச்சிதறல் (XRD) மூலம் மதிப்பிடப்பட்டது. மாற்றப்பட்ட FS- மற்றும் BS-NGF/SiO2/Si ஆகியவற்றின் வழக்கமான XRD வடிவங்கள் (படம் SI8), கிராஃபைட்டைப் போலவே, 26.6° மற்றும் 54.7° இல் (0 0 0 2) மற்றும் (0 0 0 4) விளிம்புச்சிதறல் உச்சிகள் இருப்பதைக் காட்டுகின்றன. இது NGF-இன் உயர் படிகத் தரத்தை உறுதிப்படுத்துகிறது மற்றும் d = 0.335 nm என்ற அடுக்குகளுக்கு இடையேயான தூரத்துடன் ஒத்துப்போகிறது, இது மாற்றும் படிக்குப் பிறகும் பராமரிக்கப்படுகிறது. விளிம்புச்சிதறல் உச்சி (0 0 0 2)-இன் செறிவு, விளிம்புச்சிதறல் உச்சி (0 0 0 4)-ஐ விட தோராயமாக 30 மடங்கு அதிகமாக உள்ளது, இது NGF படிகத் தளம் மாதிரி மேற்பரப்புடன் நன்கு சீரமைக்கப்பட்டுள்ளது என்பதைக் குறிக்கிறது.
SEM, ராமன் நிறமாலையியல், XPS மற்றும் XRD ஆகியவற்றின் முடிவுகளின்படி, BS-NGF/Ni-இன் தரம் FS-NGF/Ni-இன் தரத்தைப் போலவே இருப்பது கண்டறியப்பட்டது, இருப்பினும் அதன் rms சொரசொரப்புத்தன்மை சற்றே அதிகமாக இருந்தது (படங்கள் SI2, SI5 மற்றும் SI7).
200 நானோமீட்டர் தடிமன் வரை பாலிமர் ஆதரவு அடுக்குகளைக் கொண்ட SLG-கள் தண்ணீரில் மிதக்க முடியும். இந்த அமைப்பு பொதுவாக பாலிமர்-உதவியுடனான ஈர வேதியியல் பரிமாற்ற செயல்முறைகளில் பயன்படுத்தப்படுகிறது²²,³⁸. கிராஃபீன் மற்றும் கிராஃபைட் ஆகியவை நீர்வெறுப்புத் தன்மை கொண்டவை (ஈரக் கோணம் 80–90°)⁵⁷. கிராஃபீன் மற்றும் FLG இரண்டின் நிலை ஆற்றல் பரப்புகளும் மிகவும் தட்டையாக இருப்பதாகவும், மேற்பரப்பில் நீரின் பக்கவாட்டு இயக்கத்திற்கான நிலை ஆற்றல் குறைவாக (~1 kJ/mol) இருப்பதாகவும் தெரிவிக்கப்பட்டுள்ளது⁵⁸. இருப்பினும், கிராஃபீன் மற்றும் மூன்று அடுக்கு கிராஃபீனுடன் நீரின் கணக்கிடப்பட்ட இடைவினை ஆற்றல்கள் முறையே தோராயமாக −13 மற்றும் −15 kJ/mol⁵⁸ ஆகும். இது, கிராஃபீனுடன் ஒப்பிடும்போது NGF-உடன் (சுமார் 300 அடுக்குகள்) நீரின் இடைவினை குறைவாக இருப்பதைக் குறிக்கிறது. தனித்து நிற்கும் NGF நீரின் மேற்பரப்பில் தட்டையாக இருப்பதற்கும், அதே சமயம் தனித்து நிற்கும் கிராஃபீன் (தண்ணீரில் மிதப்பது) சுருண்டு உடைந்து போவதற்கும் இது ஒரு காரணமாக இருக்கலாம். NGF தண்ணீரில் முழுமையாக மூழ்கடிக்கப்படும்போது (கரடுமுரடான மற்றும் தட்டையான NGF-க்கு முடிவுகள் ஒரே மாதிரியாக இருக்கும்), அதன் விளிம்புகள் வளைகின்றன (படம் SI4). முழுமையாக மூழ்கும் பட்சத்தில், NGF-நீர் இடைவினை ஆற்றல் (மிதக்கும் NGF உடன் ஒப்பிடும்போது) கிட்டத்தட்ட இருமடங்காகும் என்றும், அதிக தொடுகோணத்தைப் (நீர் விலக்குத்தன்மை) பராமரிப்பதற்காக NGF-இன் விளிம்புகள் மடிந்துவிடும் என்றும் எதிர்பார்க்கப்படுகிறது. உட்பொதிக்கப்பட்ட NGF-களின் விளிம்புகள் சுருள்வதைத் தவிர்க்க உத்திகளை உருவாக்க முடியும் என்று நாங்கள் நம்புகிறோம். கிராஃபைட் படலத்தின் ஈரமாகும் வினையை நெறிப்படுத்த கலப்புக் கரைப்பான்களைப் பயன்படுத்துவது ஒரு அணுகுமுறையாகும்59.
ஈர வேதியியல் பரிமாற்ற செயல்முறைகள் மூலம் பல்வேறு வகையான அடி மூலக்கூறுகளுக்கு SLG-ஐ மாற்றுவது முன்னர் அறிவிக்கப்பட்டுள்ளது. கிராஃபீன்/கிராஃபைட் படலங்களுக்கும் அடி மூலக்கூறுகளுக்கும் இடையில் பலவீனமான வான் டெர் வால்ஸ் விசைகள் உள்ளன என்பது பொதுவாக ஏற்றுக்கொள்ளப்படுகிறது (SiO2/Si38,41,46,60, SiC38, Au42, Si தூண்கள்22 மற்றும் லேசி கார்பன் படலங்கள்30, 34 போன்ற கடினமான அடி மூலக்கூறுகளாக இருந்தாலும் சரி அல்லது பாலிமைடு 37 போன்ற நெகிழ்வான அடி மூலக்கூறுகளாக இருந்தாலும் சரி). இங்கே அதே வகையான இடைவினைகளே மேலோங்கி இருப்பதாக நாங்கள் கருதுகிறோம். இங்கு வழங்கப்பட்ட எந்தவொரு அடி மூலக்கூறிலும் இயந்திரவியல் கையாளுதலின் போது (வெற்றிடம் மற்றும்/அல்லது வளிமண்டல நிலைமைகளின் கீழ் பண்புக்கூறு செய்யும் போது அல்லது சேமிப்பின் போது) NGF-இல் எந்த சேதத்தையும் அல்லது உரிதலையும் நாங்கள் காணவில்லை (எ.கா., படம் 2, SI7 மற்றும் SI9). கூடுதலாக, NGF/SiO2/Si மாதிரியின் மைய மட்டத்தின் XPS C 1s நிறமாலையில் நாங்கள் ஒரு SiC சிகரத்தைக் காணவில்லை (படம் 4). இந்த முடிவுகள் NGF-க்கும் இலக்கு அடி மூலக்கூறுக்கும் இடையில் எந்த வேதியியல் பிணைப்பும் இல்லை என்பதைக் காட்டுகின்றன.
