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In dieser Arbeit wurden RGO/NZVI -Verbundwerkstoffe zum ersten Mal unter Verwendung eines einfachen und umweltfreundlichen Verfahrens mit Sophora -gelblichem Blattextrakt als Reduktionsmittel und Stabilisator synthetisiert, um den Prinzipien der „grünen“ Chemie wie weniger schädliche chemische Synthese einzuhalten. Mehrere Werkzeuge wurden verwendet, um die erfolgreiche Synthese von Verbundwerkstoffen wie SEM, EDX, XPS, XRD, FTIR und Zeta -Potential zu validieren, die auf eine erfolgreiche Verbundherstellung hinweisen. Die Entfernungskapazität der neuen Verbundwerkstoffe und der reinen NZVI bei verschiedenen Startkonzentrationen der Antibiotika -Doxycyclin wurde mit der Untersuchung der synergistischen Wirkung zwischen RGO und NZVI verglichen. Unter den Entfernungsbedingungen von 25 mg L-1, 25 ° C und 0,05 g betrug die adsorptive Entfernungsrate von reinem NZVI 90%, während die adsorptive Entfernungsrate von Doxycyclin durch das RGO/NZVI-Verbund 94,6%erreichte, was bestätigte, dass NZVI und RGO. Der Adsorptionsprozess entspricht einer pseudo-Sekunden-Ordnung und stimmt gut mit dem Freundlich-Modell überein mit einer maximalen Adsorptionskapazität von 31,61 mg G-1 bei 25 ° C und pH 7. Ein angemessener Mechanismus für die Entfernung von DC wurde vorgeschlagen. Darüber hinaus betrug die Wiederverwendbarkeit des RGO/NZVI -Verbundstoffs nach sechs aufeinanderfolgenden Regenerationszyklen 60%.
Wasserknappheit und Verschmutzung sind jetzt eine ernsthafte Bedrohung für alle Länder. In den letzten Jahren hat die Wasserverschmutzung, insbesondere die Antibiotika-Verschmutzung, aufgrund der erhöhten Produktion und des Verbrauchs während der Covid-19-Pandemie 1,2,3 zugenommen. Daher ist die Entwicklung einer wirksamen Technologie zur Beseitigung von Antibiotika in Abwasser eine dringende Aufgabe.
Eines der resistenten halbsynthetischen Antibiotika aus der Tetracyclin-Gruppe ist Doxycyclin (DC) 4,5. Es wurde berichtet, dass DC-Rückstände in Grundwasser- und Oberflächengewässern nicht metabolisiert werden können, nur 20-50% metabolisiert und der Rest in die Umwelt freigesetzt werden, was zu schwerwiegenden Umwelt- und Gesundheitsproblemen führt6.
Die Exposition gegenüber DC bei niedrigen Werten kann aquatische photosynthetische Mikroorganismen abtöten, die Ausbreitung antimikrobieller Bakterien bedrohen und die antimikrobielle Resistenz erhöhen, sodass diese Verunreinigung aus dem Abwasser entfernt werden muss. Der natürliche Abbau von DC in Wasser ist ein sehr langsamer Prozess. Physikalisch-chemische Prozesse wie Photolyse, biologischer Abbau und Adsorption können sich nur bei niedrigen Konzentrationen und bei sehr niedrigen Raten 7,8 abbauen. Die wirtschaftlichste, einfache, umweltfreundlichste, einfach zu handhöflichste Methode ist Adsorption9,10.
Nano Zero Valent Iron (NZVI) ist ein sehr starkes Material, das viele Antibiotika aus Wasser entfernen kann, einschließlich Metronidazol, Diazepam, Ciprofloxacin, Chloramphenicol und Tetracyclin. Diese Fähigkeit ist auf die erstaunlichen Eigenschaften zurückzuführen, die NZVI hat, wie z. B. hohe Reaktivität, große Oberfläche und zahlreiche externe Bindungsstellen11111. NZVI ist jedoch aufgrund von Van -der -Wells -Kräften und hohen magnetischen Eigenschaften anfällig für die Aggregation in wässrigen Medien, was seine Wirksamkeit bei der Entfernung von Kontaminanten aufgrund der Bildung von Oxidschichten verringert, die die Reaktivität von nZVI10,12 hemmen. Die Agglomeration von NZVI -Partikeln kann reduziert werden, indem ihre Oberflächen mit Tensiden und Polymeren verändert oder mit anderen Nanomaterialien in Form von Verbundwerkstoffen kombiniert werden, was sich als ein praktikabler Ansatz zur Verbesserung ihrer Stabilität in der Umgebung erwiesen hat13,14.
Graphen ist ein zweidimensionales Kohlenstoffnanomaterial, das aus SP2-hybridisierten Kohlenstoffatomen besteht, die in einem Wabengitter angeordnet sind. Es hat eine große Oberfläche, eine signifikante mechanische Festigkeit, eine ausgezeichnete elektrokatalytische Aktivität, eine hohe thermische Leitfähigkeit, schnelle Elektronenmobilität und ein geeignetes Trägermaterial zur Unterstützung anorganischer Nanopartikel auf seiner Oberfläche. Die Kombination von Metallnanopartikeln und Graphen kann die individuellen Vorteile jedes Materials erheblich überschreiten und liefert aufgrund seiner überlegenen physikalischen und chemischen Eigenschaften eine optimale Verteilung von Nanopartikeln für eine effizientere Wasseraufbereitung15.
