Ni પર અર્ધપારદર્શક ગ્રેફાઇટ ફિલ્મ ઉગાડવી અને તેના બે-માર્ગી પોલિમર-મુક્ત ટ્રાન્સફર

Nature.com ની મુલાકાત લેવા બદલ આભાર. તમે જે બ્રાઉઝરનો ઉપયોગ કરી રહ્યા છો તેના વર્ઝનમાં મર્યાદિત CSS સપોર્ટ છે. શ્રેષ્ઠ પરિણામો માટે, અમે ભલામણ કરીએ છીએ કે તમે તમારા બ્રાઉઝરના નવા વર્ઝનનો ઉપયોગ કરો (અથવા ઇન્ટરનેટ એક્સપ્લોરરમાં સુસંગતતા મોડને અક્ષમ કરો). આ દરમિયાન, ચાલુ સપોર્ટ સુનિશ્ચિત કરવા માટે, અમે સ્ટાઇલિંગ અથવા JavaScript વિના સાઇટ પ્રદર્શિત કરી રહ્યા છીએ.
નેનોસ્કેલ ગ્રેફાઇટ ફિલ્મો (NGFs) મજબૂત નેનોમટીરિયલ્સ છે જે ઉત્પ્રેરક રાસાયણિક વરાળ નિક્ષેપ દ્વારા ઉત્પન્ન કરી શકાય છે, પરંતુ તેમના સ્થાનાંતરણની સરળતા અને આગામી પેઢીના ઉપકરણોમાં સપાટીના આકારશાસ્ત્ર તેમના ઉપયોગને કેવી રીતે અસર કરે છે તે અંગે પ્રશ્નો રહે છે. અહીં અમે પોલીક્રિસ્ટલાઇન નિકલ ફોઇલ (ક્ષેત્ર 55 cm2, જાડાઈ લગભગ 100 nm) અને તેના પોલિમર-મુક્ત ટ્રાન્સફર (આગળ અને પાછળ, 6 cm2 સુધીનો વિસ્તાર) ની બંને બાજુ NGF ની વૃદ્ધિની જાણ કરીએ છીએ. ઉત્પ્રેરક ફોઇલના આકારશાસ્ત્રને કારણે, બે કાર્બન ફિલ્મો તેમના ભૌતિક ગુણધર્મો અને અન્ય લાક્ષણિકતાઓ (જેમ કે સપાટીની ખરબચડી) માં ભિન્ન છે. અમે દર્શાવીએ છીએ કે ખરબચડી પાછળની બાજુવાળા NGFs NO2 શોધ માટે સારી રીતે અનુકૂળ છે, જ્યારે આગળની બાજુએ સરળ અને વધુ વાહક NGFs (2000 S/cm, શીટ પ્રતિકાર - 50 ohms/m2) વ્યવહારુ વાહક હોઈ શકે છે. સૌર કોષનું ચેનલ અથવા ઇલેક્ટ્રોડ (કારણ કે તે દૃશ્યમાન પ્રકાશનો 62% પ્રસારિત કરે છે). એકંદરે, વર્ણવેલ વૃદ્ધિ અને પરિવહન પ્રક્રિયાઓ NGF ને તકનીકી એપ્લિકેશનો માટે વૈકલ્પિક કાર્બન સામગ્રી તરીકે સાકાર કરવામાં મદદ કરી શકે છે જ્યાં ગ્રાફીન અને માઇક્રોન-જાડી ગ્રેફાઇટ ફિલ્મો યોગ્ય નથી.
ગ્રેફાઇટ એક વ્યાપકપણે ઉપયોગમાં લેવાતી ઔદ્યોગિક સામગ્રી છે. નોંધનીય છે કે, ગ્રેફાઇટમાં પ્રમાણમાં ઓછી દળ ઘનતા અને ઉચ્ચ ઇન-પ્લેન થર્મલ અને વિદ્યુત વાહકતાના ગુણધર્મો છે, અને તે કઠોર થર્મલ અને રાસાયણિક વાતાવરણમાં ખૂબ જ સ્થિર છે1,2. ફ્લેક ગ્રેફાઇટ એ ગ્રાફીન સંશોધન માટે જાણીતી પ્રારંભિક સામગ્રી છે3. જ્યારે પાતળા ફિલ્મોમાં પ્રક્રિયા કરવામાં આવે છે, ત્યારે તેનો ઉપયોગ વિશાળ શ્રેણીના કાર્યક્રમોમાં થઈ શકે છે, જેમાં સ્માર્ટફોન4,5,6,7 જેવા ઇલેક્ટ્રોનિક ઉપકરણો માટે હીટ સિંક, સેન્સર8,9,10 માં સક્રિય સામગ્રી તરીકે અને ઇલેક્ટ્રોમેગ્નેટિક હસ્તક્ષેપ સુરક્ષા11.12 અને અત્યંત અલ્ટ્રાવાયોલેટ13,14 માં લિથોગ્રાફી માટે ફિલ્મો, સૌર કોષોમાં ચેનલોનું સંચાલન15,16નો સમાવેશ થાય છે. આ બધા કાર્યક્રમો માટે, જો નેનોસ્કેલમાં નિયંત્રિત જાડાઈ સાથે ગ્રેફાઇટ ફિલ્મો (NGFs) ના મોટા વિસ્તારો (NGFs) સરળતાથી ઉત્પન્ન અને પરિવહન કરી શકાય તો તે એક મહત્વપૂર્ણ ફાયદો હશે<100 nm.
ગ્રેફાઇટ ફિલ્મો વિવિધ પદ્ધતિઓ દ્વારા બનાવવામાં આવે છે. એક કિસ્સામાં, ગ્રેફાઇન ફ્લેક્સ બનાવવા માટે એમ્બેડિંગ અને વિસ્તરણ અને ત્યારબાદ એક્સ્ફોલિયેશનનો ઉપયોગ કરવામાં આવ્યો હતો10,11,17. ફ્લેક્સને જરૂરી જાડાઈની ફિલ્મોમાં વધુ પ્રક્રિયા કરવી પડે છે, અને ગાઢ ગ્રેફાઇટ શીટ્સ બનાવવામાં ઘણીવાર ઘણા દિવસો લાગે છે. બીજો અભિગમ ગ્રાફિટેબલ સોલિડ પ્રિકર્સરથી શરૂઆત કરવાનો છે. ઉદ્યોગમાં, પોલિમરની શીટ્સને કાર્બનાઇઝ્ડ (1000–1500 °C પર) અને પછી ગ્રાફિટાઇઝ્ડ (2800–3200 °C પર) કરવામાં આવે છે જેથી સારી રીતે સંરચિત સ્તરવાળી સામગ્રી બનાવવામાં આવે. જોકે આ ફિલ્મોની ગુણવત્તા ઊંચી છે, ઉર્જા વપરાશ નોંધપાત્ર છે1,18,19 અને લઘુત્તમ જાડાઈ થોડા માઇક્રોન1,18,19,20 સુધી મર્યાદિત છે.
ઉત્પ્રેરક રાસાયણિક વરાળ નિક્ષેપ (CVD) એ ઉચ્ચ માળખાકીય ગુણવત્તા અને વાજબી કિંમત સાથે ગ્રાફીન અને અલ્ટ્રાથિન ગ્રેફાઇટ ફિલ્મો (<10 nm) ઉત્પન્ન કરવા માટે એક જાણીતી પદ્ધતિ છે21,22,23,24,25,26,27. જો કે, ગ્રાફીન અને અલ્ટ્રાથિન ગ્રેફાઇટ ફિલ્મો28 ના વિકાસની તુલનામાં, CVD નો ઉપયોગ કરીને NGF ના મોટા વિસ્તારના વિકાસ અને/અથવા ઉપયોગની શોધ પણ ઓછી છે11,13,29,30,31,32,33.
CVD-ઉગાડવામાં આવેલા ગ્રાફીન અને ગ્રેફાઇટ ફિલ્મોને ઘણીવાર કાર્યાત્મક સબસ્ટ્રેટ પર ટ્રાન્સફર કરવાની જરૂર પડે છે34. આ પાતળા ફિલ્મ ટ્રાન્સફરમાં બે મુખ્ય પદ્ધતિઓનો સમાવેશ થાય છે35: (1) નોન-એચ ટ્રાન્સફર36,37 અને (2) એચ-આધારિત વેટ કેમિકલ ટ્રાન્સફર (સબસ્ટ્રેટ સપોર્ટેડ)14,34,38. દરેક પદ્ધતિમાં કેટલાક ફાયદા અને ગેરફાયદા છે અને તે ઇચ્છિત એપ્લિકેશનના આધારે પસંદ કરવી આવશ્યક છે, જેમ કે અન્યત્ર વર્ણવેલ છે35,39. ઉત્પ્રેરક સબસ્ટ્રેટ પર ઉગાડવામાં આવેલા ગ્રાફીન/ગ્રેફાઇટ ફિલ્મો માટે, ભીની રાસાયણિક પ્રક્રિયાઓ દ્વારા ટ્રાન્સફર (જેમાંથી પોલિમિથાઇલ મેથાક્રાયલેટ (PMMA) સૌથી વધુ ઉપયોગમાં લેવાતું સપોર્ટ લેયર છે) પ્રથમ પસંદગી રહે છે13,30,34,38,40,41,42. તમે અને અન્ય. એવો ઉલ્લેખ કરવામાં આવ્યો હતો કે NGF ટ્રાન્સફર માટે કોઈ પોલિમરનો ઉપયોગ કરવામાં આવ્યો ન હતો (નમૂનાનું કદ આશરે 4 cm2)25,43, પરંતુ ટ્રાન્સફર દરમિયાન નમૂના સ્થિરતા અને/અથવા હેન્ડલિંગ અંગે કોઈ વિગતો આપવામાં આવી ન હતી; પોલિમરનો ઉપયોગ કરીને ભીની રસાયણશાસ્ત્ર પ્રક્રિયાઓમાં ઘણા પગલાં હોય છે, જેમાં બલિદાન પોલિમર સ્તરનો ઉપયોગ અને ત્યારબાદ દૂર કરવાનો સમાવેશ થાય છે30,38,40,41,42. આ પ્રક્રિયાના ગેરફાયદા છે: ઉદાહરણ તરીકે, પોલિમર અવશેષો ઉગાડવામાં આવેલી ફિલ્મના ગુણધર્મોને બદલી શકે છે38. વધારાની પ્રક્રિયા અવશેષ પોલિમરને દૂર કરી શકે છે, પરંતુ આ વધારાના પગલાં ફિલ્મ નિર્માણનો ખર્ચ અને સમય વધારે છે38,40. CVD વૃદ્ધિ દરમિયાન, ગ્રાફીનનો એક સ્તર ફક્ત ઉત્પ્રેરક ફોઇલ (વરાળ પ્રવાહનો સામનો કરતી બાજુ) ની આગળની બાજુએ જ નહીં, પણ તેની પાછળની બાજુએ પણ જમા થાય છે. જો કે, બાદમાં કચરો ઉત્પાદન માનવામાં આવે છે અને તેને નરમ પ્લાઝ્મા38,41 દ્વારા ઝડપથી દૂર કરી શકાય છે. આ ફિલ્મનું રિસાયક્લિંગ કરવાથી ઉપજ મહત્તમ કરવામાં મદદ મળી શકે છે, ભલે તે ફેસ કાર્બન ફિલ્મ કરતા ઓછી ગુણવત્તાની હોય.
