Eskerrik asko Nature.com bisitatzeagatik. Erabiltzen ari zaren nabigatzailearen bertsioak CSS euskarri mugatua du. Emaitza onenak lortzeko, gomendatzen dizugu zure nabigatzailearen bertsio berriago bat erabiltzea (edo Internet Explorer-en bateragarritasun modua desgaitzea). Bitartean, etengabeko laguntza bermatzeko, gunea estilo edo JavaScript gabe erakusten ari gara.
Grafitozko film nanometrikoak (NGF) nanomaterial sendoak dira, lurrun-deposizio kimiko katalitikoaren bidez ekoiz daitezkeenak, baina galderak daude haien transferentzia erraztasunari buruz eta gainazaleko morfologiak hurrengo belaunaldiko gailuetan duten erabileran nola eragiten duen. Hemen NGFren hazkundea nikel polikristalinozko xafla baten bi aldeetan (55 cm2-ko azalera, 100 nm inguruko lodiera) eta polimerorik gabeko transferentzia (aurrealdea eta atzealdea, 6 cm2-rainoko azalera) eta bere polimero gabeko transferentzia (aurrealdea eta atzealdea, 6 cm2-rainoko azalera) erakusten dugu. Katalizatzaile-xaflaren morfologia dela eta, bi karbono-filmak desberdinak dira beren propietate fisikoetan eta beste ezaugarri batzuetan (adibidez, gainazaleko zimurtasuna). Atzealde zimurragoa duten NGFak egokiak direla erakusten dugu NO2 detektatzeko, eta aurrealdeko NGF leunagoak eta eroaleagoak (2000 S/cm, xaflaren erresistentzia - 50 ohm/m2) eroale bideragarriak izan daitezkeela eguzki-zelularen kanal edo elektrodo gisa (argi ikusgaiaren % 62 transmititzen baitu). Oro har, deskribatutako hazkuntza- eta garraio-prozesuek NGF karbono-material alternatibo gisa gauzatzen lagun dezakete grafenoa eta mikroi-lodierako grafito-filmak egokiak ez diren aplikazio teknologikoetarako.
Grafitoa oso erabilia den industria-materiala da. Aipagarria da grafitoak masa-dentsitate nahiko baxua eta plano barruko eroankortasun termiko eta elektriko handia dituela, eta oso egonkorra dela ingurune termiko eta kimiko gogorretan1,2. Grafito malutaduna abiapuntu ezaguna da grafenoaren ikerketarako3. Film meheetan prozesatzen denean, aplikazio sorta zabal batean erabil daiteke, besteak beste, telefono adimendunen moduko gailu elektronikoetarako bero-hustugailuetan4,5,6,7, sentsoreetan material aktibo gisa8,9,10 eta interferentzia elektromagnetikoen aurkako babeserako11.12 eta ultramore muturreko litografiarako13,14, eguzki-zeluletan eroapen-kanalak15,16. Aplikazio horietarako guztientzat, abantaila handia litzateke grafito-filmen (NGF) eremu handiak, nanoeskalan <100 nm-ko lodiera kontrolatuta, erraz ekoitzi eta garraiatu ahal izatea.
Grafitozko filmak hainbat metodoren bidez ekoizten dira. Kasu batean, txertatzea eta hedatzea eta ondoren esfoliazioa erabili ziren grafeno malutak ekoizteko10,11,17. Malutak behar den lodierako filmetan prozesatu behar dira gehiago, eta askotan egun batzuk behar dira grafito xafla trinkoak ekoizteko. Beste ikuspegi bat grafitozko aitzindari solidoekin hastea da. Industrian, polimero xaflak karbonizatzen dira (1000-1500 °C-tan) eta gero grafitizatzen dira (2800-3200 °C-tan) geruzadun material ondo egituratuak osatzeko. Film hauen kalitatea handia den arren, energia-kontsumoa esanguratsua da1,18,19 eta gutxieneko lodiera mikra gutxi batzuetara mugatzen da1,18,19,20.
Lurrun-deposizio kimiko katalitikoa (CVD) grafeno eta grafito-film ultrameheak (<10 nm) ekoizteko metodo ezaguna da, egitura-kalitate handikoak eta kostu arrazoizkoak dituztenak21,22,23,24,25,26,27. Hala ere, grafeno eta grafito-film ultrameheen hazkuntzarekin alderatuta28, CVD erabiliz NGFren azalera handiko hazkuntza eta/edo aplikazioa are gutxiago esploratzen da11,13,29,30,31,32,33.
CVD bidez hazitako grafeno eta grafito filmak askotan substratu funtzionaletara transferitu behar dira34. Film meheen transferentzia hauek bi metodo nagusi dituzte35: (1) grabatu gabeko transferentzia36,37 eta (2) grabatu bidezko transferentzia kimiko hezea (substratua euskarrituta)14,34,38. Metodo bakoitzak abantaila eta desabantaila batzuk ditu eta aurreikusitako aplikazioaren arabera aukeratu behar da, beste nonbait deskribatzen den bezala35,39. Substratu katalitikoetan hazitako grafeno/grafito filmen kasuan, prozesu kimiko hezeen bidezko transferentzia da lehen aukera (horietako polimetil metakrilatoa (PMMA) da euskarri geruza erabiliena)13,30,34,38,40,41,42. You et al. Aipatu zen ez zela polimerorik erabili NGF transferentziarako (laginaren tamaina gutxi gorabehera 4 cm2)25,43, baina ez zen xehetasunik eman laginaren egonkortasunari eta/edo transferentzian zeharreko manipulazioari buruz; Polimeroak erabiltzen dituzten kimika hezeko prozesuek hainbat urrats dituzte, besteak beste, polimero geruza sakrifizial baten aplikazioa eta ondoren kentzea30,38,40,41,42. Prozesu honek desabantailak ditu: adibidez, polimero hondakinek hazitako filmaren propietateak alda ditzakete38. Prozesatze gehigarri batek hondar polimeroa kendu dezake, baina urrats gehigarri hauek filmaren ekoizpenaren kostua eta denbora handitzen dituzte38,40. CVD hazkuntzan, grafeno geruza bat ez da katalizatzaile xaflaren aurrealdean bakarrik metatzen (lurrun-fluxuari begira dagoen aldea), baita atzealdean ere. Hala ere, azken hau hondakin-produktutzat hartzen da eta plasma bigunaren bidez azkar kendu daiteke38,41. Film hau birziklatzeak errendimendua maximizatzen lagun dezake, nahiz eta gainazaleko karbono-filma baino kalitate baxuagokoa izan.
