Synergistyske ferwidering fan doxycycline-antibiotika út wetter troch griene syntetyske redusearre grafeenokside en nano-nul izerkompleksen

Tankewol foar jo besite oan Nature.com. De browserferzje dy't jo brûke hat beheinde CSS-stipe. Foar de bêste ûnderfining riede wy jo oan om in bywurke browser te brûken (of kompatibiliteitsmodus yn Internet Explorer út te skeakeljen). Yn 'e tuskentiid, om trochgeande stipe te garandearjen, sille wy de side sûnder stilen en JavaScript werjaan.
Yn dit wurk waarden rGO/nZVI-kompositen foar it earst synthetisearre mei in ienfâldige en miljeufreonlike proseduere mei Sophora gielich blêdekstrakt as reduksjemiddel en stabilisator om te foldwaan oan 'e prinsipes fan "griene" skiekunde, lykas minder skealike gemyske synteze. Ferskate ark binne brûkt om de suksesfolle synteze fan kompositen te falidearjen, lykas SEM, EDX, XPS, XRD, FTIR en zeta-potinsjaal, dy't oanjaan dat de kompositen suksesfol produsearre binne. De ferwideringskapasiteit fan 'e nije kompositen en suvere nZVI by ferskate startkonsintraasjes fan it antibiotika doxycycline waard fergelike om it synergistyske effekt tusken rGO en nZVI te ûndersykjen. Under de ferwideringsomstannichheden fan 25 mg L-1, 25 °C en 0,05 g wie de adsorptive ferwideringssnelheid fan suvere nZVI 90%, wylst de adsorptive ferwideringssnelheid fan doxycycline troch de rGO/nZVI-komposit 94,6% berikte, wat befêstiget dat nZVI en rGO. It adsorpsjeproses komt oerien mei in pseudo-twadde oarder en is yn goede oerienkomst mei it Freundlich-model mei in maksimale adsorpsjekapasiteit fan 31,61 mg g-1 by 25 °C en pH 7. In ridlik meganisme foar it fuortheljen fan DC is foarsteld. Derneist wie de werbrûkberens fan 'e rGO/nZVI-komposit 60% nei seis opienfolgjende regeneraasjesyklusen.
Wettertekoart en fersmoarging binne no in serieuze bedriging foar alle lannen. Yn 'e lêste jierren is wetterfersmoarging, benammen antibiotikafersmoarging, tanommen troch ferhege produksje en konsumpsje tidens de COVID-19-pandemy1,2,3. Dêrom is de ûntwikkeling fan in effektive technology foar it eliminearjen fan antibiotika yn ôffalwetter in driuwende taak.
Ien fan 'e resistente semi-syntetyske antibiotika út 'e tetracyclinegroep is doxycycline (DC)4,5. Der is rapportearre dat DC-residuen yn grûnwetter en oerflaktewetter net metabolisearre wurde kinne, mar 20-50% wurdt metabolisearre en de rest wurdt yn it miljeu frijlitten, wat serieuze miljeu- en sûnensproblemen feroarsaket6.
Bleatstelling oan DC op lege nivo's kin wetterige fotosyntetyske mikro-organismen deadzje, de fersprieding fan antimikrobiële baktearjes bedriigje en de antimikrobiële resistinsje ferheegje, dus dizze fersmoarging moat út it ôffalwetter helle wurde. De natuerlike ôfbraak fan DC yn wetter is in tige stadich proses. Fysysk-gemyske prosessen lykas fotolyse, biodegradaasje en adsorpsje kinne allinich ôfbrekke by lege konsintraasjes en tsjin tige lege snelheden7,8. De meast ekonomyske, ienfâldige, miljeufreonlike, maklik te behanneljen en effisjinte metoade is lykwols adsorpsje9,10.
Nano nulvalent izer (nZVI) is in tige krêftich materiaal dat in protte antibiotika út wetter kin ferwiderje, ynklusyf metronidazol, diazepam, ciprofloxacin, chloramphenicol en tetracycline. Dit fermogen is te tankjen oan de geweldige eigenskippen dy't nZVI hat, lykas hege reaktiviteit, grut oerflak en tal fan eksterne bindingsplakken11. NZVI is lykwols gefoelich foar aggregaasje yn wetterige media fanwegen van der Wells-krêften en hege magnetyske eigenskippen, wat de effektiviteit fan it fuortheljen fan fersmoarging ferminderet troch de foarming fan oksidelagen dy't de reaktiviteit fan nZVI10,12 remme. De agglomeraasje fan nZVI-dieltsjes kin wurde fermindere troch har oerflakken te modifisearjen mei surfactants en polymearen of troch se te kombinearjen mei oare nanomaterialen yn 'e foarm fan kompositen, wat in libbensfetbere oanpak bliken te wêzen om har stabiliteit yn 'e omjouwing te ferbetterjen13,14.
Grafeen is in twadiminsjonaal koalstof-nanomateriaal dat bestiet út sp2-hybridisearre koalstofatomen dy't yn in huningraatrooster arranzjearre binne. It hat in grut oerflak, wichtige meganyske sterkte, poerbêste elektrokatalytyske aktiviteit, hege termyske geliedingsfermogen, snelle elektronmobiliteit, en in geskikt dragermateriaal om anorganyske nanopartikels op syn oerflak te stypjen. De kombinaasje fan metalen nanopartikels en grafeen kin de yndividuele foardielen fan elk materiaal folle grutter meitsje en, troch syn superieure fysike en gemyske eigenskippen, in optimale ferdieling fan nanopartikels leverje foar effisjintere wettersuvering15.
Plantenekstrakten binne it bêste alternatyf foar skealike gemyske reduksjemiddels dy't gewoanlik brûkt wurde yn 'e synteze fan redusearre grafeenokside (rGO) en nZVI, om't se beskikber, goedkeap, ienstapich, miljeufreonlik binne en brûkt wurde kinne as reduksjemiddels. Lykas flavonoïden en fenolyske ferbiningen fungearje se ek as in stabilisator. Dêrom waard Atriplex halimus L. blêdekstrakt brûkt as in reparaasje- en slútmiddel foar de synteze fan rGO/nZVI-kompositen yn dizze stúdzje. Atriplex halimus út 'e famylje Amaranthaceae is in stikstofleafhawwende mearjierrige strûk mei in breed geografysk ferspriedingsgebiet16.