અહીં, અમે CVD દ્વારા પોલીક્રિસ્ટલાઇન નિકલ ફોઇલ પર ઉચ્ચ માળખાકીય ગુણવત્તા સાથે NGF ના વેફર-સ્કેલ બાયફેશિયલ ગ્રોથની તૈયારીની જાણ કરીએ છીએ. ફોઇલની આગળ અને પાછળની સપાટીની ખરબચડી NGF ના આકારશાસ્ત્ર અને માળખાને કેવી રીતે અસર કરે છે તેનું મૂલ્યાંકન કરવામાં આવ્યું હતું. અમે નિકલ ફોઇલની બંને બાજુઓથી મલ્ટિફંક્શનલ સબસ્ટ્રેટ્સ પર NGF ના ખર્ચ-અસરકારક અને પર્યાવરણને અનુકૂળ પોલિમર-મુક્ત ટ્રાન્સફરનું પણ નિદર્શન કરીએ છીએ અને બતાવીએ છીએ કે આગળ અને પાછળની ફિલ્મો વિવિધ એપ્લિકેશનો માટે કેવી રીતે યોગ્ય છે.
નીચેના વિભાગોમાં સ્ટેક્ડ ગ્રાફીન સ્તરોની સંખ્યાના આધારે વિવિધ ગ્રેફાઇટ ફિલ્મ જાડાઈની ચર્ચા કરવામાં આવી છે: (i) સિંગલ લેયર ગ્રાફીન (SLG, 1 સ્તર), (ii) થોડા લેયર ગ્રાફીન (FLG, < 10 સ્તરો), (iii) બહુસ્તરીય ગ્રાફીન (MLG, 10-30 સ્તરો) અને (iv) NGF (~300 સ્તરો). બાદમાં સૌથી સામાન્ય જાડાઈ છે જે ક્ષેત્રફળના ટકાવારી તરીકે દર્શાવવામાં આવે છે (100 µm2 દીઠ આશરે 97% ક્ષેત્રફળ)30. તેથી જ આખી ફિલ્મને ફક્ત NGF કહેવામાં આવે છે.
ગ્રાફીન અને ગ્રેફાઇટ ફિલ્મોના સંશ્લેષણ માટે ઉપયોગમાં લેવાતા પોલીક્રિસ્ટલાઇન નિકલ ફોઇલ્સ તેમના ઉત્પાદન અને ત્યારબાદની પ્રક્રિયાના પરિણામે અલગ અલગ ટેક્સચર ધરાવે છે. અમે તાજેતરમાં NGF30 ની વૃદ્ધિ પ્રક્રિયાને ઑપ્ટિમાઇઝ કરવા માટે એક અભ્યાસની જાણ કરી છે. અમે બતાવ્યું છે કે વૃદ્ધિના તબક્કા દરમિયાન એનલીંગ સમય અને ચેમ્બર પ્રેશર જેવા પ્રક્રિયા પરિમાણો એકસમાન જાડાઈના NGF મેળવવામાં મહત્વપૂર્ણ ભૂમિકા ભજવે છે. અહીં, અમે નિકલ ફોઇલ (આકૃતિ 1a) ની પોલિશ્ડ ફ્રન્ટ (FS) અને અનપોલિશ્ડ બેક (BS) સપાટીઓ પર NGF ની વૃદ્ધિની વધુ તપાસ કરી. કોષ્ટક 1 માં સૂચિબદ્ધ ત્રણ પ્રકારના FS અને BS નમૂનાઓની તપાસ કરવામાં આવી હતી. દ્રશ્ય નિરીક્ષણ પર, નિકલ ફોઇલ (NiAG) ની બંને બાજુઓ પર NGF ની સમાન વૃદ્ધિ લાક્ષણિક મેટાલિક સિલ્વર ગ્રેથી મેટ ગ્રે રંગ (આકૃતિ 1a) માં બલ્ક Ni સબસ્ટ્રેટના રંગ પરિવર્તન દ્વારા જોઈ શકાય છે; માઇક્રોસ્કોપિક માપનની પુષ્ટિ કરવામાં આવી હતી (આકૃતિ 1b, c). તેજસ્વી પ્રદેશમાં જોવા મળેલ અને આકૃતિ 1b માં લાલ, વાદળી અને નારંગી તીરો દ્વારા સૂચવાયેલ FS-NGF નો લાક્ષણિક રમન સ્પેક્ટ્રમ આકૃતિ 1c માં બતાવવામાં આવ્યો છે. ગ્રેફાઇટ G (1683 cm−1) અને 2D (2696 cm−1) ના લાક્ષણિક રમન શિખરો અત્યંત સ્ફટિકીય NGF (આકૃતિ 1c, કોષ્ટક SI1) ની વૃદ્ધિની પુષ્ટિ કરે છે. સમગ્ર ફિલ્મ દરમિયાન, તીવ્રતા ગુણોત્તર (I2D/IG) ~0.3 સાથે રમન સ્પેક્ટ્રાનું વર્ચસ્વ જોવા મળ્યું હતું, જ્યારે I2D/IG = 0.8 સાથે રમન સ્પેક્ટ્રા ભાગ્યે જ જોવા મળ્યું હતું. સમગ્ર ફિલ્મમાં ખામીયુક્ત શિખરો (D = 1350 cm-1) ની ગેરહાજરી NGF વૃદ્ધિની ઉચ્ચ ગુણવત્તા દર્શાવે છે. BS-NGF નમૂના (આકૃતિ SI1 a અને b, કોષ્ટક SI1) પર સમાન રમન પરિણામો પ્રાપ્ત થયા હતા.
NiAG FS- અને BS-NGF ની સરખામણી: (a) વેફર સ્કેલ (55 cm2) પર NGF વૃદ્ધિ દર્શાવતા લાક્ષણિક NGF (NiAG) નમૂનાનો ફોટોગ્રાફ અને પરિણામી BS- અને FS-Ni ફોઇલ નમૂનાઓ, (b) ઓપ્ટિકલ માઇક્રોસ્કોપ દ્વારા મેળવેલ FS-NGF છબીઓ/Ni, (c) પેનલ b માં વિવિધ સ્થાનો પર રેકોર્ડ કરાયેલ લાક્ષણિક રમન સ્પેક્ટ્રા, (d, f) FS-NGF/Ni પર વિવિધ મેગ્નિફિકેશન પર SEM છબીઓ, (e, g) વિવિધ મેગ્નિફિકેશન પર SEM છબીઓ સેટ BS -NGF/Ni. વાદળી તીર FLG પ્રદેશ સૂચવે છે, નારંગી તીર MLG પ્રદેશ (FLG પ્રદેશની નજીક) સૂચવે છે, લાલ તીર NGF પ્રદેશ સૂચવે છે, અને કિરમજી તીર ફોલ્ડ સૂચવે છે.
વૃદ્ધિ પ્રારંભિક સબસ્ટ્રેટની જાડાઈ, સ્ફટિક કદ, દિશા અને અનાજની સીમાઓ પર આધાર રાખે છે, તેથી મોટા વિસ્તારો પર NGF જાડાઈનું વાજબી નિયંત્રણ મેળવવું એક પડકાર રહે છે20,34,44. આ અભ્યાસમાં અમે અગાઉ પ્રકાશિત કરેલી સામગ્રીનો ઉપયોગ કરવામાં આવ્યો હતો30. આ પ્રક્રિયા 100 µm230 દીઠ 0.1 થી 3% ના તેજસ્વી ક્ષેત્રનું ઉત્પાદન કરે છે. નીચેના વિભાગોમાં, અમે બંને પ્રકારના પ્રદેશો માટે પરિણામો રજૂ કરીએ છીએ. ઉચ્ચ વિસ્તૃતીકરણ SEM છબીઓ બંને બાજુઓ પર ઘણા તેજસ્વી વિપરીત ક્ષેત્રોની હાજરી દર્શાવે છે (આકૃતિ 1f,g), જે FLG અને MLG પ્રદેશોની હાજરી સૂચવે છે30,45. રામન સ્કેટરિંગ (આકૃતિ 1c) અને TEM પરિણામો ("FS-NGF: માળખું અને ગુણધર્મો" વિભાગમાં પાછળથી ચર્ચા કરવામાં આવી છે) દ્વારા પણ આની પુષ્ટિ કરવામાં આવી હતી. FS- અને BS-NGF/Ni નમૂનાઓ (Ni પર ઉગાડવામાં આવેલા આગળ અને પાછળના NGF) પર અવલોકન કરાયેલ FLG અને MLG પ્રદેશો પૂર્વ-એનિલિંગ દરમિયાન રચાયેલા મોટા Ni(111) અનાજ પર ઉગાડવામાં આવ્યા હોઈ શકે છે22,30,45. બંને બાજુએ ફોલ્ડિંગ જોવા મળ્યું (આકૃતિ 1b, જાંબલી તીરથી ચિહ્નિત). ગ્રેફાઇટ અને નિકલ સબસ્ટ્રેટ વચ્ચે થર્મલ વિસ્તરણના ગુણાંકમાં મોટા તફાવતને કારણે આ ફોલ્ડ ઘણીવાર CVD-ઉગાડવામાં આવેલા ગ્રાફીન અને ગ્રેફાઇટ ફિલ્મોમાં જોવા મળે છે30,38.
AFM છબીએ પુષ્ટિ આપી કે FS-NGF નમૂના BS-NGF નમૂના (આકૃતિ SI1) (આકૃતિ SI2) કરતાં વધુ ચપળ હતો. FS-NGF/Ni (આકૃતિ SI2c) અને BS-NGF/Ni (આકૃતિ SI2d) ના મૂળ સરેરાશ ચોરસ (RMS) ખરબચડાપણું મૂલ્યો અનુક્રમે 82 અને 200 nm છે (20 × 20 μm2 ના ક્ષેત્રફળ પર માપવામાં આવે છે). પ્રાપ્ત સ્થિતિમાં નિકલ (NiAR) ફોઇલના સપાટી વિશ્લેષણના આધારે ઉચ્ચ ખરબચડાપણું સમજી શકાય છે (આકૃતિ SI3). FS અને BS-NiAR ની SEM છબીઓ આકૃતિઓ SI3a–d માં બતાવવામાં આવી છે, જે વિવિધ સપાટીના મોર્ફોલોજી દર્શાવે છે: પોલિશ્ડ FS-Ni ફોઇલમાં નેનો- અને માઇક્રોન-કદના ગોળાકાર કણો હોય છે, જ્યારે પોલિશ્ડ BS-Ni ફોઇલ ઉત્પાદન સીડી દર્શાવે છે. ઉચ્ચ શક્તિ અને ઘટાડાવાળા કણો તરીકે. એનિલ કરેલ નિકલ ફોઇલ (NiA) ની ઓછી અને ઉચ્ચ રીઝોલ્યુશન છબીઓ આકૃતિ SI3e–h માં બતાવવામાં આવી છે. આ આંકડાઓમાં, આપણે નિકલ ફોઇલની બંને બાજુએ ઘણા માઇક્રોન-કદના નિકલ કણોની હાજરી જોઈ શકીએ છીએ (આકૃતિ SI3e–h). મોટા અનાજમાં Ni(111) સપાટી દિશા હોઈ શકે છે, જેમ કે અગાઉ અહેવાલ આપ્યો હતો30,46. FS-NiA અને BS-NiA વચ્ચે નિકલ ફોઇલ મોર્ફોલોજીમાં નોંધપાત્ર તફાવત છે. BS-NGF/Ni ની ઊંચી ખરબચડી BS-NiAR ની અનપોલિશ્ડ સપાટીને કારણે છે, જેની સપાટી એનિલિંગ પછી પણ નોંધપાત્ર રીતે ખરબચડી રહે છે (આકૃતિ SI3). વૃદ્ધિ પ્રક્રિયા પહેલાં આ પ્રકારની સપાટી લાક્ષણિકતા ગ્રાફીન અને ગ્રેફાઇટ ફિલ્મ્સની ખરબચડીને નિયંત્રિત કરવાની મંજૂરી આપે છે. એ નોંધવું જોઈએ કે મૂળ સબસ્ટ્રેટમાં ગ્રાફીન વૃદ્ધિ દરમિયાન કેટલાક અનાજનું પુનર્ગઠન થયું હતું, જેણે અનાજના કદમાં થોડો ઘટાડો કર્યો હતો અને સબસ્ટ્રેટની સપાટીની ખરબચડીમાં થોડો વધારો કર્યો હતો જે એનિલ કરેલ ફોઇલ અને ઉત્પ્રેરક ફિલ્મ22 ની તુલનામાં હતો.