Hemen, NGFren hazkuntza bifazial oblea-eskalan prestatzeko CVD bidezko nikel polikristalinozko xaflan kalitate estruktural handikoa aurkezten dugu. Xaflaren aurrealdeko eta atzeko gainazalen zimurtasunak NGFren morfologian eta egituran nola eragiten duen ebaluatu zen. Halaber, nikel xaflaren bi aldeetatik substratu multifuntzionaletara NGFren polimerorik gabeko transferentzia kostu-eraginkorra eta ingurumena errespetatzen duena erakusten dugu, eta aurrealdeko eta atzeko filmak hainbat aplikaziotarako nola egokiak diren erakusten dugu.
Hurrengo atalek grafito-geruzen lodiera desberdinak aztertzen dituzte, grafeno-geruza pilatuen kopuruaren arabera: (i) geruza bakarreko grafenoa (SLG, geruza 1), (ii) geruza gutxiko grafenoa (FLG, < 10 geruza), (iii) geruza anitzeko grafenoa (MLG, 10-30 geruza) eta (iv) NGF (~300 geruza). Azken hau da lodierarik ohikoena, azaleraren ehuneko gisa adierazita (100 µm2-ko azaleraren % 97 inguru)30. Horregatik, film osoari NGF deitzen zaio, besterik gabe.
Grafeno eta grafito filmen sintesian erabiltzen diren nikel polikristalinozko xaflek ehundura desberdinak dituzte fabrikazioaren eta ondorengo prozesamenduaren ondorioz. Duela gutxi, NGF30-aren hazkuntza-prozesua optimizatzeko ikerketa baten berri eman dugu. Erakusten dugu prozesu-parametroek, hala nola errekuntza-denborak eta hazkuntza-fasean ganbera-presioak, funtsezko zeregina dutela lodiera uniformeko NGFak lortzeko. Hemen, NGF-aren hazkuntza gehiago ikertu dugu nikel-xaflen aurrealde leunduetan (FS) eta atzealde leundu gabeetan (BS) (1a irudia). Hiru lagin mota aztertu dira, FS eta BS, 1. taulan zerrendatuta. Ikuskapen bisualean, NGF-aren hazkuntza uniformea nikel-xaflen (NiAG) bi aldeetan ikus daiteke Ni substratuaren kolore-aldaketaren bidez, gris zilar metaliko bereizgarri batetik gris mate batera (1a irudia); neurketa mikroskopikoak baieztatu dira (1b eta c irudiak). FS-NGF-aren Raman espektro tipikoa, eskualde distiratsuan behatua eta 1b irudiko gezi gorri, urdin eta laranjaz adierazita 1c irudian ageri da. Grafito G-ren (1683 cm−1) eta 2D-ren (2696 cm−1) Raman gailur bereizgarriek NGF oso kristalinoaren hazkundea baieztatzen dute (1c irudia, SI1 taula). Film osoan zehar, ~0.3 intentsitate-erlazioa duten Raman espektroen nagusitasuna ikusi zen, I2D/IG = 0.8 duten Raman espektroak gutxitan ikusi ziren bitartean. Film osoan gailur akastunen (D = 1350 cm-1) ez egoteak NGF hazkundearen kalitate handia adierazten du. Antzeko Raman emaitzak lortu ziren BS-NGF laginarekin (SI1 a eta b irudia, SI1 taula).
NiAG FS- eta BS-NGFren konparaketa: (a) NGF (NiAG) lagin tipiko baten argazkia, NGF hazkundea oblea eskalan (55 cm2) eta ondoriozko BS- eta FS-Ni xafla laginak erakusten dituena, (b) Mikroskopio optiko bidez lortutako FS-NGF irudiak/Ni, (c) b panelean posizio desberdinetan erregistratutako Raman espektro tipikoak, (d, f) SEM irudiak handitze desberdinetan FS-NGF/Ni-n, (e, g) SEM irudiak handitze desberdinetan BS -NGF/Ni multzoak. Gezi urdinak FLG eskualdea adierazten du, gezi laranjak MLG eskualdea (FLG eskualdearen ondoan), gezi gorriak NGF eskualdea eta gezi magenta kolorekoak tolestura.
Hazkundea hasierako substratuaren lodieraren, kristalaren tamainaren, orientazioaren eta ale-mugen araberakoa denez, NGFren lodieraren kontrol arrazoizkoa lortzea eremu handietan erronka bat da oraindik20,34,44. Ikerketa honek aurretik argitaratu genuen edukia erabili zuen30. Prozesu honek 100 µm-ko % 0,1etik % 3ra bitarteko eskualde distiratsu bat sortzen du230. Hurrengo ataletan, bi eskualde motetarako emaitzak aurkezten ditugu. Handitze handiko SEM irudiek hainbat kontraste-eremu distiratsu erakusten dituzte bi aldeetan (1f eta g irudiak), FLG eta MLG eskualdeen presentzia adieraziz30,45. Hau Raman sakabanaketaren (1c irudia) eta TEM emaitzek ere baieztatu zuten (geroago eztabaidatuko da "FS-NGF: egitura eta propietateak" atalean). FS- eta BS-NGF/Ni laginetan (Ni-n hazitako aurrealdeko eta atzeko NGF) behatutako FLG eta MLG eskualdeak aurre-erreketan zehar eratutako Ni(111) ale handietan hazi izan daitezke22,30,45. Tolestura bi aldeetan ikusi zen (1b irudia, gezi moreekin markatuta). Tolestura hauek maiz aurkitzen dira CVD bidez hazitako grafeno eta grafito filmetan, grafitoaren eta nikel substratuaren arteko hedapen termikoaren koefizientean dagoen alde handiagatik30,38.
AFM irudiak baieztatu zuen FS-NGF lagina BS-NGF lagina baino lauagoa zela (SI1 irudia) (SI2 irudia). FS-NGF/Ni-ren (SI2c irudia) eta BS-NGF/Ni-ren (SI2d irudia) erro karratu ertainaren (RMS) zimurtasun balioak 82 eta 200 nm dira, hurrenez hurren (20 × 20 μm2-ko azalera batean neurtuta). Zimurtasun handiagoa uler daiteke nikel (NiAR) xaflaren gainazalaren analisian oinarrituta, jasotako egoeran (SI3 irudia). FS eta BS-NiAR-en SEM irudiak SI3a-d irudietan erakusten dira, gainazal morfologia desberdinak erakutsiz: leundutako FS-Ni xaflak nano eta mikroi tamainako partikula esferikoak ditu, leundu gabeko BS-Ni xaflak, berriz, ekoizpen eskailera bat erakusten du, erresistentzia handiko partikulak bezala, eta gainbehera. Nikel xafla erregosiaren (NiA) bereizmen baxuko eta handiko irudiak SI3e-h irudietan erakusten dira. Irudi hauetan, nikel xaflaren bi aldeetan hainbat mikra-tamainako nikel partikula ikus ditzakegu (SI3e–h irudia). Ale handiek Ni(111) gainazaleko orientazioa izan dezakete, aurretik jakinarazi den bezala30,46. Nikel xaflaren morfologian alde nabarmenak daude FS-NiA eta BS-NiA artean. BS-NGF/Ni-ren zimurtasun handiagoa BS-NiAR-en gainazal leundu gabeari zor zaio, zeinaren gainazala nabarmen zimurtsua izaten jarraitzen duen erregosi ondoren ere (SI3 irudia). Hazkuntza-prozesua baino lehen gainazalaren karakterizazio mota honek grafeno eta grafito filmen zimurtasuna kontrolatzea ahalbidetzen du. Kontuan izan behar da jatorrizko substratuak aleen berrantolaketa bat jasan zuela grafenoaren hazkuntzan zehar, eta horrek aleen tamaina apur bat txikitu zuen eta substratuaren gainazaleko zimurtasuna zertxobait handitu zuen erregositako xafla eta katalizatzaile-filmarekin alderatuta22.
