Täname teid Nature.com-i külastamise eest. Teie kasutataval brauseriversioonil on piiratud CSS-i tugi. Parima kogemuse saamiseks soovitame teil kasutada värskendatud brauserit (või keelata Internet Exploreris ühilduvusrežiim). Seni aga renderdame saiti jätkuva toe tagamiseks ilma stiilide ja JavaScriptita.
Selles töös sünteesiti rGO/nZVI komposiidid esmakordselt lihtsa ja keskkonnasõbraliku protseduuri abil, kasutades redutseerija ja stabilisaatorina Sophora kollaka lehe ekstrakti, et järgida „rohelise“ keemia põhimõtteid, näiteks vähem kahjulikku keemilist sünteesi. Komposiitide eduka sünteesi valideerimiseks on kasutatud mitmeid tööriistu, näiteks SEM, EDX, XPS, XRD, FTIR ja dzeetapotentsiaal, mis näitavad edukat komposiitide valmistamist. Uute komposiitide ja puhta nZVI eemaldamisvõimet antibiootikumi doksütsükliini erinevate algkontsentratsioonide juures võrreldi, et uurida rGO ja nZVI vahelist sünergistlikku efekti. Eemaldamistingimustes 25 mg L-1, 25 °C ja 0,05 g oli puhta nZVI adsorptsiooni eemaldamise määr 90%, samas kui doksütsükliini adsorptsiooni eemaldamise määr rGO/nZVI komposiidi puhul ulatus 94,6%-ni, mis kinnitab, et nZVI ja rGO... Adsorptsiooniprotsess vastab pseudo-teisele järgule ja on heas kooskõlas Freundlichi mudeliga, mille maksimaalne adsorptsioonivõime on 31,61 mg g-1 temperatuuril 25 °C ja pH 7 juures. On pakutud välja mõistlik mehhanism DC eemaldamiseks. Lisaks oli rGO/nZVI komposiidi korduvkasutatavus pärast kuut järjestikust regenereerimistsüklit 60%.
Vee nappus ja reostus on nüüd tõsiseks ohuks kõikidele riikidele. Viimastel aastatel on veereostus, eriti antibiootikumide reostus, suurenenud COVID-19 pandeemia ajal suurenenud tootmise ja tarbimise tõttu1,2,3. Seetõttu on tõhusa tehnoloogia väljatöötamine antibiootikumide kõrvaldamiseks reovees kiireloomuline ülesanne.
Üks tetratsükliini rühma resistentsetest poolsünteetilistest antibiootikumidest on doksütsükliin (DC)4,5. On teatatud, et põhjavees ja pinnavees leiduvaid DC jääke ei metaboliseerita, metaboliseerub vaid 20–50% ja ülejäänu satub keskkonda, põhjustades tõsiseid keskkonna- ja terviseprobleeme6.
Madala tasemega DC-ga kokkupuude võib tappa vees fotosünteesivad mikroorganismid, ohustada antimikroobsete bakterite levikut ja suurendada antimikroobset resistentsust, seega tuleb see saasteaine reoveest eemaldada. DC looduslik lagunemine vees on väga aeglane protsess. Füüsikalis-keemilised protsessid, nagu fotolüüs, biolagundamine ja adsorptsioon, saavad laguneda ainult madalates kontsentratsioonides ja väga väikese kiirusega7,8. Kõige ökonoomsem, lihtsam, keskkonnasõbralikum, hõlpsasti käsitsetav ja tõhusam meetod on aga adsorptsioon9,10.
Nano-nullvalentne raud (nZVI) on väga võimas materjal, mis suudab veest eemaldada paljusid antibiootikume, sealhulgas metronidasooli, diasepaami, tsiprofloksatsiini, kloramfenikooli ja tetratsükliini. See võime tuleneb nZVI hämmastavatest omadustest, nagu kõrge reaktsioonivõime, suur pindala ja arvukad välised seondumiskohad11. Siiski on nZVI aldis vesikeskkonnas agregatsioonile van der Wellsi jõudude ja tugevate magnetiliste omaduste tõttu, mis vähendab selle efektiivsust saasteainete eemaldamisel oksiidikihtide moodustumise tõttu, mis pärsivad nZVI reaktsioonivõimet10,12. NZVI osakeste aglomeratsiooni saab vähendada, modifitseerides nende pindu pindaktiivsete ainete ja polümeeridega või kombineerides neid teiste nanomaterjalidega komposiitide kujul, mis on osutunud elujõuliseks lähenemisviisiks nende stabiilsuse parandamiseks keskkonnas13,14.
Grafeen on kahemõõtmeline süsiniknanomaterjal, mis koosneb kärgstruktuurilises võres paiknevatest sp2-hübridiseeritud süsinikuaatomitest. Sellel on suur pindala, märkimisväärne mehaaniline tugevus, suurepärane elektrokatalüütiline aktiivsus, kõrge soojusjuhtivus, kiire elektronide liikuvus ja sobiv kandematerjal anorgaaniliste nanoosakeste toetamiseks oma pinnal. Metallist nanoosakeste ja grafeeni kombinatsioon võib oluliselt ületada iga materjali individuaalseid eeliseid ning tänu oma suurepärastele füüsikalistele ja keemilistele omadustele tagada nanoosakeste optimaalne jaotus tõhusamaks veetöötluseks15.
Taimeekstraktid on parim alternatiiv kahjulikele keemilistele redutseerijatele, mida tavaliselt kasutatakse redutseeritud grafeenoksiidi (rGO) ja nZVI sünteesil, kuna need on kättesaadavad, odavad, üheastmelised, keskkonnasõbralikud ja neid saab kasutada redutseerijatena. Nagu flavonoidid ja fenoolsed ühendid, toimivad need ka stabilisaatorina. Seetõttu kasutati selles uuringus rGO/nZVI komposiitide sünteesil parandava ja sulgeva ainena Atriplex halimus L. leheekstrakti. Amaranthaceae sugukonnast pärit Atriplex halimus on lämmastikku armastav mitmeaastane põõsas, millel on lai geograafiline leviala16.