સબસ્ટ્રેટ સપાટીની ખરબચડી, એનેલીંગ સમય (અનાજનું કદ) 30,47 અને પ્રકાશન નિયંત્રણ 43 ને ફાઇન-ટ્યુન કરવાથી પ્રાદેશિક NGF જાડાઈ એકરૂપતાને µm2 અને/અથવા તો nm2 સ્કેલ (એટલે ​​\u200b\u200bથોડા નેનોમીટરની જાડાઈમાં ફેરફાર) સુધી ઘટાડવામાં મદદ મળશે. સબસ્ટ્રેટની સપાટીની ખરબચડીને નિયંત્રિત કરવા માટે, પરિણામી નિકલ ફોઇલના ઇલેક્ટ્રોલાઇટિક પોલિશિંગ જેવી પદ્ધતિઓનો વિચાર કરી શકાય છે48. પછી પ્રીટ્રીટેડ નિકલ ફોઇલને નીચા તાપમાન (< 900 °C) 46 અને સમય (< 5 મિનિટ) પર એનિલ કરી શકાય છે જેથી મોટા Ni(111) અનાજ (જે FLG વૃદ્ધિ માટે ફાયદાકારક છે) ની રચના ટાળી શકાય.
SLG અને FLG ગ્રાફીન એસિડ અને પાણીની સપાટીના તણાવનો સામનો કરી શકતા નથી, જેના કારણે ભીના રાસાયણિક ટ્રાન્સફર પ્રક્રિયાઓ દરમિયાન યાંત્રિક સપોર્ટ સ્તરોની જરૂર પડે છે22,34,38. પોલિમર-સપોર્ટેડ સિંગલ-લેયર ગ્રાફીન38 ના ભીના રાસાયણિક ટ્રાન્સફરથી વિપરીત, અમે જોયું કે ઉગાડવામાં આવેલા NGF ની બંને બાજુઓ પોલિમર સપોર્ટ વિના ટ્રાન્સફર કરી શકાય છે, જેમ કે આકૃતિ 2a માં બતાવ્યા પ્રમાણે (વધુ વિગતો માટે આકૃતિ SI4a જુઓ). આપેલ સબસ્ટ્રેટમાં NGF નું ટ્રાન્સફર અંતર્ગત Ni30.49 ફિલ્મના ભીના કોતરણીથી શરૂ થાય છે. ઉગાડવામાં આવેલા NGF/Ni/NGF નમૂનાઓને રાતોરાત 15 mL 70% HNO3 માં 600 mL ડીયોનાઇઝ્ડ (DI) પાણીથી ભળે છે. Ni ફોઇલ સંપૂર્ણપણે ઓગળી ગયા પછી, FS-NGF સપાટ રહે છે અને NGF/Ni/NGF નમૂનાની જેમ પ્રવાહીની સપાટી પર તરતું રહે છે, જ્યારે BS-NGF પાણીમાં ડૂબી જાય છે (આકૃતિ 2a,b). ત્યારબાદ અલગ કરાયેલા NGF ને તાજા ડીઆયોનાઇઝ્ડ પાણી ધરાવતા એક બીકરમાંથી બીજા બીકરમાં સ્થાનાંતરિત કરવામાં આવ્યું અને અલગ કરાયેલા NGF ને સંપૂર્ણ રીતે ધોવામાં આવ્યું, અંતર્મુખ કાચની વાનગી દ્વારા ચાર થી છ વખત પુનરાવર્તન કરવામાં આવ્યું. અંતે, FS-NGF અને BS-NGF ને ઇચ્છિત સબસ્ટ્રેટ પર મૂકવામાં આવ્યા (આકૃતિ 2c).
નિકલ ફોઇલ પર ઉગાડવામાં આવતા NGF માટે પોલિમર-મુક્ત ભીનું રાસાયણિક ટ્રાન્સફર પ્રક્રિયા: (a) પ્રક્રિયા પ્રવાહ આકૃતિ (વધુ વિગતો માટે આકૃતિ SI4 જુઓ), (b) Ni એચિંગ પછી અલગ કરાયેલ NGF નો ડિજિટલ ફોટોગ્રાફ (2 નમૂનાઓ), (c) ઉદાહરણ FS - અને BS-NGF ને SiO2/Si સબસ્ટ્રેટમાં ટ્રાન્સફર, (d) અપારદર્શક પોલિમર સબસ્ટ્રેટમાં FS-NGF ટ્રાન્સફર, (e) પેનલ d જેવા જ નમૂનામાંથી BS-NGF (બે ભાગોમાં વિભાજિત), ગોલ્ડ પ્લેટેડ C પેપર અને Nafion (લવચીક પારદર્શક સબસ્ટ્રેટ, લાલ ખૂણાઓથી ચિહ્નિત ધાર) માં ટ્રાન્સફર.
નોંધ કરો કે ભીના રાસાયણિક ટ્રાન્સફર પદ્ધતિઓનો ઉપયોગ કરીને કરવામાં આવતા SLG ટ્રાન્સફર માટે કુલ 20-24 કલાક 38 નો પ્રક્રિયા સમય જરૂરી છે. અહીં દર્શાવેલ પોલિમર-મુક્ત ટ્રાન્સફર તકનીક (આકૃતિ SI4a) સાથે, એકંદર NGF ટ્રાન્સફર પ્રોસેસિંગ સમય નોંધપાત્ર રીતે ઓછો થાય છે (આશરે 15 કલાક). પ્રક્રિયામાં શામેલ છે: (પગલું 1) એક એચિંગ સોલ્યુશન તૈયાર કરો અને તેમાં નમૂના મૂકો (~10 મિનિટ), પછી Ni એચિંગ માટે રાતોરાત રાહ જુઓ (~7200 મિનિટ), (પગલું 2) ડીયોનાઇઝ્ડ પાણીથી કોગળા કરો (પગલું - 3). ડીયોનાઇઝ્ડ પાણીમાં સ્ટોર કરો અથવા ટાર્ગેટ સબસ્ટ્રેટમાં ટ્રાન્સફર કરો (20 મિનિટ). NGF અને બલ્ક મેટ્રિક્સ વચ્ચે ફસાયેલા પાણીને કેશિલરી એક્શન (બ્લોટિંગ પેપરનો ઉપયોગ કરીને)38 દ્વારા દૂર કરવામાં આવે છે, પછી બાકીના પાણીના ટીપાં કુદરતી સૂકવણી (આશરે 30 મિનિટ) દ્વારા દૂર કરવામાં આવે છે, અને અંતે નમૂનાને 10 મિનિટ માટે વેક્યુમ ઓવન (10-1 mbar) માં 50-90 °C (60 મિનિટ) 38 પર સૂકવવામાં આવે છે.
ગ્રેફાઇટ પાણી અને હવાની હાજરીને એકદમ ઊંચા તાપમાને (≥ 200 °C) 50,51,52 ટકી શકે છે. અમે રૂમના તાપમાને ડીયોનાઇઝ્ડ પાણીમાં અને સીલબંધ બોટલોમાં થોડા દિવસોથી એક વર્ષ સુધી સંગ્રહ કર્યા પછી રામન સ્પેક્ટ્રોસ્કોપી, SEM અને XRD નો ઉપયોગ કરીને નમૂનાઓનું પરીક્ષણ કર્યું (આકૃતિ SI4). કોઈ નોંધપાત્ર ઘટાડો થયો નથી. આકૃતિ 2c ડીયોનાઇઝ્ડ પાણીમાં ફ્રી-સ્ટેન્ડિંગ FS-NGF અને BS-NGF દર્શાવે છે. અમે તેમને SiO2 (300 nm)/Si સબસ્ટ્રેટ પર કેપ્ચર કર્યા, જેમ કે આકૃતિ 2c ની શરૂઆતમાં બતાવ્યા પ્રમાણે. વધુમાં, આકૃતિ 2d,e માં બતાવ્યા પ્રમાણે, સતત NGF ને પોલિમર (નેક્સોલ્વ અને નેફિયોનમાંથી થર્માબાઇટ પોલિમાઇડ) અને ગોલ્ડ-કોટેડ કાર્બન પેપર જેવા વિવિધ સબસ્ટ્રેટમાં ટ્રાન્સફર કરી શકાય છે. તરતા FS-NGF સરળતાથી લક્ષ્ય સબસ્ટ્રેટ પર મૂકવામાં આવ્યા હતા (આકૃતિ 2c, d). જો કે, 3 cm2 કરતા મોટા BS-NGF નમૂનાઓ પાણીમાં સંપૂર્ણપણે ડૂબી ગયા પછી હેન્ડલ કરવા મુશ્કેલ હતા. સામાન્ય રીતે, જ્યારે તેઓ પાણીમાં લપસવાનું શરૂ કરે છે, ત્યારે બેદરકારીપૂર્વક હેન્ડલિંગને કારણે તેઓ ક્યારેક બે કે ત્રણ ભાગોમાં તૂટી જાય છે (આકૃતિ 2e). એકંદરે, અમે અનુક્રમે 6 અને 3 cm2 સુધીના નમૂનાઓ માટે PS- અને BS-NGF (6 cm2 પર NGF/Ni/NGF વૃદ્ધિ વિના સતત સીમલેસ ટ્રાન્સફર) નું પોલિમર-મુક્ત ટ્રાન્સફર પ્રાપ્ત કરવામાં સક્ષમ હતા. બાકીના કોઈપણ મોટા અથવા નાના ટુકડાઓ ઇચ્છિત સબસ્ટ્રેટ (~1 mm2, આકૃતિ SI4b, "FS-NGF: માળખું અને ગુણધર્મો (ચર્ચા કરેલ) "માળખા અને ગુણધર્મો" હેઠળ કોપર ગ્રીડમાં સ્થાનાંતરિત નમૂના જુઓ) પર (એચિંગ સોલ્યુશન અથવા ડીયોનાઇઝ્ડ પાણીમાં સરળતાથી જોઈ શકાય છે) અથવા ભવિષ્યના ઉપયોગ માટે સંગ્રહિત કરી શકાય છે (આકૃતિ SI4). આ માપદંડના આધારે, અમે અંદાજ લગાવીએ છીએ કે NGF 98-99% સુધીની ઉપજમાં પુનઃપ્રાપ્ત કરી શકાય છે (સ્થાનાંતરણ માટે વૃદ્ધિ પછી).