முந்தைய பகுதியான “FS- மற்றும் BS-NGF-களின் பாலிமர்-இல்லாத இடமாற்றம்” என்பதில், நிக்கல் தகட்டின் இருபுறங்களிலும் NGF வளரவும் இடமாற்றம் செய்யப்படவும் முடியும் என்பதை நாம் நிரூபித்தோம். இந்த FS-NGF-களும் BS-NGF-களும் மேற்பரப்பு சொரசொரப்பின் அடிப்படையில் ஒரே மாதிரியாக இல்லை, இது ஒவ்வொரு வகைக்கும் மிகவும் பொருத்தமான பயன்பாடுகளை ஆராய எங்களைத் தூண்டியது.
FS-NGF-இன் ஒளிபுகும் தன்மை மற்றும் மென்மையான மேற்பரப்பைக் கருத்தில் கொண்டு, அதன் உள்ளூர் அமைப்பு, ஒளியியல் மற்றும் மின் பண்புகளை நாங்கள் மேலும் விரிவாக ஆய்வு செய்தோம். பாலிமர் இடமாற்றம் இல்லாத FS-NGF-இன் அமைப்பு மற்றும் கட்டமைப்பு, டிரான்ஸ்மிஷன் எலக்ட்ரான் மைக்ரோஸ்கோபி (TEM) இமேஜிங் மற்றும் தேர்ந்தெடுக்கப்பட்ட பகுதி எலக்ட்ரான் டிஃப்ராக்ஷன் (SAED) பேட்டர்ன் பகுப்பாய்வு மூலம் வகைப்படுத்தப்பட்டன. அதற்கான முடிவுகள் படம் 5-இல் காட்டப்பட்டுள்ளன. குறைந்த உருப்பெருக்கத் தள TEM இமேஜிங், வெவ்வேறு எலக்ட்ரான் கான்ட்ராஸ்ட் பண்புகளைக் கொண்ட NGF மற்றும் FLG பகுதிகள், அதாவது முறையே அடர் மற்றும் பிரகாசமான பகுதிகள் இருப்பதைக் காட்டியது (படம் 5a). ஒட்டுமொத்தமாக, இந்தப் படலம் NGF மற்றும் FLG-இன் வெவ்வேறு பகுதிகளுக்கு இடையில் நல்ல இயந்திர ஒருமைப்பாடு மற்றும் நிலைத்தன்மையைக் காட்டுகிறது, நல்ல மேற்பொருந்தலுடன் மற்றும் சேதம் அல்லது கிழிசல் இல்லாமல் உள்ளது. இது SEM (படம் 3) மற்றும் அதிக உருப்பெருக்க TEM ஆய்வுகள் (படம் 5c-e) மூலமும் உறுதி செய்யப்பட்டது. குறிப்பாக, படம் 5d-இல், பாலத்தின் மிகப்பெரிய பகுதி (படம் 5d-இல் கருப்பு புள்ளியிடப்பட்ட அம்புக்குறியால் குறிக்கப்பட்ட இடம்) காட்டப்பட்டுள்ளது. இது ஒரு முக்கோண வடிவத்தால் வகைப்படுத்தப்படுகிறது மற்றும் சுமார் 51 மிமீ அகலம் கொண்ட ஒரு கிராஃபீன் அடுக்கைக் கொண்டுள்ளது. 0.33 ± 0.01 நானோமீட்டர் இடைத்தள இடைவெளியைக் கொண்ட இந்தக் கலவையானது, மிகக் குறுகிய பகுதியில் (படம் 5 d-இல் உள்ள திடமான கருப்பு அம்புக்குறியின் முனை) மேலும் குறைக்கப்பட்டு, கிராஃபீனின் பல அடுக்குகளாக மாற்றப்பட்டுள்ளது.
கார்பன் லேசி காப்பர் கிரிட்டின் மீதுள்ள பாலிமர் இல்லாத NiAG மாதிரியின் தள TEM படம்: (a, b) NGF மற்றும் FLG பகுதிகளை உள்ளடக்கிய குறைந்த உருப்பெருக்க TEM படங்கள், (ce) பேனல்-a மற்றும் பேனல்-b இல் உள்ள பல்வேறு பகுதிகளின் அதிக உருப்பெருக்க படங்கள் ஒரே நிற அம்புக்குறிகளால் குறிக்கப்பட்டுள்ளன. பேனல்கள் a மற்றும் c இல் உள்ள பச்சை அம்புக்குறிகள், கற்றை சீரமைப்பின் போது ஏற்பட்ட வட்ட வடிவ சேதப் பகுதிகளைக் குறிக்கின்றன. (f–i) பேனல்கள் a முதல் c வரை, வெவ்வேறு பகுதிகளில் உள்ள SAED வடிவங்கள் முறையே நீலம், சயான், ஆரஞ்சு மற்றும் சிவப்பு வட்டங்களால் குறிக்கப்பட்டுள்ளன.