Olemasoleva kirjanduse kohaselt kasutati Atriplex halimus't (A. halimus) esmakordselt rGO/nZVI komposiitide valmistamiseks ökonoomse ja keskkonnasõbraliku sünteesimeetodina. Seega koosneb selle töö eesmärk neljast osast: (1) rGO/nZVI ja algsete nZVI komposiitide fütosüntees, kasutades A. halimus'e veelise leheekstrakti, (2) fütosünteesitud komposiitide iseloomustamine mitme meetodi abil, et kinnitada nende edukat valmistamist, (3) rGO ja nZVI sünergilise efekti uurimine doksütsükliinantibiootikumide orgaaniliste saasteainete adsorptsioonil ja eemaldamisel erinevate reaktsiooniparameetrite korral, adsorptsiooniprotsessi tingimuste optimeerimine, (3) komposiitmaterjalide uurimine erinevates pidevates töötlustes pärast töötlemistsüklit.
Doksütsükliinvesinikkloriid (DC, MM = 480,90, keemiline valem C22H24N2O·HCl, 98%), raudkloriidheksahüdraat (FeCl3.6H2O, 97%), grafiidipulber osteti firmalt Sigma-Aldrich, USA. Naatriumhüdroksiid (NaOH, 97%), etanool (C2H5OH, 99,9%) ja vesinikkloriidhape (HCl, 37%) osteti firmalt Merck, USA. NaCl, KCl, CaCl2, MnCl2 ja MgCl2 osteti firmalt Tianjin Comio Chemical Reagent Co., Ltd. Kõik reagendid on kõrge analüütilise puhtusega. Kõikide vesilahuste valmistamiseks kasutati kahekordselt destilleeritud vett.
A. halimuse representatiivseid isendeid on kogutud nende looduslikust elupaigast Niiluse deltas ja Egiptuse Vahemere rannikul asuvatest maadest. Taimne materjal koguti vastavalt kehtivatele riiklikele ja rahvusvahelistele suunistele17. Professor Manal Fawzi on identifitseerinud taimeisikud vastavalt Boulose18 standardile ning Alexandria ülikooli keskkonnateaduste osakond annab loa uuritud taimeliikide kogumiseks teaduslikel eesmärkidel. Proovitõendeid hoitakse Tanta ülikooli herbaariumis (TANE), tõendinumbrid 14 122–14 127, mis on avalik herbaarium, mis pakub juurdepääsu hoiustatud materjalidele. Lisaks tuleb tolmu või mustuse eemaldamiseks lõigata taime lehed väikesteks tükkideks, loputada 3 korda kraaniveega ja destilleeritud veega ning seejärel kuivatada temperatuuril 50 °C. Taim purustati, 5 g peent pulbrit kasteti 100 ml destilleeritud vette ja segati 70 °C juures 20 minutit, et saada ekstrakt. Saadud Bacillus nicotianae ekstrakt filtreeriti läbi Whatmani filterpaberi ja säilitati puhastes ja steriliseeritud katseklaasides temperatuuril 4 °C edasiseks kasutamiseks.
Nagu joonisel 1 näidatud, valmistati GO grafiidipulbrist modifitseeritud Hummersi meetodil. 10 mg GO pulbrit dispergeeriti 50 ml deioniseeritud vees 30 minutit ultraheliga töödeldes ja seejärel segati 0,9 g FeCl3 ja 2,9 g NaAc 60 minutit. Segatud lahusele lisati 20 ml atripleksi leheekstrakti ja jäeti 8 tunniks temperatuurile 80 °C. Saadud must suspensioon filtriti. Valmistatud nanokomposiite pesti etanooli ja bidestilleeritud veega ning seejärel kuivatati vaakumahjus temperatuuril 50 °C 12 tundi.
rGO/nZVI ja nZVI komplekside rohelise sünteesi skemaatilised ja digitaalsed fotod ning DC-antibiootikumide eemaldamine saastunud veest Atriplex halimus ekstrakti abil.
Lühidalt, nagu joonisel 1 näidatud, lisati 20 ml kibeda lehe ekstrakti lahusele tilkhaaval 60 minutiks mõõduka kuumutamise ja segamisega 10 ml raudkloriidi lahust, mis sisaldas 0,05 M Fe3+ ioone, ning seejärel tsentrifuugiti lahust 15 minutit kiirusel 14 000 p/min (Hermle, 15 000 p/min), saades mustad osakesed, mida seejärel pesti 3 korda etanooli ja destilleeritud veega ning kuivatati vaakumahjus temperatuuril 60 °C üleöö.
Taimesünteesitud rGO/nZVI ja nZVI komposiite iseloomustati UV-nähtava spektroskoopia abil (T70/T80 seeria UV/Vis spektrofotomeetrid, PG Instruments Ltd, Ühendkuningriik) skaneerimisvahemikus 200–800 nm. rGO/nZVI ja nZVI komposiitide topograafia ja suurusjaotuse analüüsimiseks kasutati TEM-spektroskoopiat (JOEL, JEM-2100F, Jaapan, kiirenduspinge 200 kV). Taimeekstraktides sisalduvate funktsionaalrühmade hindamiseks, mis vastutavad taastumis- ja stabiliseerimisprotsessi eest, viidi läbi FT-IR-spektroskoopia (JASCO spektromeeter vahemikus 4000–600 cm-1). Lisaks kasutati sünteesitud nanomaterjalide pinnalaengu uurimiseks dzeetapotentsiaali analüsaatorit (Zetasizer Nano ZS Malvern). Pulbriliste nanomaterjalide röntgendifraktsiooni mõõtmiseks kasutati röntgendifraktomeetrit (X'PERT PRO, Holland), mis töötas voolutugevusel (40 mA), pingel (45 kV) 2θ vahemikus 20° kuni 80° ja CuKa1 kiirgusega (\(\lambda =\) 1,54056 Ao). Energiadispersiivse röntgenspektromeetri (EDX) (mudel JEOL JSM-IT100) abil uuriti elementide koostist Al K-α monokromaatiliste röntgenikiirte kogumisel lainepikkustel -10 kuni 1350 eV XPS-ile, täpi suurus 400 μm K-ALPHA (Thermo Fisher Scientific, USA), täisspektri läbilaskvusenergia on 200 eV ja kitsa spektri läbilaskvusenergia 50 eV. Pulbriline proov surutakse proovihoidjale, mis asetatakse vaakumkambrisse. Seostumisenergia määramiseks kasutati võrdlusena C 1 s spektrit lainepikkusel 284,58 eV.