પોલિમર વગરના ટ્રાન્સફર નમૂનાઓનું વિગતવાર વિશ્લેષણ કરવામાં આવ્યું. ઓપ્ટિકલ માઇક્રોસ્કોપી (OM) અને SEM છબીઓ (આકૃતિ SI5 અને આકૃતિ 3) નો ઉપયોગ કરીને FS- અને BS-NGF/SiO2/Si (આકૃતિ 2c) પર મેળવેલ સપાટી મોર્ફોલોજિકલ લાક્ષણિકતાઓ દર્શાવે છે કે આ નમૂનાઓ માઇક્રોસ્કોપી વિના ટ્રાન્સફર કરવામાં આવ્યા હતા. તિરાડો, છિદ્રો અથવા અનરોલ્ડ વિસ્તારો જેવા દૃશ્યમાન માળખાકીય નુકસાન. વધતા NGF (આકૃતિ 3b, d, જાંબલી તીર દ્વારા ચિહ્નિત) પરના ફોલ્ડ્સ ટ્રાન્સફર પછી અકબંધ રહ્યા. FS- અને BS-NGF બંને FLG પ્રદેશો (આકૃતિ 3 માં વાદળી તીર દ્વારા દર્શાવેલ તેજસ્વી પ્રદેશો) થી બનેલા છે. આશ્ચર્યજનક રીતે, અલ્ટ્રાથિન ગ્રેફાઇટ ફિલ્મોના પોલિમર ટ્રાન્સફર દરમિયાન સામાન્ય રીતે જોવા મળતા થોડા ક્ષતિગ્રસ્ત પ્રદેશોથી વિપરીત, NGF (આકૃતિ 3d માં વાદળી તીર દ્વારા ચિહ્નિત) સાથે જોડાતા ઘણા માઇક્રોન-કદના FLG અને MLG પ્રદેશો (આકૃતિ 3d માં વાદળી તીર દ્વારા ચિહ્નિત) તિરાડો અથવા વિરામ વિના ટ્રાન્સફર કરવામાં આવ્યા હતા (આકૃતિ 3d). 3). લેસ-કાર્બન કોપર ગ્રીડ પર ટ્રાન્સફર કરાયેલ NGF ની TEM અને SEM છબીઓનો ઉપયોગ કરીને યાંત્રિક અખંડિતતાની પુષ્ટિ કરવામાં આવી હતી, જેમ કે પછી ચર્ચા કરવામાં આવી છે ("FS-NGF: માળખું અને ગુણધર્મો"). આકૃતિ SI6a અને b (20 × 20 μm2) માં બતાવ્યા પ્રમાણે, સ્થાનાંતરિત BS-NGF/SiO2/Si અનુક્રમે 140 nm અને 17 nm ના rms મૂલ્યો સાથે FS-NGF/SiO2/Si કરતાં વધુ ખરબચડું છે. SiO2/Si સબસ્ટ્રેટ (RMS < 2 nm) પર ટ્રાન્સફર કરાયેલ NGF નું RMS મૂલ્ય Ni (આકૃતિ SI2) પર ઉગાડવામાં આવેલા NGF કરતા નોંધપાત્ર રીતે ઓછું (લગભગ 3 ગણું) છે, જે દર્શાવે છે કે વધારાની ખરબચડી Ni સપાટીને અનુરૂપ હોઈ શકે છે. વધુમાં, FS- અને BS-NGF/SiO2/Si નમૂનાઓની ધાર પર કરવામાં આવેલી AFM છબીઓએ અનુક્રમે 100 અને 80 nm ની NGF જાડાઈ દર્શાવી (આકૃતિ SI7). BS-NGF ની નાની જાડાઈ સપાટીને સીધી રીતે પૂર્વગામી ગેસના સંપર્કમાં ન આવવાનું પરિણામ હોઈ શકે છે.
SiO2/Si વેફર પર પોલિમર વિના સ્થાનાંતરિત NGF (NiAG) (આકૃતિ 2c જુઓ): (a,b) સ્થાનાંતરિત FS-NGF ની SEM છબીઓ: નીચું અને ઉચ્ચ વિસ્તૃતીકરણ (પેનલમાં નારંગી ચોરસને અનુરૂપ). લાક્ષણિક વિસ્તારો) - a). (c,d) સ્થાનાંતરિત BS-NGF ની SEM છબીઓ: નીચું અને ઉચ્ચ વિસ્તૃતીકરણ (પેનલ c માં નારંગી ચોરસ દ્વારા દર્શાવેલ લાક્ષણિક વિસ્તારને અનુરૂપ). (e, f) સ્થાનાંતરિત FS- અને BS-NGF ની AFM છબીઓ. વાદળી તીર FLG પ્રદેશનું પ્રતિનિધિત્વ કરે છે - તેજસ્વી વિરોધાભાસ, વાદળી તીર - કાળો MLG વિરોધાભાસ, લાલ તીર - કાળો વિરોધાભાસ NGF પ્રદેશનું પ્રતિનિધિત્વ કરે છે, મેજેન્ટા તીર ફોલ્ડનું પ્રતિનિધિત્વ કરે છે.
ઉગાડવામાં આવેલા અને સ્થાનાંતરિત FS- અને BS-NGFs ની રાસાયણિક રચનાનું વિશ્લેષણ એક્સ-રે ફોટોઇલેક્ટ્રોન સ્પેક્ટ્રોસ્કોપી (XPS) (આકૃતિ 4) દ્વારા કરવામાં આવ્યું હતું. માપેલા સ્પેક્ટ્રા (આકૃતિ 4a, b) માં એક નબળું શિખર જોવા મળ્યું હતું, જે ઉગાડવામાં આવેલા FS- અને BS-NGFs (NiAG) ના Ni સબસ્ટ્રેટ (850 eV) ને અનુરૂપ હતું. સ્થાનાંતરિત FS- અને BS-NGF/SiO2/Si ના માપેલા સ્પેક્ટ્રામાં કોઈ શિખરો નથી (આકૃતિ 4c; BS-NGF/SiO2/Si માટે સમાન પરિણામો બતાવવામાં આવ્યા નથી), જે દર્શાવે છે કે ટ્રાન્સફર પછી કોઈ અવશેષ Ni દૂષણ નથી. આકૃતિ 4d–f FS-NGF/SiO2/Si ના C 1 s, O 1 s અને Si 2p ઉર્જા સ્તરોના ઉચ્ચ-રીઝોલ્યુશન સ્પેક્ટ્રા દર્શાવે છે. ગ્રેફાઇટના C 1 s ની બંધનકર્તા ઊર્જા 284.4 eV53.54 છે. આકૃતિ 4d54 માં બતાવ્યા પ્રમાણે, ગ્રેફાઇટ શિખરોનો રેખીય આકાર સામાન્ય રીતે અસમપ્રમાણ માનવામાં આવે છે. ઉચ્ચ-રિઝોલ્યુશન કોર-લેવલ C 1 s સ્પેક્ટ્રમ (આકૃતિ 4d) એ પણ શુદ્ધ ટ્રાન્સફર (એટલે ​​કે, કોઈ પોલિમર અવશેષો નથી) ની પુષ્ટિ કરી, જે અગાઉના અભ્યાસો સાથે સુસંગત છે38. તાજા ઉગાડવામાં આવેલા નમૂના (NiAG) અને ટ્રાન્સફર પછીના C 1 s સ્પેક્ટ્રાની લાઇનવિડ્થ અનુક્રમે 0.55 અને 0.62 eV છે. આ મૂલ્યો SLG (SiO2 સબસ્ટ્રેટ પર SLG માટે 0.49 eV)38 કરતા વધારે છે. જો કે, આ મૂલ્યો ઉચ્ચ લક્ષી પાયરોલિટીક ગ્રાફીન નમૂનાઓ (~0.75 eV)53,54,55 માટે અગાઉ નોંધાયેલ લાઇનવિડ્થ કરતા નાના છે, જે વર્તમાન સામગ્રીમાં ખામીયુક્ત કાર્બન સાઇટ્સની ગેરહાજરી દર્શાવે છે. C 1 s અને O 1 s ગ્રાઉન્ડ લેવલ સ્પેક્ટ્રામાં ખભાનો પણ અભાવ છે, જે ઉચ્ચ-રિઝોલ્યુશન શિખર ડીકોનવોલ્યુશન54 ની જરૂરિયાતને દૂર કરે છે. 291.1 eV ની આસપાસ π → π* ઉપગ્રહ ટોચ છે, જે ઘણીવાર ગ્રેફાઇટ નમૂનાઓમાં જોવા મળે છે. Si 2p અને O 1 ના કોર લેવલ સ્પેક્ટ્રા (આકૃતિ 4e, f જુઓ) માં 103 eV અને 532.5 eV સિગ્નલો અનુક્રમે SiO2 56 સબસ્ટ્રેટને આભારી છે. XPS એ સપાટી-સંવેદનશીલ તકનીક છે, તેથી NGF ટ્રાન્સફર પહેલાં અને પછી શોધાયેલ Ni અને SiO2 ને અનુરૂપ સિગ્નલો અનુક્રમે FLG પ્રદેશમાંથી ઉદ્ભવ્યા હોવાનું માનવામાં આવે છે. ટ્રાન્સફર કરેલા BS-NGF નમૂનાઓ માટે સમાન પરિણામો જોવા મળ્યા (બતાવેલ નથી).
NiAG XPS પરિણામો: (ac) અનુક્રમે ઉગાડવામાં આવેલા FS-NGF/Ni, BS-NGF/Ni અને ટ્રાન્સફર કરેલા FS-NGF/SiO2/Si ના વિવિધ એલિમેન્ટલ અણુ રચનાઓનો સર્વે સ્પેક્ટ્રા. (d–f) FS-NGF/SiO2/Si નમૂનાના મુખ્ય સ્તર C 1 s, O 1s અને Si 2p ના ઉચ્ચ-રીઝોલ્યુશન સ્પેક્ટ્રા.
ટ્રાન્સફર કરાયેલા NGF સ્ફટિકોની એકંદર ગુણવત્તાનું મૂલ્યાંકન એક્સ-રે ડિફ્રેક્શન (XRD) નો ઉપયોગ કરીને કરવામાં આવ્યું હતું. ટ્રાન્સફર કરાયેલા FS- અને BS-NGF/SiO2/Si ના લાક્ષણિક XRD પેટર્ન (આકૃતિ SI8) 26.6° અને 54.7° પર વિવર્તન શિખરો (0 0 0 2) અને (0 0 0 4) ની હાજરી દર્શાવે છે, જે ગ્રેફાઇટની જેમ જ છે. . આ NGF ની ઉચ્ચ સ્ફટિકીય ગુણવત્તાની પુષ્ટિ કરે છે અને d = 0.335 nm ના આંતરસ્તરીય અંતરને અનુરૂપ છે, જે ટ્રાન્સફર સ્ટેપ પછી જાળવવામાં આવે છે. વિવર્તન શિખર (0 0 0 2) ની તીવ્રતા વિવર્તન શિખર (0 0 0 4) કરતા લગભગ 30 ગણી છે, જે દર્શાવે છે કે NGF સ્ફટિક પ્લેન નમૂના સપાટી સાથે સારી રીતે ગોઠવાયેલ છે.
