Merci fir Äre Besuch op Nature.com. D'Versioun vum Browser, déi Dir benotzt, huet limitéiert CSS-Ënnerstëtzung. Fir déi bescht Resultater empfeelen mir Iech, eng méi nei Versioun vun Ärem Browser ze benotzen (oder de Kompatibilitéitsmodus am Internet Explorer auszeschalten). An der Zwëschenzäit, fir déi weider Ënnerstëtzung ze garantéieren, weisen mir d'Websäit ouni Styling oder JavaScript un.
Nanoskala-Grafitfilmer (NGFs) si robust Nanomaterialien, déi duerch katalytesch chemesch Gasoflagerung produzéiert kënne ginn, awer Froen iwwer hir einfach Transfertbarkeet a wéi d'Uewerflächenmorphologie hir Notzung an Apparater vun der nächster Generatioun beaflosst, bleiwen op. Hei bericht mir iwwer d'Wuesstum vun NGF op béide Säite vun enger polykristalliner Nickelfolie (Fläch 55 cm2, Déckt ongeféier 100 nm) a säin polymerfräien Transfer (vir an hannen, Fläch bis zu 6 cm2). Wéinst der Morphologie vun der Katalysatorfolie ënnerscheede sech déi zwee Kuelestofffilmer a punkto physikaleschen Eegeschaften an aner Charakteristiken (wéi z.B. Uewerflächenrauheet). Mir weisen datt NGFs mat enger méi rauer Récksäit gutt fir d'NO2-Detektioun geegent sinn, während méi glat a méi leitfäeg NGFs op der viischter Säit (2000 S/cm, Schichtenwiderstand - 50 Ohm/m2) als Leeder a Kanal oder Elektrod vun der Solarzell kënne benotzt ginn (well se 62% vum siichtbare Liicht duerchléisst). Am Allgemengen kënnen déi beschriwwe Wuesstums- a Transportprozesser hëllefen, NGF als alternativt Kuelestoffmaterial fir technologesch Uwendungen ze realiséieren, wou Graphen a mikrondéck Graphitfilmer net gëeegent sinn.
Graphit ass e wäit verbreetent Material an der Industrie. Besonnesch de Graphit huet d'Eegeschafte vun enger relativ gerénger Massendichte an enger héijer thermescher an elektrescher Leetfäegkeet am Plang, an ass ganz stabil an haarden thermeschen a chemeschen Ëmfeld1,2. Flackegraphit ass e bekannten Ausgangsmaterial fir d'Graphenfuerschung3. Wann et zu dënnen Schichten veraarbecht gëtt, kann et an enger breeder Palette vun Uwendungen agesat ginn, dorënner Hëtzekippen fir elektronesch Apparater wéi Smartphones4,5,6,7, als aktivt Material a Sensoren8,9,10 a fir de Schutz géint elektromagnetesch Stéierungen11,12 a Filmer fir Lithographie an extremen Ultraviolett13,14, fir leetend Kanäl a Solarzellen15,16. Fir all dës Uwendungen wier et e bedeitende Virdeel, wann grouss Fläche vu Graphitfilmer (NGFs) mat Dicken, déi an der Nanoskala <100 nm kontrolléiert ginn, einfach produzéiert a transportéiert kéinte ginn.
Grafitfilmer ginn duerch verschidde Methode produzéiert. An engem Fall goufen Embedding an Expansioun gefollegt vun Peeling benotzt fir Graphenflocken ze produzéieren10,11,17. D'Flacke mussen weider zu Filmer vun der gewënschter Déckt veraarbecht ginn, an et dauert dacks e puer Deeg fir dicht Graphitplacken ze produzéieren. En aneren Usaz ass et, mat grafitierbare feste Virleefer unzefänken. An der Industrie gi Polymerplacken karboniséiert (bei 1000–1500 °C) an dann graphitiséiert (bei 2800–3200 °C) fir gutt strukturéiert Schichtmaterialien ze bilden. Obwuel d'Qualitéit vun dëse Filmer héich ass, ass den Energieverbrauch bedeitend1,18,19 an déi minimal Déckt ass op e puer Mikrometer limitéiert1,18,19,20.
Katalytesch chemesch Gasoflagerung (CVD) ass eng bekannt Method fir Graphen- a ultradënn Graphitfilmer (<10 nm) mat héijer struktureller Qualitéit a verstännege Käschten ze produzéieren21,22,23,24,25,26,27. Am Verglach mam Wuesstum vu Graphen- a ultradënnen Graphitfilmer28 gëtt awer d'Wuesstum a grousser Fläch an/oder d'Uwendung vun NGF mat CVD nach manner exploréiert11,13,29,30,31,32,33.
CVD-gewuess Graphen- a Graphitfilmer mussen dacks op funktionell Substrater transferéiert ginn34. Dës Dënnfilmtransfere benotzen zwou Haaptmethoden35: (1) net-ätzenden Transfer36,37 an (2) ätzend-baséierten naassen chemeschen Transfer (Substratënnerstëtzung)14,34,38. All Method huet e puer Vir- an Nodeeler a muss jee no der beabsichtigter Uwendung ausgewielt ginn, wéi soss anzwousch beschriwwen35,39. Fir Graphen/Graphitfilmer, déi op katalytesche Substrater gewuess sinn, bleift den Transfer iwwer naass chemesch Prozesser (vun deenen Polymethylmethacrylat (PMMA) déi am meeschte benotzt Trägerschicht ass) déi éischt Wiel13,30,34,38,40,41,42. You et al. Et gouf erwähnt, datt kee Polymer fir den NGF-Transfer benotzt gouf (Proufgréisst ongeféier 4 cm2)25,43, awer et goufen keng Detailer iwwer d'Proufstabilitéit an/oder d'Handhabung während dem Transfer geliwwert; Naasschemieprozesser mat Polymere bestinn aus verschiddene Schrëtt, dorënner d'Applikatioun an d'spéider Entfernung vun enger Afferpolymerschicht30,38,40,41,42. Dëse Prozess huet Nodeeler: zum Beispill kënnen Polymerreschter d'Eegeschafte vum gewuessene Film38 änneren. Zousätzlech Veraarbechtung kann Reschtpolymer ewechhuelen, awer dës zousätzlech Schrëtt erhéijen d'Käschten an d'Zäit vun der Filmproduktioun38,40. Wärend dem CVD-Wuesstum gëtt eng Schicht Graphen net nëmmen op der viischter Säit vun der Katalysatorfolie (déi Säit, déi zum Dampfstroum weist), mä och op hirer Récksäit ofgesat. Déi lescht gëllt awer als Offallprodukt a kann séier duerch mëllt Plasma38,41 ewechgeholl ginn. D'Recycléiere vun dësem Film kann hëllefen, den Ertrag ze maximéieren, och wann e vu manner Qualitéit ass wéi de Kuelestofffilm.
Hei berichten mir iwwer d'Virbereedung vun engem bifazialen Wuesstum vun NGF a Wafer-Skala mat héijer struktureller Qualitéit op polykristalliner Nickelfolie duerch CVD. Et gouf ënnersicht, wéi d'Rauheet vun der viischter an hënneschter Uewerfläch vun der Folie d'Morphologie an d'Struktur vun NGF beaflosst. Mir demonstréieren och e käschtegënschtegen an ëmweltfrëndleche polymerfräien Transfer vun NGF vu béide Säite vun der Nickelfolie op multifunktionell Substrater a weisen, wéi déi viischt an hënnescht Filmer fir verschidden Uwendungen gëeegent sinn.