படம் 5c-இல் உள்ள நாடா அமைப்பு (சிவப்பு அம்புக்குறியால் குறிக்கப்பட்டுள்ளது) கிராஃபைட் லேட்டிஸ் தளங்களின் செங்குத்து நோக்குநிலையைக் காட்டுகிறது, இது அதிகப்படியான ஈடுசெய்யப்படாத வெட்டு அழுத்தத்தின் காரணமாக படலம் முழுவதும் நானோமடிப்புகள் உருவாவதால் இருக்கலாம் (படம் 5c-இல் உள்ள செருகல்)³⁰,⁶¹,⁶². உயர்-தெளிவுத்திறன் TEM-இன் கீழ், இந்த நானோமடிப்புகள்³⁰, NGF பகுதியின் மற்ற பகுதிகளை விட வேறுபட்ட படிகவியல் நோக்குநிலையைக் காட்டுகின்றன; கிராஃபைட் லேட்டிஸின் அடித்தளத் தளங்கள், படலத்தின் மற்ற பகுதிகளைப் போல கிடைமட்டமாக இல்லாமல், ஏறக்குறைய செங்குத்தாக நோக்குநிலை கொண்டுள்ளன (படம் 5c-இல் உள்ள செருகல்). இதேபோல், FLG பகுதி அவ்வப்போது நேரியல் மற்றும் குறுகிய பட்டை போன்ற மடிப்புகளைக் காட்டுகிறது (நீல அம்புக்குறிகளால் குறிக்கப்பட்டுள்ளது), அவை முறையே படங்கள் 5b, 5e-இல் குறைந்த மற்றும் நடுத்தர உருப்பெருக்கத்தில் தோன்றுகின்றன. படம் 5e-இல் உள்ள செருகல், FLG பிரிவில் இரண்டு மற்றும் மூன்று-அடுக்கு கிராஃபீன் அடுக்குகளின் இருப்பை உறுதிப்படுத்துகிறது (தளங்களுக்கிடையேயான தூரம் 0.33 ± 0.01 nm), இது எங்கள் முந்தைய முடிவுகளுடன்³⁰ நன்கு ஒத்துப்போகிறது. மேலும், (மேல்நோக்கு TEM அளவீடுகளைச் செய்த பிறகு) லேசி கார்பன் படலங்களைக் கொண்ட செப்புக் கட்டங்களின் மீது மாற்றப்பட்ட பாலிமர் இல்லாத NGF-இன் பதிவுசெய்யப்பட்ட SEM படங்கள் படம் SI9-இல் காட்டப்பட்டுள்ளன. படம் SI9f-இல், நன்கு மிதக்கும் FLG பகுதி (நீல அம்புக்குறியால் குறிக்கப்பட்டுள்ளது) மற்றும் உடைந்த பகுதி ஆகியவை காட்டப்பட்டுள்ளன. (மாற்றப்பட்ட NGF-இன் விளிம்பில் உள்ள) நீல அம்புக்குறியானது, பாலிமர் இல்லாமல் FLG பகுதியானது இந்த மாற்றும் செயல்முறையை எதிர்க்கும் என்பதை நிரூபிப்பதற்காகவே வேண்டுமென்றே காட்டப்பட்டுள்ளது. சுருக்கமாக, TEM மற்றும் SEM அளவீடுகளின் போது கடுமையான கையாளுதல் மற்றும் உயர் வெற்றிடத்திற்கு உட்படுத்தப்பட்ட பின்னரும் கூட, பகுதியளவு மிதக்கும் NGF (FLG பகுதி உட்பட) அதன் இயந்திர ஒருமைப்பாட்டைத் தக்க வைத்துக் கொள்கிறது என்பதை இந்தப் படங்கள் உறுதிப்படுத்துகின்றன (படம் SI9).
NGF-இன் சிறந்த தட்டையான தன்மை காரணமாக (படம் 5a-ஐப் பார்க்கவும்), SAED கட்டமைப்பைப் பகுப்பாய்வு செய்ய, செதில்களை [0001] டொமைன் அச்சில் திசைப்படுத்துவது கடினம் அல்ல. படலத்தின் உள்ளூர் தடிமன் மற்றும் அதன் இருப்பிடத்தைப் பொறுத்து, எலக்ட்ரான் விளிம்புச்சிதறல் ஆய்வுகளுக்காக பல ஆர்வப் பகுதிகள் (12 புள்ளிகள்) அடையாளம் காணப்பட்டன. படங்கள் 5a–c-இல், இந்த வழக்கமான பகுதிகளில் நான்கு காட்டப்பட்டு, வண்ண வட்டங்களால் (நீலம், சயான், ஆரஞ்சு மற்றும் சிவப்பு குறியிடப்பட்டவை) குறிக்கப்பட்டுள்ளன. SAED முறைக்கானவை படங்கள் 2 மற்றும் 3. படங்கள் 5f மற்றும் g ஆகியவை, முறையே படங்கள் 5b மற்றும் c-இல் காட்டப்பட்டுள்ள FLG பகுதியிலிருந்து பெறப்பட்டன. அவை முறுக்கப்பட்ட கிராஃபீனைப் போன்ற ஒரு அறுகோண அமைப்பைக் கொண்டுள்ளன63. குறிப்பாக, படம் 5f, [0001] மண்டல அச்சின் ஒரே திசையமைவுடன், 10° மற்றும் 20° சுழற்றப்பட்ட மூன்று ஒன்றுடன் ஒன்று மேலமைந்த வடிவங்களைக் காட்டுகிறது, இது மூன்று ஜோடி (10-10) பிரதிபலிப்புகளின் கோணப் பொருத்தமின்மையால் நிரூபிக்கப்படுகிறது. இதேபோல், படம் 5g, 20° கோணத்தில் சுழற்றப்பட்ட, ஒன்றுடன் ஒன்று மேற்பொருந்திய இரண்டு அறுகோண வடிவங்களைக் காட்டுகிறது. FLG பகுதியில் உள்ள இரண்டு அல்லது மூன்று அறுகோண வடிவக் குழுக்கள், ஒன்றுக்கொன்று சார்பாகச் சுழற்றப்பட்ட மூன்று தளத்திற்குள் அல்லது தளத்திற்கு