Sünteesitud rGO/nZVI nanokomposiitide efektiivsuse testimiseks doksütsükliini (DC) eemaldamisel vesilahustest viidi läbi adsorptsioonikatsed. Adsorptsioonikatsed viidi läbi 25 ml Erlenmeyeri kolbides orbitaalloksutil (Stuart, Orbital Shaker/SSL1) kiirusel 200 p/min temperatuuril 298 K. DC põhilahust (1000 ppm) lahjendati bidestilleeritud veega. RGO/nSVI annuse mõju adsorptsiooni efektiivsusele hindamiseks lisati 20 ml DC lahusele erineva kaaluga (0,01–0,07 g) nanokomposiite. Kineetika ja adsorptsiooniisotermide uurimiseks kasteti 0,05 g adsorbenti CD vesilahusesse algkontsentratsiooniga (25–100 mg L–1). pH mõju DC eemaldamisele uuriti pH (3–11) ja algkontsentratsiooni 50 mg L-1 juures temperatuuril 25 °C. Süsteemi pH reguleerimiseks lisati väike kogus HCl või NaOH lahust (Crisoni pH-meeter, pH-meeter, pH 25). Lisaks uuriti reaktsioonitemperatuuri mõju adsorptsioonikatsetele temperatuurivahemikus 25–55 °C. Ioontugevuse mõju adsorptsiooniprotsessile uuriti, lisades erinevaid NaCl kontsentratsioone (0,01–4 mol L–1) DC algkontsentratsioonil 50 mg L–1, pH 3 ja 7, temperatuuril 25 °C ja adsorbendi annusega 0,05 g. Adsorbeerimata DC adsorptsiooni mõõdeti kahekiirelise UV-Vis spektrofotomeetriga (T70/T80 seeria, PG Instruments Ltd, Ühendkuningriik), mis oli varustatud 1,0 cm teepikkusega kvartsküvettidega maksimaalsetel lainepikkustel (λmax) 270 ja 350 nm. DC antibiootikumide eemaldamise protsent (R%; võrrand 1) ja DC adsorptsioonikogus, qt, võrrand ... 2 (mg/g) mõõdeti järgmise võrrandi abil.
kus %R on alalisvoolu eemaldamise võime (%), Co on alalisvoolu algkontsentratsioon ajahetkel 0 ja C on alalisvoolu kontsentratsioon ajahetkel t (mg L-1).
kus qe on adsorbendi massiühiku kohta adsorbeerunud DC kogus (mg g-1), Co ja Ce on vastavalt kontsentratsioonid nullhetkel ja tasakaaluolekus (mg l-1), V on lahuse maht (l) ja m on adsorptsioonimass reagendis (g).
SEM-pildid (joonis 2A–C) näitavad rGO/nZVI komposiidi lamellaarset morfoloogiat, mille pinnale on ühtlaselt hajutatud sfäärilised raua nanoosakesed, mis näitab nZVI nanoosakeste edukat kinnitumist rGO pinnale. Lisaks on rGO lehel mõned kortsud, mis kinnitavad hapnikku sisaldavate rühmade eemaldamist samaaegselt A. halimus GO taastamisega. Need suured kortsud toimivad raua nanoosakeste aktiivse laadimise kohtadena. nZVI pildid (joonis 2D–F) näitasid, et sfäärilised raua nanoosakesed olid väga hajutatud ega agregeerunud, mis on tingitud taimeekstrakti botaaniliste komponentide katvast olemusest. Osakeste suurus varieerus vahemikus 15–26 nm. Mõnel piirkonnal on aga mesopoorne morfoloogia, millel on punnide ja õõnsuste struktuur, mis võib tagada nZVI kõrge efektiivse adsorptsioonivõime, kuna need võivad suurendada DC molekulide püüdmise võimalust nZVI pinnale. Kui nZVI sünteesiks kasutati Rosa Damaskuse ekstrakti, olid saadud NP-d mittehomogeensed, tühimike ja erineva kujuga, mis vähendas nende efektiivsust Cr(VI) adsorptsioonil ja pikendas reaktsiooniaega 23. Tulemused on kooskõlas tamme- ja mooruspuulehtedest sünteesitud nZVI-ga, mis on peamiselt sfäärilised nanoosakesed erineva nanomeetri suurusega ilma ilmse aglomeratsioonita.
rGO/nZVI (AC) ja nZVI (D, E) komposiitide SEM-pildid ning nZVI/rGO (G) ja nZVI (H) komposiitide EDX-mustrid.
Taimesünteesitud rGO/nZVI ja nZVI komposiitide elementide koostist uuriti EDX-i abil (joonis 2G, H). Uuringud näitavad, et nZVI koosneb süsinikust (38,29 massiprotsenti), hapnikust (47,41 massiprotsenti) ja rauast (11,84 massiprotsenti), kuid esineb ka teisi elemente, näiteks fosforit24, mida saab taimeekstraktidest. Lisaks on kõrge süsiniku ja hapniku protsent tingitud taimeekstraktidest pärit fütokemikaalide olemasolust maa-alustes nZVI proovides. Need elemendid on rGO-l ühtlaselt jaotunud, kuid erinevates suhetes: C (39,16 massiprotsenti), O (46,98 massiprotsenti) ja Fe (10,99 massiprotsenti). EDX-is kasutatakse ka teisi elemente, näiteks S-i, mida saab seostada taimeekstraktidega. A. halimus'e kasutamisel saadud rGO/nZVI komposiidi praegune C:O suhe ja rauasisaldus on palju parem kui eukalüpti leheekstrakti kasutamisel saadud, kuna see iseloomustab C (23,44 massiprotsenti), O (68,29 massiprotsenti) ja Fe (8,27 massiprotsenti). massiprotsent 25. Nataša jt., 2022, teatasid tamme- ja mooruspuulehtedest sünteesitud nZVI sarnasest elementide koostisest ning kinnitasid, et leheekstraktis sisalduvad polüfenoolrühmad ja muud molekulid vastutavad redutseerimisprotsessi eest.
Taimedes sünteesitud nZVI morfoloogia (joonis S2A, B) oli sfääriline ja osaliselt ebakorrapärane, osakeste keskmise suurusega 23,09 ± 3,54 nm, kuid van der Waalsi jõudude ja ferromagnetismi tõttu täheldati ahelaagregaate. See valdavalt granuleeritud ja sfääriline osakeste kuju on SEM-tulemustega kooskõlas. Sarnase tähelepaneku leidsid Abdelfatah jt. 2021. aastal, kui nZVI11 sünteesil kasutati riitsinusoa leheekstrakti. nZVI-s redutseerijana kasutatavatel Ruelas tuberosa leheekstrakti nanoosakestel on samuti sfääriline kuju läbimõõduga 20–40 nm26.