Pflanzenextrakte sind die beste Alternative zu schädlichen chemischen Reduktionsmitteln, die häufig bei der Synthese von reduziertem Graphenoxid (RGO) und NZVI verwendet werden, da sie verfügbar sind, kostengünstig, ein Schritt, umweltfreundlich und können als Reduktionsmittel verwendet werden. Wie Flavonoide und Phenolverbindungen wirken auch als Stabilisator. Daher wurde in dieser Studie Atriplex Halimus L. Blattextrakt als Reparatur- und Schließmittel für die Synthese von RGO/NZVI -Verbundwerkstoffen verwendet. Atriplex Halimus aus der Familie Amaranthaceae ist ein stickstoffliebender mehrjähriger Strauch mit einem breiten geografischen Bereich 16.
Laut der verfügbaren Literatur wurde erstmals Atriplex Halimus (A. Halimus) verwendet, um RGO/NZVI -Kompositen als wirtschaftliche und umweltfreundliche Synthesemethode herzustellen. Thus, the aim of this work consists of four parts: (1) phytosynthesis of rGO/nZVI and parental nZVI composites using A. halimus aquatic leaf extract, (2) characterization of phytosynthesized composites using multiple methods to confirm their successful fabrication, (3) study the synergistic effect of rGO and nZVI in the adsorption and removal of organic contaminants of Doxycyclin -Antibiotika unter verschiedenen Reaktionsparametern, optimieren die Bedingungen des Adsorptionsprozesses, (3) Verbundwerkstoffe in verschiedenen kontinuierlichen Behandlungen nach dem Verarbeitungszyklus.
Doxycyclinhydrochlorid (DC, MM = 480,90, Chemische Formel C22H24N2O · HCl, 98%), Eisenchlorid-Hexahydrat (Fecl3,6H2O, 97%), Graphitpulver, das von Sigma-Aldrich, USA, gekauft wurde. Natriumhydroxid (NaOH, 97%), Ethanol (C2H5OH, 99,9%) und Salzsäure (HCl, 37%) wurden von Merck, USA, gekauft. NaCl, KCL, CACL2, MNCL2 und MGCL2 wurden von Tianjin Comio Chemical Reagent Co., Ltd. bezogen. Alle Reagenzien sind von hoher analytischer Reinheit. Doppel destilliertes Wasser wurde verwendet, um alle wässrigen Lösungen vorzubereiten.
Repräsentative Exemplare von A. Halimus wurden aus ihrem natürlichen Lebensraum im Nildelta und landeten entlang der Mittelmeerküste Ägyptens. Das Pflanzenmaterial wurde gemäß den geltenden nationalen und internationalen Richtlinien gesammelt17. Prof. Manal Fawzi hat nach Boulos18 Pflanzenproben identifiziert, und das Department of Environmental Sciences der Alexandria University genehmigt die Sammlung untersuchter Pflanzenarten für wissenschaftliche Zwecke. Probengutscheine finden im Tanta University Herbarium (Tane), Gutscheine Nr. 14 122–14 127, ein öffentliches Herbarium, das Zugang zu abgelagerten Materialien bietet. Um Staub oder Schmutz zu entfernen, schneiden Sie die Blätter der Pflanze in kleine Stücke, spülen Sie dreimal mit Wasserhahn und destilliertem Wasser ab und trocknen Sie dann bei 50 ° C. Die Pflanze wurde zerkleinert, 5 g des feinen Pulvers wurden in 100 ml destilliertes Wasser eingetaucht und 20 Minuten lang bei 70 ° C gerührt, um einen Extrakt zu erhalten. Der erhaltene Extrakt von Bacillus nicotianae wurde durch Whatman -Filterpapier filtriert und zur weiteren Verwendung in sauberen und sterilisierten Röhrchen bei 4 ° C gelagert.
Wie in Abbildung 1 gezeigt, wurde der GO nach der modifizierten Hummers -Methode aus Graphitpulver hergestellt. 10 mg GO -Pulver wurden 30 Minuten lang in 50 ml entionisiertem Wasser unter Bohrung dispergiert, und dann wurden 0,9 g FECL3 und 2,9 g NAAC für 60 Minuten gemischt. 20 ml Atriplex -Blattextrakt wurden mit Rühren in die gerührte Lösung gegeben und 8 Stunden bei 80 ° C links links. Die resultierende schwarze Suspension wurde gefiltert. Die vorbereiteten Nanokompositen wurden mit Ethanol und bidistilliertem Wasser gewaschen und dann 12 Stunden in einem Vakuumofen bei 50 ° C getrocknet.
Schematische und digitale Fotografien der grünen Synthese von RGO/NZVI- und NZVI -Komplexen und Entfernung von DC -Antibiotika aus kontaminiertem Wasser unter Verwendung von Atriplex Halimus -Extrakt.
Kurz gesagt, wie in 1 gezeigt wurde 10 ml einer Eisenchloridlösung, die 0,05 m Fe3+ -Ionen enthielt, bis zu 20 ml einer Bitterblatt -Extraktlösung für 60 Minuten mit mäßigem Erhitzen und Rühren und dann wurde die Lösung dann zentrifugiert, um 14.000 U / min (Hermle, 15.000 Rpm) zu zentrifugieren. Vakuumofen bei 60 ° C über Nacht.