Déi folgend Sektiounen diskutéieren ënnerschiddlech Graphitfilmdicken, ofhängeg vun der Unzuel vun de gestapelte Graphenschichten: (i) Eenzelschicht-Graphen (SLG, 1 Schicht), (ii) Graphen mat e puer Schichten (FLG, < 10 Schichten), (iii) Méischicht-Graphen (MLG, 10-30 Schichten) an (iv) NGF (~300 Schichten). Déi lescht ass déi heefegst Dicken, ausgedréckt als Prozentsaz vun der Fläch (ongeféier 97% Fläch pro 100 µm2)30. Dofir gëtt de ganze Film einfach NGF genannt.
Polykristallin Nickelfolien, déi fir d'Synthese vu Graphen- a Graphitfilmer benotzt ginn, hunn ënnerschiddlech Texturen als Resultat vun hirer Fabrikatioun an der spéiderer Veraarbechtung. Mir hunn viru kuerzem eng Studie publizéiert fir de Wuesstumsprozess vun NGF30 ze optimiséieren. Mir weisen datt Prozessparameter wéi d'Glühzäit an den Drock an der Kammer während der Wuesstumsphase eng entscheedend Roll spillen fir NGFen mat enger eenheetlecher Déckt ze kréien. Hei hu mir de Wuesstum vun NGF op poléierter viischter (FS) an onpoléierter hënneschter (BS) Uewerfläch vun der Nickelfolie weider ënnersicht (Fig. 1a). Dräi Zorte vu Proben, FS a BS, goufen ënnersicht, déi an der Tabell 1 opgezielt sinn. Bei der visueller Inspektioun kann e gläichméissegt Wuesstum vun NGF op béide Säite vun der Nickelfolie (NiAG) duerch d'Faarfännerung vum Bulk-Ni-Substrat vun engem charakteristesche metallesche Sëlwergro op eng mattgro Faarf gesi ginn (Fig. 1a); mikroskopesch Miessunge goufen bestätegt (Fig. 1b, c). En typescht Raman-Spektrum vun FS-NGF, dat an der heller Regioun observéiert a mat rouden, bloen an orange Pfeiler an der Figur 1b ugedeit gëtt, gëtt an der Figur 1c gewisen. Déi charakteristesch Raman-Peaken vum Graphit G (1683 cm−1) an 2D (2696 cm−1) bestätegen d'Wuesstum vun héichkristallinem NGF (Fig. 1c, Tabelle SI1). Am ganze Film gouf eng Iwwerleeënheet vu Raman-Spektren mat engem Intensitéitsverhältnis (I2D/IG) ~0,3 observéiert, während Raman-Spektren mat I2D/IG = 0,8 rar observéiert goufen. D'Feele vu defekten Peaken (D = 1350 cm−1) am ganze Film weist op déi héich Qualitéit vum NGF-Wuesstum hin. Ähnlech Raman-Resultater goufen um BS-NGF-Prouf kritt (Figur SI1 a an b, Tabelle SI1).
Vergläich vun NiAG FS- a BS-NGF: (a) Foto vun enger typescher NGF (NiAG) Prouf, déi NGF-Wuesstum op Wafer-Skala (55 cm2) weist, an déi resultéierend BS- a FS-Ni-Folieproben, (b) FS-NGF Biller/Ni, déi mat engem optesche Mikroskop kritt goufen, (c) typesch Raman-Spektren, déi op verschiddene Positiounen am Panel b opgeholl goufen, (d, f) SEM-Biller bei verschiddene Vergréisserungen op FS-NGF/Ni, (e, g) SEM-Biller bei verschiddene Vergréisserungen, déi BS-NGF/Ni bilden. De bloe Pfeil weist d'FLG-Regioun un, den orange Pfeil weist d'MLG-Regioun un (no bei der FLG-Regioun), de roude Pfeil weist d'NGF-Regioun un, an de magenta Pfeil weist d'Faltung un.
Well d'Wuesstem vun der Déckt vum initialen Substrat, der Kristallgréisst, der Orientéierung an de Käregrenzen ofhänkt, bleift et eng Erausfuerderung, eng vernünfteg Kontroll vun der NGF-Déckt iwwer grouss Flächen z'erreechen20,34,44. Dës Studie huet Inhalt benotzt, deen mir virdru publizéiert hunn30. Dëse Prozess produzéiert eng hell Regioun vun 0,1 bis 3% pro 100 µm230. An de folgende Sektiounen presentéiere mir Resultater fir béid Zorte vu Regiounen. SEM-Biller mat héijer Vergréisserung weisen d'Präsenz vu verschiddene helle Kontrastberäicher op béide Säiten (Fig. 1f,g), wat op d'Präsenz vu FLG- a MLG-Regiounen30,45 hiweist. Dëst gouf och duerch Raman-Streuung (Fig. 1c) an TEM-Resultater bestätegt (spéider an der Sektioun "FS-NGF: Struktur an Eegeschaften" diskutéiert). D'FLG- a MLG-Regiounen, déi op FS- a BS-NGF/Ni-Prouwen observéiert goufen (vir- an hannen NGF, déi op Ni gewuess sinn), kéinten op groussen Ni(111)-Käre gewuess sinn, déi während dem Virglühen entstane sinn22,30,45. Falten gouf op béide Säiten observéiert (Fig. 1b, markéiert mat violette Pfeiler). Dës Falten ginn dacks a CVD-gewuessene Graphen- a Graphitfilmer fonnt wéinst dem groussen Ënnerscheed am thermesche Expansiounskoeffizient tëscht dem Graphit an dem Nickelsubstrat30,38.
D'AFM-Bild huet bestätegt, datt d'FS-NGF-Prouf méi flaach war wéi d'BS-NGF-Prouf (Figur SI1) (Figur SI2). D'Wurzelmëttelquadrat (RMS) Rauheetswäerter vun FS-NGF/Ni (Fig. SI2c) a BS-NGF/Ni (Fig. SI2d) sinn 82 respektiv 200 nm (gemooss iwwer eng Fläch vun 20 × 20 μm2). Déi méi héich Rauheet kann op Basis vun der Uewerflächenanalyse vun der Néckel (NiAR)-Folie am empfaangenen Zoustand verstanen ginn (Figur SI3). SEM-Biller vun FS a BS-NiAR sinn an de Figuren SI3a-d gewisen, déi verschidde Uewerflächenmorphologien demonstréieren: poléiert FS-Ni-Folie huet sphäresch Partikelen an der Gréisst vun Nano- a Mikronen, während onpoléiert BS-Ni-Folie eng Produktiounsleiter als Partikelen mat héijer Festigkeit an Ofsenkung weist. Biller mat niddreger an héijer Opléisung vun der geglühter Néckelfolie (NiA) sinn an der Figur SI3e-h gewisen. An dëse Figuren kënne mir d'Präsenz vu verschiddene Nickelpartikelen am Mikrometerberäich op béide Säite vun der Nickelfolie observéieren (Fig. SI3e–h). Grouss Kären kënnen eng Ni(111)-Uewerflächenorientéierung hunn, wéi virdru bericht gouf30,46. Et gëtt bedeitend Ënnerscheeder an der Nickelfoliemorphologie tëscht FS-NiA a BS-NiA. Déi méi héich Rauheet vu BS-NGF/Ni ass op déi onpoléiert Uewerfläch vu BS-NiAR zeréckzeféieren, där hir Uewerfläch och nom Glühen däitlech rau bleift (Figur SI3). Dës Zort vun Uewerflächencharakteriséierung virum Wuesstumsprozess erlaabt d'Rauheet vu Graphen- a Graphitfilmer ze kontrolléieren. Et sollt bemierkt ginn, datt den urspréngleche Substrat während dem Graphenwuesstum eng gewëssen Kärenreorganisatioun duerchgemaach huet, wat d'Käregréisst liicht reduzéiert an d'Uewerflächenrauheet vum Substrat am Verglach mat der geglühter Folie a Katalysatorfilm22 erhéicht huet.