Hübriidsete rGO/nZVI komposiit-TEM-kujutiste (joonis S2C-D) tulemused näitasid, et rGO on basaaltasand äärepoolsete voltide ja kortsudega, mis pakuvad nZVI NP-dele mitmeid laadimiskohti; see lamellaarne morfoloogia kinnitab ka rGO edukat valmistamist. Lisaks on nZVI NP-del sfääriline kuju, osakeste suurusega 5,32 kuni 27 nm, ja need on rGO kihti kinnistunud peaaegu ühtlase dispersiooniga. Fe NP-de/rGO sünteesimiseks kasutati eukalüpti leheekstrakti; TEM-tulemused kinnitasid ka seda, et rGO kihi kortsud parandasid Fe NP-de dispersiooni rohkem kui puhtad Fe NP-d ja suurendasid komposiitide reaktsioonivõimet. Sarnaseid tulemusi said Bagheri jt. 28, kui komposiit valmistati ultraheli tehnikate abil, mille keskmine raua nanoosakeste suurus oli ligikaudu 17,70 nm.
A. halimuse, nZVI, GO, rGO ja rGO/nZVI komposiitide FTIR-spektrid on näidatud joonisel 3A. A. halimuse lehtede pinnafunktsionaalrühmade olemasolu ilmneb lainearvul 3336 cm-1, mis vastab polüfenoolidele, ja lainearvul 1244 cm-1, mis vastab valgu poolt toodetud karbonüülrühmadele. Samuti on täheldatud teisi rühmi, näiteks alkaane lainearvul 2918 cm-1, alkeene lainearvul 1647 cm-1 ja CO-O-CO pikendusi lainearvul 1030 cm-1, mis viitab taimekomponentide olemasolule, mis toimivad tihendusainetena ja vastutavad Fe2+ -ioonide taastumise eest Fe0-ks ja GO-ioonide taastumise eest rGO29-ks. Üldiselt näitavad nZVI spektrid samu neeldumispiike nagu mõru suhkrud, kuid veidi nihkes asendis. 3244 cm⁻¹ juures ilmub intensiivne riba, mis on seotud OH venitusvibratsioonidega (fenoolid), piik 1615 juures vastab C=C-le ning ribad 1546 ja 1011 cm⁻¹ tekivad C=O (polüfenoolide ja flavonoidide) venituse tõttu, aromaatsete amiinide ja alifaatsete amiinide CN-rühmi täheldati samuti vastavalt 1310 cm⁻¹ ja 1190 cm⁻¹ juures13. GO FTIR-spekter näitab paljude suure intensiivsusega hapnikku sisaldavate rühmade olemasolu, sealhulgas alkoksü (CO) venitusriba 1041 cm⁻¹ juures, epoksü (CO) venitusriba 1291 cm⁻¹ juures, C=O venitus. Ilmusid C=C venitusvibratsioonide riba 1619 cm⁻¹ juures, riba 1708 cm⁻¹ juures ja lai OH-rühma venitusvibratsioonide riba 3384 cm⁻¹ juures, mida kinnitab täiustatud Hummersi meetod, mis oksüdeerib edukalt grafiidiprotsessi. Kui võrrelda rGO ja rGO/nZVI komposiite GO spektritega, siis mõnede hapnikku sisaldavate rühmade, näiteks OH lainearvul 3270 cm⁻¹, intensiivsus on oluliselt vähenenud, samas kui teised, näiteks C=O lainearvul 1729 cm⁻¹, on täielikult redutseeritud. Need kadusid, mis näitab hapnikku sisaldavate funktsionaalrühmade edukat eemaldamist GO-st A. halimus ekstrakti abil. Uued teravad rGO iseloomulikud piigid C=C pingel on täheldatud umbes 1560 ja 1405 cm⁻¹ juures, mis kinnitab GO redutseerimist rGO-ks. Täheldati variatsioone vahemikus 1043 kuni 1015 cm⁻¹ ja 982 kuni 918 cm⁻¹, mis võib olla tingitud taimse materjali lisamisest31,32. Weng jt., 2018, täheldasid samuti GO-s hapnikuga rikastatud funktsionaalrühmade olulist nõrgenemist, mis kinnitab rGO edukat moodustumist bioreduktsiooni teel, kuna eukalüptilehtede ekstraktid, mida kasutati redutseeritud raudgrafeenoksiidi komposiitide sünteesimiseks, näitasid taimsete komponentide funktsionaalrühmadele lähemal asuvaid FTIR-spektreid. 33.
A. Galliumi, nZVI, rGO, GO ja rGO/nZVI komposiidi FTIR-spekter (A). rGO, GO, nZVI ja rGO/nZVI komposiidide röntgenogrammid (B).
rGO/nZVI ja nZVI komposiitide moodustumist kinnitasid suures osas röntgendifraktsioonimustrid (joonis 3B). Kõrge intensiivsusega Fe0 piik täheldati nurga 2Ɵ 44,5° juures, mis vastab indeksile (110) (JCPDS nr 06–0696)11. Teine piik nurga 35,1° juures (311) tasapinnal on omistatud magnetiidile Fe3O4, 63,2° võib olla seotud (440) tasapinna Milleri indeksiga ϒ-FeOOH (JCPDS nr 17-0536)34 olemasolu tõttu. GO röntgendifraktsioonimuster näitab teravat piiki nurga 2Ɵ 10,3° juures ja teist piiki nurga 21,1° juures, mis näitab grafiidi täielikku koorumist ja rõhutab hapnikku sisaldavate rühmade olemasolu GO35 pinnal. rGO ja rGO/nZVI komposiitmustrites registreeriti iseloomulike GO piikide kadumine ja laiade rGO piikide moodustumine vastavalt 2Ɵ 22,17 ja 24,7° juures rGO ja rGO/nZVI komposiitide puhul, mis kinnitas GO edukat taaskasutamist taimeekstraktide abil. Komposiitmustris rGO/nZVI täheldati aga täiendavaid piike, mis olid seotud Fe0₂ (110) ja bcc Fe0₂ (200) võretasandiga vastavalt 44,9 \(^\circ\) ja 65,22 \(^\circ\) juures.