Plant-synthetisierte RGO/NZVI- und NZVI-Verbundwerkstoffe wurden durch UV-sichtbare Spektroskopie (UV/Vis-Spektrophotometer T70/T80-Serie, PG Instruments Ltd, UK) im Rasterbereich von 200-800 nm charakterisiert. Zur Analyse der Topographie und Größenverteilung der Verbundwerkstoffe von RGO/NZVI und NZVI wurde verwendet, TEM-Spektroskopie (Joel, JEM-2100F, Japan, Beschleunigungsspannung 200 kV). Um die funktionellen Gruppen zu bewerten, die an Anlagenextrakten beteiligt sein können, die für den Wiederherstellung und den Stabilisierungsprozess verantwortlich sind, wurde die FT-IR-Spektroskopie durchgeführt (Jasco-Spektrometer im Bereich von 4000 bis 600 cm-1). Darüber hinaus wurde ein Zeta -Potentialanalysator (Zetasizer Nano ZS Malvern) verwendet, um die Oberflächenladung der synthetisierten Nanomaterialien zu untersuchen. Für Röntgenbeugungsmessungen von Pulver-Nanomaterialien wurde ein Röntgen-Diffraktometer (X'pert Pro, die Niederlande) verwendet, der bei einem Strom (40 Ma) (45 kV) im 2 & thgr; -bereich von 20 ° bis 80 ° und Cuka1-Strahlung (\ lambda) betrieben wurde. Das energiedispersive Röntgenspektrometer (EDX) (Modell Jeol JSM-IT100) war für die Untersuchung der Elementarzusammensetzung verantwortlich, wenn sie alk-α-monochromatische Röntgenstrahlen von -10 bis 1350 EV auf XPS sammeln, die SPOT-Größe 400 & mgr; m k-alpha (ThermoFisher-Scientific). Die Pulverprobe wird auf einen Probenhalter gedrückt, der in einer Vakuumkammer platziert ist. Das C 1 S -Spektrum wurde als Referenz bei 284,58 eV verwendet, um die Bindungsenergie zu bestimmen.
Adsorptionsexperimente wurden durchgeführt, um die Wirksamkeit der synthetisierten RGO/NZVI -Nanokompositen bei der Entfernung von Doxycyclin (DC) aus wässrigen Lösungen zu testen. Adsorptionsexperimente wurden in 25 ml Erlenmeyer -Flaschen mit einer Schüttelgeschwindigkeit von 200 U/min bei einem Orbitalschüttler (Stuart, Orbital Shaker/SSL1) bei 298 K durch Verdünnen der DC -Stammlösung (1000 ppm) mit bidistiertem Wasser durchgeführt. Um die Wirkung der RGO/NSVI -Dosierung auf die Adsorptionseffizienz zu bewerten, wurden Nanokompositen unterschiedlicher Gewichte (0,01–0,07 g) zu 20 ml DC -Lösung gegeben. Um die Kinetik- und Adsorptionsisothermen zu untersuchen, wurden 0,05 g des Adsorbens in eine wässrige CD -Lösung mit anfänglicher Konzentration (25–100 mg L - 1) eingetaucht. Die Wirkung des pH-Werts auf die Entfernung von DC wurde bei pH (3–11) und eine anfängliche Konzentration von 50 mg L-1 bei 25 ° C untersucht. Passen Sie den pH -Wert des Systems an, indem Sie eine kleine Menge HCl- oder NaOH -Lösung hinzufügen (Crison PH -Messgerät, pH -Messgerät, pH 25). Zusätzlich wurde der Einfluss der Reaktionstemperatur auf Adsorptionsexperimente im Bereich von 25 bis 55 ° C untersucht. Die Wirkung der Ionenstärke auf den Adsorptionsprozess wurde untersucht, indem verschiedene NaCl -Konzentrationen (0,01–4 mol L - 1) bei einer anfänglichen Konzentration von DC von 50 mg L - 1, pH 3 und 7), 25 ° C und einer Adsorbent -Dosis von 0,05 g hinzugefügt wurden. Die Adsorption von nichtadsorbiertem Gleichstrom wurde unter Verwendung eines UV-Vis-Spektrophotometers mit zwei Strahl-UV-Vis (T70/T80-Serie, PG Instruments Ltd, UK) mit 1,0 cm Pfadlänge Quarzkuvetten bei maximalen Wellenlängen (λmax) von 270 und 350 nm gemessen. Die prozentuale Entfernung von DC -Antibiotika (R%; Gl. 1) und die Adsorptionsmenge von DC, QT, Gl. 2 (mg/g) wurden unter Verwendung der folgenden Gleichung gemessen.
Wobei %R die Gleichstromentfernungskapazität ( %) ist, ist CO die anfängliche Gleichstromkonzentration zum Zeitpunkt 0 und C die Gleichstromkonzentration zum Zeitpunkt T (Mg L-1).
Wenn QE die Menge an DC-adsorbiertem pro Einheitenmasse des Adsorbens (Mg G-1) ist, sind CO und CE die Konzentrationen zum Zeitpunkt der Null- und Gleichgewicht (mg L-1), V ist das Lösungsvolumen (L) und M ist das Adsorptionsmasse-Reagenz (G).