Neffens de beskikbere literatuer waard Atriplex halimus (A. halimus) earst brûkt om rGO/nZVI-kompositen te meitsjen as in ekonomyske en miljeufreonlike syntezemetoade. Dêrom bestiet it doel fan dit wurk út fjouwer dielen: (1) fytosynteze fan rGO/nZVI en âlderlike nZVI-kompositen mei help fan wetterblêdekstrakt fan A. halimus, (2) karakterisaasje fan fytosynthetisearre kompositen mei help fan meardere metoaden om har suksesfolle fabrikaazje te befêstigjen, (3) bestudearje it synergistyske effekt fan rGO en nZVI yn 'e adsorpsje en ferwidering fan organyske fersmoarging fan doxycycline-antibiotika ûnder ferskate reaksjeparameters, optimalisearje de omstannichheden fan it adsorpsjeproses, (3) ûndersykje kompositmaterialen yn ferskate trochgeande behannelingen nei de ferwurkingssyklus.
Doxycycline hydrochloride (DC, MM = 480.90, gemyske formule C22H24N2O·HCl, 98%), izerchloride hexahydraat (FeCl3.6H2O, 97%), grafytpoeier kocht fan Sigma-Aldrich, Feriene Steaten. Natriumhydrokside (NaOH, 97%), ethanol (C2H5OH, 99.9%) en sâltsoer (HCl, 37%) waarden kocht fan Merck, Feriene Steaten. NaCl, KCl, CaCl2, MnCl2 en MgCl2 waarden kocht fan Tianjin Comio Chemical Reagent Co., Ltd. Alle reagentia binne fan hege analytyske suverens. Dûbeldestillearre wetter waard brûkt om alle wetterige oplossingen ta te rieden.
Represintative eksimplaren fan A. halimus binne sammele út harren natuerlike habitat yn 'e Nyldelta en lannen lâns de Middellânske Seekust fan Egypte. Plantmateriaal waard sammele yn oerienstimming mei jildende nasjonale en ynternasjonale rjochtlinen17. Prof. Manal Fawzi hat planteeksimplaren identifisearre neffens Boulos18, en de ôfdieling Miljeuwittenskippen fan 'e Universiteit fan Alexandrië autorisearret it sammeljen fan bestudearre plantesoarten foar wittenskiplike doelen. Stekproeven wurde bewarre yn it Tanta University Herbarium (TANE), proeven nr. 14 122–14 127, in iepenbier herbarium dat tagong jout ta ôfsette materialen. Derneist, om stof of smoargens te ferwiderjen, snij de blêden fan 'e plant yn lytse stikken, spielje 3 kear mei kraanwetter en destillearre wetter, en droegje dan by 50 °C. De plant waard ferpletterd, 5 g fan it fynpoeier waard ûnderdompele yn 100 ml destillearre wetter en roerd by 70 °C foar 20 minuten om in ekstrakt te krijen. It krigen ekstrakt fan Bacillus nicotianae waard filtere troch Whatman-filterpapier en opslein yn skjinne en sterilisearre buizen by 4 °C foar fierder gebrûk.
Lykas te sjen is yn figuer 1, waard de GO makke fan grafytpoeier mei de oanpaste Hummers-metoade. 10 mg GO-poeier waard 30 minuten ferspraat yn 50 ml deionisearre wetter ûnder sonikaasje, en doe waarden 0,9 g FeCl3 en 2,9 g NaAc 60 minuten mingd. 20 ml atriplex-blêdekstrakt waard tafoege oan 'e roerde oplossing ûnder roeren en 8 oeren by 80 °C litten. De resultearjende swarte suspensje waard filtere. De taret nanokompositen waarden wosken mei ethanol en bidestillearre wetter en doe 12 oeren yn in fakuümoven by 50 °C droege.
Skematyske en digitale foto's fan griene synteze fan rGO/nZVI en nZVI-kompleksen en it fuortheljen fan DC-antibiotika út fersmoarge wetter mei Atriplex halimus-ekstrakt.
Koartsein, lykas te sjen is yn Fig. 1, waard 10 ml fan in izerchloride-oplossing mei 0,05 M Fe3+-ionen dripkes tafoege oan 20 ml fan in bittere blêdekstraktoplossing foar 60 minuten mei matige ferwaarming en roeren, en doe waard de oplossing 15 minuten sintrifugearre by 14.000 rpm (Hermle, 15.000 rpm) om swarte dieltsjes te jaan, dy't doe 3 kear wosken waarden mei ethanol en destillearre wetter en doe oernachtich droege waarden yn in fakuümoven by 60 °C.
Plant-synthetisearre rGO/nZVI en nZVI-kompositen waarden karakterisearre troch UV-sichtbere spektroskopie (T70/T80-searje UV/Vis-spektrofotometers, PG Instruments Ltd, UK) yn it scanberik fan 200-800 nm. Om de topografy en grutteferdieling fan 'e rGO/nZVI- en nZVI-kompositen te analysearjen, waard TEM-spektroskopie (JOEL, JEM-2100F, Japan, fersnellingsspanning 200 kV) brûkt. Om de funksjonele groepen te evaluearjen dy't belutsen kinne wêze by plante-ekstrakten dy't ferantwurdlik binne foar it herstel- en stabilisaasjeproses, waard FT-IR-spektroskopie útfierd (JASCO-spektrometer yn it berik fan 4000-600 cm-1). Derneist waard in zeta-potinsjeelanalysator (Zetasizer Nano ZS Malvern) brûkt om de oerflaklading fan 'e synthetisearre nanomaterialen te bestudearjen. Foar röntgendiffraksjemjittingen fan poeierde nanomaterialen waard in röntgendiffraktometer (X'PERT PRO, Nederlân) brûkt, dy't wurke by in stroom (40 mA), spanning (45 kV) yn it 2θ-berik fan 20° oant 80° en CuKa1-strieling (\(\lambda =\) 1.54056 Ao). De enerzjydispersive röntgenspektrometer (EDX) (model JEOL JSM-IT100) wie ferantwurdlik foar it bestudearjen fan 'e elemintêre gearstalling by it sammeljen fan Al K-α monochromatyske röntgenstrielen fan -10 oant 1350 eV op XPS, spotgrutte 400 μm K-ALPHA (Thermo Fisher Scientific, Feriene Steaten). De transmissie-enerzjy fan it folsleine spektrum is 200 eV en it smelle spektrum is 50 eV. It poeiermonster wurdt op in monsterhâlder drukt, dy't yn in fakuümkeamer pleatst wurdt. It C1s-spektrum waard brûkt as referinsje by 284.58 eV om de biningsenerzjy te bepalen.