D'Feinabstimmung vun der Uewerflächenrauheet vum Substrat, der Glühzäit (Käregréisst)30,47 an der Fräisetzungskontroll43 hëllefen, d'regional NGF-Décktuniformitéit op d'µm2- an/oder souguer nm2-Skala ze reduzéieren (d.h. Décktvariatioune vun e puer Nanometer). Fir d'Uewerflächenrauheet vum Substrat ze kontrolléieren, kënne Methoden wéi elektrolytesch Poléierung vun der resultéierender Nickelfolie berécksiichtegt ginn48. Déi virbehandelt Nickelfolie kann dann bei enger méi niddreger Temperatur (< 900 °C)46 an Zäit (< 5 Minutten) geglüht ginn, fir d'Bildung vu groussen Ni(111)-Kären ze vermeiden (wat fir de FLG-Wuesstum virdeelhaft ass).
SLG- a FLG-Graphen kann der Uewerflächenspannung vu Säuren a Waasser net standhalen, soudatt se mechanesch Ënnerstëtzungsschichten während naasse chemeschen Transferprozesser erfuerdert22,34,38. Am Géigesaz zum naasse chemeschen Transfer vu Polymer-ënnerstëtztem Eenzelschicht-Graphen38 hu mir festgestallt, datt béid Säite vum gewuessene NGF ouni Polymerënnerstëtzung transferéiert kënne ginn, wéi an der Figur 2a gewisen (kuckt Figur SI4a fir méi Detailer). Den Transfer vun NGF op e bestëmmte Substrat fänkt mat der naasser Ätzung vum ënnerläitenden Ni30.49-Film un. Déi gewuessene NGF/Ni/NGF-Prouwen goufen iwwer Nuecht an 15 ml 70% HNO3 verdënnt mat 600 ml deioniséiertem (DI) Waasser geluecht. Nodeems d'Ni-Folie komplett opgeléist ass, bleift FS-NGF flaach a schwëmmt op der Uewerfläch vun der Flëssegkeet, genau wéi d'NGF/Ni/NGF-Prouf, während BS-NGF a Waasser ënnergetaucht ass (Fig. 2a,b). Den isoléierten NGF gouf dann vun engem Becherglas mat frëschem deioniséiertem Waasser an en anert Becherglas transferéiert an den isoléierten NGF gouf grëndlech gewäsch, véier bis sechs Mol widderholl duerch déi konkav Glasschossel. Schlussendlech goufen FS-NGF a BS-NGF op dat gewënschte Substrat placéiert (Fig. 2c).
Polymerfräie Naasschemeschen Transferprozess fir NGF, deen op Nickelfolie gewuess ass: (a) Prozessflussdiagramm (kuckt Figur SI4 fir méi Detailer), (b) Digital Foto vum getrennten NGF no Ni-Ätzen (2 Proben), (c) Beispill FS- an BS-NGF Transfer op SiO2/Si Substrat, (d) FS-NGF Transfer op en opakt Polymersubstrat, (e) BS-NGF aus der selwechter Prouf wéi Panel d (an zwee Deeler opgedeelt), transferéiert op vergoldete C-Pabeier an Nafion (flexibelt transparent Substrat, Kanten mat rouden Ecker markéiert).
Et ass ze bemierken, datt en SLG-Transfer, deen mat naasse chemeschen Transfermethoden duerchgefouert gëtt, eng total Veraarbechtungszäit vun 20–24 Stonnen erfuerdert 38. Mat der polymerfräier Transfertechnik, déi hei demonstréiert gëtt (Figur SI4a), gëtt déi total NGF-Transferveraarbechtungszäit däitlech reduzéiert (ongeféier 15 Stonnen). De Prozess besteet aus: (Schrëtt 1) Eng Ätzléisung virbereeden an d'Prouf dran leeën (~10 Minutten), dann iwwer Nuecht op d'Ni-Ätzen waarden (~7200 Minutten), (Schrëtt 2) Mat deioniséiertem Waasser ofspullen (Schrëtt 3). An deioniséiertem Waasser späicheren oder op den Zilsubstrat transferéieren (20 min). Waasser, dat tëscht dem NGF an der Bulkmatrix agespaart ass, gëtt duerch Kapillarwierkung (mat Läschpabeier)38 ewechgeholl, duerno ginn déi verbleiwen Waasserdrëpsen duerch natierlech Trocknung ewechgeholl (ongeféier 30 min), an zum Schluss gëtt d'Prouf 10 min. an engem Vakuumuewen (10–1 mbar) bei 50–90 °C (60 min)38 gedréchent.
Et ass bekannt, datt Grafit der Präsenz vu Waasser a Loft bei zimlech héijen Temperaturen (≥ 200 °C)50,51,52 standhält. Mir hunn d'Prouwe mat Raman-Spektroskopie, SEM an XRD getest, nodeems se an deioniséiertem Waasser bei Raumtemperatur an a versiegelte Fläsche fir e puer Deeg bis zu engem Joer gelagert goufen (Figur SI4). Et gëtt keng bemierkenswäert Degradatioun. Figur 2c weist fräistehend FS-NGF a BS-NGF an deioniséiertem Waasser. Mir hunn se op engem SiO2 (300 nm)/Si-Substrat agefaangen, wéi um Ufank vun der Figur 2c gewisen. Zousätzlech, wéi an der Figur 2d,e gewisen, kann kontinuéierlech NGF op verschidde Substrater wéi Polymeren (Thermabright Polyamid vun Nexolve an Nafion) a vergoldete Kuelestoffpabeier transferéiert ginn. De schwiewend FS-NGF konnt einfach op den Zilsubstrat placéiert ginn (Fig. 2c, d). BS-NGF-Prouwe méi grouss wéi 3 cm2 waren awer schwéier ze handhaben, wa se komplett a Waasser ënnergetaucht waren. Normalerweis, wa se ufänken am Waasser ze rullen, briechen se wéinst onvirsiichtegem Ëmgang heiansdo an zwee oder dräi Deeler (Fig. 2e). Am Allgemengen konnten mir en polymerfräien Transfer vu PS- an BS-NGF (kontinuéierlechen nahtlosen Transfer ouni NGF/Ni/NGF-Wuesstum bei 6 cm2) fir Proben bis zu enger Fläch vu 6 respektiv 3 cm2 erreechen. All verbleiwen grouss oder kleng Stécker kënnen (liicht an der Ätzléisung oder dem deioniséierte Waasser ze gesinn) op dem gewënschten Substrat (~1 mm2, Figur SI4b, kuckt Prouf, déi an e Kupfergitter transferéiert gouf wéi an "FS-NGF: Struktur an Eegeschaften (diskutéiert) ënner "Struktur an Eegeschaften") oder fir spéider Notzung gelagert ginn (Figur SI4). Baséierend op dësem Kriterium schätzen mir, datt NGF a Renditen vu bis zu 98-99% gewonnen ka ginn (nom Wuesstum fir den Transfer).