Zeta potentsiaal on osakese pinnale kinnitunud ioonkihi ja vesilahuse vaheline potentsiaal, mis määrab materjali elektrostaatilised omadused ja mõõdab selle stabiilsust37. Taimede abil sünteesitud nZVI, GO ja rGO/nZVI komposiitide zeta potentsiaali analüüs näitas nende stabiilsust tänu negatiivsete laengute olemasolule vastavalt -20,8, -22 ja -27,4 mV nende pinnal, nagu on näidatud joonisel S1A-C. Sellised tulemused on kooskõlas mitmete aruannetega, milles mainitakse, et lahused, mis sisaldavad osakesi, mille zeeta potentsiaali väärtused on alla -25 mV, näitavad üldiselt kõrget stabiilsusastet tänu nende osakeste vahelisele elektrostaatilisele tõukumisele. RGO ja nZVI kombinatsioon võimaldab komposiidil omandada rohkem negatiivseid laenguid ja on seega stabiilsem kui kas GO või nZVI eraldi. Seega viib elektrostaatilise tõukumise nähtus stabiilsete rGO/nZVI39 komposiitide moodustumiseni. GO negatiivne pind võimaldab sellel ühtlaselt dispergeeruda vesikeskkonnas ilma aglomeratsioonita, mis loob soodsad tingimused interaktsiooniks nZVI-ga. Negatiivne laeng võib olla seotud erinevate funktsionaalsete rühmade olemasoluga mõru meloni ekstraktis, mis kinnitab ka GO ja rauaprekursorite ning taimeekstrakti vahelist interaktsiooni, moodustades vastavalt rGO ja nZVI ning rGO/nZVI kompleksi. Need taimsed ühendid võivad toimida ka sulgemisainetena, kuna need takistavad saadud nanoosakeste agregatsiooni ja suurendavad seega nende stabiilsust40.
nZVI ja rGO/nZVI komposiitide elementide koostis ja valentsseisundid määrati XPS-i abil (joonis 4). XPS-uuring näitas üldiselt, et rGO/nZVI komposiit koosneb peamiselt elementidest C, O ja Fe, mis on kooskõlas EDS-kaardistusega (joonis 4F–H). C1s-spekter koosneb kolmest piigist pingetel 284,59 eV, 286,21 eV ja 288,21 eV, mis tähistavad vastavalt CC, CO ja C=O. O1s-spekter jagati kolmeks piigiks, sealhulgas 531,17 eV, 532,97 eV ja 535,45 eV, mis määrati vastavalt O=CO, CO ja NO rühmadele. Piigid pingetel 710,43, 714,57 ja 724,79 eV viitavad aga vastavalt Fe2p3/2, Fe+3 ja Fep1/2 elementidele. nZVI XPS-spektrid (joonis 4C-E) näitasid elementide C, O ja Fe piike. Piigid lainepikkustel 284,77, 286,25 ja 287,62 eV kinnitavad raua-süsiniku sulamite olemasolu, kuna need viitavad vastavalt CC-le, C-OH-le ja CO-le. O1s-spekter vastas kolmele piigile: C–O/raudkarbonaat (531,19 eV), hüdroksüülradikaal (532,4 eV) ja O–C=O (533,47 eV). Piik lainepikkusel 719,6 on omistatav Fe0-le, samas kui FeOOH näitab piike lainepikkustel 717,3 ja 723,7 eV, lisaks näitab piik lainepikkusel 725,8 eV Fe2O342,43 olemasolu.
nZVI ja rGO/nZVI komposiitide XPS-uuringud (A, B). nZVI C1s (C), Fe2p (D) ja O1s (E) ning rGO/nZVI C1s (F), Fe2p (G) ja O1s (H) komposiidi täisspektrid.
N2 adsorptsiooni/desorptsiooni isoterm (joonis 5A, B) näitab, et nZVI ja rGO/nZVI komposiidid kuuluvad II tüüpi. Lisaks suurenes nZVI eripind (SBET) pärast rGO-ga pimestamist 47,4549-lt 152,52 m2/g-ni. Seda tulemust saab seletada nZVI magnetiliste omaduste vähenemisega pärast rGO-ga pimestamist, mis vähendab osakeste agregatsiooni ja suurendab komposiitide pindala. Lisaks, nagu on näidatud joonisel 5C, on rGO/nZVI komposiidi pooride maht (8,94 nm) suurem kui algsel nZVI-l (2,873 nm). See tulemus on kooskõlas El-Monaem jt. 45 tulemustega.
DC eemaldamise adsorptsioonivõime hindamiseks rGO/nZVI komposiitide ja algse nZVI vahel sõltuvalt algkontsentratsiooni suurenemisest tehti võrdlus, lisades DC-le erinevate algkontsentratsioonide juures iga adsorbendi konstantse annuse (0,05 g). Uuritud lahus [25]. –100 mg l–1] temperatuuril 25 °C. Tulemused näitasid, et rGO/nZVI komposiidi eemaldamise efektiivsus (94,6%) oli madalam kui algsel nZVI-l (90%) madalama kontsentratsiooni (25 mg L-1) juures. Kui aga algkontsentratsiooni suurendati 100 mg L-1-ni, langes rGO/nZVI ja lähte-nZVI eemaldamise efektiivsus vastavalt 70% ja 65%-ni (joonis 6A), mis võib olla tingitud vähemast aktiivsete kohtade arvust ja nZVI osakeste lagunemisest. Vastupidi, rGO/nZVI näitas DC eemaldamise suuremat efektiivsust, mis võib olla tingitud rGO ja nZVI sünergistlikust efektist, kus adsorptsiooniks kättesaadavate stabiilsete aktiivsete kohtade arv on palju suurem, ja rGO/nZVI puhul saab adsorbeerida rohkem DC-d kui tervet nZVI-d. Lisaks näitab joonis 6B, et rGO/nZVI ja nZVI komposiitide adsorptsioonivõime suurenes vastavalt 9,4 mg/g-lt 30 mg/g-ni ja 9 mg/g-ni, algkontsentratsiooni suurenemisega 25–100 mg/l -1,1-lt 28,73 mg g-1-ni. Seega oli DC eemaldamise kiirus negatiivses korrelatsioonis DC algkontsentratsiooniga, mis oli tingitud iga adsorbendi toetatud reaktsioonikeskuste piiratud arvust DC adsorptsiooniks ja eemaldamiseks lahuses. Seega võib nendest tulemustest järeldada, et rGO/nZVI komposiitidel on suurem adsorptsiooni ja redutseerimise efektiivsus ning rGO-d rGO/nZVI koostises saab kasutada nii adsorbendina kui ka kandematerjalina.
rGO/nZVI ja nZVI komposiidi eemaldamise efektiivsus ja DC adsorptsioonivõime olid (A, B) [Co = 25 mg l-1–100 mg l-1, T = 25 °C, annus = 0,05 g], pH oli adsorptsioonivõime ja DC eemaldamise efektiivsuse osas rGO/nZVI komposiitide puhul (C) [Co = 50 mg l-1, pH = 3–11, T = 25 °C, annus = 0,05 g].