Adsorpsje-eksperiminten waarden útfierd om de effektiviteit fan 'e synthetisearre rGO/nZVI-nanokompositen te testen by it fuortheljen fan doxycycline (DC) út wetterige oplossingen. Adsorpsje-eksperiminten waarden útfierd yn 25 ml Erlenmeyer-kolven mei in skodsnelheid fan 200 rpm op in orbitale shaker (Stuart, Orbital Shaker/SSL1) by 298 K. Troch de DC-stamoplossing (1000 ppm) te ferdunnen mei bidestillearre wetter. Om it effekt fan 'e rGO/nSVI-dosering op 'e adsorpsje-effisjinsje te beoardieljen, waarden nanokompositen fan ferskillende gewichten (0,01–0,07 g) tafoege oan 20 ml DC-oplossing. Om de kinetika en adsorpsje-isotermen te bestudearjen, waard 0,05 g fan it adsorbent ûnderdompele yn in wetterige oplossing fan CD mei inisjele konsintraasje (25–100 mg L–1). It effekt fan pH op it fuortheljen fan DC waard bestudearre by pH (3–11) en in earste konsintraasje fan 50 mg L-1 by 25°C. Pas de pH fan it systeem oan troch in lytse hoemannichte HCl- of NaOH-oplossing ta te foegjen (Crison pH-meter, pH-meter, pH 25). Derneist waard de ynfloed fan reaksjetemperatuer op adsorpsje-eksperiminten yn it berik fan 25-55°C ûndersocht. It effekt fan ionsterkte op it adsorpsjeproses waard bestudearre troch ferskate konsintraasjes NaCl (0,01–4 mol L-1) ta te foegjen by in earste konsintraasje fan DC fan 50 mg L-1, pH 3 en 7), 25°C, en in adsorbentdosis fan 0,05 g. De adsorpsje fan net-adsorbearre DC waard metten mei in dûbele beam UV-Vis spektrofotometer (T70/T80-searje, PG Instruments Ltd, UK) foarsjoen fan kwarts-kuvetten mei in paadlingte fan 1,0 sm by maksimale golflingten (λmax) fan 270 en 350 nm. It persintaazje ferwidering fan DC-antibiotika (R%; Eq. 1) en de adsorpsjehoeveelheid fan DC, qt, Eq. 2 (mg/g) waarden metten mei de folgjende fergeliking.
wêrby't %R de DC-ferwideringskapasiteit is (%), Co de earste DC-konsintraasje is op tiid 0, en C de DC-konsintraasje is op tiid t, respektivelik (mg L-1).
wêrby't qe de hoemannichte DC is dy't per massa-ienheid fan it adsorbens adsorbint adsorbint is (mg g-1), Co en Ce de konsintraasjes binne op tiid nul en by lykwicht, respektivelik (mg l-1), V it oplossingsfolume (l) is, en m it adsorpsjemassareagens (g) is.
SEM-ôfbyldings (Figs. 2A-C) litte de lamellêre morfology sjen fan 'e rGO/nZVI-komposit mei sferyske izer-nanopartikels dy't unifoarm ferspraat binne op it oerflak, wat oanjout op suksesfolle oanhechting fan nZVI NP's oan it rGO-oerflak. Derneist binne der wat rimpels yn it rGO-blêd, wat de ferwidering fan soerstofhâldende groepen tagelyk mei de restauraasje fan A. halimus GO befêstiget. Dizze grutte rimpels fungearje as plakken foar aktyf laden fan izer NP's. nZVI-ôfbyldings (Fig. 2D-F) lieten sjen dat de sferyske izer NP's tige ferspraat wiene en net aggregearren, wat komt troch de coating-aard fan 'e botanyske komponinten fan it plante-ekstrakt. De dieltsjegrutte fariearre binnen 15-26 nm. Guon regio's hawwe lykwols in mesoporeuze morfology mei in struktuer fan bulten en holtes, dy't in hege effektive adsorpsjekapasiteit fan nZVI kinne leverje, om't se de mooglikheid kinne ferheegje om DC-molekulen op it oerflak fan nZVI te fangen. Doe't it Rosa Damascus-ekstrakt brûkt waard foar de synteze fan nZVI, wiene de krigen NP's inhomogeen, mei holtes en ferskillende foarmen, wat har effisjinsje yn Cr(VI)-adsorpsje fermindere en de reaksjetiid fergrutte 23. De resultaten binne yn oerienstimming mei nZVI synthetisearre út ike- en moerbeiblêden, dy't benammen sferyske nanopartikels binne mei ferskate nanometergrutte sûnder dúdlike agglomeraasje.
SEM-ôfbyldings fan rGO/nZVI (AC), nZVI (D, E) kompositen en EDX-patroanen fan nZVI/rGO (G) en nZVI (H) kompositen.
De elemintêre gearstalling fan plant-synthetisearre rGO/nZVI en nZVI-kompositen waard bestudearre mei EDX (Fig. 2G, H). Undersyk lit sjen dat nZVI gearstald is út koalstof (38,29 massa%), soerstof (47,41 massa%) en izer (11,84 massa%), mar oare eleminten lykas fosfor24 binne ek oanwêzich, dy't kinne wurde krigen út planteekstrakten. Derneist is it hege persintaazje koalstof en soerstof te tankjen oan 'e oanwêzigens fan fytogemicaliën út planteekstrakten yn ûndergrûnske nZVI-monsters. Dizze eleminten binne evenredich ferdield oer rGO, mar yn ferskillende ferhâldingen: C (39,16 gewichts%), O (46,98 gewichts%) en Fe (10,99 gewichts%), EDX rGO/nZVI lit ek de oanwêzigens sjen fan oare eleminten lykas S, dy't kinne wurde assosjeare mei planteekstrakten. De hjoeddeiske C:O-ferhâlding en izerynhâld yn 'e rGO/nZVI-komposit mei A. halimus is folle better as mei it brûken fan it eucalyptusblêdekstrakt, om't it de gearstalling fan C (23,44 gewichtsprosent), O (68,29 gewichtsprosent) en Fe (8,27 gewichtsprosent) karakterisearret. 25. Nataša et al., 2022 rapportearren in ferlykbere elemintêre gearstalling fan nZVI synthetisearre út ike- en moerbeiblêden en befêstigen dat polyfenolgroepen en oare molekulen yn it blêdekstrakt ferantwurdlik binne foar it reduksjeproses.
De morfology fan nZVI synthetisearre yn planten (Fig. S2A,B) wie sferysk en foar in part ûnregelmjittich, mei in gemiddelde dieltsjegrutte fan 23,09 ± 3,54 nm, lykwols waarden keatlingaggregaten waarnommen fanwegen van der Waals-krêften en ferromagnetisme. Dizze oerhearskjend korrelige en sferyske dieltsjefoarm komt goed oerien mei de SEM-resultaten. In ferlykbere observaasje waard fûn troch Abdelfatah et al. yn 2021 doe't castorbeanblêdekstrakt waard brûkt yn 'e synteze fan nZVI11. Ruelas tuberosa blêdekstrakt NP's dy't brûkt wurde as in reduksjemiddel yn nZVI hawwe ek in sferyske foarm mei in diameter fan 20 oant 40 nm26.