SEM -Bilder (Abb. 2A - C) zeigen die lamellare Morphologie des RGO/NZVI -Verbundwerkstoffs mit kugelförmigen Eisennanopartikeln, die gleichmäßig auf der Oberfläche verteilt sind, was auf eine erfolgreiche Bindung von NZVI -NPs an die RGO -Oberfläche hinweist. Darüber hinaus gibt es einige Falten im RGO-Blatt, was die Entfernung von sauerstoffhaltigen Gruppen gleichzeitig mit der Wiederherstellung von A. Halimus GO bestätigt. Diese großen Falten wirken als Stellen für die aktive Beladung von Eisen -NPs. NZVI-Bilder (Fig. 2D-F) zeigten, dass die kugelförmigen Eisen-NPs sehr verstreut waren und nicht aggregiert wurden, was auf die Beschichtung der botanischen Komponenten des Pflanzenextrakts zurückzuführen ist. Die Partikelgröße variierte innerhalb von 15–26 nm. Einige Regionen haben jedoch eine mesoporöse Morphologie mit einer Struktur von Ausbuchtungen und Hohlräumen, die eine hohe effektive Adsorptionskapazität von NZVI liefern kann, da sie die Möglichkeit erhöhen können, Gleichstrommoleküle auf der Oberfläche von NZVI zu fangen. Wenn der Rosa -Damaskus -Extrakt für die Synthese von NZVI verwendet wurde, waren die erhaltenen NPs inhomogen, mit Hohlräumen und unterschiedlichen Formen, was ihre Effizienz bei der CR (VI) -Anadsorption verringerte und die Reaktionszeit 23 erhöhte. Die Ergebnisse stimmen mit NZVI überein, die aus Eichen- und Maulbeerblättern synthetisiert wurden, bei denen es sich hauptsächlich um sphärische Nanopartikel mit verschiedenen Nanometergrößen ohne offensichtliche Agglomeration handelt.
SEM -Bilder von RGO/NZVI (AC), NZVI (D, E) Composites und EDX -Mustern von NZVI/RGO (G) und NZVI (H) -Boffen.
Die elementare Zusammensetzung von pflanzensynthetisierten RGO/NZVI- und NZVI-Verbundwerkstoffen wurde unter Verwendung von EDX untersucht (Fig. 2G, H). Studien zeigen, dass NZVI aus Kohlenstoff (38,29% nach Masse), Sauerstoff (47,41% nach Masse) und Eisen (11,84% nach Masse) besteht, andere Elemente wie Phosphorus24 sind jedoch ebenfalls vorhanden, die aus Pflanzenextrakten erhalten werden können. Darüber hinaus ist der hohe Prozentsatz an Kohlenstoff und Sauerstoff auf das Vorhandensein von phytochemischen Aussagen aus Pflanzenextrakten in NZVI -Proben unterirdisch zurückzuführen. Diese Elemente sind gleichmäßig auf RGO verteilt, jedoch in unterschiedlichen Verhältnissen: C (39,16 Gew .- %), O (46,98 Gew .- %) und Fe (10,99 Gew .- %), EDX RGO/NZVI zeigt auch das Vorhandensein anderer Elemente wie S als S, die mit Anlagenextrakten in Verbindung gebracht werden können. Das aktuelle C: O -Verhältnis und der Eisengehalt im RGO/nzvi -Verbund unter Verwendung von A. halimus sind viel besser als die Verwendung des Eukalyptus -Blatt -Extrakts, da es die Zusammensetzung von C (23,44 Gew .-%), O (68,29 Gew .-%) und Fe (8,27 Gew .-%) charakterisiert. WT %) 25. Nataša et al., 2022 berichteten über eine ähnliche elementare Zusammensetzung von NZVI, die aus Eichen- und Maulbeerblättern synthetisiert wurden, und bestätigte, dass Polyphenolgruppen und andere im Blattextrakt enthaltene Moleküle für den Reduktionsprozess verantwortlich sind.
Die in Pflanzen synthetisierte Morphologie von NZVI (Abb. S2A, B) war kugelförmig und teilweise unregelmäßig, wobei eine durchschnittliche Partikelgröße von 23,09 ± 3,54 nm, jedoch Kettenaggregate beobachtet wurden, die aufgrund von Van -Der -Waals -Kräften und dem Ferromagnetismus beobachtet wurden. Diese überwiegend körnige und kugelförmige Partikelform stimmt gut mit den SEM -Ergebnissen überein. Eine ähnliche Beobachtung wurde von Abdelfatah et al. Im Jahr 2021 wurde bei der Synthese von NZVI11 bei der Synthese von NZVI11 ein Rießbohnenblattextrakt verwendet. Ruelas tuberosa Blattextrakt NPs, das als Reduktionsmittel in NZVI verwendet wird, haben auch eine kugelförmige Form mit einem Durchmesser von 20 bis 40 nm26.