Lahuse pH on adsorptsiooniprotsesside uurimisel kriitilise tähtsusega tegur, kuna see mõjutab adsorbendi ionisatsiooni astet, speciatsiooni ja ionisatsiooni. Katse viidi läbi temperatuuril 25 °C konstantse adsorbendi annusega (0,05 g) ja algkontsentratsiooniga 50 mg L-1 pH vahemikus (3–11). Kirjanduse ülevaate46 kohaselt on DC amfifiilne molekul, millel on erinevatel pH tasemetel mitu ioniseeruvat funktsionaalset rühma (fenoolid, aminorühmad, alkoholid). Selle tulemusel võivad DC erinevad funktsioonid ja nendega seotud struktuurid rGO/nZVI komposiidi pinnal elektrostaatiliselt interakteeruda ning esineda katioonide, tsvitterioonide ja anioonidena, kusjuures DC molekul eksisteerib katioonse (DCH3+) vormina pH väärtusel < 3,3, tsvitterioonse (DCH20) vormina pH väärtusel 3,3 < pH < 7,7 ja anioonse (DCH− või DC2−) vormina pH väärtusel 7,7. Selle tulemusel võivad DC erinevad funktsioonid ja nendega seotud struktuurid rGO/nZVI komposiidi pinnal elektrostaatiliselt interakteeruda ning esineda katioonide, tsvitterioonide ja anioonidena, kusjuures DC molekul eksisteerib katioonse (DCH3+) kujul pH < 3,3 juures, tsvitterioonse (DCH20) kujul pH 3,3 < pH < 7,7 juures ja anioonse (DCH- või DC2-) kujul pH 7,7 juures. В результате различные функции ДК и связанных с ними структур на поверхности композвастита rGO/nZVI мозайтевогуто электростатически и могут существовать в виде катионов, цвиттер-ионов и анионов, молекула ДК сущест (DCH3+) при рН < 3,3, цвиттер-ионный (DCH20) 3,3 < pH < 7,7 и анионный (DCH- или DC2-) при pH 7,7. Selle tulemusel võivad rGO/nZVI komposiidi pinnal olevad DC ja sellega seotud struktuuride erinevad funktsioonid elektrostaatiliselt interakteeruda ning esineda katioonide, tsvitterioonide ja anioonide kujul; DC molekul eksisteerib katioonina (DCH3+) pH väärtusel < 3,3; ioonse (DCH20) katioonina pH väärtusel 3,3 < pH < 7,7 ja anioonse (DCH- või DC2-) katioonina pH väärtusel 7,7.因此，DC 的各种功能和rGO/nZVI复合材料表面的相关结构可能会发生静电相互作用，并可能以阳离子、两性离子和阴离子的形式存在，DC分子在pH < 3,3 时以阳离子 (DCH3+) 的形式存在，两性离子(DCH20) 3,3 < pH < 7,7 和阴离子(DCH-或DC2-) 在PH 7,7.因此 ， dc 的 种 功能 和 和 和 和 和 复合 材料 表面 的 相关 结构 叔 胏相互 ， 并 可能 以 阳离子 两 性 和 阴离子 形式 ， ， dc 分子 在 pH <3,3 日阳离子 阳离子 阳离子 (dch3+)形式存在，两性离子(DCH20) 3,3 < pH < 7,7 和阴离子(DCH- 或DC2-) .7在DC2-) Следовательно, различные функции ДК и родственных им структур на поверхности композита rGO/nZVI мопугут электростатические взаимодействия и существовать в виде катионов, цвиттер-ионов и анионов, а молеякулы Амолеякулы катионными (ДЦГ3+) при рН < 3,3. Seega võivad rGO/nZVI komposiidi pinnal olevad DC ja sellega seotud struktuuride erinevad funktsioonid astuda elektrostaatilistesse interaktsioonidesse ning eksisteerida katioonide, tsvitterioonide ja anioonide kujul, samas kui DC molekulid on pH < 3,3 juures katioonsed (DCH3+). Он существует в виде цвиттер-иона (DCH20) при 3,3 < pH < 7,7 и аниона (DCH- или DC2-) при pH 7,7. See eksisteerib tsvitterioonina (DCH20) pH 3,3 < 7,7 juures ja anioonina (DCH- või DC2-) pH 7,7 juures.pH tõustes 3-lt 7-le suurenes DC-de eemaldamise adsorptsioonivõime ja efektiivsus 11,2 mg/g-lt (56%) 17 mg/g-ni (85%) (joonis 6C). pH tõustes aga 9-le ja 11-le vähenesid adsorptsioonivõime ja eemaldamise efektiivsus mõnevõrra, vastavalt 10,6 mg/g-lt (53%) 6 mg/g-ni (30%). pH tõustes 3-lt 7-le eksisteerisid DC-d peamiselt tsvitterioonide kujul, mistõttu nad peaaegu ei tõmbunud rGO/nZVI komposiitide poolt ligi ega tõukunud eemale, peamiselt elektrostaatilise interaktsiooni kaudu. Kui pH tõusis üle 8,2, oli adsorbendi pind negatiivselt laetud, seega adsorptsioonivõime vähenes ja vähenes negatiivselt laetud doksütsükliini ja adsorbendi pinna vahelise elektrostaatilise tõukumise tõttu. See trend viitab sellele, et DC adsorptsioon rGO/nZVI komposiitidel on suuresti pH-st sõltuv ning tulemused näitavad ka, et rGO/nZVI komposiidid sobivad adsorbentidena nii happelistes kui ka neutraalsetes tingimustes.
Temperatuuri mõju DC vesilahuse adsorptsioonile viidi läbi temperatuuril (25–55 °C). Joonis 7A näitab temperatuuri tõusu mõju DC antibiootikumide eemaldamise efektiivsusele rGO/nZVI puhul, on selge, et eemaldamisvõime ja adsorptsioonivõime suurenesid vastavalt 83,44%-lt ja 13,9 mg/g-lt 47%-le ja 7,83 mg/g-le. See oluline langus võib olla tingitud DC ioonide soojusenergia suurenemisest, mis viib desorptsioonini47.