Transferproben ouni Polymer goufen am Detail analyséiert. Morphologesch Charakteristike vun der Uewerfläch, déi op FS- a BS-NGF/SiO2/Si (Fig. 2c) mat Hëllef vun der optescher Mikroskopie (OM) a SEM-Biller (Fig. SI5 a Fig. 3) kritt goufen, hunn gewisen, datt dës Proben ouni Mikroskopie transferéiert goufen. Siichtbar strukturell Schied wéi Rëss, Lächer oder ausgerullte Beräicher. D'Falten um wuessenden NGF (Fig. 3b, d, markéiert mat violette Pfeiler) sinn nom Transfer intakt bliwwen. Souwuel FS- wéi och BS-NGFe bestinn aus FLG-Regiounen (hell Regiounen, déi duerch blo Pfeiler an der Figur 3 ugedeit ginn). Iwwerraschenderweis goufen, am Géigesaz zu de wéinege beschiedegte Regiounen, déi typescherweis beim Polymertransfer vun ultradënne Graphitfilmer observéiert ginn, verschidde FLG- a MLG-Regiounen a Mikrongréisst, déi mam NGF verbonne sinn (markéiert mat bloe Pfeiler an der Figur 3d), ouni Rëss oder Broch transferéiert (Figur 3d). 3). Déi mechanesch Integritéit gouf weider mat TEM- a SEM-Biller vun NGF bestätegt, déi op Spitzkuelestoff-Kupfergitter transferéiert goufen, wéi spéider diskutéiert ("FS-NGF: Struktur an Eegeschaften"). Den transferéierte BS-NGF/SiO2/Si ass méi rauh wéi FS-NGF/SiO2/Si mat rms-Wäerter vun 140 nm respektiv 17 nm, wéi an der Figur SI6a an b (20 × 20 μm2) gewisen. Den RMS-Wäert vun NGF, deen op de SiO2/Si-Substrat transferéiert gouf (RMS < 2 nm), ass däitlech méi niddreg (ongeféier 3-fach) wéi dee vun NGF, deen op Ni gewuess ass (Figur SI2), wat drop hiweist, datt déi zousätzlech Rauheet der Ni-Uewerfläch entsprécht. Zousätzlech hunn AFM-Biller, déi un de Ränner vun FS- a BS-NGF/SiO2/Si-Prouwen duerchgefouert goufen, NGF-Déckten vun 100 respektiv 80 nm gewisen (Fig. SI7). Déi méi kleng Déckt vum BS-NGF kéint d'Resultat dovun sinn, datt d'Uewerfläch net direkt dem Virleefergas ausgesat ass.
Transferéierten NGF (NiAG) ouni Polymer op SiO2/Si-Wafer (kuckt Figur 2c): (a,b) SEM-Biller vun transferéiertem FS-NGF: niddreg a héich Vergréisserung (entsprécht dem orange Quadrat am Panel). Typesch Flächen) – a). (c,d) SEM-Biller vun transferéiertem BS-NGF: niddreg a héich Vergréisserung (entsprécht der typescher Fläch, déi vum orange Quadrat am Panel c gewisen gëtt). (e, f) AFM-Biller vun transferéierten FS- a BS-NGFs. Bloe Pfeil representéiert d'FLG-Regioun – helle Kontrast, cyan Pfeil – schwaarze MLG-Kontrast, roude Pfeil – schwaarze Kontrast representéiert d'NGF-Regioun, magenta Pfeil representéiert d'Falt.
Déi chemesch Zesummesetzung vun den ugebauten an transferéierten FS- an BS-NGFs gouf duerch Röntgenphotoelektronespektroskopie (XPS) analyséiert (Fig. 4). E schwaache Peak gouf an de gemoossene Spektren observéiert (Fig. 4a, b), deen dem Ni-Substrat (850 eV) vun den ugebauten FS- an BS-NGFs (NiAG) entsprécht. Et gëtt keng Peaks an de gemoossene Spektren vun transferéiertem FS- a BS-NGF/SiO2/Si (Fig. 4c; ähnlech Resultater fir BS-NGF/SiO2/Si ginn net gewisen), wat drop hiweist, datt et no der Transfert keng Rescht-Ni-Kontaminatioun gëtt. D'Figuren 4d-f weisen d'Héichopléisungsspektren vun den C1s-, O1s- an Si2p-Energieniveauen vun FS-NGF/SiO2/Si. D'Bindungsenergie vun C1s vum Graphit ass 284,4 eV = 53,54. Déi linear Form vu Graphitpeaken gëtt allgemeng als asymmetresch ugesinn, wéi an der Figur 4d54 gewisen. Den héichopléisende C1s-Spektrum um Kärniveau (Fig. 4d) huet och den puren Transfer bestätegt (d.h. keng Polymerreschter), wat mat fréiere Studien38 iwwereneestëmmt. D'Linnebreete vun de C1s-Spektre vun der frësch gewuessener Prouf (NiAG) an nom Transfer sinn 0,55 respektiv 0,62 eV. Dës Wäerter si méi héich wéi déi vun SLG (0,49 eV fir SLG op engem SiO2-Substrat)38. Dës Wäerter si awer méi kleng wéi déi virdru gemellt Linnebreete fir héich orientéiert pyrolytesch Graphenprouwen (~0,75 eV)53,54,55, wat op d'Feele vu defekten Kuelestoffplazen am aktuellen Material hiweist. D'C1s- an O1s-Spektre um Buedemniveau feelen och Schëlleren, soudatt eng héichopléisend Peakdekonvolutioun54 net néideg ass. Et gëtt e π → π* Satellittepeak ëm 291,1 eV, deen dacks a Graphitprouwen observéiert gëtt. Déi 103 eV an 532,5 eV Signaler an de Si2p- an O1s-Kärniveau-Spektre (kuckt Abb. 4e, f) ginn dem SiO256-Substrat zougeschriwwen. XPS ass eng Uewerflächensensitiv Technik, sou datt ugeholl gëtt, datt d'Signaler, déi Ni a SiO2 entspriechen, déi virun respektiv nom NGF-Transfer detektéiert goufen, aus der FLG-Regioun stamen. Ähnlech Resultater goufe fir transferéiert BS-NGF-Prouwen observéiert (net gewisen).
NiAG XPS Resultater: (ac) Ëmfrospektre vun ënnerschiddlechen elementaren Atomzesummesetzunge vu gewuessenem FS-NGF/Ni, BS-NGF/Ni an transferéiertem FS-NGF/SiO2/Si. (d–f) Héichopléisend Spektre vun de Kärniveauen C1s, O1s a Si2p vun der FS-NGF/SiO2/Si Prouf.