Hybrid RGO/NZVI-Verbundtem-Bilder (Abb. S2C-D) zeigte, dass RGO eine Basalebene mit Randfalten und Falten ist, die mehrere Ladestellen für NZVI-NPs bereitstellen. Diese lamellare Morphologie bestätigt auch die erfolgreiche Herstellung von RGO. Zusätzlich haben NZVI -NPs eine kugelförmige Form mit Partikelgrößen von 5,32 bis 27 nm und sind in die RGO -Schicht mit einer nahezu gleichmäßigen Dispersion eingebettet. Eukalyptus -Blattextrakt wurde verwendet, um Fe NPS/RGO zu synthetisieren; Die TEM -Ergebnisse bestätigten auch, dass Falten in der RGO -Schicht die Dispersion von Fe -NPs stärker verbesserten als reine FE -NPs und die Reaktivität der Verbundwerkstoffe erhöhten. Ähnliche Ergebnisse wurden von Bagheri et al. 28 Wenn das Verbundstoff unter Verwendung von Ultraschalltechniken mit einer durchschnittlichen Eisennanopartikelgröße von ungefähr 17,70 nm hergestellt wurde.
Die FTIR -Spektren von A. Halimus, NZVI-, GO-, RGO- und RGO/NZVI -Verbundwerkstoffen sind in den Fig. 1 und 2 dargestellt. 3a. Das Vorhandensein von Oberflächenfunktionsgruppen in den Blättern von A. halimus erscheint bei 3336 cm-1, was Polyphenolen entspricht, und 1244 cm-1, was Carbonylgruppen entspricht, die vom Protein produziert werden. Andere Gruppen wie Alkane bei 2918 cm-1, Alkenen bei 1647 cm-1 und Co-O-CO-Erweiterungen bei 1030 cm-1 wurden ebenfalls beobachtet, was auf das Vorhandensein von Anlagenkomponenten, die als Versiegelungsmittel fungieren und für die Erholung von Fe2+ bis Fe0 und GO bis RGO verantwortlich sind, vorgeschlagen wurden. Im Allgemeinen zeigen die NZVI -Spektren die gleichen Absorptionspeaks wie bitteren Zucker, jedoch mit einer leicht verschobenen Position. An intense band appears at 3244 cm-1 associated with OH stretching vibrations (phenols), a peak at 1615 corresponds to C=C, and bands at 1546 and 1011 cm-1 arise due to stretching of C=O (polyphenols and flavonoids), CN -groups of aromatic amines and aliphatic amines were also observed at 1310 cm-1 and 1190 cm-1, jeweils13. Das FTIR-Spektrum von GO zeigt das Vorhandensein vieler sauerstoffhaltiger Gruppen mit hoher Intensität, einschließlich des Alkoxy (CO) -Dehnungsbandes bei 1041 cm-1, dem Epoxy (CO) -Dehnungsband bei 1291 cm-1, C = O-Stretch. Eine Bande von C = C-Dehnungsvibrationen bei 1619 cm-1, eine Bande bei 1708 cm-1 und eine breite Gruppe von OH-Gruppen-Dehnungsvibrationen bei 3384 cm-1 erschien, was durch die verbesserte Hummers-Methode bestätigt wird, die den Graphitprozess erfolgreich oxidiert. Beim Vergleich von RGO- und RGO/NZVI-Verbundwerkstoffen mit GO-Spektren ist die Intensität einiger sauerstoffhaltiger Gruppen wie OH bei 3270 cm-1 signifikant reduziert, während andere, wie C = O bei 1729 cm-1, vollständig reduziert sind. verschwand, was auf die erfolgreiche Entfernung von sauerstoffhaltigen funktionellen Gruppen in GO durch den A. Halimus-Extrakt hinweist. Neue scharfe charakteristische Peaks von RGO bei C = C-Spannung werden um 1560 und 1405 cm-1 beobachtet, was die Reduktion von GO nach RGO bestätigt. Es wurden Variationen von 1043 bis 1015 cm-1 und von 982 bis 918 cm-1 beobachtet, möglicherweise aufgrund der Einbeziehung von Pflanzenmaterial31,32. Weng et al., 2018 beobachtete auch eine signifikante Abschwächung von sauerstoffhaltigen funktionellen Gruppen in GoT, was die erfolgreiche Bildung von RGO durch Bioreduktion bestätigte, da Eukalyptus -Blattextrakte, die zur Synthese reduzierter Eisgraphenoxid -Komposites verwendet wurden, nähere FTIR -Spektren der Funktionsgruppen der Anlagenkomponenten zeigten. 33.
A. FTIR -Spektrum von Gallium, NZVI, RGO, GO, Composite RGO/NZVI (A). Roentgenogrammy Composites RGO, GO, NZVI und RGO/NZVI (B).