Temperatuuri mõju CD eemaldamise efektiivsusele ja adsorptsioonivõimele rGO/nZVI komposiitidel (A) [Co = 50 mg L–1, pH = 7, annus = 0,05 g], adsorbendi annus CD eemaldamise efektiivsusele ja eemaldamise efektiivsusele; algkontsentratsiooni mõju adsorptsioonivõimele ja DC eemaldamise efektiivsusele rGO/nSVI komposiidil (B) [Co = 50 mg L–1, pH = 7, T = 25 °C] (C, D) [Co = 25–100 mg L–1, pH = 7, T = 25 °C, annus = 0,05 g].
Komposiit-adsorbendi rGO/nZVI doosi suurendamise mõju eemaldamise efektiivsusele ja adsorptsioonivõimele on näidatud joonisel 7B. Adsorbendi doosi suurendamine viis adsorptsioonivõime vähenemiseni 33,43 mg/g-lt 6,74 mg/g-le. Adsorbendi doosi suurendamisel 0,01 g-lt 0,07 g-le suureneb eemaldamise efektiivsus aga 66,8%-lt 96%-le, mis võib seega olla seotud aktiivsete tsentrite arvu suurenemisega nanokomposiidi pinnal.
Uuriti algkontsentratsiooni mõju adsorptsioonivõimele ja eemaldamise efektiivsusele [25–100 mg L-1, 25 °C, pH 7, annus 0,05 g]. Kui algkontsentratsiooni suurendati 25 mg L-1-lt 100 mg L-1-le, vähenes rGO/nZVI komposiidi eemaldamise protsent 94,6%-lt 65%-le (joonis 7C), tõenäoliselt soovitud aktiivsete kohtade puudumise tõttu. . Adsorbeerib suuri DC49 kontsentratsioone. Teisest küljest, kui algkontsentratsioon suurenes, suurenes ka adsorptsioonivõime 9,4 mg/g-lt 30 mg/g-le, kuni saavutati tasakaal (joonis 7D). See vältimatu reaktsioon tuleneb liikumapaneva jõu suurenemisest, mille korral algne DC kontsentratsioon on suurem kui DC ioonide massiülekande takistus rGO/nZVI komposiidi pinna 50 saavutamiseks.
Kontaktiaja ja kineetika uuringute eesmärk on mõista adsorptsiooni tasakaaluaega. Esiteks oli kontaktiaja esimese 40 minuti jooksul adsorbeerunud DC kogus ligikaudu pool kogu aja (100 minuti) jooksul adsorbeerunud koguhulgast. Samal ajal põrkuvad lahuses olevad DC molekulid, mis põhjustavad nende kiire migratsiooni rGO/nZVI komposiidi pinnale, mille tulemuseks on märkimisväärne adsorptsioon. 40 minuti pärast suurenes DC adsorptsioon järk-järgult ja aeglaselt, kuni 60 minuti pärast saavutati tasakaal (joonis 7D). Kuna esimese 40 minuti jooksul adsorbeerub mõistlik kogus, toimub vähem kokkupõrkeid DC molekulidega ja adsorbeerimata molekulidele on saadaval vähem aktiivseid kohti. Seetõttu saab adsorptsioonikiirust vähendada51.
Adsorptsioonikineetika paremaks mõistmiseks kasutati pseudo-esimese järgu (joonis 8A), pseudo-teise järgu (joonis 8B) ja Elovichi (joonis 8C) kineetilise mudeli joongraafikuid. Kineetilistest uuringutest saadud parameetritest (tabel S1) selgub, et pseudo-sekundiline mudel on parim mudel adsorptsioonikineetika kirjeldamiseks, kus R2 väärtus on seatud kõrgemaks kui kahes teises mudelis. Samuti on sarnasus arvutatud adsorptsioonivõimete (qe, cal) vahel. Pseudo-teist järku ja eksperimentaalsed väärtused (qe, exp.) on täiendavaks tõendiks, et pseudo-teist järku mudel on parem kui teised mudelid. Nagu tabelis 1 näidatud, kinnitavad α (algne adsorptsioonikiirus) ja β (desorptsioonikonstant) väärtused, et adsorptsioonikiirus on suurem kui desorptsioonikiirus, mis näitab, et DC kipub rGO/nZVI52 komposiidil tõhusalt adsorbeeruma.
Pseudo-teist järku (A), pseudo-esimest järku (B) ja Elovichi (C) lineaarse adsorptsioonikineetika graafikud [Co = 25–100 mg l–1, pH = 7, T = 25 °C, annus = 0,05 g].
Adsorptsiooniisotermide uuringud aitavad määrata adsorbendi (RGO/nRVI komposiit) adsorptsioonivõimet erinevatel adsorbaadi kontsentratsioonidel (DC) ja süsteemi temperatuuridel. Maksimaalne adsorptsioonivõime arvutati Langmuiri isotermi abil, mis näitas, et adsorptsioon oli homogeenne ja hõlmas adsorbaadi monokihi moodustumist adsorbendi pinnal ilma nendevahelise interaktsioonita53. Kaks teist laialdaselt kasutatavat isotermimudelit on Freundlichi ja Temkini mudelid. Kuigi Freundlichi mudelit ei kasutata adsorptsioonivõime arvutamiseks, aitab see mõista heterogeenset adsorptsiooniprotsessi ja seda, et adsorbendil olevatel vakantsidel on erinevad energiad, samas kui Temkini mudel aitab mõista adsorptsiooni füüsikalisi ja keemilisi omadusi54.
Joonistel 9A-C on näidatud vastavalt Langmuiri, Freindlichi ja Temkini mudelite joongraafikud. Freundlichi (joonis 9A) ja Langmuiri (joonis 9B) joongraafikute põhjal arvutatud ja tabelis 2 esitatud R2 väärtused näitavad, et DC adsorptsioon rGO/nZVI komposiidil järgib Freundlichi (0,996) ja Langmuiri (0,988) isotermimudeleid ning Temkini (0,985) mudelit. Langmuiri isotermimudeli abil arvutatud maksimaalne adsorptsioonivõime (qmax) oli 31,61 mg g-1. Lisaks on arvutatud dimensioonita eraldusteguri (RL) väärtus vahemikus 0 kuni 1 (0,097), mis näitab soodsat adsorptsiooniprotsessi. Vastasel juhul näitab arvutatud Freundlichi konstant (n = 2,756) selle absorptsiooniprotsessi eelistust. Temkini isotermi lineaarse mudeli (joonis 9C) kohaselt on DC adsorptsioon rGO/nZVI komposiidil füüsikaline adsorptsiooniprotsess, kuna b on ˂ 82 kJ mol-1 (0,408)55. Kuigi füüsikaline adsorptsioon toimub tavaliselt nõrkade van der Waalsi jõudude vahendusel, nõuab alalisvoolu adsorptsioon rGO/nZVI komposiitidel madalat adsorptsioonienergiat [56, 57].