Hybride rGO/nZVI gearstalde TEM-ôfbyldings (Fig. S2C-D) lieten sjen dat rGO in basaal flak is mei marginale plooien en rimpels dy't meardere laadplakken leverje foar nZVI NP's; dizze lamellêre morfology befêstiget ek de suksesfolle fabrikaazje fan rGO. Derneist hawwe nZVI NP's in sferyske foarm mei dieltsjegruttes fan 5,32 oant 27 nm en binne se ynbêde yn 'e rGO-laach mei in hast unifoarme fersprieding. Eucalyptusblêdekstrakt waard brûkt om Fe NP's/rGO te synthetisearjen; De TEM-resultaten befêstigen ek dat rimpels yn 'e rGO-laach de fersprieding fan Fe NP's mear ferbetteren as suvere Fe NP's en de reaktiviteit fan 'e kompositen ferhegen. Fergelykbere resultaten waarden krigen troch Bagheri et al. 28 doe't de komposit waard makke mei ultrasone techniken mei in gemiddelde izeren nanopartikelgrutte fan sawat 17,70 nm.
De FTIR-spektra fan A. halimus, nZVI, GO, rGO, en rGO/nZVI-kompositen wurde werjûn yn Fig. 3A. De oanwêzigens fan oerflakfunksjonele groepen yn 'e blêden fan A. halimus ferskynt by 3336 cm-1, wat oerienkomt mei polyfenolen, en 1244 cm-1, wat oerienkomt mei karbonylgroepen produsearre troch it proteïne. Oare groepen lykas alkanen by 2918 cm-1, alkenen by 1647 cm-1 en CO-O-CO-útwreidings by 1030 cm-1 binne ek waarnommen, wat suggerearret dat plantkomponinten oanwêzich binne dy't fungearje as ôfslutende aginten en ferantwurdlik binne foar it herstel fan Fe2+ nei Fe0 en GO nei rGO29. Yn 't algemien litte de nZVI-spektra deselde absorpsjepieken sjen as bittere sûkers, mar mei in wat ferskowe posysje. In yntinse bân ferskynt by 3244 cm-1 assosjeare mei OH-strekvibraasjes (fenolen), in pyk by 1615 komt oerien mei C=C, en bannen by 1546 en 1011 cm-1 ûntsteane troch it strekken fan C=O (polyfenolen en flavonoïden), CN-groepen fan aromatyske aminen en alifatyske aminen waarden ek waarnommen by respektivelik 1310 cm-1 en 1190 cm-113. It FTIR-spektrum fan GO lit de oanwêzigens sjen fan in protte hege-yntinsiteit soerstofhâldende groepen, ynklusyf de alkoxy (CO)-strekbân by 1041 cm-1, de epoxy (CO)-strekbân by 1291 cm-1, C=O-strek. In bân fan C=C-strekvibraasjes by 1619 cm-1, in bân by 1708 cm-1 en in brede bân fan OH-groep-strekvibraasjes by 3384 cm-1 ferskynden, wat befêstige wurdt troch de ferbettere Hummers-metoade, dy't it grafytproses mei súkses oksidearret. By it fergelykjen fan rGO- en rGO/nZVI-kompositen mei GO-spektra, wurdt de yntensiteit fan guon soerstofhâldende groepen, lykas OH by 3270 cm-1, signifikant fermindere, wylst oaren, lykas C=O by 1729 cm-1, folslein ferdwûn binne, wat oanjout op de suksesfolle ferwidering fan soerstofhâldende funksjonele groepen yn GO troch it A. halimus-ekstrakt. Nije skerpe karakteristike pieken fan rGO by C=C-spanning wurde waarnommen om 1560 en 1405 cm-1 hinne, wat de reduksje fan GO nei rGO befêstiget. Fariaasjes fan 1043 oant 1015 cm-1 en fan 982 oant 918 cm-1 waarden waarnommen, mooglik troch de opname fan plantmateriaal31,32. Weng et al., 2018 observearren ek in wichtige ferswakking fan soerstofrike funksjonele groepen yn GO, wat de suksesfolle foarming fan rGO troch bioreduksje befêstiget, om't eucalyptusblêdekstrakten, dy't waarden brûkt om redusearre izergrafeenoxide-kompositen te synthetisearjen, tichtere FTIR-spektra fan plantkomponintfunksjonele groepen lieten sjen.33.
A. FTIR-spektrum fan gallium, nZVI, rGO, GO, gearstalde rGO/nZVI (A). Röntgenogrammy-gearstallingen rGO, GO, nZVI en rGO/nZVI (B).
De foarming fan rGO/nZVI en nZVI-kompositen waard foar in grut part befêstige troch röntgendiffraksjepatroanen (Fig. 3B). In hege-yntensiteit Fe0-piek waard waarnommen by 2Ɵ 44.5°, oerienkommende mei yndeks (110) (JCPDS nr. 06–0696)11. In oare piek by 35.1° fan it (311) flak wurdt taskreaun oan magnetyt Fe3O4, 63.2° kin assosjeare wurde mei de Miller-yndeks fan it (440) flak fanwegen de oanwêzigens fan ϒ-FeOOH (JCPDS nr. 17-0536)34. It röntgenpatroan fan GO lit in skerpe piek sjen by 2Ɵ 10.3° en in oare piek by 21.1°, wat oanjout op folsleine eksfoliaasje fan it grafyt en de oanwêzigens fan soerstofhâldende groepen op it oerflak fan GO35 markearret. Gearstalde patroanen fan rGO en rGO/nZVI registrearren it ferdwinen fan karakteristike GO-pieken en de foarming fan brede rGO-pieken by 2Ɵ 22.17 en 24.7° foar de rGO- en rGO/nZVI-kompositen, respektivelik, wat it suksesfolle herstel fan GO troch planteekstrakten befêstige. Yn it gearstalde rGO/nZVI-patroan waarden lykwols ekstra pieken assosjeare mei it roasterflak fan Fe0 (110) en bcc Fe0 (200) waarnommen by respektivelik 44.9\(^\circ\) en 65.22\(^\circ\).