SEM, રામન સ્પેક્ટ્રોસ્કોપી, XPS અને XRD ના પરિણામો અનુસાર, BS-NGF/Ni ની ગુણવત્તા FS-NGF/Ni જેટલી જ જોવા મળી, જોકે તેની rms રફનેસ થોડી વધારે હતી (આકૃતિઓ SI2, SI5) અને SI7).
200 nm જાડા સુધીના પોલિમર સપોર્ટ લેયરવાળા SLG પાણી પર તરતા રહી શકે છે. આ સેટઅપનો ઉપયોગ સામાન્ય રીતે પોલિમર-સહાયિત ભીના રાસાયણિક ટ્રાન્સફર પ્રક્રિયાઓમાં થાય છે22,38. ગ્રાફીન અને ગ્રેફાઇટ હાઇડ્રોફોબિક (ભીનો કોણ 80-90°) 57 છે. ગ્રાફીન અને FLG બંનેની સંભવિત ઊર્જા સપાટીઓ એકદમ સપાટ હોવાનું નોંધાયું છે, જેમાં સપાટી પર પાણીની બાજુની ગતિ માટે ઓછી સંભવિત ઊર્જા (~1 kJ/mol) છે58. જો કે, ગ્રાફીન અને ગ્રાફીનના ત્રણ સ્તરો સાથે પાણીની ગણતરી કરેલ ક્રિયાપ્રતિક્રિયા ઊર્જા અનુક્રમે આશરે − 13 અને − 15 kJ/mol,58 છે, જે દર્શાવે છે કે NGF (લગભગ 300 સ્તરો) સાથે પાણીની ક્રિયાપ્રતિક્રિયા ગ્રાફીનની તુલનામાં ઓછી છે. આ એક કારણ હોઈ શકે છે કે ફ્રીસ્ટેન્ડિંગ NGF પાણીની સપાટી પર સપાટ રહે છે, જ્યારે ફ્રીસ્ટેન્ડિંગ ગ્રાફીન (જે પાણીમાં તરતું હોય છે) વળે છે અને તૂટી જાય છે. જ્યારે NGF સંપૂર્ણપણે પાણીમાં ડૂબી જાય છે (પરિણામો ખરબચડા અને સપાટ NGF માટે સમાન હોય છે), ત્યારે તેની ધાર વળે છે (આકૃતિ SI4). સંપૂર્ણ નિમજ્જનના કિસ્સામાં, એવી અપેક્ષા રાખવામાં આવે છે કે NGF-પાણીની ક્રિયાપ્રતિક્રિયા ઊર્જા લગભગ બમણી થઈ જશે (તરતા NGF ની તુલનામાં) અને NGF ની કિનારીઓ ઉચ્ચ સંપર્ક કોણ (હાઇડ્રોફોબિસિટી) જાળવવા માટે ફોલ્ડ થશે. અમારું માનવું છે કે એમ્બેડેડ NGF ની કિનારીઓ કર્લિંગ ટાળવા માટે વ્યૂહરચનાઓ વિકસાવી શકાય છે. એક અભિગમ એ છે કે ગ્રેફાઇટ ફિલ્મ59 ની ભીની પ્રતિક્રિયાને મોડ્યુલેટ કરવા માટે મિશ્ર દ્રાવકોનો ઉપયોગ કરવો.
ભીના રાસાયણિક ટ્રાન્સફર પ્રક્રિયાઓ દ્વારા વિવિધ પ્રકારના સબસ્ટ્રેટમાં SLG ના ટ્રાન્સફરની અગાઉ જાણ કરવામાં આવી છે. સામાન્ય રીતે સ્વીકારવામાં આવે છે કે ગ્રાફીન/ગ્રેફાઇટ ફિલ્મો અને સબસ્ટ્રેટ વચ્ચે નબળા વાન ડેર વાલ્સ બળો અસ્તિત્વ ધરાવે છે (તે SiO2/Si38,41,46,60, SiC38, Au42, Si પિલર્સ22 અને લેસી કાર્બન ફિલ્મ્સ30, 34 જેવા કઠોર સબસ્ટ્રેટ હોય કે પોલિમાઇડ 37 જેવા લવચીક સબસ્ટ્રેટ હોય). અહીં આપણે ધારીએ છીએ કે સમાન પ્રકારની ક્રિયાપ્રતિક્રિયાઓ પ્રબળ હોય છે. અમે યાંત્રિક હેન્ડલિંગ દરમિયાન (વેક્યુમ અને/અથવા વાતાવરણીય પરિસ્થિતિઓ હેઠળ લાક્ષણિકતા દરમિયાન અથવા સંગ્રહ દરમિયાન) અહીં પ્રસ્તુત કોઈપણ સબસ્ટ્રેટ માટે NGF નું કોઈ નુકસાન અથવા છાલ અવલોકન કર્યું નથી (દા.ત., આકૃતિ 2, SI7 અને SI9). વધુમાં, અમે NGF/SiO2/Si નમૂનાના મુખ્ય સ્તરના XPS C 1 s સ્પેક્ટ્રમમાં SiC શિખર અવલોકન કર્યું નથી (આકૃતિ 4). આ પરિણામો સૂચવે છે કે NGF અને લક્ષ્ય સબસ્ટ્રેટ વચ્ચે કોઈ રાસાયણિક બંધન નથી.
અગાઉના વિભાગ, "FS- અને BS-NGF નું પોલિમર-મુક્ત ટ્રાન્સફર" માં, અમે દર્શાવ્યું હતું કે NGF નિકલ ફોઇલની બંને બાજુએ વૃદ્ધિ અને ટ્રાન્સફર કરી શકે છે. આ FS-NGF અને BS-NGF સપાટીની ખરબચડીતાની દ્રષ્ટિએ સમાન નથી, જેના કારણે અમને દરેક પ્રકાર માટે સૌથી યોગ્ય એપ્લિકેશનોનું અન્વેષણ કરવા માટે પ્રોત્સાહિત કરવામાં આવ્યા.
FS-NGF ની પારદર્શિતા અને સુંવાળી સપાટીને ધ્યાનમાં લેતા, અમે તેની સ્થાનિક રચના, ઓપ્ટિકલ અને વિદ્યુત ગુણધર્મોનો વધુ વિગતવાર અભ્યાસ કર્યો. પોલિમર ટ્રાન્સફર વિના FS-NGF ની રચના અને માળખું ટ્રાન્સમિશન ઇલેક્ટ્રોન માઇક્રોસ્કોપી (TEM) ઇમેજિંગ અને પસંદ કરેલ ક્ષેત્ર ઇલેક્ટ્રોન વિવર્તન (SAED) પેટર્ન વિશ્લેષણ દ્વારા વર્ગીકૃત કરવામાં આવ્યું હતું. અનુરૂપ પરિણામો આકૃતિ 5 માં દર્શાવવામાં આવ્યા છે. લો મેગ્નિફિકેશન પ્લેનર TEM ઇમેજિંગમાં NGF અને FLG પ્રદેશોની હાજરી અલગ અલગ ઇલેક્ટ્રોન કોન્ટ્રાસ્ટ લાક્ષણિકતાઓ, એટલે કે ઘાટા અને તેજસ્વી વિસ્તારો, અનુક્રમે (આકૃતિ 5a) સાથે જાહેર કરવામાં આવી છે. ફિલ્મ એકંદરે NGF અને FLG ના વિવિધ પ્રદેશો વચ્ચે સારી યાંત્રિક અખંડિતતા અને સ્થિરતા દર્શાવે છે, સારા ઓવરલેપ સાથે અને કોઈ નુકસાન અથવા ફાટી જવાની સાથે, જે SEM (આકૃતિ 3) અને ઉચ્ચ મેગ્નિફિકેશન TEM અભ્યાસો (આકૃતિ 5c-e) દ્વારા પણ પુષ્ટિ મળી હતી. ખાસ કરીને, આકૃતિ 5d માં તેના સૌથી મોટા ભાગમાં પુલનું માળખું દર્શાવે છે (આકૃતિ 5d માં કાળા ડોટેડ તીર દ્વારા ચિહ્નિત થયેલ સ્થિતિ), જે ત્રિકોણાકાર આકાર દ્વારા વર્ગીકૃત થયેલ છે અને લગભગ 51 ની પહોળાઈ સાથે ગ્રાફીન સ્તર ધરાવે છે. 0.33 ± 0.01 nm ના ઇન્ટરપ્લાનર અંતર સાથેની રચનાને સૌથી સાંકડા પ્રદેશમાં (આકૃતિ 5 d માં ઘન કાળા તીરનો અંત) ગ્રાફીનના અનેક સ્તરોમાં વધુ ઘટાડી દેવામાં આવે છે.
કાર્બન લેસી કોપર ગ્રીડ પર પોલિમર-મુક્ત NiAG નમૂનાની પ્લેનર TEM છબી: (a, b) NGF અને FLG પ્રદેશો સહિત ઓછી વિસ્તૃતીકરણ TEM છબીઓ, (ce) પેનલ-a અને પેનલ-b માં વિવિધ પ્રદેશોની ઉચ્ચ વિસ્તૃતીકરણ છબીઓ સમાન રંગના ચિહ્નિત તીરો છે. પેનલ a અને c માં લીલા તીરો બીમ ગોઠવણી દરમિયાન નુકસાનના ગોળાકાર વિસ્તારો સૂચવે છે. (f–i) પેનલ a થી c માં, વિવિધ પ્રદેશોમાં SAED પેટર્ન અનુક્રમે વાદળી, વાદળી, નારંગી અને લાલ વર્તુળો દ્વારા સૂચવવામાં આવે છે.