Substratuaren gainazalaren zimurtasuna, erreketa denbora (alearen tamaina)30,47 eta askapen kontrola43 doikuntza finak NGFren lodiera uniformetasun erregionala µm2 eta/edo nm2 eskalara murrizten lagunduko du (hau da, nanometro gutxi batzuetako lodiera aldaketak). Substratuaren gainazalaren zimurtasuna kontrolatzeko, ondoriozko nikel xaflaren leuntze elektrolitikoa bezalako metodoak kontuan har daitezke48. Aurrez tratatutako nikel xafla tenperatura baxuagoan (< 900 °C)46 eta denboran (< 5 min) erre daiteke Ni(111) ale handiak eratzea saihesteko (FLG hazkuntzarako onuragarria dena).
SLG eta FLG grafenoa ez da gai azidoen eta uraren gainazaleko tentsioa jasateko, eta euskarri mekaniko geruzak behar dira transferentzia kimiko hezearen prozesuetan22,34,38. Polimeroz euskarritutako geruza bakarreko grafenoaren38 transferentzia kimiko hezearen aldean, ikusi genuen hazitako NGFaren bi aldeak polimero euskarririk gabe transferi daitezkeela, 2a irudian erakusten den bezala (ikus SI4a irudia xehetasun gehiagorako). NGF substratu jakin batera transferentzia azpiko Ni30.49 filmaren grabatu hezearekin hasten da. Hazitako NGF/Ni/NGF laginak gau osoan zehar 15 mL % 70eko HNO3-tan jarri ziren, 600 mL ur desionizatuarekin (DI) diluituta. Ni xafla guztiz disolbatu ondoren, FS-NGF laua geratzen da eta likidoaren gainazalean flotatzen du, NGF/Ni/NGF lagina bezala, BS-NGF uretan murgilduta dagoen bitartean (2a,b irudiak). NGF isolatua ur desionizatu freskoa zuen ontzi batetik beste ontzi batera eraman zen eta NGF isolatua ondo garbitu zen, lau edo sei aldiz errepikatuz beirazko plater ahurretik. Azkenik, FS-NGF eta BS-NGF nahi zen substratuan jarri ziren (2c irudia).
Nikel xaflan hazitako NGFrako polimerorik gabeko transferentzia kimiko hezearen prozesua: (a) Prozesuaren fluxu-diagrama (ikus SI4 irudia xehetasun gehiagorako), (b) Ni grabatu ondoren bereizitako NGFaren argazki digitala (2 lagin), (c) FS adibidea – eta BS-NGF transferentzia SiO2/Si substratura, (d) FS-NGF transferentzia polimero substratu opakora, (e) d panelaren lagin bereko BS-NGF (bi zatitan banatuta), urreztatutako C paperera eta Nafionera transferitua (substratu garden malgua, ertzak izkin gorriekin markatuta).
Kontuan izan metodo kimiko hezeak erabiliz egindako SLG transferentziak 20-24 orduko prozesatzeko denbora osoa behar duela 38. Hemen erakusten den polimerorik gabeko transferentzia teknikarekin (SI4a irudia), NGF transferentziaren prozesatzeko denbora orokorra nabarmen murrizten da (gutxi gorabehera 15 ordu). Prozesuak honako hau du: (1. urratsa) Grabatzeko soluzio bat prestatu eta lagina bertan jarri (~10 minutu), eta gero itxaron gau osoan Ni grabatzeko (~7200 minutu), (2. urratsa) Garbitu ur desionizatuarekin (3. urratsa). Gorde ur desionizatuan edo transferitu substratu batera (20 min). NGFren eta matrizearen artean harrapatutako ura kapilaritatez kentzen da (xugatzeko papera erabiliz) 38, ondoren, geratzen diren ur tantak lehortze naturalaren bidez kentzen dira (gutxi gorabehera 30 min), eta azkenik, lagina 10 minutuz lehortzen da hutseko labe batean (10-1 mbar) 50-90 °C-tan (60 min) 38.
Grafitoak uraren eta airearen presentzia jasaten duela ezaguna da tenperatura nahiko altuetan (≥ 200 °C)50,51,52. Laginak Raman espektroskopia, SEM eta XRD erabiliz probatu genituen, ur desionizatuan giro-tenperaturan eta botila itxietan egun batzuetatik urtebetera gorde ondoren (SI4 irudia). Ez dago degradazio nabarmenik. 2c irudiak FS-NGF eta BS-NGF askeak erakusten ditu ur desionizatuan. SiO2 (300 nm)/Si substratu batean harrapatu genituen, 2c irudiaren hasieran erakusten den bezala. Gainera, 2d eta 2e irudietan erakusten den bezala, NGF jarraitua hainbat substratutara transferitu daiteke, hala nola polimeroetara (Nexolve eta Nafion-eko Thermabright poliamida) eta urrez estalitako karbono-paperera. FS-NGF flotatzailea erraz jarri zen helburu-substratuan (2c eta 2d irudiak). Hala ere, 3 cm2 baino handiagoak ziren BS-NGF laginak zailak ziren maneiatzen uretan guztiz murgilduta zeudenean. Normalean, uretan biraka hasten direnean, arduragabekeriaz maneiatzen direlako, batzuetan bi edo hiru zatitan hausten dira (2e irudia). Oro har, PS- eta BS-NGF-ren polimerorik gabeko transferentzia lortu ahal izan genuen (NGF/Ni/NGF hazkuntzarik gabeko transferentzia jarraitua 6 cm2-tan) 6 eta 3 cm2-ko azalerarainoko laginetarako, hurrenez hurren. Geratzen diren zati handiak edo txikiak nahi den substratuan jar daitezke (erraz ikusten dira grabatzeko soluzioan edo desionizatutako uretan) (~1 mm2, SI4b irudia, ikus kobrezko sare batera transferitutako lagina "FS-NGF: Egitura eta Ezaugarriak (eztabaidatua) "Egitura eta Ezaugarriak" atalean) bezala edo etorkizunean erabiltzeko gorde (SI4 irudia). Irizpide honetan oinarrituta, kalkulatzen dugu NGF % 98-99 arteko errendimenduan berreskura daitekeela (transferentziarako hazkuntza egin ondoren).