Déi allgemeng Qualitéit vun den transferéierten NGF-Kristaller gouf mat Hëllef vun der Röntgendiffraktioun (XRD) bewäert. Typesch XRD-Muster (Fig. SI8) vun transferéiertem FS- an BS-NGF/SiO2/Si weisen d'Präsenz vun Diffraktiounspeaken (0 0 0 2) an (0 0 0 4) bei 26,6° an 54,7°, ähnlech wéi bei Graphit. Dëst bestätegt déi héich kristallin Qualitéit vum NGF a entsprécht engem Zwëscheschichtofstand vun d = 0,335 nm, deen nom Transferschratt erhale bleift. D'Intensitéit vum Diffraktiounspeak (0 0 0 2) ass ongeféier 30 Mol sou héich wéi déi vum Diffraktiounspeak (0 0 0 4), wat drop hiweist, datt d'NGF-Kristallfläch gutt mat der Proufuewerfläch ausgeriicht ass.
No de Resultater vun der SEM, der Raman-Spektroskopie, XPS an XRD gouf festgestallt, datt d'Qualitéit vum BS-NGF/Ni déiselwecht war wéi déi vum FS-NGF/Ni, obwuel seng rms-Rauheet liicht méi héich war (Figuren SI2, SI5) an SI7).
SLGs mat Polymerträgerschichten bis zu 200 nm décke kënnen op Waasser schwammen. Dës Opstellung gëtt dacks a Polymer-assistéierte Naass-Chemeschen Transferprozesser benotzt22,38. Graphen a Graphit si hydrophob (Naasswénkel 80–90°)57. D'potenziell Energiefläche vu souwuel Graphen wéi och FLG goufen als zimmlech flaach gemellt, mat enger gerénger potenzieller Energie (~1 kJ/mol) fir d'lateral Bewegung vu Waasser op der Uewerfläch58. Wéi och ëmmer, déi berechent Interaktiounsenergien vu Waasser mat Graphen an dräi Schichten Graphen sinn ongeféier −13 respektiv −15 kJ/mol,58, wat drop hiweist datt d'Interaktioun vu Waasser mat NGF (ongeféier 300 Schichten) méi niddreg ass am Verglach mat Graphen. Dëst kéint ee vun de Grënn sinn, firwat fräistehend NGF flaach op der Waasseruewerfläch bleift, während fräistehend Graphen (deen am Waasser schwëmmt) sech zesummekräizt a brécht. Wann NGF komplett a Waasser ënnergetaucht ass (d'Resultater sinn déiselwecht fir rau a flaach NGF), béien seng Kanten (Figur SI4). Am Fall vun enger kompletter Immersioun gëtt erwaart, datt d'NGF-Waasser-Interaktiounsenergie bal verduebelt gëtt (am Verglach zum schwiewenden NGF) an datt d'Kante vum NGF sech falen, fir e groussen Kontaktwénkel (Hydrophobizitéit) ze erhalen. Mir gleewen, datt Strategien entwéckelt kënne ginn, fir d'Krullung vun de Kanten vun agebettene NGFen ze vermeiden. Eng Approche ass et, gemëschte Léisungsmëttel ze benotzen, fir d'Befeuchtungsreaktioun vum Graphitfilm ze moduléieren59.
Den Transfer vu SLG op verschidden Zorte vu Substrater iwwer naass chemesch Transferprozesser gouf schonn an engem fréiere Bericht beschriwwen. Et ass allgemeng akzeptéiert, datt schwaach Van der Waals-Kräften tëscht Graphen/Grafit-Filmer a Substrater existéieren (sief et steif Substrater wéi SiO2/Si38,41,46,60, SiC38, Au42, Si-Säulen22 a Spitzkuelestofffilmer30,34 oder flexibel Substrater wéi Polyimid37). Hei gi mir dovun aus, datt Interaktioune vum selwechten Typ dominéieren. Mir hunn keng Schied oder Ofschielen vum NGF fir iergendeng vun de Substrater, déi hei presentéiert ginn, während der mechanescher Behandlung (wärend der Charakteriséierung ënner Vakuum an/oder atmosphäresche Konditiounen oder während der Lagerung) observéiert (z.B. Figur 2, SI7 an SI9). Zousätzlech hu mir keen SiC-Peak am XPS C1s-Spektrum vum Kärniveau vun der NGF/SiO2/Si-Prouf observéiert (Fig. 4). Dës Resultater weisen drop hin, datt et keng chemesch Bindung tëscht NGF an dem Zilsubstrat gëtt.
An der viregter Sektioun, "Polymerfräien Transfer vun FS- a BS-NGF", hu mir gewisen, datt NGF op béide Säite vun der Nickelfolie wuessen a transferéiere kann. Dës FS-NGFs an BS-NGFs sinn net identesch wat d'Uewerflächenrauheet ugeet, wat eis dozou bruecht huet, déi gëeegentst Uwendungen fir all Typ z'ënnersichen.
Ënner Berécksiichtegung vun der Transparenz an der méi glatter Uewerfläch vum FS-NGF hu mir seng lokal Struktur, optesch an elektresch Eegeschafte méi detailléiert ënnersicht. D'Struktur an d'Konstruktioun vum FS-NGF ouni Polymertransfer goufen duerch Transmissiounselektronemikroskopie (TEM)-Bildgebung an d'Analyse vun der ausgewählter Flächenelektronendiffraktioun (SAED)-Muster charakteriséiert. Déi entspriechend Resultater sinn an der Figur 5 gewisen. D'Planar-TEM-Bildgebung mat gerénger Vergréisserung huet d'Präsenz vun NGF- a FLG-Regiounen mat verschiddenen Elektronenkontrastcharakteristiken opgedeckt, also méi donkel respektiv méi hell Beräicher (Fig. 5a). De Film weist am Allgemengen eng gutt mechanesch Integritéit a Stabilitéit tëscht de verschiddene Regioune vun NGF a FLG, mat enger gudder Iwwerlappung a kengem Schued oder Tréinen, wat och duerch SEM- (Figur 3) an TEM-Studien mat héijer Vergréisserung (Figur 5c-e) bestätegt gouf. Besonnesch an der Figur 5d weist d'Bréckstruktur op hirem gréissten Deel (d'Positioun, déi vum schwaarze punktéierte Pfeil an der Figur 5d markéiert ass), déi duerch eng dräieckeg Form charakteriséiert ass a besteet aus enger Graphenschicht mat enger Breet vu ronn 51 µm. D'Zesummesetzung mat engem interplanaren Ofstand vun 0,33 ± 0,01 nm gëtt weider op verschidde Schichten Graphen am schmuelsten Beräich (Enn vum schwaarze Pfeil an der Figur 5 d) reduzéiert.
Planar TEM-Bild vun enger polymerfräier NiAG-Prouf op engem Kuelestoff-Lacy-Kupfergitter: (a, b) TEM-Biller mat gerénger Vergréisserung, dorënner NGF- a FLG-Regiounen, (ce) Biller mat héijer Vergréisserung vu verschiddene Regiounen a Panel-a a Panel-b sinn als Pfeiler vun der selwechter Faarf markéiert. Gréng Pfeiler an de Panelen a an c weisen kreesfërmeg Beräicher vu Schied während der Stralausriichtung un. (f-i) An de Panelen a bis c sinn SAED-Muster a verschiddene Regiounen duerch blo, cyan, orange a rout Kreesser ugewisen.