வெளியே உள்ள கிராஃபீன் அடுக்குகளிலிருந்து உருவாகலாம். இதற்கு மாறாக, படம் 5h,i-இல் உள்ள எலக்ட்ரான் விளிம்புச்சிதறல் வடிவங்கள் (படம் 5a-இல் காட்டப்பட்டுள்ள NGF பகுதிக்கு உரியது), ஒட்டுமொத்தமாக அதிக புள்ளி விளிம்புச்சிதறல் செறிவுடன் கூடிய ஒற்றை [0001] வடிவத்தைக் காட்டுகின்றன, இது அதிகப் பொருள் தடிமனுக்கு உரியதாகும். இந்த SAED மாதிரிகள், குறியீட்டெண் 64-இலிருந்து ஊகிக்கப்பட்டபடி, FLG-ஐ விட தடிமனான கிராஃபைட் அமைப்பு மற்றும் இடைநிலை நோக்குநிலைக்கு உரியவை. NGF-இன் படிகப் பண்புகளின் பண்பறிதல், ஒன்றுடன் ஒன்று மேற்பொருந்திய இரண்டு அல்லது மூன்று கிராஃபைட் (அல்லது கிராஃபீன்) படிகத்துகள்கள் இணைந்து இருப்பதை வெளிப்படுத்தியது. FLG பகுதியில் குறிப்பாகக் குறிப்பிடத்தக்கது என்னவென்றால், படிகத்துகள்கள் ஒரு குறிப்பிட்ட அளவு தளத்திற்குள் அல்லது தளத்திற்கு வெளியே தவறான நோக்குநிலையைக் கொண்டுள்ளன. Ni 64 படலங்களின் மீது வளர்க்கப்பட்ட NGF-இல், 17°, 22° மற்றும் 25° தளச் சுழற்சிக் கோணங்களைக் கொண்ட கிராஃபைட் துகள்கள்/அடுக்குகள் முன்னர் அறிவிக்கப்பட்டுள்ளன. இந்த ஆய்வில் காணப்பட்ட சுழற்சிக் கோண மதிப்புகள், முறுக்கப்பட்ட BLG63 கிராஃபீனுக்காக முன்னர் காணப்பட்ட சுழற்சிக் கோணங்களுடன் (±1°) ஒத்துப்போகின்றன.
NGF/SiO2/Si-இன் மின் பண்புகள் 300 K வெப்பநிலையில் 10×3 மிமீ² பரப்பளவில் அளவிடப்பட்டன. எலக்ட்ரான் கடத்திச் செறிவு, நகர்வுத்திறன் மற்றும் கடத்துத்திறன் ஆகியவற்றின் மதிப்புகள் முறையே 1.6 × 10²⁰ செமீ⁻³, 220 செமீ² வி⁻¹ சி⁻¹ மற்றும் 2000 எஸ்-செமீ⁻¹ ஆகும். நமது NGF-இன் நகர்வுத்திறன் மற்றும் கடத்துத்திறன் மதிப்புகள் இயற்கை கிராஃபைட்டைப் போலவே² உள்ளன, மேலும் வணிகரீதியாகக் கிடைக்கும் உயர் திசையமைவு கொண்ட பைரோலிடிக் கிராஃபைட்டை (3000 °C-இல் தயாரிக்கப்பட்டது)²⁹ விட அதிகமாக உள்ளன. கண்டறியப்பட்ட எலக்ட்ரான் கடத்திச் செறிவு மதிப்புகள், உயர்-வெப்பநிலை (3200 °C) பாலிமைடு தாள்களைப் பயன்படுத்தித் தயாரிக்கப்பட்ட மைக்ரான்-தடிமன் கொண்ட கிராஃபைட் படலங்களுக்கு சமீபத்தில் அறிவிக்கப்பட்ட மதிப்புகளை (7.25 × 10¹⁰ செமீ⁻³) விட²⁰ இரண்டு வரிசைப் பெருமங்கள் அதிகமாக உள்ளன.
குவார்ட்ஸ் அடி மூலக்கூறுகளுக்கு மாற்றப்பட்ட FS-NGF மீது நாங்கள் புற ஊதா-கண்ணுக்குப் புலப்படும் ஒளி ஊடுருவல் அளவீடுகளையும் செய்தோம் (படம் 6). இதன் விளைவாகக் கிடைத்த நிறமாலை, 350–800 நானோமீட்டர் வரம்பில் ஏறக்குறைய 62% என்ற நிலையான ஒளி ஊடுருவலைக் காட்டுகிறது, இது NGF கண்ணுக்குப் புலப்படும் ஒளிக்கு ஒளிபுகும் தன்மையுடையது என்பதைக் குறிக்கிறது. உண்மையில், படம் 6b-இல் உள்ள மாதிரியின் எண்ணிமப் புகைப்படத்தில் “KAUST” என்ற பெயரைக் காணலாம். NGF-இன் நானோபடிக அமைப்பு SLG-இன் அமைப்பிலிருந்து வேறுபட்டிருந்தாலும், ஒவ்வொரு கூடுதல் அடுக்குக்கும் 2.3% ஒளி ஊடுருவல் இழப்பு என்ற விதியைப் பயன்படுத்தி அடுக்குகளின் எண்ணிக்கையைத் தோராயமாக மதிப்பிடலாம்65. இந்தத் தொடர்பின்படி, 38% ஒளி ஊடுருவல் இழப்பு கொண்ட கிராஃபீன் அடுக்குகளின் எண்ணிக்கை 21 ஆகும். வளர்க்கப்பட்ட NGF முக்கியமாக 300 கிராஃபீன் அடுக்குகளைக் கொண்டுள்ளது, அதாவது சுமார் 100 நானோமீட்டர் தடிமன் கொண்டது (படம் 1, SI5 மற்றும் SI7). எனவே, காணப்பட்ட ஒளி ஊடுருவலானது FLG மற்றும் MLG பகுதிகளுக்கு உரியது என்று நாங்கள் கருதுகிறோம், ஏனெனில் அவை படலம் முழுவதும் பரவியுள்ளன (படம் 1, 3, 5 மற்றும் 6c). மேற்கூறிய கட்டமைப்புத் தரவுகளுடன், கடத்துத்திறன் மற்றும் ஒளிபுகும் தன்மையும் மாற்றப்பட்ட NGF-இன் உயர் படிகத் தரத்தை உறுதிப்படுத்துகின்றன.