Die Bildung von RGO/NZVI- und NZVI-Verbundwerkstoffen wurde weitgehend durch Röntgenbeugungsmuster bestätigt (Fig. 3B). Ein hoher Intensitäts-FE0-Peak wurde bei 2ɵ 44,5 ° beobachtet, was dem Index (110) (JCPDS-Nr. 06–0696) 11 entspricht. Ein weiterer Peak bei 35,1 ° der (311) Ebene wird auf Magnetit Fe3O4 zurückgeführt, 63,2 ° kann aufgrund des Vorhandenseins von ϒ-Feooh (JCPDS-Nr. 17-0536) 34 mit dem Miller-Index der (440) Ebene verbunden sein. Das Röntgenmuster von GO zeigt einen scharfen Peak bei 2ɵ 10,3 ° und einen weiteren Peak bei 21,1 °, was auf eine vollständige Exfoliation des Graphits hinweist und das Vorhandensein von sauerstoffhaltigen Gruppen auf der Oberfläche von GO35 hervorhebt. Zusammengesetzte Muster von RGO und RGO/NZVI verzeichneten das Verschwinden von charakteristischen GO -Peaks und die Bildung breiter RGO -Peaks bei 2ɵ 22,17 und 24,7 ° für die RGO- und RGO/NZVI -Verbundwerkstoffe, die die erfolgreiche Erholung von GO durch Anlagenextrakte bestätigten. Im Verbund -RGO/nzvi -Muster wurden jedoch zusätzliche Peaks, die mit der Gitterebene von Fe0 (110) und BCC Fe0 (200) verbunden sind, bei 44,9 \ (^\ circ \) bzw. 65,22 (^\ circ \) beobachtet.
Das Zeta -Potential ist das Potential zwischen einer an der Oberfläche eines Teilchens befestigten Ionenschicht und einer wässrigen Lösung, die die elektrostatischen Eigenschaften eines Materials bestimmt und seine Stabilität misst37. Die Zeta -potenzielle Analyse von pflanzlichen Synthese -NZVI-, GO- und RGO/NZVI -Verbundwerkstoffen zeigte ihre Stabilität aufgrund des Vorhandenseins negativer Ladungen von -20,8, -22 bzw. -27,4 mV auf ihrer Oberfläche, wie in Abbildung S1A -C gezeigt. . Solche Ergebnisse stimmen mit mehreren Berichten überein, die erwähnen, dass Lösungen, die Partikel mit Zeta -Potentialwerten von weniger als -25 mV enthalten, im Allgemeinen einen hohen Grad an Stabilität aufgrund der elektrostatischen Abstoßung zwischen diesen Partikeln aufweisen. Die Kombination von RGO und NZVI ermöglicht es dem Komposit, mehr negative Ladungen zu erwerben und weist somit eine höhere Stabilität auf als nur GO oder NZVI allein. Daher führt das Phänomen der elektrostatischen Abstoßung zur Bildung stabiler RGO/NZVI39 -Verbundwerkstoffe. Die negative Oberfläche von GO ermöglicht es, in einem wässrigen Medium ohne Agglomeration gleichmäßig verteilt zu werden, was günstige Bedingungen für die Interaktion mit NZVI erzeugt. Die negative Ladung kann mit dem Vorhandensein verschiedener funktioneller Gruppen im bitteren Melonenextrakt verbunden sein, was auch die Wechselwirkung zwischen GO- und Eisenvorläufern und dem Pflanzenextrakt zur Bildung von RGO bzw. NZVI und dem RGO/NZVI -Komplex bestätigt. Diese Pflanzenverbindungen können auch als Capping -Wirkstoffe wirken, da sie die Aggregation der resultierenden Nanopartikel verhindern und damit ihre Stabilität erhöhen40.
Die Elementarzusammensetzung und die Valenzzustände der NZVI- und RGO/NZVI -Verbundwerkstoffe wurden durch XPS bestimmt (Abb. 4). Die Gesamt -XPS -Studie zeigte, dass das RGO/NZVI -Verbundwerkstoff hauptsächlich aus den Elementen C, O und Fe besteht, die mit der EDS -Zuordnung übereinstimmen (Abb. 4F - H). Das C1S -Spektrum besteht aus drei Peaks bei 284,59 eV, 286,21 eV und 288,21 eV, die CC, Co und C = O repräsentieren. Das O1S -Spektrum wurde in drei Peaks unterteilt, darunter 531,17 EV, 532,97 EV und 535,45 eV, die der O = Co, Co, Co und keinen Gruppen zugeordnet wurden. Die Peaks bei 710,43, 714,57 und 724,79 eV beziehen sich jedoch auf Fe 2p3/2, Fe+3 bzw. Fe P1/2. Die XPS-Spektren von NZVI (Fig. 4C-E) zeigten Peaks für die Elemente C, O und Fe. Peaks bei 284,77, 286,25 und 287,62 EV bestätigen das Vorhandensein von Eisen-Kohlenstoff-Legierungen, da sie sich auf CC, C-OH bzw. CO beziehen. Das O1S -Spektrum entsprach drei Peaks C -O/Iron Carbonat (531,19 eV), Hydroxylradikal (532,4 eV) und O - C = O (533,47 eV). Der Peak bei 719,6 wird Fe0 zugeordnet, während Feooh Peaks bei 717,3 und 723,7 eV zeigt. Darüber hinaus zeigt der Peak bei 725,8 eV das Vorhandensein von Fe2O342.43 an.
XPS -Studien von NZVI- und RGO/NZVI -Verbundwerkstoffen (a, b). Vollständige Spektren von NZVI C1S (C), Fe2p (D) und O1S (E) und RGO/NZVI C1S (F), Fe2p (G), O1S (H) Composite.