D'Bandstruktur an der Figur 5c weist (mat roudem Pfeil markéiert) déi vertikal Orientéierung vun de Graphitgitterflächen, déi eventuell op d'Bildung vun Nanofalten laanscht de Film zeréckzeféiere sinn (Asaz an der Figur 5c) wéinst exzessiver onkompenséierter Schéierspannung30,61,62. Ënner héichopléisender TEM weisen dës Nanofalten30 eng aner kristallografesch Orientéierung wéi de Rescht vun der NGF-Regioun; d'Basalebene vum Graphitgitter sinn bal vertikal orientéiert, anstatt horizontal wéi de Rescht vum Film (Asaz an der Figur 5c). Ähnlech weist d'FLG-Regioun heiansdo linear a schmuel bandfërmeg Falten (markéiert duerch blo Pfeiler), déi bei gerénger a mëttlerer Vergréisserung an de Figuren 5b, 5e erschéngen. Den Asaz an der Figur 5e bestätegt d'Präsenz vun zwee- an dräischichtege Graphenschichten am FLG-Sektor (Interplanar Distanz 0,33 ± 0,01 nm), wat a gudder Iwwereneestëmmung mat eise fréiere Resultater30 ass. Zousätzlech sinn opgeholl SEM-Biller vu polymerfräiem NGF, déi op Koffergitter mat spitze Kuelestofffilmer transferéiert goufen (nodeems TEM-Miessunge vun uewen duerchgefouert goufen), an der Figur SI9 gewisen. Déi gutt suspendéiert FLG-Regioun (markéiert mat engem bloe Pfeil) an déi gebrach Regioun an der Figur SI9f. De bloe Pfeil (um Rand vum transferéierten NGF) gëtt absichtlech duergestallt fir ze demonstréieren, datt d'FLG-Regioun dem Transferprozess ouni Polymer standhale kann. Zesummegefaasst bestätegen dës Biller, datt deelweis suspendéiert NGF (inklusiv der FLG-Regioun) seng mechanesch Integritéit behält, och no rigoréiser Behandlung an Belaaschtung duerch héije Vakuum während TEM- a SEM-Miessunge (Figur SI9).
Wéinst der exzellenter Flaachheet vum NGF (kuckt Figur 5a) ass et net schwéier, d'Flacken laanscht d'[0001]-Domänachs ze orientéieren, fir d'SAED-Struktur z'analyséieren. Ofhängeg vun der lokaler Déckt vum Film a senger Lag goufen e puer interessant Regiounen (12 Punkten) fir Elektronendiffraktiounsstudien identifizéiert. An de Figuren 5a-c sinn véier vun dësen typesche Regiounen gewisen a mat faarwege Kreesser markéiert (blo, cyan, orange a rout kodéiert). Figuren 2 an 3 fir de SAED-Modus. Figuren 5f an g goufen aus der FLG-Regioun kritt, déi an de Figuren 5 an 5 gewisen ass. Wéi an de Figuren 5b respektiv c gewisen. Si hunn eng hexagonal Struktur ähnlech wéi verdréit Graphen63. Besonnesch weist Figur 5f dräi iwwerlagert Mustere mat der selwechter Orientéierung vun der [0001]-Zonachs, déi ëm 10° an 20° gedréit sinn, wéi duerch d'Wénkelverhältnis vun den dräi Puer vun (10-10)-Reflexiounen beweist gëtt. Ähnlech weist d'Figur 5g zwou iwwerlagert hexagonal Musteren, déi ëm 20° gedréit sinn. Zwee oder dräi Gruppe vu hexagonale Musteren an der FLG-Regioun kënnen aus dräi Graphenschichten 33 entstoen, déi am Plang oder ausserhalb vun der Plang sinn, déi relativ zueneen gedréit sinn. Am Géigesaz dozou weisen d'Elektrondiffraktiounsmuster an der Figur 5h,i (déi der NGF-Regioun entspriechen, déi an der Figur 5a gewisen ass) en eenzegt [0001]-Muster mat enger allgemeng méi héijer Punktdiffraktiounsintensitéit, déi enger méi grousser Materialdicke entsprécht. Dës SAED-Modeller entspriechen enger méi décker graphitescher Struktur an enger mëttlerer Orientéierung wéi FLG, wéi aus dem Index 64 ofgeleet gëtt. D'Charakteriséierung vun de kristalline Eegeschafte vun NGF huet d'Koexistenz vun zwou oder dräi iwwerlagerte Graphit- (oder Graphen-) Kristallitter opgedeckt. Wat besonnesch an der FLG-Regioun bemierkenswäert ass, ass datt d'Kristalliten e gewësse Grad vun In-Plane- oder Out-of-Plane-Feelorientéierung hunn. Grafitpartikelen/Schichten mat In-Plane-Rotatiounswénkelen vun 17°, 22° an 25° goufen virdru fir NGF beschriwwen, déi op Ni-64-Filmer gewuess sinn. D'Rotatiounswénkelwäerter, déi an dëser Studie observéiert goufen, sinn am Aklang mat de virdru observéierte Rotatiounswénkelen (±1°) fir verdréit BLG63-Graphen.
Déi elektresch Eegeschafte vun NGF/SiO2/Si goufen bei 300 K iwwer eng Fläch vun 10×3 mm2 gemooss. D'Wäerter vun der Elektronenträgerkonzentratioun, der Mobilitéit an der Konduktivitéit sinn 1,6 × 1020 cm-3, 220 cm2 V-1 C-1 a 2000 S-cm-1. D'Mobilitéits- a Konduktivitéitswäerter vun eisem NGF sinn ähnlech wéi natierleche Graphit2 a méi héich wéi kommerziell verfügbare héichorientéierte pyrolytesche Graphit (produzéiert bei 3000 °C)29. Déi observéiert Elektronenträgerkonzentratiounswäerter sinn zwou Gréisstenuerdnungen méi héich wéi déi, déi viru kuerzem gemellt goufen (7,25 × 10 cm-3) fir mikrondéck Graphitfilmer, déi mat Héichtemperatur-Polyimidplacken (3200 °C) hiergestallt goufen20.
Mir hunn och UV-sichtbar Transmittanzmiessunge op FS-NGF duerchgefouert, déi op Quarzsubstrater transferéiert goufen (Figur 6). De resultéierende Spektrum weist eng bal konstant Transmittanz vu 62% am Beräich vun 350–800 nm, wat beweist, datt NGF transluzent fir siichtbart Liicht ass. Tatsächlech kann den Numm "KAUST" an der digitaler Foto vun der Prouf an der Figur 6b gesi ginn. Och wann d'nanokristallin Struktur vun NGF anescht ass wéi déi vun SLG, kann d'Zuel vun de Schichten ongeféier geschat ginn mat der Regel vun 2,3% Transmissiounsverloscht pro zousätzlech Schicht65. No dëser Bezéiung ass d'Zuel vun de Graphenschichten mat 38% Transmissiounsverloscht 21. Den ugebauten NGF besteet haaptsächlech aus 300 Graphenschichten, also ongeféier 100 nm déck (Fig. 1, SI5 an SI7). Dofir gi mir dovun aus, datt déi observéiert optesch Transparenz de FLG- a MLG-Regiounen entsprécht, well se iwwer de ganze Film verdeelt sinn (Fig. 1, 3, 5 an 6c). Nieft den uewe genannten strukturellen Donnéeën bestätegen och d'Konduktivitéit an d'Transparenz déi héich kristallin Qualitéit vum transferéierten NGF.