De zeta-potinsjaal is de potinsjaal tusken in ionyske laach dy't oan it oerflak fan in dieltsje befestige is en in wetterige oplossing dy't de elektrostatyske eigenskippen fan in materiaal bepaalt en syn stabiliteit mjit37. Zeta-potinsjaalanalyse fan plant-synthetisearre nZVI-, GO- en rGO/nZVI-kompositen liet har stabiliteit sjen fanwegen de oanwêzigens fan negative ladingen fan respektivelik -20,8, -22 en -27,4 mV op har oerflak, lykas te sjen is yn figuer S1A-C. Sokke resultaten binne yn oerienstimming mei ferskate rapporten dy't neame dat oplossingen dy't dieltsjes befetsje mei zeta-potinsjaalwearden fan minder as -25 mV oer it algemien in hege mjitte fan stabiliteit sjen litte fanwegen elektrostatyske ôfstjitten tusken dizze dieltsjes. De kombinaasje fan rGO en nZVI lit de komposit mear negative ladingen krije en hat dus in hegere stabiliteit as GO of nZVI allinich. Dêrom sil it ferskynsel fan elektrostatyske ôfstjitten liede ta de foarming fan stabile rGO/nZVI39-kompositen. It negative oerflak fan GO lit it lykmatig ferspraat wurde yn in wetterich medium sûnder agglomeraasje, wat geunstige omstannichheden skept foar ynteraksje mei nZVI. De negative lading kin ferbûn wêze mei de oanwêzigens fan ferskate funksjonele groepen yn it bittere meloenekstrakt, wat ek de ynteraksje tusken GO en izerfoargongers en it planteekstrakt befêstiget om respektivelik rGO en nZVI te foarmjen, en it rGO/nZVI-kompleks. Dizze planteferbiningen kinne ek fungearje as ôfslutende aginten, om't se de aggregaasje fan 'e resultearjende nanopartikels foarkomme en sa har stabiliteit ferheegje40.
De elemintêre gearstalling en valensstaten fan 'e nZVI- en rGO/nZVI-kompositen waarden bepaald troch XPS (Fig. 4). De algemiene XPS-stúdzje liet sjen dat de rGO/nZVI-komposit benammen bestiet út 'e eleminten C, O en Fe, wat oerienkomt mei de EDS-mapping (Fig. 4F–H). It C1s-spektrum bestiet út trije pieken by 284,59 eV, 286,21 eV en 288,21 eV dy't respektivelik CC, CO en C=O fertsjintwurdigje. It O1s-spektrum waard ferdield yn trije pieken, ynklusyf 531,17 eV, 532,97 eV en 535,45 eV, dy't tawiisd waarden oan 'e O=CO-, CO- en NO-groepen. De pieken by 710,43, 714,57 en 724,79 eV ferwize lykwols nei Fe2p3/2, Fe+3 en Fep1/2. De XPS-spektra fan nZVI (Fig. 4C-E) lieten pieken sjen foar de eleminten C, O, en Fe. Piken by 284.77, 286.25, en 287.62 eV befêstigje de oanwêzigens fan izer-koalstoflegeringen, om't se ferwize nei CC, C-OH, en CO, respektivelik. It O1s-spektrum kaam oerien mei trije pieken C–O/izerkarbonaat (531.19 eV), hydroxylradikaal (532.4 eV) en O–C=O (533.47 eV). De pyk by 719.6 wurdt taskreaun oan Fe0, wylst FeOOH pieken sjen lit by 717.3 en 723.7 eV, dêrneist jout de pyk by 725.8 eV de oanwêzigens fan Fe2O342.43 oan.
XPS-stúdzjes fan respektivelik nZVI- en rGO/nZVI-kompositen (A, B). Folsleine spektra fan nZVI C1s (C), Fe2p (D), en O1s (E) en rGO/nZVI C1s (F), Fe2p (G), O1s (H) kompositen.
De N2-adsorpsje/desorpsje-isotherm (Fig. 5A, B) lit sjen dat de nZVI- en rGO/nZVI-kompositen ta type II hearre. Derneist naam it spesifike oerflak (SBET) fan nZVI ta fan 47,4549 nei 152,52 m2/g nei it blinden mei rGO. Dit resultaat kin ferklearre wurde troch de ôfname fan 'e magnetyske eigenskippen fan nZVI nei it blinden mei rGO, wêrtroch't de dieltsjesaggregaasje fermindere wurdt en it oerflak fan 'e kompositen fergrutte wurdt. Derneist, lykas te sjen is yn Fig. 5C, is it poarvolume (8,94 nm) fan 'e rGO/nZVI-komposit heger as dat fan 'e orizjinele nZVI (2,873 nm). Dit resultaat is yn oerienstimming mei El-Monaem et al. 45.
Om de adsorpsjekapasiteit te evaluearjen om DC te ferwiderjen tusken de rGO/nZVI-kompositen en de orizjinele nZVI, ôfhinklik fan 'e tanimming fan' e begjinkonsintraasje, waard in fergeliking makke troch in konstante doasis fan elk adsorbent (0,05 g) ta te foegjen oan DC by ferskate begjinkonsintraasjes. Undersochte oplossing [25]. –100 mg l–1] by 25 °C. De resultaten lieten sjen dat de ferwideringseffisjinsje (94,6%) fan 'e rGO/nZVI-komposit heger wie as dy fan' e orizjinele nZVI (90%) by in legere konsintraasje (25 mg L-1). Doe't de begjinkonsintraasje lykwols waard ferhege nei 100 mg L-1, sakke de ferwideringseffisjinsje fan rGO/nZVI en âlderlike nZVI nei respektivelik 70% en 65% (figuer 6A), wat mooglik te tankjen is oan minder aktive plakken en degradaasje fan nZVI-dieltsjes. Krektoarsom, rGO/nZVI liet in hegere effisjinsje sjen fan DC-ferwidering, wat mooglik te tankjen is oan in synergistysk effekt tusken rGO en nZVI, wêryn stabile aktive plakken beskikber foar adsorpsje folle heger binne, en yn it gefal fan rGO/nZVI kin mear DC adsorbearre wurde as yntakte nZVI. Derneist lit fig. 6B sjen dat de adsorpsjekapasiteit fan 'e rGO/nZVI- en nZVI-kompositen tanommen is fan 9,4 mg/g nei 30 mg/g en 9 mg/g, respektivelik, mei in tanimming fan 'e earste konsintraasje fan 25–100 mg/L. -1,1 nei 28,73 mg g-1. Dêrom wie de DC-ferwideringssnelheid negatyf korrelearre mei de earste DC-konsintraasje, wat te tankjen wie oan it beheinde oantal reaksjesintra stipe troch elk adsorbent foar adsorpsje en ferwidering fan DC yn oplossing. Sa kin út dizze resultaten konkludearre wurde dat de rGO/nZVI-kompositen in hegere effisjinsje hawwe fan adsorpsje en reduksje, en rGO yn 'e gearstalling fan rGO/nZVI kin sawol as in adsorbens as as in dragermateriaal brûkt wurde.