(அ) புற ஊதா-கண்ணுக்குப் புலப்படும் ஒளி ஊடுருவல் அளவீடு, (ஆ) ஒரு மாதிரிப் பொருளைப் பயன்படுத்தி குவார்ட்ஸில் ஏற்படும் வழக்கமான NGF இடமாற்றம். (இ) மாதிரி முழுவதும் சீராகப் பரவியுள்ள FLG மற்றும் MLG பகுதிகள் சாம்பல் நிற சீரற்ற வடிவங்களாகக் குறிக்கப்பட்ட NGF-இன் திட்டப்படம் (படம் 1-ஐப் பார்க்கவும்) (100 μm²-க்கு தோராயமாக 0.1–3% பரப்பளவு). வரைபடத்தில் உள்ள சீரற்ற வடிவங்களும் அவற்றின் அளவுகளும் விளக்க நோக்கங்களுக்காக மட்டுமே கொடுக்கப்பட்டுள்ளன, அவை உண்மையான பரப்பளவுகளுடன் பொருந்தாது.
CVD முறையில் வளர்க்கப்பட்ட ஒளிபுகும் NGF, முன்னர் வெறும் சிலிக்கான் பரப்புகளுக்கு மாற்றப்பட்டு சூரிய மின்கலங்களில் பயன்படுத்தப்பட்டது¹⁵,¹⁶. இதன் விளைவாகக் கிடைக்கும் மின் மாற்றத் திறன் (PCE) 1.5% ஆகும். இந்த NGF-கள் செயலுறு கூட்டு அடுக்குகள், மின்னூட்டக் கடத்தல் பாதைகள் மற்றும் ஒளிபுகும் மின்முனைகள் போன்ற பல செயல்பாடுகளைச் செய்கின்றன¹⁵,¹⁶. இருப்பினும், கிராஃபைட் படலம் சீராக இருப்பதில்லை. கிராஃபைட் மின்முனையின் தாள் மின்தடை மற்றும் ஒளி ஊடுருவுத்திறனைக் கவனமாகக் கட்டுப்படுத்துவதன் மூலம் மேலும் உகப்பாக்கம் செய்வது அவசியமாகிறது, ஏனெனில் இந்த இரண்டு பண்புகளும் சூரிய மின்கலத்தின் PCE மதிப்பைத் தீர்மானிப்பதில் முக்கியப் பங்கு வகிக்கின்றன¹⁵,¹⁶. பொதுவாக, கிராஃபீன் படலங்கள் கண்ணுக்குப் புலப்படும் ஒளிக்கு 97.7% ஒளிபுகும் தன்மை கொண்டவை, ஆனால் 200–3000 ஓம்/சதுர தாள் மின்தடையைக் கொண்டுள்ளன¹⁶. அடுக்குகளின் எண்ணிக்கையை அதிகரிப்பதன் மூலமும் (கிராஃபீன் அடுக்குகளைப் பலமுறை மாற்றுதல்) மற்றும் HNO₃ (~30 ஓம்/சதுர) உடன் கலப்படம் செய்வதன் மூலமும் கிராஃபீன் படலங்களின் மேற்பரப்பு மின்தடையைக் குறைக்க முடியும்⁶. இருப்பினும், இந்தச் செயல்முறைக்கு நீண்ட நேரம் ஆகும், மேலும் வெவ்வேறு மாற்று அடுக்குகள் எப்போதும் நல்ல தொடர்பைப் பேணுவதில்லை. எங்கள் முன்பக்க NGF ஆனது 2000 S/cm கடத்துத்திறன், 50 ஓம்/சதுர படலத் தாள் மின்தடை மற்றும் 62% ஒளிபுகும் தன்மை போன்ற பண்புகளைக் கொண்டுள்ளது, இது சூரிய மின்கலங்களில் கடத்தும் சேனல்கள் அல்லது எதிர் மின்முனைகளுக்கு ஒரு சாத்தியமான மாற்றாக அமைகிறது¹⁵,¹⁶.
BS-NGF-இன் கட்டமைப்பும் மேற்பரப்பு வேதியியலும் FS-NGF-ஐப் போலவே இருந்தாலும், அதன் சொரசொரப்புத்தன்மை வேறுபட்டது (“FS- மற்றும் BS-NGF-இன் வளர்ச்சி”). முன்னதாக, நாங்கள் மிக மெல்லிய படல கிராஃபைட்டை²² ஒரு வாயு உணரியாகப் பயன்படுத்தினோம். எனவே, வாயு உணரும் பணிகளுக்கு BS-NGF-ஐப் பயன்படுத்துவதற்கான சாத்தியக்கூறை நாங்கள் சோதித்தோம் (படம் SI10). முதலில், mm² அளவுள்ள BS-NGF-இன் பகுதிகள், விரல் போன்ற மின்முனை உணரி சில்லின் மீது மாற்றப்பட்டன (படம் SI10a-c). அந்தச் சில்லின் உற்பத்தி விவரங்கள் முன்னரே அறிவிக்கப்பட்டுள்ளன; அதன் செயல்படும் உணர்திறன் பகுதி 9 mm²⁶⁷ ஆகும். SEM படங்களில் (படம் SI10b மற்றும் c), NGF வழியாகக் கீழே உள்ள தங்க மின்முனை தெளிவாகத் தெரிகிறது. மீண்டும், அனைத்து மாதிரிகளுக்கும் சீரான சில்லுப் பரவல் அடையப்பட்டதைக் காணலாம். பல்வேறு வாயுக்களின் வாயு உணரி அளவீடுகள் பதிவு செய்யப்பட்டன (படம் SI10d) (படம் SI11) மற்றும் அதன் விளைவாகக் கிடைத்த துலங்கல் விகிதங்கள் படங்கள் SI10g-இல் காட்டப்பட்டுள்ளன. SO2 (200 ppm), H2 (2%), CH4 (200 ppm), CO2 (2%), H2S (200 ppm) மற்றும் NH3 (200 ppm) உள்ளிட்ட பிற குறுக்கீடு செய்யும் வாயுக்களாலும் இது ஏற்பட வாய்ப்புள்ளது. NO2 ஒரு சாத்தியமான காரணமாகும். வாயுவின் எலக்ட்ரான் கவர் தன்மை22,68. கிராஃபீனின் மேற்பரப்பில் உறிஞ்சப்படும்போது, அது அமைப்பால் எலக்ட்ரான்கள் உறிஞ்சப்படுவதைக் குறைக்கிறது. BS-NGF சென்சாரின் மறுமொழி நேரத் தரவுகளை, முன்னர் வெளியிடப்பட்ட சென்சார்களுடன் ஒப்பிடுவது அட்டவணை SI2-இல் வழங்கப்பட்டுள்ளது. புற ஊதா பிளாஸ்மா, O3 பிளாஸ்மா அல்லது வெளிப்படுத்தப்பட்ட மாதிரிகளுக்கு வெப்ப (50–150°C) சிகிச்சை அளிப்பதன் மூலம் NGF சென்சார்களை மீண்டும் செயல்படுத்துவதற்கான வழிமுறை தொடர்ந்து நடைபெற்று வருகிறது, இதைத் தொடர்ந்து உட்பொதிக்கப்பட்ட அமைப்புகளைச் செயல்படுத்துவது சிறந்ததாகும்69.