આકૃતિ 5c માં રિબન સ્ટ્રક્ચર ગ્રેફાઇટ લેટીસ પ્લેનનું વર્ટિકલ ઓરિએન્ટેશન (લાલ તીર સાથે ચિહ્નિત) દર્શાવે છે, જે ફિલ્મ (આકૃતિ 5c માં ઇનસેટ) ની સાથે નેનોફોલ્ડ્સની રચનાને કારણે હોઈ શકે છે, જે વધારાના અનકમ્પેન્સેટેડ શીયર સ્ટ્રેસ30,61,62 ને કારણે હોઈ શકે છે. ઉચ્ચ-રિઝોલ્યુશન TEM હેઠળ, આ નેનોફોલ્ડ્સ 30 બાકીના NGF પ્રદેશ કરતાં અલગ સ્ફટિકીય દિશા દર્શાવે છે; ગ્રેફાઇટ લેટીસના બેઝલ પ્લેન ફિલ્મના બાકીના ભાગ (આકૃતિ 5c માં ઇનસેટ) ની જેમ આડાને બદલે લગભગ ઊભી દિશા દર્શાવે છે. તેવી જ રીતે, FLG પ્રદેશ ક્યારેક ક્યારેક રેખીય અને સાંકડા બેન્ડ જેવા ફોલ્ડ્સ (વાદળી તીરો દ્વારા ચિહ્નિત) દર્શાવે છે, જે અનુક્રમે આકૃતિ 5b, 5e માં નીચા અને મધ્યમ મેગ્નિફિકેશન પર દેખાય છે. આકૃતિ 5e માં ઇનસેટ FLG સેક્ટર (ઇન્ટરપ્લાનર અંતર 0.33 ± 0.01 nm) માં બે અને ત્રણ-સ્તરના ગ્રાફીન સ્તરોની હાજરીની પુષ્ટિ કરે છે, જે અમારા અગાઉના પરિણામો30 સાથે સારી રીતે સુસંગત છે. વધુમાં, લેસી કાર્બન ફિલ્મ્સ (ટોચ-વ્યૂ TEM માપન કર્યા પછી) સાથે કોપર ગ્રીડ પર ટ્રાન્સફર કરાયેલ પોલિમર-મુક્ત NGF ની રેકોર્ડ કરેલી SEM છબીઓ આકૃતિ SI9 માં બતાવવામાં આવી છે. સારી રીતે સસ્પેન્ડેડ FLG પ્રદેશ (વાદળી તીરથી ચિહ્નિત થયેલ) અને આકૃતિ SI9f માં તૂટેલો પ્રદેશ. વાદળી તીર (સ્થાનાંતરિત NGF ની ધાર પર) ઇરાદાપૂર્વક એ દર્શાવવા માટે રજૂ કરવામાં આવ્યો છે કે FLG પ્રદેશ પોલિમર વિના ટ્રાન્સફર પ્રક્રિયાનો પ્રતિકાર કરી શકે છે. સારાંશમાં, આ છબીઓ પુષ્ટિ કરે છે કે TEM અને SEM માપન દરમિયાન સખત હેન્ડલિંગ અને ઉચ્ચ શૂન્યાવકાશના સંપર્ક પછી પણ આંશિક રીતે સસ્પેન્ડેડ NGF (FLG પ્રદેશ સહિત) યાંત્રિક અખંડિતતા જાળવી રાખે છે (આકૃતિ SI9).
NGF ની ઉત્તમ સપાટતાને કારણે (આકૃતિ 5a જુઓ), SAED રચનાનું વિશ્લેષણ કરવા માટે [0001] ડોમેન અક્ષ સાથે ફ્લેક્સને દિશામાન કરવું મુશ્કેલ નથી. ફિલ્મની સ્થાનિક જાડાઈ અને તેના સ્થાનના આધારે, ઇલેક્ટ્રોન વિવર્તન અભ્યાસ માટે રસના ઘણા ક્ષેત્રો (12 બિંદુઓ) ઓળખવામાં આવ્યા હતા. આકૃતિ 5a–c માં, આ લાક્ષણિક પ્રદેશોમાંથી ચાર દર્શાવવામાં આવ્યા છે અને રંગીન વર્તુળો (વાદળી, વાદળી, નારંગી અને લાલ કોડેડ) સાથે ચિહ્નિત કરવામાં આવ્યા છે. SAED મોડ માટે આકૃતિ 2 અને 3. આકૃતિ 5f અને g આકૃતિ 5 અને 5 માં દર્શાવેલ FLG પ્રદેશમાંથી મેળવવામાં આવ્યા હતા. અનુક્રમે આકૃતિ 5b અને c માં બતાવ્યા પ્રમાણે. તેમની પાસે ટ્વિસ્ટેડ ગ્રાફીન63 જેવી ષટ્કોણ રચના છે. ખાસ કરીને, આકૃતિ 5f [0001] ઝોન અક્ષના સમાન દિશા સાથે ત્રણ સુપરઇમ્પોઝ્ડ પેટર્ન દર્શાવે છે, જે 10° અને 20° દ્વારા ફેરવાય છે, જે (10-10) પ્રતિબિંબની ત્રણ જોડીના કોણીય મેળ ખાતા દ્વારા પુરાવા મળે છે. એ જ રીતે, આકૃતિ 5g બે સુપરઇમ્પોઝ્ડ હેક્સાગોનલ પેટર્ન દર્શાવે છે જે 20° દ્વારા ફેરવાય છે. FLG પ્રદેશમાં હેક્સાગોનલ પેટર્નના બે અથવા ત્રણ જૂથો એકબીજાની સાપેક્ષમાં ફેરવાયેલા ત્રણ ઇન-પ્લેન અથવા આઉટ-ઓફ-પ્લેન ગ્રાફીન સ્તરો 33 માંથી ઉદ્ભવી શકે છે. તેનાથી વિપરીત, આકૃતિ 5h,i માં ઇલેક્ટ્રોન વિવર્તન પેટર્ન (આકૃતિ 5a માં બતાવેલ NGF પ્રદેશને અનુરૂપ) એકંદર ઉચ્ચ બિંદુ વિવર્તન તીવ્રતા સાથે એક સિંગલ [0001] પેટર્ન દર્શાવે છે, જે વધુ સામગ્રી જાડાઈને અનુરૂપ છે. આ SAED મોડેલો FLG કરતા જાડા ગ્રાફિક માળખા અને મધ્યવર્તી દિશાને અનુરૂપ છે, જેમ કે ઇન્ડેક્સ 64 માંથી અનુમાન કરવામાં આવ્યું છે. NGF ના સ્ફટિકીય ગુણધર્મોના લાક્ષણિકતાએ બે અથવા ત્રણ સુપરઇમ્પોઝ્ડ ગ્રેફાઇટ (અથવા ગ્રાફીન) સ્ફટિકોના સહઅસ્તિત્વને જાહેર કર્યું. FLG પ્રદેશમાં ખાસ કરીને નોંધપાત્ર બાબત એ છે કે સ્ફટિકોમાં ચોક્કસ ડિગ્રી ઇન-પ્લેન અથવા આઉટ-ઓફ-પ્લેન ખોટી દિશા હોય છે. Ni 64 ફિલ્મો પર ઉગાડવામાં આવેલા NGF માટે 17°, 22° અને 25° ના ઇન-પ્લેન રોટેશન એંગલવાળા ગ્રેફાઇટ કણો/સ્તરો અગાઉ નોંધાયેલા છે. આ અભ્યાસમાં અવલોકન કરાયેલ પરિભ્રમણ કોણ મૂલ્યો ટ્વિસ્ટેડ BLG63 ગ્રાફીન માટે અગાઉ અવલોકન કરાયેલ પરિભ્રમણ ખૂણા (±1°) સાથે સુસંગત છે.
NGF/SiO2/Si ના વિદ્યુત ગુણધર્મો 10×3 mm2 ના ક્ષેત્રમાં 300 K પર માપવામાં આવ્યા હતા. ઇલેક્ટ્રોન વાહક સાંદ્રતા, ગતિશીલતા અને વાહકતાના મૂલ્યો અનુક્રમે 1.6 × 1020 cm-3, 220 cm2 V-1 C-1 અને 2000 S-cm-1 છે. અમારા NGF ના ગતિશીલતા અને વાહકતા મૂલ્યો કુદરતી ગ્રેફાઇટ2 જેવા જ છે અને વ્યાપારી રીતે ઉપલબ્ધ ઉચ્ચ-લક્ષી પાયરોલિટીક ગ્રેફાઇટ (3000 °C પર ઉત્પાદિત)29 કરતા વધારે છે. ઉચ્ચ-તાપમાન (3200 °C) પોલિમાઇડ શીટ્સ 20 નો ઉપયોગ કરીને તૈયાર કરાયેલ માઇક્રોન-જાડા ગ્રેફાઇટ ફિલ્મો માટે અવલોકન કરાયેલ ઇલેક્ટ્રોન વાહક સાંદ્રતા મૂલ્યો તાજેતરમાં નોંધાયેલા (7.25 × 10 cm-3) કરતા બે ક્રમ વધુ તીવ્રતા ધરાવે છે.
અમે ક્વાર્ટઝ સબસ્ટ્રેટમાં ટ્રાન્સફર કરાયેલા FS-NGF પર UV-દૃશ્યમાન ટ્રાન્સમિટન્સ માપન પણ કર્યું (આકૃતિ 6). પરિણામી સ્પેક્ટ્રમ 350-800 nm રેન્જમાં લગભગ 62% ની સતત ટ્રાન્સમિટન્સ દર્શાવે છે, જે દર્શાવે છે કે NGF દૃશ્યમાન પ્રકાશ માટે અર્ધપારદર્શક છે. હકીકતમાં, આકૃતિ 6b માં નમૂનાના ડિજિટલ ફોટોગ્રાફમાં "KAUST" નામ જોઈ શકાય છે. જોકે NGF નું નેનોક્રિસ્ટલાઇન માળખું SLG કરતા અલગ છે, તેમ છતાં, વધારાના સ્તર દીઠ 2.3% ટ્રાન્સમિશન નુકશાનના નિયમનો ઉપયોગ કરીને સ્તરોની સંખ્યાનો અંદાજ લગાવી શકાય છે65. આ સંબંધ અનુસાર, 38% ટ્રાન્સમિશન નુકશાન સાથે ગ્રાફીન સ્તરોની સંખ્યા 21 છે. ઉગાડવામાં આવેલા NGF માં મુખ્યત્વે 300 ગ્રાફીન સ્તરો હોય છે, એટલે કે લગભગ 100 nm જાડા (આકૃતિ 1, SI5 અને SI7). તેથી, અમે ધારીએ છીએ કે અવલોકન કરાયેલ ઓપ્ટિકલ પારદર્શિતા FLG અને MLG પ્રદેશોને અનુરૂપ છે, કારણ કે તે સમગ્ર ફિલ્મમાં વિતરિત થાય છે (આકૃતિ 1, 3, 5 અને 6c). ઉપરોક્ત માળખાકીય ડેટા ઉપરાંત, વાહકતા અને પારદર્શિતા પણ સ્થાનાંતરિત NGF ની ઉચ્ચ સ્ફટિકીય ગુણવત્તાની પુષ્ટિ કરે છે.
(a) UV-દૃશ્યમાન ટ્રાન્સમિટન્સ માપન, (b) પ્રતિનિધિ નમૂનાનો ઉપયોગ કરીને ક્વાર્ટઝ પર લાક્ષણિક NGF ટ્રાન્સફર. (c) સમગ્ર નમૂનામાં ગ્રે રેન્ડમ આકારો તરીકે ચિહ્નિત થયેલ સમાનરૂપે વિતરિત FLG અને MLG પ્રદેશો સાથે NGF (ડાર્ક બોક્સ) ની યોજનાકીય (આકૃતિ 1 જુઓ) (આશરે 0.1–3% ક્ષેત્રફળ પ્રતિ 100 μm2). આકૃતિમાં રેન્ડમ આકારો અને તેમના કદ ફક્ત ઉદાહરણ તરીકે છે અને વાસ્તવિક વિસ્તારોને અનુરૂપ નથી.