De ferwideringseffisjinsje en DC-adsorpsjekapasiteit foar de rGO/nZVI- en nZVI-komposit wiene (A, B) [Co = 25 mg l-1–100 mg l-1, T = 25 °C, doasis = 0,05 g], pH op adsorpsjekapasiteit en DC-ferwideringseffisjinsje op rGO/nZVI-kompositen (C) [Co = 50 mg L-1, pH = 3–11, T = 25 °C, doasis = 0,05 g].
De pH fan 'e oplossing is in krityske faktor yn 'e stúdzje fan adsorpsjeprosessen, om't it ynfloed hat op 'e mjitte fan ionisaasje, spesjaasje en ionisaasje fan it adsorbent. It eksperimint waard útfierd by 25 °C mei in konstante adsorbentdosis (0,05 g) en in earste konsintraasje fan 50 mg L-1 yn it pH-berik (3–11). Neffens in literatuerbeoardieling46 is DC in amfifile molekule mei ferskate ionisearbere funksjonele groepen (fenolen, aminogroepen, alkoholen) op ferskate pH-nivo's. As gefolch kinne de ferskate funksjes fan DC en de relatearre struktueren op it oerflak fan 'e rGO/nZVI-komposit elektrostatysk ynteraksje hawwe en kinne bestean as kationen, zwitterionen en anionen, it DC-molekule bestiet as kationysk (DCH3+) by pH < 3.3, zwitterionysk (DCH20) 3.3 < pH < 7.7 en anionysk (DCH− of DC2−) by pH 7.7. As gefolch kinne de ferskate funksjes fan DC en de relatearre struktueren op it oerflak fan 'e rGO/nZVI-komposit elektrostatysk ynteraksje hawwe en kinne bestean as kationen, zwitterionen en anionen, it DC-molekule bestiet as kationysk (DCH3+) by pH < 3.3, zwitterionysk (DCH20) 3.3 < pH < 7.7 en anionysk (DCH- of DC2-) by pH 7.7. В результате различные функции ДК en связанных с ними структур op поверхности композита rGO/nZVI могутов (электростатически и могут существовать в виде катионов, цвиттер-ионов en анионов, молекула ДК существикаD3D+) при рН < 3,3, цвитер-ионный (DCH20) 3,3 < pH < 7,7 en анионный (DCH- of DC2-) foar pH 7,7. As gefolch kinne ferskate funksjes fan DC en relatearre struktueren op it oerflak fan 'e rGO/nZVI-komposit elektrostatysk ynteraksje hawwe en kinne se bestean yn 'e foarm fan kationen, zwitterionen en anionen; it DC-molekule bestiet as in kation (DCH3+) by pH < 3.3; ionysk (DCH20) 3.3 < pH < 7.7 en anionysk (DCH- of DC2-) by pH 7.7.因此,DC 的各种功能和rGO/nZVI复合材料表面的相关结构可能会发生静电相互作用,并可能以阳离子、两性离子和阴离子的形式存在,DC分子在pH < 3.3 时以阳离子(DCH3+) 的形式存在,两性离子(DCH20) 3.3 < pH < 7.7 和阴离子(DCH- 或DC2-) 在PH 7.7.因此 , dc 的 种 功能 和 和 和 和 和 复合 材料 表面 的 相关 结构 锔 缯胏相互 , 并 可能 以 阳离子 两 性 和 阴离子 形式 , , dc 分子 在阳阳 痦子 在阳 痦子阳离子 阳离子 阳离子 (dch3+)形式存在,两性离子(DCH20) 3.3 < pH < 7.7 和阴离子(DCH- 或DC2-) 在PH 7.7。 Следовательно, различные функции ДК en родственных им структур op поверхности композита rGO/nZVI могут всть электростатические взаимодействия и существовать в виде катионов, цвитTER-ионов en анионов, а молекулясы катионными (ДЦГ3+) при рН < 3,3. Dêrom kinne ferskate funksjes fan DC en relatearre struktueren op it oerflak fan 'e rGO/nZVI-komposit yn elektrostatyske ynteraksjes komme en bestean yn 'e foarm fan kationen, zwitterionen en anionen, wylst DC-molekulen kationysk (DCH3+) binne by pH < 3.3. Он существует в виде цвиттер-иона (DCH20) op 3,3 < pH < 7,7 en anne (DCH- of DC2-) oant pH 7,7. It bestiet as in zwitterion (DCH20) by 3.3 < pH < 7.7 en in anion (DCH- of DC2-) by pH 7.7.Mei in tanimming fan 'e pH fan 3 nei 7 naam de adsorpsjekapasiteit en effisjinsje fan DC-ferwidering ta fan 11,2 mg/g (56%) nei 17 mg/g (85%) (Fig. 6C). Doe't de pH lykwols tanommen nei 9 en 11, naam de adsorpsjekapasiteit en ferwideringseffisjinsje wat ôf, fan 10,6 mg/g (53%) nei 6 mg/g (30%), respektivelik. Mei in tanimming fan 'e pH fan 3 nei 7 bestienen DC's benammen yn 'e foarm fan zwitterionen, wêrtroch't se hast net-elektrostatysk oanlutsen of ôfstjitten waarden mei rGO/nZVI-kompositen, benammen troch elektrostatyske ynteraksje. Doe't de pH boppe 8,2 tanommen, waard it oerflak fan it adsorbens negatyf laden, wêrtroch't de adsorpsjekapasiteit hieltyd minder waard troch de elektrostatyske ôfstjit tusken de negatyf laden doxycycline en it oerflak fan it adsorbens. Dizze trend suggerearret dat DC-adsorpsje op rGO/nZVI-kompositen tige pH-ôfhinklik is, en de resultaten jouwe ek oan dat rGO/nZVI-kompositen geskikt binne as adsorbentia ûnder soere en neutrale omstannichheden.
It effekt fan temperatuer op 'e adsorpsje fan in wetterige oplossing fan DC waard útfierd by (25–55 °C). Figuer 7A lit it effekt sjen fan temperatuerferheging op 'e ferwideringseffisjinsje fan DC-antibiotika op rGO/nZVI, it is dúdlik dat de ferwideringskapasiteit en adsorpsjekapasiteit tanommen binne fan 83,44% en 13,9 mg/g nei respektivelik 47% en 7,83 mg/g. Dizze wichtige ôfname kin te tankjen wêze oan in tanimming fan 'e termyske enerzjy fan DC-ionen, wat liedt ta desorpsje47.
Effekt fan temperatuer op ferwideringseffisjinsje en adsorpsjekapasiteit fan CD op rGO/nZVI-kompositen (A) [Co = 50 mg L–1, pH = 7, doasis = 0,05 g], adsorbentdosis op ferwideringseffisjinsje en ferwideringseffisjinsje fan CD Effekt fan earste konsintraasje op 'e adsorpsjekapasiteit en effisjinsje fan DC-ferwidering op 'e rGO/nSVI-komposit (B) [Co = 50 mg L–1, pH = 7, T = 25 °C] (C, D) [Co = 25–100 mg L–1, pH = 7, T = 25 °C, doasis = 0,05 g].