Polimerorik gabeko transferentzia laginak xehetasunez aztertu ziren. Mikroskopia optikoa (OM) eta SEM irudiak (SI5 eta 3. irudiak) erabiliz FS- eta BS-NGF/SiO2/Si-n (2c irudia) lortutako gainazaleko ezaugarri morfologikoek erakutsi zuten lagin hauek mikroskopiarik gabe transferitu zirela. Pitzadurak, zuloak edo biribilkatu gabeko eremuak bezalako egitura-kalte ikusgaiak. Hazten ari den NGF-aren tolesturak (3b eta d irudiak, gezi moreekin markatuta) osorik mantendu ziren transferentziaren ondoren. Bai FS- bai BS-NGFak FLG eskualdez osatuta daude (3. irudian gezi urdinekin adierazitako eskualde distiratsuak). Harrigarria bada ere, grafito-film ultrameheen polimero-transferentzian zehar ikusten diren kaltetutako eskualde gutxi batzuekin alderatuta, NGF-ra konektatutako hainbat mikra tamainako FLG eta MLG eskualde (3d irudian gezi urdinekin markatuta) pitzadurarik edo hausturarik gabe transferitu ziren (3d irudia). 3). Osotasun mekanikoa gehiago baieztatu zen TEM eta SEM irudien bidez, karbono-kobrezko sareetara transferitutako NGF-ren irudiekin, geroago azalduko den bezala (“FS-NGF: Egitura eta Ezaugarriak”). Transferitutako BS-NGF/SiO2/Si FS-NGF/SiO2/Si baino zimurragoa da, 140 nm eta 17 nm-ko rms balioekin, hurrenez hurren, SI6a eta b irudietan erakusten den bezala (20 × 20 μm2). SiO2/Si substratura transferitutako NGF-ren RMS balioa (RMS < 2 nm) nabarmen txikiagoa da (3 aldiz inguru) Ni-n hazitako NGF-rena baino (SI2 irudia), eta horrek adierazten du zimurtasun gehigarria Ni gainazalari dagokiola. Horrez gain, FS- eta BS-NGF/SiO2/Si laginen ertzetan egindako AFM irudiek 100 eta 80 nm-ko NGF lodierak erakutsi zituzten, hurrenez hurren (SI7 irudia). BS-NGF-ren lodiera txikiagoa gainazala aitzindari gasaren eraginpean ez egotearen ondorioa izan daiteke.
SiO2/Si oblean polimerorik gabeko transferitutako NGF (NiAG) (ikus 2c irudia): (a,b) Transferitutako FS-NGF-ren SEM irudiak: handitze txikia eta handia (paneleko laranja koloreko karratuari dagozkionak). Eremu tipikoak) – a). (c,d) Transferitutako BS-NGF-ren SEM irudiak: handitze txikia eta handia (c paneleko laranja koloreko karratuak erakusten duen eremu tipikoari dagozkionak). (e, f) Transferitutako FS- eta BS-NGF-ren AFM irudiak. Gezi urdinak FLG eskualdea adierazten du – kontraste bizia, zian koloreko gezia – MLG kontraste beltza, gezi gorriak – kontraste beltza NGF eskualdea adierazten du, magenta koloreko geziak tolestura adierazten du.
Hazi eta transferitutako FS- eta BS-NGFen konposizio kimikoa X izpien fotoelektroi espektroskopia bidez (XPS) aztertu zen (4. irudia). Neurtutako espektroetan gailur ahul bat ikusi zen (4a, b irudiak), hazitako FS- eta BS-NGFen (NiAG) Ni substratuari dagokiona (850 eV). Ez dago gailurrik transferitutako FS- eta BS-NGF/SiO2/Si-ren neurtutako espektroetan (4c irudia; BS-NGF/SiO2/Si-ren antzeko emaitzak ez dira erakusten), eta horrek adierazten du ez dagoela Ni kutsadura hondarrik transferentziaren ondoren. 4d-f irudiek FS-NGF/SiO2/Si-ren C 1 s, O 1 s eta Si 2p energia mailen bereizmen handiko espektroak erakusten dituzte. Grafitoaren C 1 s-ren lotura-energia 284,4 eV53,54 da. Grafito gailurren forma lineala, oro har, asimetrikoa dela uste da, 4d irudian54 erakusten den bezala. Bereizmen handiko nukleo-mailako C 1 s espektroak (4d irudia) transferentzia purua ere baieztatu zuen (hau da, polimero-hondakinik ez), aurreko ikerketekin bat datorrena38. Hazi berri den laginaren (NiAG) C 1 s espektroen lerro-zabalerak eta transferentziaren ondorengoak 0,55 eta 0,62 eV dira, hurrenez hurren. Balio hauek SLG-renak baino handiagoak dira (0,49 eV SiO2 substratu batean dagoen SLG-rentzat)38. Hala ere, balio hauek aurretik jakinarazitako lerro-zabalerak baino txikiagoak dira, oso orientatutako grafeno pirolitiko laginetarako (~0,75 eV)53,54,55, eta horrek adierazten du egungo materialean karbono-gune akastunik ez dagoela. C 1 s eta O 1 s lur-mailako espektroek ere ez dute sorbaldarik, eta horrek bereizmen handiko gailur-dekonboluzioaren beharra ezabatzen du54. 291,1 eV inguruan π → π* satelite-gailur bat dago, eta hori askotan ikusten da grafito-laginetan. Si 2p eta O 1 s nukleo-mailako espektroetako 103 eV eta 532.5 eV-ko seinaleak (ikus 4e eta f irudiak) SiO2 56 substratuari egozten zaizkio, hurrenez hurren. XPS gainazalarekiko sentikorra den teknika bat da, beraz, NGF transferentziaren aurretik eta ondoren detektatutako Ni eta SiO2-ri dagozkion seinaleak, hurrenez hurren, FLG eskualdetik datozela suposatzen da. Antzeko emaitzak ikusi ziren transferitutako BS-NGF laginetan (ez dira erakusten).
NiAG XPS emaitzak: (ac) Hazitako FS-NGF/Ni, BS-NGF/Ni eta transferitutako FS-NGF/SiO2/Si-ren elementuen konposizio atomiko desberdinen azterketa-espektroak, hurrenez hurren. (d–f) FS-NGF/SiO2/Si laginaren C 1 s, O 1s eta Si 2p mailen bereizmen handiko espektroak.