CVD செயல்முறையின் போது, வினையூக்கித் தளத்தின் இருபுறமும் கிராஃபீன் வளர்ச்சி ஏற்படுகிறது41. இருப்பினும், இடமாற்றச் செயல்முறையின் போது BS-கிராஃபீன் பொதுவாக வெளியேற்றப்படுகிறது41. இந்த ஆய்வில், வினையூக்கித் தாங்கியின் இருபுறமும் உயர்தர NGF வளர்ச்சியையும் பாலிமர் இல்லாத NGF இடமாற்றத்தையும் அடைய முடியும் என்பதை நாங்கள் நிரூபிக்கிறோம். FS-NGF (~100 nm) ஐ விட BS-NGF மெல்லியதாக (~80 nm) உள்ளது, மேலும் இந்த வேறுபாட்டிற்குக் காரணம், BS-Ni முன்னோடி வாயு ஓட்டத்திற்கு நேரடியாக வெளிப்படுவதில்லை என்பதே ஆகும். NiAR தளத்தின் சொரசொரப்பு, NGF-இன் சொரசொரப்பைப் பாதிக்கிறது என்பதையும் நாங்கள் கண்டறிந்தோம். இந்த முடிவுகள், வளர்க்கப்பட்ட சமதள FS-NGF-ஐ கிராஃபீனுக்கான ஒரு முன்னோடிப் பொருளாக (உரித்தல் முறை மூலம்70) அல்லது சூரிய மின்கலங்களில் ஒரு கடத்தும் வழித்தடமாகப் பயன்படுத்தலாம் என்பதைக் காட்டுகின்றன15,16. இதற்கு மாறாக, BS-NGF வாயு கண்டறிதலுக்கும் (படம் SI9) மற்றும் ஆற்றல் சேமிப்பு அமைப்புகளுக்கும்71,72 பயன்படுத்தப்படும், அங்கு அதன் மேற்பரப்பு சொரசொரப்பு பயனுள்ளதாக இருக்கும்.
மேற்கூறியவற்றைக் கருத்தில் கொண்டு, CVD முறையிலும் நிக்கல் தகட்டைப் பயன்படுத்தியும் வளர்க்கப்பட்டு, முன்னர் வெளியிடப்பட்ட கிராஃபைட் படலங்கள் குறித்த ஆய்வுகளுடன் தற்போதைய ஆய்வை இணைப்பது பயனுள்ளதாக இருக்கும். அட்டவணை 2-இல் காணப்படுவது போல, நாங்கள் பயன்படுத்திய உயர் அழுத்தங்கள், ஒப்பீட்டளவில் குறைந்த வெப்பநிலைகளிலும் (850–1300 °C வரம்பில்) வினை நேரத்தை (வளர்ச்சிக் கட்டத்தை) குறைத்தன. மேலும், நாங்கள் வழக்கத்தை விட அதிக வளர்ச்சியை அடைந்தோம், இது விரிவாக்கத்திற்கான சாத்தியத்தைக் குறிக்கிறது. கருத்தில் கொள்ள வேண்டிய பிற காரணிகளும் உள்ளன, அவற்றில் சிலவற்றை நாங்கள் அட்டவணையில் சேர்த்துள்ளோம்.
வினையூக்கி CVD மூலம் நிக்கல் தகட்டின் மீது இருபக்க உயர்தர NGF வளர்க்கப்பட்டது. பாரம்பரிய பாலிமர் அடி மூலக்கூறுகளை (CVD கிராஃபீனில் பயன்படுத்தப்படுபவை போன்றவை) நீக்குவதன் மூலம், நிக்கல் தகட்டின் முன்பக்கத்திலும் பின்பக்கத்திலும் வளர்க்கப்பட்ட NGF-ஐ, பல்வேறு செயல்முறைக்கு முக்கியமான அடி மூலக்கூறுகளுக்குத் தூய்மையாகவும் குறைபாடின்றியும் ஈரப் பரிமாற்றம் செய்கிறோம். குறிப்பிடத்தக்க வகையில், NGF-இல் FLG மற்றும் MLG பகுதிகள் (பொதுவாக 100 µm²-க்கு 0.1% முதல் 3% வரை) உள்ளன, அவை தடிமனான படலத்துடன் கட்டமைப்பு ரீதியாக நன்கு ஒருங்கிணைக்கப்பட்டுள்ளன. இந்த பகுதிகள் இரண்டு முதல் மூன்று கிராஃபைட்/கிராஃபீன் துகள்களின் (முறையே படிகங்கள் அல்லது அடுக்குகள்) அடுக்குகளால் ஆனவை என்பதை தள TEM காட்டுகிறது, அவற்றில் சில 10–20° சுழற்சிப் பொருத்தமின்மையைக் கொண்டுள்ளன. FLG மற்றும் MLG பகுதிகள், FS-NGF-இன் கண்ணுக்குப் புலப்படும் ஒளி ஊடுருவலுக்குக் காரணமாகின்றன. பின்பக்கத் தாள்களைப் பொறுத்தவரை, அவை முன்பக்கத் தாள்களுக்கு இணையாகக் கொண்டு செல்லப்படலாம் மற்றும் காட்டப்பட்டுள்ளபடி, ஒரு செயல்பாட்டு நோக்கத்தைக் கொண்டிருக்கலாம் (எடுத்துக்காட்டாக, வாயுவைக் கண்டறிதல்). இந்த ஆய்வுகள், தொழில்துறை அளவிலான CVD செயல்முறைகளில் கழிவுகளையும் செலவுகளையும் குறைப்பதற்கு மிகவும் பயனுள்ளதாக இருக்கும்.