Die N2 Adsorption/Desorption -Isotherme (Fig. 5a, b) zeigt, dass die Kompositen nzvi und rgo/nzvi zu Typ II gehören. Zusätzlich stieg die spezifische Oberfläche (SBET) von NZVI von 47,4549 auf 152,52 m2/g nach der Blenden mit RGO. Dieses Ergebnis kann durch die Abnahme der magnetischen Eigenschaften von NZVI nach RGO -Blinding erklärt werden, wodurch die Partikelaggregation verringert und die Oberfläche der Verbundwerkstoffe erhöht wird. Darüber hinaus ist das Porenvolumen (8,94 nm) des RGO/NZVI -Verbundstoffs, wie in Fig. 5C gezeigt, höher als das des ursprünglichen NZVI (2,873 nm). Dieses Ergebnis stimmt mit El-Monaem et al. 45.
Um die Adsorptionskapazität zur Entfernung von DC zwischen den RGO/NZVI -Verbundwerkstoffen und dem ursprünglichen NZVI in Abhängigkeit von der Erhöhung der anfänglichen Konzentration zu bewerten, wurde ein Vergleich durch Zugabe einer konstanten Dosis jedes Adsorbens (0,05 g) zu DC bei verschiedenen anfänglichen Konzentrationen durchgeführt. Untersuchte Lösung [25]. –100 mg L - 1] bei 25 ° C. Die Ergebnisse zeigten, dass die Entfernungseffizienz (94,6%) des RGO/NZVI-Verbundstoffs höher war als die des ursprünglichen NZVI (90%) bei niedrigerer Konzentration (25 mg L-1). Wenn jedoch die Startkonzentration auf 100 mg L-1 erhöht wurde, sank die Entfernungseffizienz von RGO/NZVI und dem Eltern-NZVI auf 70% bzw. 65% (Abbildung 6a), was auf weniger aktive Stellen und Abbau von NZVI-Partikeln zurückzuführen sein kann. Im Gegenteil, RGO/NZVI zeigte eine höhere Effizienz der DC -Entfernung, die auf einen synergistischen Effekt zwischen RGO und NZVI zurückzuführen ist, bei dem stabile aktive Stellen, die für die Adsorption verfügbar sind, viel höher sind, und im Fall von RGO/NZVI kann mehr DC adsorbiert werden als intakte NZVI. Zusätzlich in Abb. 6b zeigt, dass die Adsorptionskapazität der RGO/NZVI- und NZVI -Verbundwerkstoffe von 9,4 mg/g auf 30 mg/g bzw. 9 mg/g stieg, wobei die anfängliche Konzentration von 25 bis 100 mg/l zunahm. -1.1 bis 28,73 mg G-1. Daher war die DC -Entfernungsrate negativ mit der anfänglichen Gleichstromkonzentration korreliert, was auf die begrenzte Anzahl von Reaktionszentren zurückzuführen war, die von jedem Adsorbens für die Adsorption und Entfernung von DC in Lösung unterstützt wurden. Daher kann aus diesen Ergebnissen geschlossen werden, dass die RGO/NZVI -Verbundwerkstoffe eine höhere Effizienz an Adsorption und Reduktion haben, und RGO in der Zusammensetzung von RGO/NZVI kann sowohl als Adsorbens als auch als Trägermaterial verwendet werden.
Die Entfernungseffizienz und die DC-Adsorptionskapazität für den RGO/nzvi und das NZVI-Verbund waren (a, b) [CO = 25 mg L-1–100 mg L-1, t = 25 ° C, Dosis = 0,05 g], ph. Bei Adsorptionskapazität und DC -Entfernungseffizienz auf RGO/nzVI -Verbundwerkstoffen (c) [CO = 50 mg L - 1, pH = 3–11, t = 25 ° C, Dosis = 0,05 g].
Der pH -Wert von Lösung ist ein kritischer Faktor in der Untersuchung von Adsorptionsprozessen, da er den Grad der Ionisation, Speziation und Ionisierung des Adsorbens beeinflusst. Das Experiment wurde bei 25 ° C mit einer konstanten Adsorbensdosis (0,05 g) und einer anfänglichen Konzentration von 50 mg L-1 im pH-Bereich (3–11) durchgeführt. Laut Literature Review46 ist DC ein amphiphiles Molekül mit mehreren ionisierbaren funktionellen Gruppen (Phenolen, Aminogruppen, Alkohole) in verschiedenen pH -Werten. Infolgedessen können die verschiedenen Funktionen von DC und die verwandten Strukturen auf der Oberfläche des RGO/nZVI -Verbundstoffs elektrostatisch interagieren und als Kationen, Zwitterionen und Anionen existieren. Infolgedessen können die verschiedenen Funktionen von DC und die verwandten Strukturen auf der Oberfläche des RGO/nZVI-Verbundstoffs elektrostatisch interagieren und als Kationen, Zwitterionen und Anionen existieren, existiert das DC-Molekül als kationisch (DCH3+) bei pH <3,3, zwitterionisch (DCH20) 3.3 <PH <7 und anionisch und anionisch (DCC2-) Ath20 (dch20). В резллUNal тате различные функци