(a) Miessung vun der UV-sichtbarer Transmittanz, (b) typeschen NGF-Transfer op Quarz mat enger representativer Prouf. (c) Schema vun NGF (donkel Këscht) mat gläichméisseg verdeelte FLG- a MLG-Regiounen, déi als gro zoufälleg Formen am ganze Proufberäich markéiert sinn (kuckt Figur 1) (ongeféier 0,1–3% Fläch pro 100 μm2). Déi zoufälleg Formen an hir Gréissten am Diagramm sinn nëmme fir Illustratiounszwecker a korrespondéieren net mat den tatsächleche Flächen.
Transluzent NGF, dat duerch CVD gewuess ass, gouf virdru schonn op plakeg Siliziumuewerflächen transferéiert a a Solarzellen benotzt15,16. Déi resultéierend Energiekonversiounseffizienz (PCE) ass 1,5%. Dës NGFs erfëllen verschidde Funktiounen, wéi z. B. Aktivverbindungsschichten, Ladungstransportweeër an transparent Elektroden15,16. De Graphitfilm ass awer net eenheetlech. Weider Optimiséierung ass néideg andeems de Blechwidderstand an d'optesch Transmittanz vun der Graphitelektrod suergfälteg kontrolléiert ginn, well dës zwou Eegeschafte eng wichteg Roll bei der Bestëmmung vum PCE-Wäert vun der Solarzell15,16 spillen. Typesch si Graphenfilmer zu 97,7% transparent fir siichtbaart Liicht, hunn awer e Blechwidderstand vun 200–3000 Ohm/Quadratmeter16. Den Uewerflächenwidderstand vu Graphenfilmer kann reduzéiert ginn andeems d'Zuel vun de Schichten erhéicht gëtt (méi Transfert vu Graphenschichten) an d'Dotierung mat HNO3 (~30 Ohm/Quadratmeter)66. Dëse Prozess dauert awer laang an déi verschidden Transferschichten behalen net ëmmer e gudde Kontakt. Eise Front-Säit-NGF huet Eegeschafte wéi eng Konduktivitéit vun 2000 S/cm, e Filmwidderstand vun 50 Ohm/sq. an eng Transparenz vu 62%, wat et zu enger machbarer Alternativ fir konduktiv Kanäl oder Géigeelektroden a Solarzellen mécht15,16.
Obwuel d'Struktur an d'Uewerflächenchemie vu BS-NGF ähnlech wéi déi vum FS-NGF sinn, ass seng Rauheet anescht ("Wuesstum vun FS- a BS-NGF"). Virdrun hu mir ultradënnen Graphitfilm22 als Gassensor benotzt. Dofir hu mir d'Machbarkeet vun der Benotzung vu BS-NGF fir Gasdetektiounsaufgaben getest (Figur SI10). Als éischt goufen mm2-grouss Portioune vu BS-NGF op den interdigitéierenden Elektrodensensorchip transferéiert (Figur SI10a-c). Fabrikatiounsdetailer vum Chip goufen virdru gemellt; seng aktiv sensibel Fläch ass 9 mm267. An de SEM-Biller (Figur SI10b an c) ass déi ënnerläit Goldelektrode kloer duerch den NGF ze gesinn. Och hei kann een gesinn, datt eng eenheetlech Chipofdeckung fir all Proben erreecht gouf. Gassensormiessunge vu verschiddene Gase goufen opgeholl (Fig. SI10d) (Fig. SI11) an déi resultéierend Äntwertraten sinn an de Fig. SI10g gewisen. Wahrscheinlech mat aneren Interferenzgaser, dorënner SO2 (200 ppm), H2 (2%), CH4 (200 ppm), CO2 (2%), H2S (200 ppm) an NH3 (200 ppm). Eng méiglech Ursaach ass NO2, déi elektrophil Natur vum Gas22,68. Wann et op der Uewerfläch vum Graphen adsorbéiert gëtt, reduzéiert et d'Stroumabsorptioun vun Elektronen duerch de System. E Verglach vun den Äntwertzäitdaten vum BS-NGF Sensor mat virdru publizéierte Sensoren gëtt an der Tabell SI2 presentéiert. De Mechanismus fir d'Reaktivéierung vun NGF Sensoren mat UV Plasma, O3 Plasma oder thermescher (50–150°C) Behandlung vun exposéierte Proben ass amgaang, idealerweis gefollegt vun der Ëmsetzung vun agebettete Systemer69.
Wärend dem CVD-Prozess fënnt Graphen-Wuesstum op béide Säite vum Katalysatorsubstrat statt41. Wéi och ëmmer, gëtt BS-Graphen normalerweis während dem Transferprozess erausgeworf41. An dëser Studie weisen mir, datt en héichqualitativt NGF-Wuesstum an en polymerfräien NGF-Transfer op béide Säite vum Katalysatorträger erreecht kënne ginn. BS-NGF ass méi dënn (~80 nm) wéi FS-NGF (~100 nm), an dësen Ënnerscheed gëtt duerch d'Tatsaach erkläert, datt BS-Ni net direkt dem Virleefergasfloss ausgesat ass. Mir hunn och festgestallt, datt d'Rauheet vum NiAR-Substrat d'Rauheet vum NGF beaflosst. Dës Resultater weisen drop hin, datt dat gewuessent planart FS-NGF als Virleefermaterial fir Graphen (duerch d'Exfoliatiounsmethod70) oder als leitfäege Kanal a Solarzellen15,16 benotzt ka ginn. Am Géigesaz dozou gëtt BS-NGF fir d'Gasdetektioun (Fig. SI9) a méiglecherweis fir Energiespeichersystemer71,72 benotzt, wou seng Uewerflächenrauheet nëtzlech wäert sinn.
Ënner Berécksiichtegung vun deem Uewendriwwer ass et nëtzlech, déi aktuell Aarbecht mat virdru publizéierte Graphitfilmer ze kombinéieren, déi duerch CVD a mat Nickelfolie gewuess sinn. Wéi an der Tabell 2 ze gesinn ass, hunn déi méi héich Drock, déi mir benotzt hunn, d'Reaktiounszäit (Wuesstumsstadium) och bei relativ niddregen Temperaturen (am Beräich vun 850–1300 °C) verkierzt. Mir hunn och e méi grousst Wuesstum wéi soss erreecht, wat op e Potenzial fir Expansioun hiweist. Et ginn aner Faktoren ze berécksiichtegen, vun deenen mir e puer an der Tabell abegraff hunn.
Duebelsäiteg héichqualitativ NGF gouf op Nickelfolie duerch katalytisch CVD ugebaut. Duerch d'Eliminatioun vun traditionelle Polymersubstrater (wéi déi, déi a CVD-Graphen benotzt ginn), erreeche mir e propperen an defektfräien Naasstransfer vun NGF (ugebaut op der Réck- a Frontsäit vun der Nickelfolie) op eng Vielfalt vu prozesskritesche Substrater. Besonnesch NGF enthält FLG- a MLG-Regiounen (typesch 0,1% bis 3% pro 100 µm2), déi strukturell gutt an de méi décke Film integréiert sinn. Planar TEM weist, datt dës Regiounen aus Stapel vun zwou bis dräi Graphit/Graphen-Partikelen (Kristaller oder Schichten) zesummegesat sinn, vun deenen e puer eng Rotatiounsmismatch vun 10–20° hunn. D'FLG- an MLG-Regiounen si verantwortlech fir d'Transparenz vum FS-NGF fir siichtbart Liicht. Wat d'Réckschichten ugeet, kënne se parallel zu de Frontschichten gedroe ginn a kënnen, wéi gewisen, en funktionellen Zweck hunn (zum Beispill fir Gasdetektioun). Dës Studien si ganz nëtzlech fir Offall a Käschten an industrielle CVD-Prozesser ze reduzéieren.