பொதுவாக, CVD NGF-இன் சராசரி தடிமன், (குறைந்த மற்றும் பல அடுக்கு) கிராஃபீன் மற்றும் தொழில்துறை (மைக்ரோமீட்டர்) கிராஃபைட் தாள்களுக்கு இடையில் அமைகிறது. அவற்றின் சுவாரஸ்யமான பண்புகளின் வீச்சும், அவற்றின் உற்பத்தி மற்றும் போக்குவரத்திற்காக நாங்கள் உருவாக்கியுள்ள எளிய முறையும் இணைந்து, தற்போது பயன்படுத்தப்படும் அதிக ஆற்றல் தேவைப்படும் தொழில்துறை உற்பத்தி செயல்முறைகளின் செலவின்றி, கிராஃபைட்டின் செயல்பாட்டுத் திறனைக் கோரும் பயன்பாடுகளுக்கு இந்தப் படலங்களை மிகவும் பொருத்தமானதாக ஆக்குகின்றன.
25-μm-தடிமன் கொண்ட நிக்கல் தகடு (99.5% தூய்மை, குட்ஃபெலோ) ஒரு வணிகரீதியான CVD உலையில் (ஐக்ஸ்ட்ரான் 4-அங்குல BMPro) நிறுவப்பட்டது. அந்த அமைப்பு ஆர்கான் வாயுவால் சுத்திகரிக்கப்பட்டு, 10⁻³ mbar அடிப்படை அழுத்தத்திற்கு வெற்றிடமாக்கப்பட்டது. பின்னர் நிக்கல் தகடு Ar/H₂ கலவையில் வைக்கப்பட்டது. (Ni தகட்டை 5 நிமிடங்களுக்கு முன்-வெப்பப்படுத்திய பிறகு, அந்தத் தகடு 900 °C வெப்பநிலையில் 500 mbar அழுத்தத்திற்கு உட்படுத்தப்பட்டது. NGF ஆனது CH₄/H₂ (தலா 100 cm³) கலவையில் 5 நிமிடங்களுக்குப் படியவைக்கப்பட்டது. பின்னர் அந்த மாதிரி, 40 °C/நிமிட வேகத்தில் Ar கலவையைப் (4000 cm³) பயன்படுத்தி 700 °C-க்குக் குறைவான வெப்பநிலைக்குக் குளிர்விக்கப்பட்டது. NGF வளர்ச்சி செயல்முறையை உகந்ததாக்குவது குறித்த விவரங்கள் வேறு இடத்தில்³⁰ விவரிக்கப்பட்டுள்ளன.)
மாதிரியின் மேற்பரப்பு உருவவியல், Zeiss Merlin நுண்ணோக்கியைப் (1 kV, 50 pA) பயன்படுத்தி SEM மூலம் காட்சிப்படுத்தப்பட்டது. மாதிரியின் மேற்பரப்பு சொரசொரப்பு மற்றும் NGF தடிமன் ஆகியவை AFM (Dimension Icon SPM, Bruker) மூலம் அளவிடப்பட்டன. இறுதி முடிவுகளைப் பெறுவதற்காக, அதிக பிரகாசம் கொண்ட புல உமிழ்வுத் துப்பாக்கி (300 kV), FEI Wien வகை ஒற்றைநிறமாக்கி மற்றும் CEOS லென்ஸ் கோளப் பிறழ்வு திருத்தி ஆகியவற்றைக் கொண்ட FEI Titan 80–300 Cubed நுண்ணோக்கியைப் பயன்படுத்தி TEM மற்றும் SAED அளவீடுகள் மேற்கொள்ளப்பட்டன. இடஞ்சார்ந்த தெளிவுத்திறன் 0.09 nm. தட்டையான TEM படமாக்கம் மற்றும் SAED கட்டமைப்புப் பகுப்பாய்விற்காக, NGF மாதிரிகள் கார்பன் லேசி பூசப்பட்ட செப்புக் கட்டங்களுக்கு மாற்றப்பட்டன. இதனால், மாதிரியின் பெரும்பாலான கட்டிகள் தாங்கிச் சவ்வின் துளைகளில் மிதக்கின்றன. மாற்றப்பட்ட NGF மாதிரிகள் XRD மூலம் பகுப்பாய்வு செய்யப்பட்டன. 3 மிமீ கற்றைப் புள்ளி விட்டம் கொண்ட ஒரு தாமிரக் கதிர்வீச்சு மூலத்தைப் பயன்படுத்தி, ஒரு தூள் விளிம்புச்சிதறல்மானி (ப்ரூக்கர், D2 கட்டம் மாற்றி, தாமிர Kα மூலம், 1.5418 Å மற்றும் LYNXEYE உணரி) மூலம் எக்ஸ்-கதிர் விளிம்புச்சிதறல் வடிவங்கள் பெறப்பட்டன.