CVD દ્વારા ઉગાડવામાં આવતા અર્ધપારદર્શક NGF ને અગાઉ એકદમ સિલિકોન સપાટી પર સ્થાનાંતરિત કરવામાં આવ્યું છે અને સૌર કોષોમાં ઉપયોગમાં લેવાય છે15,16. પરિણામી પાવર કન્વર્ઝન કાર્યક્ષમતા (PCE) 1.5% છે. આ NGF સક્રિય સંયોજન સ્તરો, ચાર્જ ટ્રાન્સપોર્ટ માર્ગો અને પારદર્શક ઇલેક્ટ્રોડ્સ15,16 જેવા બહુવિધ કાર્યો કરે છે. જો કે, ગ્રેફાઇટ ફિલ્મ એકસમાન નથી. ગ્રેફાઇટ ઇલેક્ટ્રોડના શીટ પ્રતિકાર અને ઓપ્ટિકલ ટ્રાન્સમિટન્સને કાળજીપૂર્વક નિયંત્રિત કરીને વધુ ઑપ્ટિમાઇઝેશન જરૂરી છે, કારણ કે આ બે ગુણધર્મો સૌર કોષના PCE મૂલ્યને નક્કી કરવામાં મહત્વપૂર્ણ ભૂમિકા ભજવે છે15,16. સામાન્ય રીતે, ગ્રાફીન ફિલ્મો દૃશ્યમાન પ્રકાશ માટે 97.7% પારદર્શક હોય છે, પરંતુ તેમાં 200–3000 ઓહ્મ/ચોરસ.16 ની શીટ પ્રતિકાર હોય છે. સ્તરોની સંખ્યા વધારીને (ગ્રાફીન સ્તરોનું બહુવિધ ટ્રાન્સફર) અને HNO3 (~30 ઓહ્મ/ચોરસ.)66 સાથે ડોપિંગ કરીને ગ્રાફીન ફિલ્મોની સપાટી પ્રતિકાર ઘટાડી શકાય છે. જો કે, આ પ્રક્રિયામાં ઘણો સમય લાગે છે અને વિવિધ ટ્રાન્સફર સ્તરો હંમેશા સારો સંપર્ક જાળવી શકતા નથી. અમારા આગળના ભાગના NGF માં વાહકતા 2000 S/cm, ફિલ્મ શીટ પ્રતિકાર 50 ohm/sq. અને 62% પારદર્શિતા જેવા ગુણધર્મો છે, જે તેને સૌર કોષોમાં વાહક ચેનલો અથવા કાઉન્ટર ઇલેક્ટ્રોડ માટે એક સક્ષમ વિકલ્પ બનાવે છે15,16.
BS-NGF ની રચના અને સપાટી રસાયણશાસ્ત્ર FS-NGF જેવી જ હોવા છતાં, તેની ખરબચડીતા અલગ છે ("FS- અને BS-NGF ની વૃદ્ધિ"). અગાઉ, અમે ગેસ સેન્સર તરીકે અતિ-પાતળા ફિલ્મ ગ્રેફાઇટ22 નો ઉપયોગ કર્યો હતો. તેથી, અમે ગેસ સેન્સિંગ કાર્યો માટે BS-NGF નો ઉપયોગ કરવાની શક્યતાનું પરીક્ષણ કર્યું (આકૃતિ SI10). પ્રથમ, BS-NGF ના mm2-કદના ભાગો ઇન્ટરડિજિટેટિંગ ઇલેક્ટ્રોડ સેન્સર ચિપ (આકૃતિ SI10a-c) પર સ્થાનાંતરિત કરવામાં આવ્યા હતા. ચિપની ઉત્પાદન વિગતો અગાઉ જાણ કરવામાં આવી હતી; તેનો સક્રિય સંવેદનશીલ વિસ્તાર 9 mm267 છે. SEM છબીઓમાં (આકૃતિ SI10b અને c), અંતર્ગત ગોલ્ડ ઇલેક્ટ્રોડ NGF દ્વારા સ્પષ્ટપણે દૃશ્યમાન છે. ફરીથી, તે જોઈ શકાય છે કે બધા નમૂનાઓ માટે સમાન ચિપ કવરેજ પ્રાપ્ત થયું હતું. વિવિધ વાયુઓના ગેસ સેન્સર માપન રેકોર્ડ કરવામાં આવ્યા હતા (આકૃતિ SI10d) (આકૃતિ SI11) અને પરિણામી પ્રતિભાવ દર આકૃતિ SI10g માં દર્શાવવામાં આવ્યા છે. SO2 (200 ppm), H2 (2%), CH4 (200 ppm), CO2 (2%), H2S (200 ppm) અને NH3 (200 ppm) સહિત અન્ય દખલ કરતી વાયુઓ સાથે સંભવતઃ. એક સંભવિત કારણ NO2 છે. ગેસની ઇલેક્ટ્રોફિલિક પ્રકૃતિ 22,68. જ્યારે ગ્રાફીનની સપાટી પર શોષાય છે, ત્યારે તે સિસ્ટમ દ્વારા ઇલેક્ટ્રોનના વર્તમાન શોષણને ઘટાડે છે. BS-NGF સેન્સરના પ્રતિભાવ સમય ડેટાની અગાઉ પ્રકાશિત સેન્સર સાથે સરખામણી કોષ્ટક SI2 માં રજૂ કરવામાં આવી છે. ખુલ્લા નમૂનાઓની UV પ્લાઝ્મા, O3 પ્લાઝ્મા અથવા થર્મલ (50–150°C) સારવારનો ઉપયોગ કરીને NGF સેન્સરને ફરીથી સક્રિય કરવાની પદ્ધતિ ચાલુ છે, આદર્શ રીતે એમ્બેડેડ સિસ્ટમ્સ 69 ના અમલીકરણ દ્વારા અનુસરવામાં આવે છે.
CVD પ્રક્રિયા દરમિયાન, ઉત્પ્રેરક સબસ્ટ્રેટની બંને બાજુએ ગ્રાફીન વૃદ્ધિ થાય છે41. જો કે, ટ્રાન્સફર પ્રક્રિયા દરમિયાન સામાન્ય રીતે BS-ગ્રાફીન બહાર કાઢવામાં આવે છે41. આ અભ્યાસમાં, અમે દર્શાવ્યું છે કે ઉત્પ્રેરક સપોર્ટની બંને બાજુએ ઉચ્ચ-ગુણવત્તાવાળી NGF વૃદ્ધિ અને પોલિમર-મુક્ત NGF ટ્રાન્સફર પ્રાપ્ત કરી શકાય છે. BS-NGF FS-NGF (~100 nm) કરતાં પાતળું (~80 nm) છે, અને આ તફાવત એ હકીકત દ્વારા સમજાવવામાં આવ્યો છે કે BS-Ni સીધા પૂર્વગામી ગેસ પ્રવાહના સંપર્કમાં નથી. અમે એ પણ જોયું કે NiAR સબસ્ટ્રેટની ખરબચડી NGF ની ખરબચડીતાને પ્રભાવિત કરે છે. આ પરિણામો સૂચવે છે કે ઉગાડવામાં આવેલા પ્લેનર FS-NGF નો ઉપયોગ ગ્રાફીન માટે પૂર્વગામી સામગ્રી તરીકે (એક્સફોલિયેશન પદ્ધતિ દ્વારા70) અથવા સૌર કોષોમાં વાહક ચેનલ તરીકે15,16 તરીકે થઈ શકે છે. તેનાથી વિપરીત, BS-NGF નો ઉપયોગ ગેસ શોધ (આકૃતિ SI9) અને સંભવતઃ ઊર્જા સંગ્રહ પ્રણાલીઓ71,72 માટે કરવામાં આવશે જ્યાં તેની સપાટીની ખરબચડી ઉપયોગી થશે.
ઉપરોક્ત બાબતોને ધ્યાનમાં લેતા, વર્તમાન કાર્યને CVD દ્વારા ઉગાડવામાં આવતી અને નિકલ ફોઇલનો ઉપયોગ કરીને અગાઉ પ્રકાશિત ગ્રેફાઇટ ફિલ્મો સાથે જોડવાનું ઉપયોગી છે. કોષ્ટક 2 માં જોઈ શકાય છે તેમ, અમે ઉપયોગમાં લીધેલા ઉચ્ચ દબાણોએ પ્રમાણમાં ઓછા તાપમાને (850-1300 °C ની રેન્જમાં) પણ પ્રતિક્રિયા સમય (વૃદ્ધિનો તબક્કો) ઘટાડ્યો. અમે સામાન્ય કરતાં વધુ વૃદ્ધિ પણ પ્રાપ્ત કરી, જે વિસ્તરણની સંભાવના દર્શાવે છે. ધ્યાનમાં લેવા જેવા અન્ય પરિબળો છે, જેમાંથી કેટલાક અમે કોષ્ટકમાં સમાવ્યા છે.
ઉત્પ્રેરક CVD દ્વારા નિકલ ફોઇલ પર ડબલ-સાઇડેડ ઉચ્ચ-ગુણવત્તાવાળા NGF ઉગાડવામાં આવ્યા હતા. પરંપરાગત પોલિમર સબસ્ટ્રેટ્સ (જેમ કે CVD ગ્રાફીનમાં ઉપયોગમાં લેવાતા) ને દૂર કરીને, અમે NGF (નિકલ ફોઇલની પાછળ અને આગળની બાજુઓ પર ઉગાડવામાં આવતા) નું વિવિધ પ્રક્રિયા-નિર્ણાયક સબસ્ટ્રેટ્સમાં સ્વચ્છ અને ખામી-મુક્ત ભીનું ટ્રાન્સફર પ્રાપ્ત કરીએ છીએ. નોંધનીય રીતે, NGF માં FLG અને MLG પ્રદેશો (સામાન્ય રીતે 0.1% થી 3% પ્રતિ 100 µm2) શામેલ છે જે માળખાકીય રીતે જાડા ફિલ્મમાં સારી રીતે સંકલિત છે. પ્લેનર TEM દર્શાવે છે કે આ પ્રદેશો બે થી ત્રણ ગ્રેફાઇટ/ગ્રાફીન કણો (અનુક્રમે સ્ફટિકો અથવા સ્તરો) ના સ્ટેક્સથી બનેલા છે, જેમાંથી કેટલાકમાં 10-20° ની પરિભ્રમણીય મેળ ખાતી નથી. FLG અને MLG પ્રદેશો દૃશ્યમાન પ્રકાશમાં FS-NGF ની પારદર્શિતા માટે જવાબદાર છે. પાછળની શીટ્સની વાત કરીએ તો, તેમને આગળની શીટ્સની સમાંતર લઈ જઈ શકાય છે અને, જેમ કે બતાવ્યા પ્રમાણે, તેનો કાર્યાત્મક હેતુ હોઈ શકે છે (ઉદાહરણ તરીકે, ગેસ શોધ માટે). આ અભ્યાસો ઔદ્યોગિક સ્કેલ CVD પ્રક્રિયાઓમાં કચરો અને ખર્ચ ઘટાડવા માટે ખૂબ ઉપયોગી છે.