Transferitutako NGF kristalen kalitate orokorra X izpien difrakzioa (XRD) erabiliz ebaluatu zen. Transferitutako FS- eta BS-NGF/SiO2/Si-ren XRD eredu tipikoek (SI8 irudia) difrakzio gailurrak (0 0 0 2) eta (0 0 0 4) erakusten dituzte 26,6° eta 54,7°-tan, grafitoaren antzekoak. Honek NGF-ren kristal-kalitate handia berresten du eta d = 0,335 nm-ko geruza arteko distantziari dagokio, transferentzia-urratsaren ondoren mantentzen dena. Difrakzio gailurraren intentsitatea (0 0 0 2) difrakzio gailurraren intentsitatea (0 0 0 4) baino 30 aldiz handiagoa da gutxi gorabehera, eta horrek adierazten du NGF kristal-planoa laginaren gainazalarekin ondo lerrokatuta dagoela.
SEM, Raman espektroskopia, XPS eta XRDren emaitzen arabera, BS-NGF/Ni-ren kalitatea FS-NGF/Ni-renaren berdina zela ikusi zen, nahiz eta bere rms zimurtasuna apur bat handiagoa izan (SI2, SI5 eta SI7 irudiak).
200 nm-ko lodierako polimero euskarri geruzak dituzten SLG-ek uretan flotatu dezakete. Konfigurazio hau normalean polimeroek lagundutako transferentzia kimiko hezeen prozesuetan erabiltzen da22,38. Grafenoa eta grafitoa hidrofoboak dira (80-90°-ko angelu hezea)57. Grafenoaren eta FLG-aren energia potentzialaren gainazalak nahiko lauak direla jakinarazi da, energia potentzial baxuarekin (~1 kJ/mol) uraren gainazaleko mugimendu lateralarentzat58. Hala ere, uraren eta grafenoaren arteko eta grafenoaren hiru geruzaren arteko interakzio-energia kalkulatuak gutxi gorabehera -13 eta -15 kJ/mol dira,58 hurrenez hurren, eta horrek adierazten du uraren eta NGF-ren arteko interakzioa (300 geruza inguru) grafenoarekin alderatuta txikiagoa dela. Hori izan daiteke NGF askea uraren gainazalean laua mantentzearen arrazoietako bat, grafeno askea (uretan flotatzen duena) kizkurtu eta deskonposatzen den bitartean. NGF uretan guztiz murgilduta dagoenean (emaitzak berdinak dira NGF zakarrarentzat eta lauarentzat), bere ertzak okertu egiten dira (SI4 irudia). Murgiltze erabatekoaren kasuan, espero da NGF-uraren interakzio-energia ia bikoiztu egingo dela (NGF flotatzailearekin alderatuta) eta NGF-aren ertzak tolestu egingo direla kontaktu-angelu handia (hidrofobikotasuna) mantentzeko. Uste dugu estrategiak garatu daitezkeela txertatutako NGF-en ertzen kizkurdura saihesteko. Ikuspegi bat disolbatzaile nahasiak erabiltzea da grafito-filmaren bustitze-erreakzioa modulatzeko59.
Aurretik jakinarazi da SLG substratu mota desberdinetara transferitzea prozesu kimiko hezeen bidez. Oro har, onartzen da van der Waals indar ahulak daudela grafeno/grafito filmen eta substratuen artean (SiO2/Si38,41,46,60, SiC38, Au42, Si zutabeak22 eta karbonozko film lazy30, 34 bezalako substratu zurrunak edo poliimida 37 bezalako substratu malguak izan). Hemen mota bereko elkarrekintzak nagusi direla suposatzen dugu. Ez genuen NGFren kalterik edo zuritzerik ikusi hemen aurkeztutako substratuetan manipulazio mekanikoan zehar (hutsean eta/edo baldintza atmosferikoetan karakterizazioan edo biltegiratzean) (adibidez, 2. irudia, SI7 eta SI9). Gainera, ez genuen SiC gailurrik ikusi NGF/SiO2/Si laginaren nukleo-mailaren XPS C 1 s espektroan (4. irudia). Emaitza hauek adierazten dute ez dagoela lotura kimikorik NGFren eta helburu-substratuaren artean.
Aurreko atalean, “FS- eta BS-NGF-ren polimerorik gabeko transferentzia” atalean, NGF-k nikel xaflaren bi aldeetan hazi eta transferitu daitekeela frogatu genuen. FS-NGF eta BS-NGF hauek ez dira berdinak gainazaleko zimurtasunari dagokionez, eta horrek mota bakoitzerako aplikazio egokienak aztertzera bultzatu gintuen.
FS-NGF-ren gardentasuna eta gainazal leunagoa kontuan hartuta, bere egitura lokala, propietate optikoak eta elektrikoak xehetasun gehiagorekin aztertu genituen. Polimero-transferentziarik gabeko FS-NGF-ren egitura eta egitura transmisio-mikroskopia elektronikoaren (TEM) irudien eta hautatutako eremuko elektroi-difrakzioaren (SAED) ereduaren analisi bidez karakterizatu ziren. Dagokien emaitzak 5. irudian ageri dira. Handitze txikiko TEM irudi planarrak NGF eta FLG eskualdeen presentzia agerian utzi zuen, elektroi-kontraste ezaugarri desberdinekin, hau da, eremu ilunagoak eta distiratsuagoak, hurrenez hurren (5a irudia). Oro har, filmak osotasun mekaniko eta egonkortasun ona erakusten du NGF eta FLG eskualde desberdinen artean, gainjartze onarekin eta kalterik edo urradurarik gabe, SEM (3. irudia) eta handitze handiko TEM ikerketek ere baieztatu zutena (5c-e irudiak). Bereziki, 5d irudian zubi-egitura bere zatirik handienean erakusten da (5d irudiko gezi puntudun beltzak markatutako posizioa), forma triangeluarra duena eta 51 cm inguruko zabalera duen grafeno geruza batez osatua. 0,33 ± 0,01 nm-ko planoen arteko tartea duen konposizioa grafeno geruza batzuetara murrizten da eskualde estuenean (5d irudiko gezi beltz jarraituaren amaiera).
Polimerorik gabeko NiAG lagin baten TEM irudi planarra karbono-kobrezko sare batean: (a, b) Handitze txikiko TEM irudiak, NGF eta FLG eskualdeak barne, (ce) A eta B paneletako eskualde desberdinen handitze handiko irudiak kolore bereko geziekin markatuta daude. A eta c paneletako gezi berdeek izpien lerrokatzean zehar kaltetutako eremu zirkularrak adierazten dituzte. (f–i) A-tik c-ra bitarteko paneletan, eskualde desberdinetako SAED ereduak zirkulu urdin, zian, laranja eta gorriekin adierazten dira, hurrenez hurren.