It effekt fan it ferheegjen fan de doasis fan it gearstalde adsorbens rGO/nZVI fan 0,01 g nei 0,07 g op de ferwideringseffisjinsje en adsorpsjekapasiteit wurdt werjûn yn Fig. 7B. In ferheging fan 'e doasis fan it adsorbens late ta in fermindering fan 'e adsorpsjekapasiteit fan 33,43 mg/g nei 6,74 mg/g. Mei in ferheging fan 'e adsorbensdosis fan 0,01 g nei 0,07 g nimt de ferwideringseffisjinsje lykwols ta fan 66,8% nei 96%, wat dêrtroch mooglik assosjeare wurdt mei in tanimming fan it oantal aktive sintra op it nanokompositoerflak.
It effekt fan 'e earste konsintraasje op adsorpsjekapasiteit en ferwideringseffisjinsje [25–100 mg L-1, 25 °C, pH 7, doasis 0,05 g] waard bestudearre. Doe't de earste konsintraasje ferhege waard fan 25 mg L-1 nei 100 mg L-1, naam it ferwideringspersintaazje fan 'e rGO/nZVI-komposit ôf fan 94,6% nei 65% (Fig. 7C), wierskynlik troch de ôfwêzigens fan 'e winske aktive plakken. . Adsorbearret grutte konsintraasjes fan DC49. Oan 'e oare kant, doe't de earste konsintraasje tanommen, naam de adsorpsjekapasiteit ek ta fan 9,4 mg/g nei 30 mg/g oant it lykwicht berikt waard (Fig. 7D). Dizze ûnûntkomber reaksje is te tankjen oan in tanimming fan 'e driuwende krêft mei in earste DC-konsintraasje grutter as de DC-ionmassa-oerdrachtwjerstân om it oerflak 50 fan 'e rGO/nZVI-komposit te berikken.
Kontakttiid- en kinetyske stúdzjes binne bedoeld om de lykwichtstiid fan adsorpsje te begripen. Earst wie de hoemannichte DC dy't yn 'e earste 40 minuten fan' e kontakttiid adsorbearre waard sawat de helte fan 'e totale hoemannichte dy't oer de hiele tiid (100 minuten) adsorbearre waard. Wylst de DC-molekulen yn oplossing botsje, wêrtroch't se rap nei it oerflak fan 'e rGO/nZVI-komposit migrearje, wat resultearre yn wichtige adsorpsje. Nei 40 minuten naam de DC-adsorpsje stadichoan en oant it lykwicht nei 60 minuten berikt waard (Fig. 7D). Om't in ridlike hoemannichte binnen de earste 40 minuten adsorbearre wurdt, sille der minder botsingen wêze mei DC-molekulen en sille minder aktive plakken beskikber wêze foar net-adsorbearre molekulen. Dêrom kin de adsorpsjesnelheid fermindere wurde51.
Om de adsorpsjekinetika better te begripen, waarden lineplots brûkt fan pseudo-earste oarder (Fig. 8A), pseudo-twadde oarder (Fig. 8B), en Elovich (Fig. 8C) kinetyske modellen. Ut 'e parameters dy't krigen binne út 'e kinetyske stúdzjes (Tabel S1) wurdt dúdlik dat it pseudo-sekondemodel it bêste model is foar it beskriuwen fan adsorpsjekinetika, wêrby't de R2-wearde heger ynsteld is as yn 'e oare twa modellen. Der is ek in oerienkomst tusken de berekkene adsorpsjekapasiteiten (qe, cal). De pseudo-twadde oarder en de eksperimintele wearden (qe, exp.) binne fierder bewiis dat de pseudo-twadde oarder in better model is as oare modellen. Lykas te sjen is yn Tabel 1, befêstigje de wearden fan α (begjinlike adsorpsjesnelheid) en β (desorpsjekonstante) dat de adsorpsjesnelheid heger is as de desorpsjesnelheid, wat oanjout dat DC de neiging hat om effisjint te adsorbearjen op 'e rGO/nZVI52-komposit.
Lineêre adsorpsjekinetyske plots fan pseudo-twadde oarder (A), pseudo-earste oarder (B) en Elovich (C) [Co = 25–100 mg l–1, pH = 7, T = 25 °C, doasis = 0,05 g].
Undersyk nei adsorpsje-isotermen helpt by it bepalen fan 'e adsorpsjekapasiteit fan it adsorbent (RGO/nRVI-komposit) by ferskate adsorbaatkonsintraasjes (DC) en systeemtemperatueren. De maksimale adsorpsjekapasiteit waard berekkene mei de Langmuir-isoterm, dy't oanjûn dat de adsorpsje homogeen wie en de foarming fan in adsorbaatmonolaach op it oerflak fan it adsorbent omfette sûnder ynteraksje tusken har53. Twa oare breed brûkte isotermmodellen binne de Freundlich- en Temkin-modellen. Hoewol it Freundlich-model net brûkt wurdt om de adsorpsjekapasiteit te berekkenjen, helpt it om it heterogene adsorpsjeproses te begripen en dat fakatueres op it adsorbent ferskillende enerzjy hawwe, wylst it Temkin-model helpt om de fysike en gemyske eigenskippen fan adsorpsje te begripen54.
Figuren 9A-C litte lineplots sjen fan respektivelik de Langmuir-, Freindlich- en Temkin-modellen. De R2-wearden berekkene út 'e Freundlich- (Fig. 9A) en Langmuir- (Fig. 9B) lineplots en presintearre yn Tabel 2 litte sjen dat DC-adsorpsje op 'e rGO/nZVI-komposit de Freundlich- (0.996) en Langmuir- (0.988) isothermmodellen en Temkin (0.985) folget. De maksimale adsorpsjekapasiteit (qmax), berekkene mei it Langmuir-isothermmodel, wie 31.61 mg g-1. Derneist leit de berekkene wearde fan 'e diminsjeleaze skiedingsfaktor (RL) tusken 0 en 1 (0.097), wat in geunstich adsorpsjeproses oanjout. Oars jout de berekkene Freundlich-konstante (n = 2.756) in foarkar foar dit absorpsjeproses oan. Neffens it lineêre model fan 'e Temkin-isotherm (Fig. 9C) is de adsorpsje fan DC op 'e rGO/nZVI-komposit in fysyk adsorpsjeproses, om't b ˂ 82 kJ mol-1 (0.408)55 is. Hoewol fysyk adsorpsje meastentiids bemiddele wurdt troch swakke van der Waals-krêften, fereasket gelijkstroomadsorpsje op rGO/nZVI-kompositen lege adsorpsje-enerzjy's [56, 57].