સામાન્ય રીતે, CVD NGF ની સરેરાશ જાડાઈ (ઓછી અને બહુ-સ્તરીય) ગ્રાફીન અને ઔદ્યોગિક (માઈક્રોમીટર) ગ્રેફાઇટ શીટ્સ વચ્ચે હોય છે. તેમના રસપ્રદ ગુણધર્મોની શ્રેણી, તેમના ઉત્પાદન અને પરિવહન માટે અમે વિકસાવેલી સરળ પદ્ધતિ સાથે જોડાયેલી, આ ફિલ્મોને ખાસ કરીને ગ્રેફાઇટના કાર્યાત્મક પ્રતિભાવની જરૂર હોય તેવા કાર્યક્રમો માટે યોગ્ય બનાવે છે, હાલમાં ઉપયોગમાં લેવાતી ઊર્જા-સઘન ઔદ્યોગિક ઉત્પાદન પ્રક્રિયાઓના ખર્ચ વિના.
એક કોમર્શિયલ CVD રિએક્ટર (Aixtron 4-inch BMPro) માં 25-μm-જાડા નિકલ ફોઇલ (99.5% શુદ્ધતા, ગુડફેલો) સ્થાપિત કરવામાં આવ્યું હતું. સિસ્ટમને આર્ગોનથી શુદ્ધ કરવામાં આવી હતી અને 10-3 mbar ના બેઝ પ્રેશર પર ખાલી કરવામાં આવી હતી. પછી નિકલ ફોઇલ મૂકવામાં આવ્યું હતું. Ar/H2 માં (5 મિનિટ માટે Ni ફોઇલને પ્રી-એનિલિંગ કર્યા પછી, ફોઇલને 900 °C પર 500 mbar ના પ્રેશર પર ખુલ્લા કરવામાં આવ્યું હતું. NGF ને 5 મિનિટ માટે CH4/H2 (100 cm3 દરેક) ના પ્રવાહમાં જમા કરવામાં આવ્યું હતું. ત્યારબાદ નમૂનાને 40 °C/મિનિટ પર Ar ફ્લો (4000 cm3) નો ઉપયોગ કરીને 700 °C થી નીચેના તાપમાને ઠંડુ કરવામાં આવ્યું હતું. NGF વૃદ્ધિ પ્રક્રિયાના ઑપ્ટિમાઇઝેશનની વિગતો અન્યત્ર વર્ણવેલ છે30.
નમૂનાની સપાટીનું આકારવિજ્ઞાન SEM દ્વારા Zeiss Merlin માઇક્રોસ્કોપ (1 kV, 50 pA) નો ઉપયોગ કરીને જોવામાં આવ્યું હતું. નમૂનાની સપાટીની ખરબચડીતા અને NGF જાડાઈ AFM (ડાયમેન્શન આઇકોન SPM, બ્રુકર) નો ઉપયોગ કરીને માપવામાં આવી હતી. TEM અને SAED માપન FEI ટાઇટન 80–300 ક્યુબ્ડ માઇક્રોસ્કોપનો ઉપયોગ કરીને કરવામાં આવ્યું હતું જે ઉચ્ચ તેજસ્વીતા ક્ષેત્ર ઉત્સર્જન ગન (300 kV), FEI વિએન પ્રકારનું મોનોક્રોમેટર અને CEOS લેન્સ ગોળાકાર વિકૃતિ સુધારકથી સજ્જ હતું જેથી અંતિમ પરિણામો મેળવી શકાય. અવકાશી રીઝોલ્યુશન 0.09 nm. ફ્લેટ TEM ઇમેજિંગ અને SAED સ્ટ્રક્ચર વિશ્લેષણ માટે NGF નમૂનાઓને કાર્બન લેસી કોટેડ કોપર ગ્રીડમાં ટ્રાન્સફર કરવામાં આવ્યા હતા. આમ, મોટાભાગના નમૂના ફ્લોક્સ સહાયક પટલના છિદ્રોમાં સસ્પેન્ડ કરવામાં આવે છે. સ્થાનાંતરિત NGF નમૂનાઓનું XRD દ્વારા વિશ્લેષણ કરવામાં આવ્યું હતું. 3 મીમીના બીમ સ્પોટ વ્યાસવાળા Cu રેડિયેશન સ્ત્રોતનો ઉપયોગ કરીને પાવડર ડિફ્રેક્ટોમીટર (બ્રુકર, Cu Kα સ્ત્રોત સાથે D2 ફેઝ શિફ્ટર, 1.5418 Å અને LYNXEYE ડિટેક્ટર) નો ઉપયોગ કરીને એક્સ-રે ડિફ્રેક્શન પેટર્ન મેળવવામાં આવ્યા હતા.
એકીકૃત કોન્ફોકલ માઇક્રોસ્કોપ (આલ્ફા 300 RA, WITeC) નો ઉપયોગ કરીને અનેક રમન પોઇન્ટ માપન રેકોર્ડ કરવામાં આવ્યા હતા. થર્મલી પ્રેરિત અસરોને ટાળવા માટે ઓછી ઉત્તેજના શક્તિ (25%) સાથે 532 nm લેસરનો ઉપયોગ કરવામાં આવ્યો હતો. 150 W ની શક્તિ પર મોનોક્રોમેટિક Al Kα રેડિયેશન (hν = 1486.6 eV) નો ઉપયોગ કરીને 300 × 700 μm2 ના નમૂના વિસ્તાર પર ક્રેટોસ એક્સિસ અલ્ટ્રા સ્પેક્ટ્રોમીટર પર એક્સ-રે ફોટોઇલેક્ટ્રોન સ્પેક્ટ્રોસ્કોપી (XPS) કરવામાં આવી હતી. અનુક્રમે 160 eV અને 20 eV ની ટ્રાન્સમિશન ઊર્જા પર રિઝોલ્યુશન સ્પેક્ટ્રા મેળવવામાં આવ્યા હતા. SiO2 પર સ્થાનાંતરિત NGF નમૂનાઓને 30 W પર PLS6MW (1.06 μm) યટ્ટર્બિયમ ફાઇબર લેસરનો ઉપયોગ કરીને ટુકડાઓમાં (3 × 10 mm2 દરેક) કાપવામાં આવ્યા હતા. કોપર વાયર સંપર્કો (50 μm જાડા) ઓપ્ટિકલ માઇક્રોસ્કોપ હેઠળ ચાંદીની પેસ્ટનો ઉપયોગ કરીને બનાવવામાં આવ્યા હતા. ભૌતિક ગુણધર્મો માપન પ્રણાલી (PPMS EverCool-II, ક્વોન્ટમ ડિઝાઇન, USA) માં 300 K અને ± 9 ટેસ્લાના ચુંબકીય ક્ષેત્ર ભિન્નતા પર આ નમૂનાઓ પર ઇલેક્ટ્રિકલ ટ્રાન્સપોર્ટ અને હોલ ઇફેક્ટ પ્રયોગો હાથ ધરવામાં આવ્યા હતા. ક્વાર્ટઝ સબસ્ટ્રેટ્સ અને ક્વાર્ટઝ સંદર્ભ નમૂનાઓમાં ટ્રાન્સફર કરાયેલ 350-800 nm NGF શ્રેણીમાં લેમ્બડા 950 UV-vis સ્પેક્ટ્રોફોટોમીટરનો ઉપયોગ કરીને ટ્રાન્સમિટેડ UV-vis સ્પેક્ટ્રા રેકોર્ડ કરવામાં આવ્યા હતા.
રાસાયણિક પ્રતિકાર સેન્સર (ઇન્ટરડિજિટેડ ઇલેક્ટ્રોડ ચિપ) ને કસ્ટમ પ્રિન્ટેડ સર્કિટ બોર્ડ 73 સાથે વાયર કરવામાં આવ્યું હતું અને પ્રતિકારને ક્ષણિક રીતે કાઢવામાં આવ્યો હતો. જે પ્રિન્ટેડ સર્કિટ બોર્ડ પર ઉપકરણ સ્થિત છે તે સંપર્ક ટર્મિનલ્સ સાથે જોડાયેલ છે અને ગેસ સેન્સિંગ ચેમ્બર 74 ની અંદર મૂકવામાં આવ્યું છે. પ્રતિકાર માપન 1 V ના વોલ્ટેજ પર લેવામાં આવ્યું હતું જેમાં શુદ્ધિકરણથી ગેસના સંપર્ક સુધી સતત સ્કેન કરવામાં આવ્યું હતું અને પછી ફરીથી શુદ્ધિકરણ કરવામાં આવ્યું હતું. શરૂઆતમાં ચેમ્બરને 200 cm3 પર 1 કલાક માટે નાઇટ્રોજનથી શુદ્ધિકરણ કરીને સાફ કરવામાં આવ્યું હતું જેથી ભેજ સહિત ચેમ્બરમાં હાજર અન્ય તમામ વિશ્લેષકોને દૂર કરી શકાય. ત્યારબાદ N2 સિલિન્ડર બંધ કરીને વ્યક્તિગત વિશ્લેષકોને 200 cm3 ના સમાન પ્રવાહ દરે ધીમે ધીમે ચેમ્બરમાં છોડવામાં આવ્યા હતા.
આ લેખનું સુધારેલું સંસ્કરણ પ્રકાશિત થયું છે અને લેખની ટોચ પર આપેલી લિંક દ્વારા તેને ઍક્સેસ કરી શકાય છે.
ઇનાગાકી, એમ. અને કાંગ, એફ. કાર્બન મટિરિયલ્સ સાયન્સ એન્ડ એન્જિનિયરિંગ: ફંડામેન્ટલ્સ. બીજી આવૃત્તિ સંપાદિત. 2014. 542.
પીયર્સન, HO હેન્ડબુક ઓફ કાર્બન, ગ્રેફાઇટ, ડાયમંડ અને ફુલેરિન: પ્રોપર્ટીઝ, પ્રોસેસિંગ અને એપ્લિકેશન્સ. પ્રથમ આવૃત્તિ સંપાદિત કરવામાં આવી છે. 1994, ન્યુ જર્સી.
ત્સાઈ, ડબલ્યુ. એટ અલ. પારદર્શક પાતળા વાહક ઇલેક્ટ્રોડ તરીકે મોટા ક્ષેત્રના બહુસ્તરીય ગ્રાફીન/ગ્રેફાઇટ ફિલ્મો. એપ્લિકેશન. ભૌતિકશાસ્ત્ર. રાઈટ. 95(12), 123115(2009).
બાલેન્ડિન એએ ગ્રેફિન અને નેનોસ્ટ્રક્ચર્ડ કાર્બન મટિરિયલ્સના થર્મલ ગુણધર્મો. નેટ. મેટ. 10(8), 569–581 (2011).
ચેંગ કેવાય, બ્રાઉન પીડબ્લ્યુ અને કાહિલ ડીજી નીચા-તાપમાન રાસાયણિક વરાળ નિક્ષેપ દ્વારા ની (111) પર ઉગાડવામાં આવતી ગ્રેફાઇટ ફિલ્મોની થર્મલ વાહકતા. ક્રિયાવિશેષણ. મેટ. ઇન્ટરફેસ 3, 16 (2016).
હેસ્જેડાલ, ટી. રાસાયણિક વરાળ નિક્ષેપ દ્વારા ગ્રાફીન ફિલ્મનો સતત વિકાસ. એપ્લિકેશન. ભૌતિકશાસ્ત્ર. રાઈટ. 98(13), 133106(2011).