5c irudiko zinta-egiturak grafito-sare-planoen orientazio bertikala erakusten du (gezi gorri batekin markatuta), eta hori filmean zehar nanotolesturak eratzeagatik izan daiteke (5c irudian txertatua), gehiegizko konpentsatu gabeko zizaila-tentsioaren ondorioz30,61,62. Bereizmen handiko TEMpean, nanotolestura hauek30 orientazio kristalografiko desberdina erakusten dute NGF eskualdearen gainerakoarekin alderatuta; grafito-sarearen plano basalak ia bertikalki orientatuta daude, filmaren gainerakoa bezala horizontalki baino (5c irudian txertatua). Era berean, FLG eskualdeak noizean behin banda-itxurako tolestura lineal eta estuak erakusten ditu (gezi urdinekin markatuta), eta handitze txiki eta ertainean agertzen dira 5b eta 5e irudietan, hurrenez hurren. 5e irudiko txertaketak bi eta hiru geruzako grafeno geruzen presentzia baieztatzen du FLG sektorean (planoen arteko distantzia 0,33 ± 0,01 nm), eta hori bat dator gure aurreko emaitzekin30. Gainera, polimerorik gabeko NGFren SEM irudiak (goitik TEM neurketak egin ondoren) kobrezko sareetara transferitutakoak ageri dira SI9 irudian. Ondo esekita dagoen FLG eskualdea (gezi urdin batekin markatua) eta hautsitako eskualdea SI9f irudian. Gezi urdina (transferitutako NGFaren ertzean) nahita aurkeztu da FLG eskualdeak polimerorik gabeko transferentzia prozesuari eutsi diezaiokeela erakusteko. Laburbilduz, irudi hauek baieztatzen dute partzialki esekita dagoen NGFak (FLG eskualdea barne) osotasun mekanikoa mantentzen duela TEM eta SEM neurketetan manipulazio zorrotza eta hutsune handian egon ondoren ere (SI9 irudia).
NGF-ren lautasun bikainagatik (ikus 5a irudia), ez da zaila malutak [0001] domeinu-ardatzean zehar orientatzea SAED egitura aztertzeko. Filmaren tokiko lodieraren eta kokapenaren arabera, intereseko hainbat eskualde (12 puntu) identifikatu ziren elektroi-difrakzio azterketetarako. 5a-c irudietan, eskualde tipiko horietako lau erakusten dira eta zirkulu koloreztatuekin markatuta daude (urdina, ziana, laranja eta gorria kodetuta). 2. eta 3. irudiak SAED modurako. 5f eta g irudiak 5. eta 5. irudietan erakusten den FLG eskualdetik lortu ziren. 5b eta c irudietan erakusten den bezala, hurrenez hurren. Grafeno bihurrituaren antzeko egitura hexagonala dute63. Bereziki, 5f irudiak [0001] zona-ardatzaren orientazio berdinarekin gainjarritako hiru eredu erakusten ditu, 10° eta 20° biratuta, (10-10) hiru islapen bikoteen angelu-desadostasunak erakusten duen bezala. Era berean, 5g irudiak 20° biratuta bi hexagono-eredu gainjarri erakusten ditu. FLG eskualdeko bi edo hiru hexagono-eredu talde elkarrekiko biratuta dauden hiru grafeno geruza 33-tik sor daitezke. Aldiz, 5h,i irudiko elektroi-difrakzio-ereduek (5a irudian erakusten den NGF eskualdeari dagozkionak) [0001] eredu bakarra erakusten dute, puntu-difrakzio intentsitate orokorra handiagoa duena, materialaren lodiera handiagoari dagokiona. SAED eredu hauek FLG baino egitura grafitiko lodiago bati eta orientazio ertainei dagozkie, 64 indizetik ondorioztatzen den bezala. NGFren propietate kristalinoen karakterizazioak bi edo hiru grafito (edo grafeno) kristalito gainjarriren koexistentzia agerian utzi zuen. FLG eskualdean bereziki aipagarria da kristalitoek plano barruko edo planotik kanpoko desorientazio maila jakin bat dutela. Aurretik jakinarazi dira Ni 64 filmetan hazitako NGF-n 17°, 22° eta 25°-ko plano barruko errotazio angeluak dituzten grafito partikulak/geruzak. Ikerketa honetan behatutako errotazio angeluen balioak BLG63 grafeno bihurrituarentzat lehenago behatutako errotazio angeluekin (±1°) bat datoz.
NGF/SiO2/Si-ren propietate elektrikoak 300 K-tan neurtu ziren 10×3 mm2-ko azalera batean. Elektroi-eramaileen kontzentrazioaren, mugikortasunaren eta eroankortasunaren balioak 1,6 × 1020 cm-3, 220 cm2 V-1 C-1 eta 2000 S-cm-1 dira, hurrenez hurren. Gure NGF-ren mugikortasun- eta eroankortasun-balioak grafito naturalaren antzekoak dira2 eta komertzialki eskuragarri dagoen grafito pirolitiko oso orientatuaren (3000 °C-tan ekoitzia)29 baino handiagoak. Behatutako elektroi-eramaileen kontzentrazioaren balioak bi magnitude-orden handiagoak dira duela gutxi jakinarazi direnak (7,25 × 10 cm-3) tenperatura altuko (3200 °C) poliimida xaflak erabiliz prestatutako mikroi-lodierako grafito-filmetarako 20.
Kuartzozko substratuetara transferitutako FS-NGF-n UV-ikusgai transmitantzia neurketak ere egin genituen (6. irudia). Emaitza den espektroak % 62ko transmitantzia ia konstantea erakusten du 350-800 nm tartean, eta horrek adierazten du NGF zeharrargia dela argi ikusgaiarekiko. Izan ere, "KAUST" izena ikus daiteke 6b irudiko laginaren argazki digitalean. NGF-ren nanokristalino egitura SLG-rena ezberdina den arren, geruza kopurua gutxi gorabehera kalkula daiteke geruza gehigarri bakoitzeko % 2,3ko transmisio-galeraren araua erabiliz65. Erlazio honen arabera, % 38ko transmisio-galera duten grafeno geruzen kopurua 21 da. Hazitako NGF-a batez ere 300 grafeno geruzaz osatuta dago, hau da, 100 nm inguruko lodierakoa (1. irudia, SI5 eta SI7). Beraz, suposatzen dugu behatutako gardentasun optikoa FLG eta MLG eskualdeei dagokiela, film osoan zehar banatuta baitaude (1., 3., 5. eta 6c irudiak). Goiko egitura-datuez gain, eroankortasunak eta gardentasunak ere transferitutako NGF-aren kristal-kalitate handia berresten dute.
(a) UV-ikusgai transmitantziaren neurketa, (b) NGF transferentzia tipikoa kuartzoan, lagin adierazgarri bat erabiliz. (c) NGFren eskema (kutxa iluna), FLG eta MLG eskualdeak uniformeki banatuta, lagin osoan zehar ausazko forma gris gisa markatuta (ikus 1. irudia) (gutxi gorabehera % 0,1-3ko azalera 100 μm2-ko). Diagraman agertzen diren ausazko formak eta haien tamainak ilustrazio helburuetarako baino ez dira eta ez datoz bat benetako azalerarekin.