Freundlich (A), Langmuir (B), en Temkin (C) lineêre adsorpsje-isotermen [Co = 25–100 mg L–1, pH = 7, T = 25 °C, doasis = 0,05 g]. Plot fan 'e van't Hoff-fergeliking foar DC-adsorpsje troch rGO/nZVI-kompositen (D) [Co = 25–100 mg l-1, pH = 7, T = 25–55 °C en doasis = 0,05 g].
Om it effekt fan feroaring yn reaksjetemperatuer op it fuortheljen fan DC út rGO/nZVI-kompositen te evaluearjen, waarden termodynamyske parameters lykas entropieferoaring (ΔS), entalpyferoaring (ΔH) en frije enerzjyferoaring (ΔG) berekkene út fergelikingen 3 en 458.
wêrby't \({K}_{e}\)=\(\frac{{C}_{Ae}}{{C}_{e}}\) – termodynamyske lykwichtskonstante, Ce en CAe – rGO yn oplossing, respektivelik /nZVI DC-konsintraasjes by oerflaklykwicht. R en RT binne respektivelik de gaskonstante en adsorpsjetemperatuer. It plotten fan ln Ke tsjin 1/T jout in rjochte line (Fig. 9D) wêrfan ∆S en ∆H bepaald wurde kinne.
In negative ΔH-wearde jout oan dat it proses eksoterm is. Oan 'e oare kant falt de ΔH-wearde binnen it fysike adsorpsjeproses. Negative ΔG-wearden yn Tabel 3 jouwe oan dat adsorpsje mooglik en spontaan is. Negative wearden fan ΔS jouwe in hege oarder fan adsorbentmolekulen oan by de floeistofynterface (Tabel 3).
Tabel 4 fergeliket de rGO/nZVI-komposit mei oare adsorbinten dy't yn eardere stúdzjes rapportearre binne. It is dúdlik dat de VGO/nCVI-komposit in hege adsorpsjekapasiteit hat en in beloftefol materiaal wêze kin foar it fuortheljen fan DC-antibiotika út wetter. Derneist is de adsorpsje fan rGO/nZVI-kompositen in rap proses mei in lykwichtstiid fan 60 minuten. De poerbêste adsorpsje-eigenskippen fan 'e rGO/nZVI-kompositen kinne ferklearre wurde troch it synergistyske effekt fan rGO en nZVI.
Figueren 10A, B yllustrearje it rasjonele meganisme foar it fuortheljen fan DC-antibiotika troch de rGO/nZVI- en nZVI-kompleksen. Neffens de resultaten fan eksperiminten oer it effekt fan pH op 'e effisjinsje fan DC-adsorpsje, mei in ferheging fan pH fan 3 nei 7, waard DC-adsorpsje op 'e rGO/nZVI-komposit net kontroleare troch elektrostatyske ynteraksjes, om't it as in zwitterion fungearre; dêrom hie in feroaring yn 'e pH-wearde gjin ynfloed op it adsorpsjeproses. Dêrnei kin it adsorpsjemeganisme kontroleare wurde troch net-elektrostatyske ynteraksjes lykas wetterstofbining, hydrofobe effekten, en π-π-stapelingynteraksjes tusken de rGO/nZVI-komposit en DC66. It is bekend dat it meganisme fan aromatyske adsorbaten op 'e oerflakken fan laachgrafeen is ferklearre troch π-π-stapelingynteraksjes as de wichtichste driuwende krêft. De komposit is in laachmateriaal fergelykber mei grafeen mei in absorpsjemaksimum by 233 nm fanwegen de π-π*-oergong. Op basis fan 'e oanwêzigens fan fjouwer aromatyske ringen yn 'e molekulêre struktuer fan it DC-adsorbaat, hawwe wy de hypoteze opsteld dat der in meganisme is fan π-π-stacking-ynteraksje tusken de aromatyske DC (π-elektron-akseptor) en it gebiet ryk oan π-elektronen op it RGO-oerflak. /nZVI-kompositen. Derneist, lykas te sjen is yn fig. 10B, waarden FTIR-stúdzjes útfierd om de molekulêre ynteraksje fan rGO/nZVI-kompositen mei DC te bestudearjen, en de FTIR-spektra fan rGO/nZVI-kompositen nei DC-adsorpsje wurde werjûn yn figuer 10B. 10b. In nije pyk wurdt waarnommen by 2111 cm-1, wat oerienkomt mei de raamwurkvibraasje fan 'e C=C-bining, wat de oanwêzigens fan 'e oerienkommende organyske funksjonele groepen op it oerflak fan 67 rGO/nZVI oanjout. Oare pieken ferskowe fan 1561 nei 1548 cm-1 en fan 1399 nei 1360 cm-1, wat ek befêstiget dat π-π-ynteraksjes in wichtige rol spylje yn 'e adsorpsje fan grafeen en organyske fersmoarging68,69. Nei DC-adsorpsje naam de yntensiteit fan guon soerstofhâldende groepen, lykas OH, ôf nei 3270 cm-1, wat suggerearret dat wetterstofbining ien fan 'e adsorpsjemeganismen is. Sa, basearre op 'e resultaten, komt DC-adsorpsje op 'e rGO/nZVI-komposit benammen foar troch π-π-stapelingsynteraksjes en H-biningen.
Rasjoneel meganisme fan adsorpsje fan DC-antibiotika troch rGO/nZVI en nZVI-kompleksen (A). FTIR-adsorpsjespektra fan DC op rGO/nZVI en nZVI (B).
De yntensiteit fan 'e absorpsjebannen fan nZVI by 3244, 1615, 1546, en 1011 cm–1 naam ta nei DC-adsorpsje op nZVI (Fig. 10B) yn ferliking mei nZVI, wat relatearre wurde moat oan 'e ynteraksje mei mooglike funksjonele groepen fan 'e karboksylsoer O-groepen yn DC. Dit legere persintaazje transmissie yn alle waarnommen bannen jout lykwols gjin wichtige feroaring oan yn 'e adsorpsje-effisjinsje fan it fytosyntetyske adsorbent (nZVI) yn ferliking mei nZVI foar it adsorpsjeproses. Neffens guon DC-ferwideringsûndersiken mei nZVI71, as nZVI reagearret mei H2O, wurde elektroanen frijlitten en dan wurdt H+ brûkt om heech reduseerbere aktive wetterstof te produsearjen. Uteinlik akseptearje guon kationyske ferbiningen elektroanen fan aktive wetterstof, wat resulteart yn -C=N en -C=C-, wat taskreaun wurdt oan it splitsen fan 'e benzeenring.


Pleatsingstiid: 14 novimber 2022