ஒருங்கிணைக்கும் கான்ஃபோகல் நுண்ணோக்கியைப் (Alpha 300 RA, WITeC) பயன்படுத்தி பல ராமன் புள்ளி அளவீடுகள் பதிவு செய்யப்பட்டன. வெப்பத்தால் தூண்டப்பட்ட விளைவுகளைத் தவிர்க்க, குறைந்த கிளர்ச்சித் திறன் (25%) கொண்ட 532 nm லேசர் பயன்படுத்தப்பட்டது. கிராடோஸ் ஆக்சிஸ் அல்ட்ரா ஸ்பெக்ட்ரோமீட்டரில், 300 × 700 μm² மாதிரிப் பரப்பின் மீது, 150 W திறனில் ஒற்றை நிற Al Kα கதிர்வீச்சைப் (hν = 1486.6 eV) பயன்படுத்தி எக்ஸ்-கதிர் ஃபோட்டோ எலக்ட்ரான் நிறமாலையியல் (XPS) நிகழ்த்தப்பட்டது. முறையே 160 eV மற்றும் 20 eV கடத்தும் ஆற்றல்களில் பிரிதிறன் நிறமாலைகள் பெறப்பட்டன. SiO₂ மீது மாற்றப்பட்ட NGF மாதிரிகள், 30 W திறனில் இயங்கும் PLS6MW (1.06 μm) இட்டர்பியம் ஃபைபர் லேசரைப் பயன்படுத்தி துண்டுகளாக (ஒவ்வொன்றும் 3 × 10 mm²) வெட்டப்பட்டன. ஒளியியல் நுண்ணோக்கியின் கீழ் வெள்ளிப் பசையைப் பயன்படுத்தி செப்புக் கம்பி இணைப்புகள் (50 μm தடிமன்) உருவாக்கப்பட்டன. இந்த மாதிரிகளில், 300 K வெப்பநிலையிலும், ± 9 டெஸ்லா காந்தப்புல மாறுபாட்டிலும், ஒரு இயற்பியல் பண்புகள் அளவீட்டு அமைப்பில் (PPMS EverCool-II, Quantum Design, USA) மின்சாரக் கடத்தல் மற்றும் ஹால் விளைவு சோதனைகள் மேற்கொள்ளப்பட்டன. குவார்ட்ஸ் அடி மூலக்கூறுகள் மற்றும் குவார்ட்ஸ் குறிப்பு மாதிரிகளுக்கு மாற்றப்பட்ட, 350–800 nm NGF வரம்பில் உள்ள ஊடுருவிய புற ஊதா-கண்ணுறு நிறமாலைகள், ஒரு Lambda 950 புற ஊதா-கண்ணுறு நிறமாலைமானியைப் பயன்படுத்திப் பதிவு செய்யப்பட்டன.
வேதியியல் மின்தடை உணரி (இடைவிரல் மின்முனை சில்லு) ஒரு பிரத்யேக அச்சிடப்பட்ட மின்சுற்றுப் பலகை 73 உடன் இணைக்கப்பட்டு, மின்தடை தற்காலிகமாகப் பிரித்தெடுக்கப்பட்டது. சாதனம் அமைந்துள்ள அச்சிடப்பட்ட மின்சுற்றுப் பலகையானது, தொடர்பு முனையங்களுடன் இணைக்கப்பட்டு, வாயு உணரும் அறை 74-க்குள் வைக்கப்பட்டது. வாயுவைச் செலுத்துவதிலிருந்து வாயு வெளிப்பாடு வரையிலும், பின்னர் மீண்டும் செலுத்துவது வரையிலும் தொடர்ச்சியான ஸ்கேன் மூலம் 1 V மின்னழுத்தத்தில் மின்தடை அளவீடுகள் எடுக்கப்பட்டன. அறையில் உள்ள ஈரப்பதம் உட்பட மற்ற அனைத்து பகுப்பாய்வுப் பொருட்களையும் அகற்றுவதை உறுதி செய்வதற்காக, அறையானது ஆரம்பத்தில் 1 மணி நேரத்திற்கு 200 cm³ என்ற அளவில் நைட்ரஜனைச் செலுத்தி சுத்தம் செய்யப்பட்டது. பின்னர், N₂ சிலிண்டரை மூடுவதன் மூலம், தனிப்பட்ட பகுப்பாய்வுப் பொருட்கள் அதே 200 cm³ பாய்வு விகிதத்தில் மெதுவாக அறைக்குள் வெளியிடப்பட்டன.
இந்தக் கட்டுரையின் திருத்தப்பட்ட பதிப்பு வெளியிடப்பட்டுள்ளது. கட்டுரையின் மேற்பகுதியில் உள்ள இணைப்பின் மூலம் அதனை அணுகலாம்.
இனகாகி, எம். மற்றும் காங், எஃப். கார்பன் பொருள் அறிவியல் மற்றும் பொறியியல்: அடிப்படைகள். இரண்டாம் பதிப்பு. 2014. 542.
பியர்சன், எச்ஓ கார்பன், கிராஃபைட், வைரம் மற்றும் ஃபுல்லரின்கள் பற்றிய கையேடு: பண்புகள், செயலாக்கம் மற்றும் பயன்பாடுகள். முதல் பதிப்பு தொகுக்கப்பட்டுள்ளது. 1994, நியூ ஜெர்சி.
ட்சாய், டபிள்யூ. மற்றும் பலர். ஒளிபுகும் மெல்லிய கடத்தும் மின்முனைகளாக பெரிய பரப்பளவு பல அடுக்கு கிராஃபீன்/கிராஃபைட் படலங்கள். பயன்பாடு. இயற்பியல். ரைட். 95(12), 123115(2009).
பாலண்டின் ஏஏ கிராஃபீன் மற்றும் நானோ கட்டமைக்கப்பட்ட கார்பன் பொருட்களின் வெப்ப பண்புகள். நேட். மேட். 10(8), 569–581 (2011).
செங் கேஒய், பிரவுன் பிடபிள்யூ மற்றும் காஹில் டிஜி குறைந்த வெப்பநிலை வேதியியல் ஆவிப் படிவு மூலம் Ni (111) மீது வளர்க்கப்பட்ட கிராஃபைட் படங்களின் வெப்பக் கடத்துத்திறன். வினையுரிச்சொல். மேட். இன்டர்ஃபேஸ் 3, 16 (2016).
ஹெஸ்ஜெடல், டி. இரசாயன ஆவி படிவு மூலம் கிராஃபீன் படங்களின் தொடர்ச்சியான வளர்ச்சி. பயன்பாடு. இயற்பியல். ரைட். 98(13), 133106(2011).
பதிவிட்ட நேரம்: ஆகஸ்ட் 23, 2024