CVD bidez hazitako NGF zeharrargitsua lehenago siliziozko gainazal biluzietara transferitu da eta eguzki-zeluletan erabili da15,16. Emaitza den potentzia-bihurketa-eraginkortasuna (PCE) % 1,5ekoa da. NGF hauek hainbat funtzio betetzen dituzte, hala nola konposatu aktiboen geruzak, karga-garraio bideak eta elektrodo gardenak15,16. Hala ere, grafito-filma ez da uniformea. Optimizazio gehiago beharrezkoa da grafito-elektrodoaren xafla-erresistentzia eta transmitantzia optikoa arretaz kontrolatuz, bi propietate hauek eguzki-zelularen PCE balioa zehazteko zeregin garrantzitsua baitute15,16. Normalean, grafeno-filmak % 97,7 gardenak dira argi ikusgaiarekiko, baina 200-3000 ohm/sq.16-ko xafla-erresistentzia dute. Grafeno-filen gainazaleko erresistentzia murriztu daiteke geruza kopurua handituz (grafeno-geruzen transferentzia anitz) eta HNO3-rekin dopatuz (~30 Ohm/sq.)66. Hala ere, prozesu honek denbora asko behar du eta transferentzia-geruza desberdinek ez dute beti kontaktu ona mantentzen. Gure aurrealdeko NGF-ak 2000 S/cm-ko eroankortasuna, 50 ohm/sq.-ko film-xaflaren erresistentzia eta % 62ko gardentasuna bezalako propietateak ditu, eta horrek aukera bideragarria bihurtzen du eguzki-zeluletan eroale diren kanaletarako edo kontraelektrodoetarako15,16.
BS-NGF-ren egitura eta gainazaleko kimika FS-NGF-ren antzekoak diren arren, bere zimurtasuna desberdina da (“FS- eta BS-NGF-ren hazkundea”). Aurretik, grafito22 film ultramehea erabili genuen gas-sentsore gisa. Hori dela eta, BS-NGF gas-sentsoreetarako erabiltzearen bideragarritasuna probatu genuen (SI10 irudia). Lehenik, BS-NGF-ren mm2-ko tamainako zatiak elektrodo tartekatuen sentsore-txipera transferitu ziren (SI10a-c irudiak). Txiparen fabrikazio-xehetasunak aurretik jakinarazi ziren; bere eremu sentikor aktiboa 9 mm267 da. SEM irudietan (SI10b eta c irudiak), azpiko urrezko elektrodoa argi ikusten da NGF-ren bidez. Berriz ere, ikus daiteke txiparen estaldura uniformea lortu zela lagin guztientzat. Gas desberdinen gas-sentsoreen neurketak erregistratu ziren (SI10d irudia) (SI11 irudia) eta ondoriozko erantzun-tasak SI10g irudietan ageri dira. Litekeena da beste gas interferentzial batzuekin ere, besteak beste, SO2 (200 ppm), H2 (% 2), CH4 (200 ppm), CO2 (% 2), H2S (200 ppm) eta NH3 (200 ppm). Kausa posible bat NO2 da. gasaren izaera elektrofilikoa22,68. Grafenoaren gainazalean adsorbatzean, sistemak elektroien xurgapen-korrontea murrizten du. BS-NGF sentsorearen erantzun-denboraren datuen eta aurretik argitaratutako sentsoreen arteko konparaketa SI2 taulan aurkezten da. NGF sentsoreak UV plasma, O3 plasma edo lagin esposizioen tratamendu termikoa (50–150 °C) erabiliz berraktibatzeko mekanismoa martxan dago, eta idealena da ondoren sistema txertatuak ezartzea69.
CVD prozesuan zehar, grafenoaren hazkuntza katalizatzaile substratuaren bi aldeetan gertatzen da41. Hala ere, BS-grafenoa normalean kanporatzen da transferentzia prozesuan41. Ikerketa honetan, erakusten dugu kalitate handiko NGF hazkuntza eta polimerorik gabeko NGF transferentzia lor daitezkeela katalizatzaile euskarriaren bi aldeetan. BS-NGF meheagoa da (~80 nm) FS-NGF (~100 nm) baino, eta alde hori azaltzen da BS-Ni ez dagoelako zuzenean aitzindari gas-fluxuaren eraginpean. Halaber, ikusi dugu NiAR substratuaren zimurtasunak NGFaren zimurtasunean eragina duela. Emaitza hauek adierazten dute hazitako FS-NGF planarra grafenoaren aitzindari gisa (esfoliazio metodoaren bidez70) edo eguzki-zeluletan eroale-kanal gisa erabil daitekeela15,16. Aldiz, BS-NGF gasa detektatzeko erabiliko da (SI9 irudia) eta, agian, energia biltegiratzeko sistemetarako71,72, non bere gainazaleko zimurtasuna erabilgarria izango den.
Goikoa kontuan hartuta, baliagarria da egungo lana lehenago argitaratutako CVD bidez hazitako eta nikel xafla erabiliz egindako grafitozko filmekin konbinatzea. 2. taulan ikus daitekeen bezala, erabilitako presio handiagoek erreakzio-denbora (hazkunde-etapa) laburtu zuten tenperatura nahiko baxuetan ere (850-1300 °C-ko tartean). Ohi baino hazkunde handiagoa ere lortu genuen, hedapenerako potentziala adieraziz. Kontuan hartu beharreko beste faktore batzuk ere badaude, eta horietako batzuk taulan sartu ditugu.
NGF kalitate handiko alde bikoitza nikel xaflan hazi zen CVD katalitiko bidez. Polimero substratu tradizionalak (CVD grafenoan erabiltzen direnak bezalakoak) ezabatuz, NGFren transferentzia heze garbia eta akatsik gabekoa lortzen dugu (nikel xaflaren atzealdean eta aurrealdean hazia) prozesu kritikoetarako hainbat substratutara. Aipagarria da NGFk FLG eta MLG eskualdeak dituela (normalean % 0,1etik % 3ra 100 µm2-ko), egituraz ondo integratuta daudenak film lodiagoan. TEM planarrak erakusten du eskualde hauek bi edo hiru grafito/grafeno partikulaz (kristalak edo geruzak, hurrenez hurren) osatuta daudela, eta horietako batzuek 10-20°-ko errotazio-desadostasuna dutela. FLG eta MLG eskualdeak dira FS-NGFren gardentasunaren arduradunak argi ikusgaiarekiko. Atzeko xaflei dagokienez, aurreko xaflen paraleloan eraman daitezke eta, erakusten den bezala, helburu funtzionala izan dezakete (adibidez, gasa detektatzeko). Ikerketa hauek oso erabilgarriak dira CVD prozesu industrialetan hondakinak eta kostuak murrizteko.