Am Allgemengen läit déi duerchschnëttlech Déckt vum CVD NGF tëscht (niddreg- a méischichtege) Graphen- a industrielle (Mikrometer-) Graphitplacken. D'Bandbreet vun hiren interessanten Eegeschaften, zesumme mat der einfacher Method, déi mir fir hir Produktioun an Transport entwéckelt hunn, mécht dës Folien besonnesch gëeegent fir Uwendungen, déi déi funktionell Äntwert vum Graphit erfuerderen, ouni d'Käschte vun den energieintensiven industrielle Produktiounsprozesser, déi de Moment benotzt ginn.
Eng 25 μm déck Nickelfolie (99,5% Rengheet, Goodfellow) gouf an engem kommerziellen CVD-Reaktor (Aixtron 4-Zoll BMPro) installéiert. De System gouf mat Argon gespullt an op en Basisdrock vun 10-3 mbar evakuéiert. Duerno gouf d'Nickelfolie an Ar/H2 geluecht (Nodeems d'Ni-Folie 5 Minutte virgeglüht gouf, gouf d'Folie engem Drock vu 500 mbar bei 900 °C ausgesat. NGF gouf 5 Minutte laang an engem Floss vu CH4/H2 (jee 100 cm3) ofgesat. D'Prouf gouf dann mat engem Ar-Floss (4000 cm3) bei 40 °C/min op eng Temperatur ënner 700 °C ofgekillt. Detailer iwwer d'Optimiséierung vum NGF-Wuesstumsprozess sinn soss anzwousch beschriwwen30.
D'Uewerflächenmorphologie vun der Prouf gouf duerch SEM mat engem Zeiss Merlin Mikroskop (1 kV, 50 pA) visualiséiert. D'Uewerflächenrauheet an d'NGF-Déckt vun der Prouf goufen mat AFM (Dimension Icon SPM, Bruker) gemooss. TEM- a SAED-Miessunge goufen mat engem FEI Titan 80–300 Cubed-Mikroskop duerchgefouert, deen mat enger Hellegkeetsfeldemissiounspistoul (300 kV), engem FEI Wien-Typ Monochromator an engem CEOS-Lënsen-Korrektor fir sphäresch Aberratiounen ausgestatt war, fir déi endgülteg Resultater ze kréien. Raimlech Opléisung 0,09 nm. NGF-Prouwen goufen op mat Kuelestofflacy beschichtete Kupfergitter fir flaach TEM-Bildgebung an SAED-Strukturanalyse transferéiert. Sou sinn déi meescht Proufflocken an de Poren vun der ënnerstëtzender Membran suspendéiert. Transferéiert NGF-Prouwen goufen duerch XRD analyséiert. Röntgendiffraktiounsmuster goufen mat engem Pulverdiffraktometer (Brucker, D2-Phasenverschiebungsgerät mat Cu-Kα-Quell, 1,5418 Å an LYNXEYE-Detektor) mat enger Cu-Stralungsquell mat engem Stralfleckduerchmiesser vun 3 mm opgeholl.
Verschidde Raman-Punktmiessunge goufen mat engem integrativen konfokale Mikroskop (Alpha 300 RA, WITeC) opgeholl. E 532 nm Laser mat gerénger Anregungsleistung (25%) gouf benotzt fir thermesch induzéiert Effekter ze vermeiden. Röntgenphotoelektronespektroskopie (XPS) gouf op engem Kratos Axis Ultra Spektrometer iwwer eng Prouffläch vun 300 × 700 μm2 mat monochromatescher Al-Kα-Stralung (hν = 1486,6 eV) mat enger Leeschtung vun 150 W duerchgefouert. Opléisungsspektre goufen bei Transmissiounsenergien vun 160 eV respektiv 20 eV kritt. NGF-Prouwen, déi op SiO2 transferéiert goufen, goufen a Stécker (jee 3 × 10 mm2) mat engem PLS6MW (1,06 μm) Ytterbiumfaserlaser mat 30 W geschnidden. Kupferdrotkontakter (50 μm déck) goufen mat Sëlwerpaste ënner engem optesche Mikroskop fabrizéiert. Experimenter mam elektreschen Transport an Hall-Effekt goufen op dëse Prouwe bei 300 K an enger Magnéitfeldvariatioun vu ± 9 Tesla an engem Moosssystem fir physikalesch Eegeschaften (PPMS EverCool-II, Quantum Design, USA) duerchgefouert. Duerchgesinn UV-Vis-Spektre goufen mat engem Lambda 950 UV-Vis-Spektrophotometer am NGF-Beräich vun 350–800 nm opgeholl, déi op Quarzsubstrater a Quarzreferenzprouwe transferéiert goufen.
De chemesche Resistenzsensor (interdigitéierten Elektrodenchip) gouf mat enger speziell gedréckter Leiterplack 73 verdraat an de Resistenz gouf transient extrahéiert. Déi gedréckte Leiterplack, op där den Apparat sech befënnt, gëtt mat de Kontaktterminalen ugeschloss a bannent der Gasmesserkammer 74 placéiert. Resistenzmiessunge goufen bei enger Spannung vun 1 V mat engem kontinuéierleche Scan vum Spülen bis zur Gasexpositioun an duerno nach eng Kéier Spülen duerchgefouert. D'Kammer gouf ufanks gereinegt andeems et 1 Stonn laang mat Stéckstoff bei 200 cm3 gespült gouf, fir sécherzestellen, datt all aner Analyten, déi an der Kammer präsent waren, och Fiichtegkeet, ewechgeholl goufen. Déi eenzel Analyten goufen dann lues a lues mat der selwechter Duerchflussquote vun 200 cm3 an d'Kammer fräigesat, andeems den N2-Zylinder zougemaach gouf.
Eng iwwerschafft Versioun vun dësem Artikel gouf publizéiert a kann iwwer de Link uewen am Artikel opgeruff ginn.
Inagaki, M. a Kang, F. Carbon Materials Science and Engineering: Fundamentals. Zweet Editioun, erausgi. 2014. 542.
Pearson, HO Handbook of Carbon, Graphite, Diamond and Fullerenes: Properties, Processing and Applications. Déi éischt Editioun gouf geännert. 1994, New Jersey.
Tsai, W. et al. Groussflächeg Méischicht-Graphen/Grafit-Filmer als transparent dënn leetend Elektroden. Uwendung. Physik. Wright. 95(12), 123115(2009).
Balandin AA Thermesch Eegeschafte vu Graphen a nanostrukturéierte Kuelestoffmaterialien. Nat. Matt. 10(8), 569–581 (2011).
Cheng KY, Brown PW a Cahill DG Wärmeleitfäegkeet vu Graphitfilmer, déi op Ni (111) duerch chemesch Dampfoflagerung bei niddreger Temperatur gewuess sinn. adverb. Matt. Interface 3, 16 (2016).
Hesjedal, T. Kontinuéierlecht Wuesstum vu Graphenfilmer duerch chemesch Gasflagerung. Uwendung. Physik. Wright. 98(13), 133106(2011).
Zäitpunkt vun der Verëffentlechung: 23. August 2024