Freundlichi (A), Langmuiri (B) ja Temkini (C) lineaarse adsorptsiooni isotermid [Co = 25–100 mg L–1, pH = 7, T = 25 °C, annus = 0,05 g]. Van't Hoffi võrrandi graafik rGO/nZVI komposiitide DC adsorptsiooni kohta (D) [Co = 25–100 mg l-1, pH = 7, T = 25–55 °C ja annus = 0,05 g].
Reaktsioonitemperatuuri muutuse mõju hindamiseks alalisvoolu eemaldamisele rGO/nZVI komposiitidest arvutati võrrandite 3 ja 458 abil termodünaamilised parameetrid, nagu entroopia muutus (ΔS), entalpia muutus (ΔH) ja vaba energia muutus (ΔG).
kus \({K}_{e}\)=\(\frac{{C}_{Ae}}{{C}_{e}}\) – termodünaamiline tasakaalukonstant, Ce ja CAe – vastavalt rGO lahuses /nZVI DC kontsentratsioonid pinna tasakaalus. R ja RT on vastavalt gaasikonstant ja adsorptsioonitemperatuur. ln Ke graafik 1/T suhtes annab sirge (joonis 9D), mille abil saab määrata ∆S ja ∆H.
Negatiivne ΔH väärtus näitab, et protsess on eksotermiline. Teisest küljest jääb ΔH väärtus füüsikalise adsorptsiooniprotsessi piiresse. Negatiivsed ΔG väärtused tabelis 3 näitavad, et adsorptsioon on võimalik ja spontaanne. Negatiivsed ΔS väärtused näitavad adsorbendi molekulide kõrget järjestust vedeliku piiril (tabel 3).
Tabel 4 võrdleb rGO/nZVI komposiiti teiste varasemates uuringutes kirjeldatud adsorbentidega. On selge, et VGO/nCVI komposiidil on kõrge adsorptsioonivõime ja see võib olla paljulubav materjal DC antibiootikumide eemaldamiseks veest. Lisaks on rGO/nZVI komposiitide adsorptsioon kiire protsess, mille tasakaalustusaeg on 60 minutit. RGO/nZVI komposiitide suurepäraseid adsorptsiooniomadusi saab seletada rGO ja nZVI sünergilise toimega.
Joonised 10A ja B illustreerivad DC antibiootikumide ratsionaalset eemaldamise mehhanismi rGO/nZVI ja nZVI komplekside abil. pH mõju DC adsorptsiooni efektiivsusele käsitlevate katsete tulemuste kohaselt ei kontrollinud pH tõustes 3-lt 7-le DC adsorptsiooni rGO/nZVI komposiidil elektrostaatilised interaktsioonid, kuna see toimis tsvitterioonina; seetõttu ei mõjutanud pH väärtuse muutus adsorptsiooniprotsessi. Seejärel saab adsorptsioonimehhanismi kontrollida mitteelektrostaatiliste interaktsioonide abil, nagu vesiniksidemed, hüdrofoobsed efektid ja π-π virnastumisinteraktsioonid rGO/nZVI komposiidi ja DC66 vahel. On hästi teada, et aromaatsete adsorbaatide mehhanismi kihilise grafeeni pinnal on seletatud π-π virnastumisinteraktsioonidega kui peamise liikumapaneva jõuga. Komposiit on grafeeniga sarnane kihiline materjal, mille neeldumismaksimum on 233 nm juures π-π* ülemineku tõttu. Lähtudes nelja aromaatse tsükli olemasolust DC adsorbaadi molekulaarstruktuuris, püstitasime hüpoteesi, et aromaatse DC (π-elektronaktseptori) ja π-elektroniderikka piirkonna vahel RGO pinnal on π-π-virnastumismehhanism. /nZVI komposiidid. Lisaks, nagu on näidatud joonisel 10B, viidi läbi FTIR-uuringud, et uurida rGO/nZVI komposiitide molekulaarset interaktsiooni DC-ga, ning rGO/nZVI komposiitide FTIR-spektrid pärast DC adsorptsiooni on näidatud joonisel 10B. 10b. Uus piik on täheldatud 2111 cm-1 juures, mis vastab C=C sideme raamistiku vibratsioonile, mis näitab vastavate orgaaniliste funktsionaalrühmade olemasolu 67 rGO/nZVI pinnal. Teised piigid nihkuvad 1561 cm-1-lt 1548 cm-1-le ja 1399 cm-1-lt 1360 cm-1-le, mis kinnitab samuti, et π-π interaktsioonidel on oluline roll grafeeni ja orgaaniliste saasteainete adsorptsioonis68,69. Pärast alalisvoolu adsorptsiooni vähenes mõnede hapnikku sisaldavate rühmade, näiteks OH-rühma intensiivsus 3270 cm-1-ni, mis viitab sellele, et vesiniksidemed on üks adsorptsioonimehhanismidest. Seega, tulemuste põhjal toimub alalisvoolu adsorptsioon rGO/nZVI komposiidil peamiselt π-π virnastusinteraktsioonide ja vesiniksidemete tõttu.
DC antibiootikumide ratsionaalne adsorptsioonimehhanism rGO/nZVI ja nZVI komplekside poolt (A). DC FTIR adsorptsioonispektrid rGO/nZVI ja nZVI pinnal (B).
nZVI neeldumisribade intensiivsus lainepikkustel 3244, 1615, 1546 ja 1011 cm–1 suurenes pärast DC adsorptsiooni nZVI-l (joonis 10B) võrreldes nZVI-ga, mis peaks olema seotud interaktsiooniga DC karboksüülhappe O-rühmade võimalike funktsionaalsete rühmadega. See madalam läbilaskvuse protsent kõigis vaadeldud ribades ei näita aga fütosünteetilise adsorbendi (nZVI) adsorptsiooni efektiivsuse olulist muutust võrreldes nZVI-ga enne adsorptsiooniprotsessi. Mõnede nZVI71-ga tehtud DC eemaldamise uuringute kohaselt vabanevad nZVI reageerimisel H2O-ga elektronid ja seejärel kasutatakse H+ iooni, et toota väga redutseeritavat aktiivset vesinikku. Lõpuks, mõned katioonsed ühendid võtavad aktiivselt vesinikult elektrone, mille tulemuseks on -C=N ja -C=C-, mida seostatakse benseenitsükli lõhenemisega.
Postituse aeg: 14. november 2022