Oro har, CVD NGF-ren batez besteko lodiera grafeno (geruza baxuko eta anitzeko) eta grafito xaflen (mikrometroko) artean dago. Haien propietate interesgarrien sorta zabalak, ekoizpen eta garraiorako garatu dugun metodo sinplearekin batera, film hauek bereziki egokiak bihurtzen ditu grafitoaren erantzun funtzionala behar duten aplikazioetarako, gaur egun erabiltzen diren industria-ekoizpen prozesu energetikoen gasturik gabe.
25 μm-ko lodierako nikel xafla bat (% 99,5eko purutasuna, Goodfellow) CVD erreaktore komertzial batean instalatu zen (Aixtron 4 hazbeteko BMPro). Sistema argonarekin garbitu eta 10-3 mbar-eko oinarrizko presio batera hustu zen. Ondoren, nikel xafla Ar/H2-tan jarri zen (Ni xafla 5 minutuz aurre-erregoskitu ondoren, xafla 500 mbar-eko presiopean jarri zen 900 °C-tan). NGF CH4/H2 (100 cm3 bakoitza) fluxu batean metatu zen 5 minutuz. Ondoren, lagina 700 °C-tik beherako tenperaturara hoztu zen Ar fluxua (4000 cm3) erabiliz 40 °C/min-tan. NGF hazkuntza-prozesuaren optimizazioari buruzko xehetasunak beste nonbait deskribatzen dira30.
Laginaren gainazaleko morfologia SEM bidez bistaratu zen Zeiss Merlin mikroskopio bat erabiliz (1 kV, 50 pA). Laginaren gainazaleko zimurtasuna eta NGFren lodiera AFM (Dimension Icon SPM, Bruker) erabiliz neurtu ziren. TEM eta SAED neurketak FEI Titan 80–300 Cubed mikroskopio bat erabiliz egin ziren, distira handiko eremu-igorpeneko pistola batekin (300 kV), FEI Wien motako monokromadore batekin eta CEOS lenteko aberrazio esferikoaren zuzentzaile batekin hornituta, azken emaitzak lortzeko. Bereizmen espaziala 0,09 nm-koa da. NGF laginak karbono-parpailazko kobrezko sareetara transferitu ziren TEM irudi lauak eta SAED egituraren analisia egiteko. Horrela, lagin-flok gehienak euskarri-mintzaren poroetan daude esekita. Transferitutako NGF laginak XRD bidez aztertu ziren. X izpien difrakzio-patroiak hauts-difraktometro bat erabiliz lortu ziren (Brucker, D2 fase-desplazatzailea Cu Kα iturriarekin, 1.5418 Å eta LYNXEYE detektagailua), 3 mm-ko habe-puntu diametroa zuen Cu erradiazio-iturri bat erabiliz.
Hainbat Raman puntu neurketa grabatu ziren mikroskopio konfokal integratzaile bat erabiliz (Alpha 300 RA, WITeC). 532 nm-ko laser bat erabili zen kitzikapen potentzia baxuko (% 25) efektu termikoki eragindakoak saihesteko. X izpien fotoelektroi espektroskopia (XPS) Kratos Axis Ultra espektrometro batean egin zen 300 × 700 μm2-ko lagin-eremu batean, Al Kα erradiazio monokromatikoa erabiliz (hν = 1486.6 eV), 150 W-ko potentziarekin. Bereizmen espektroak 160 eV eta 20 eV-ko transmisio-energietan lortu ziren, hurrenez hurren. SiO2-ra transferitutako NGF laginak zatitan moztu ziren (3 × 10 mm2 bakoitza) PLS6MW (1.06 μm) iterbio zuntz laser bat erabiliz, 30 W-tan. Kobrezko alanbrezko kontaktuak (50 μm-ko lodiera) zilarrezko pasta erabiliz fabrikatu ziren mikroskopio optiko baten azpian. Garraio elektrikoaren eta Hall efektuaren esperimentuak egin ziren lagin hauetan 300 K-tan eta ± 9 Tesla-ko eremu magnetikoaren aldaketan, propietate fisikoen neurketa sistema batean (PPMS EverCool-II, Quantum Design, AEB). Transmititutako UV-vis espektroak Lambda 950 UV-vis espektrofotometro bat erabiliz erregistratu ziren 350-800 nm-ko NGF tartean, kuartzozko substratuetara eta kuartzozko erreferentzia laginetara transferituta.
Erresistentzia kimikoaren sentsorea (elektrodo txipa tartekatua) zirkuitu inprimatu pertsonalizatu batera konektatu zen 73 eta erresistentzia aldi baterako erauzi zen. Gailua dagoen zirkuitu inprimatua kontaktu terminaletara konektatuta dago eta gasa detektatzeko ganberaren 74 barruan jartzen da. Erresistentzia neurketak 1 V-ko tentsioan egin ziren, purgatzetik gasaren esposiziora eta gero berriro purgatzera etengabeko eskaneatzea eginez. Ganbera hasieran nitrogenoarekin garbitu zen 200 cm3-tan ordubetez, ganberan zeuden beste analito guztiak, hezetasuna barne, kentzen zirela ziurtatzeko. Ondoren, analito indibidualak poliki-poliki askatu ziren ganberan 200 cm3-ko emari berdinarekin, N2 zilindroa itxiz.
Artikulu honen bertsio berrikusia argitaratu da eta artikuluaren goialdean dagoen estekaren bidez eskura daiteke.
Inagaki, M. eta Kang, F. Karbono Materialen Zientzia eta Ingeniaritza: Oinarriak. Bigarren edizioa editatua. 2014. 542.
Pearson, HO Karbono, Grafito, Diamante eta Fullerenoen Eskuliburua: Ezaugarriak, Prozesamendua eta Aplikazioak. Lehen edizioa editatu da. 1994, New Jersey.
Tsai, W. et al. Grafeno/grafitozko geruza anitzeko filmak, eremu handikoak, elektrodo eroale mehe eta garden gisa. Aplikazioa. Fisika. Wright. 95(12), 123115(2009).
Balandin AA Grafenoaren eta nanoegituradun karbono materialen propietate termikoak. Nat. Matt. 10(8), 569–581 (2011).
Cheng KY, Brown PW eta Cahill DG Ni (111) gainean tenperatura baxuko lurrun-deposizio kimikoaren bidez hazitako grafito-filmen eroankortasun termikoa. adberbioa. Matt. Interface 3, 16 (2016).
Hesjedal, T. Grafenozko filmen etengabeko hazkundea lurrun kimiko bidezko deposizioaren bidez. aplikazioa. fisika. Wright. 98(13), 133106(2011).
Argitaratze data: 2024ko abuztuaren 23a