д и с с &язаных с нβ стктур на п & хkunft/nzvi мму & ууаз & йа & йа & йа & йа & йт & йт & йт & йт & йт & йтт & йт & йт & йт & йт & йт & йт & йт & йт & йт & йт & йт & йт & йт & йт & йт & йт & йт & йт & йт & йт & йт & йkunft " катиона (dch3+) пwor Infolgedessen können verschiedene Funktionen von DC und verwandten Strukturen auf der Oberfläche des RGO/NZVI -Verbundwerkstoffs elektrostatisch interagieren und in Form von Kationen, Zwitterionen und Anionen existieren. Das DC -Molekül existiert als Kation (DCH3+) bei pH <3,3; Ionisch (DCH20) 3.3 <ph <7,7 und anionisch (DCH- oder DC2-) bei pH 7,7.因此 ， dc 的各种功能和 rgo/nzvi 复合材料表面的相关结构可能会发生静电相互作用 ， 并可能以阳离子、两性离子和阴离子的形式存在 ， dc 分子在 ph <3,3 时以阳离子 (dch3+) 的形式存在 两性离子 两性离子 (dch20) 3.3 <ph <7,7 和阴离子 (dch- 或 dc2-) 在 pH 7,7。因此 ， dc 的 种 功能 和 和 和 和 和 复合 材料 表面 的 相关 结构 可能 会 发生 静电 相互 ， 并 可能 以 阳离子 两 性 和 阴离子 形式 ， ， dc 分子 在 pH <3.3 时 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 (dch3+)形式存在，两性离子(DCH20) 3.3 < pH < 7.7和阴离子 (dch- 或 dc2-) 在 pH 7,7。 Следовательно, " катионныы (ццц3+) при рн <3,3. Daher können verschiedene Funktionen von DC und verwandten Strukturen auf der Oberfläche des RGO/NZVI -Verbundwerkstoffs in elektrostatische Wechselwirkungen einbeziehen und in Form von Kationen, Zwitterionen und Anionen existieren, während DC -Moleküle bei p <3,3 kationisch (DCH3+) sind. О н сщществует в виде ццитер-иона (dch20) пwor 3,3 <ph <7,7 и аниона (dch- Es existiert als Zwitterion (DCH20) bei 3,3 <ph <7,7 und als Anion (DCH- oder DC2-) bei pH 7,7.Mit einem Anstieg des pH -Werts von 3 auf 7 stieg die Adsorptionskapazität und Effizienz der Gleichstromentfernung von 11,2 mg/g (56%) auf 17 mg/g (85%) (6C). Als der pH -Wert jedoch auf 9 und 11 anstieg, nahm die Adsorptionskapazitäts- und Entfernungseffizienz von 10,6 mg/g (53%) auf 6 mg/g (30%) etwas ab. Mit einem Anstieg des pH-Werts von 3 auf 7 existierte DCs hauptsächlich in Form von Zwitterionen, was sie fast nicht elektrostatisch mit RGO/NZVI-Verbundwerkstoffen angezogen oder abgestoßen machte, vorwiegend durch elektrostatische Wechselwirkung. Als der pH -Wert über 8,2 stieg, wurde die Oberfläche des Adsorbens negativ geladen, so Dieser Trend legt nahe, dass die DC -Adsorption auf RGO/NZVI -Verbundwerkstoffen stark pH -abhängig ist, und die Ergebnisse zeigen auch, dass RGO/NZVI -Verbundwerkstoffe unter sauren und neutralen Bedingungen als Adsorbentien geeignet sind.
Der Effekt der Temperatur auf die Adsorption einer wässrigen Lösung von DC wurde bei (25–55 ° C) durchgeführt. Abbildung 7a zeigt den Effekt der Temperaturerhöhung auf die Entfernungseffizienz von DC -Antibiotika auf RGO/NZVI. Es ist klar, dass die Entfernungskapazität und die Adsorptionskapazität von 83,44% und 13,9 mg/g auf 47% und 7,83 mg/g anstiegen. , jeweils. Diese signifikante Abnahme kann auf einen Anstieg der Wärmeenergie von DC -Ionen zurückzuführen sein, was zu Desorption führt47.
Auswirkung der Temperatur auf die Entfernungseffizienz und die Adsorptionskapazität von CD auf RGO/nzVI -Verbundwerkstoffe (A) [Co = 50 mg L - 1, pH = 7, Dosis = 0,05 g], Adsorbensdosis auf die Entfernungseffizienz und Entfernungseffizienz des CD -Effekts der Cd -Konzentration auf der anfänglichen Konzentration auf der Adsorptionskapazität und der Effizienz von DC -Entfernung von DC auf dem Rggo/NSVI -Komponkt. 25 ° C] (C, D) [CO = 25–100 mg L - 1, pH = 7, t = 25 ° C, Dosis = 0,05 g].
Der Effekt der Erhöhung der Dosis des Verbundadsorbens rgo/nzVI von 0,01 g auf 0,07 g auf die Entfernungseffizienz und die Adsorptionskapazität ist in Abb. 7b. Eine Erhöhung der Dosis des Adsorbens führte zu einem Rückgang der Adsorptionskapazität von 33,43 mg/g auf 6,74 mg/g. Mit einer Zunahme der Adsorbensdosis von 0,01 g auf 0,07 g steigt die Entfernungseffizienz jedoch von 66,8% auf 96%, was dementsprechend mit einer Erhöhung der Anzahl der aktiven Zentren auf der Nanokompositoberfläche verbunden sein kann.
Der Effekt der anfänglichen Konzentration auf die Adsorptionskapazität und die Entfernungseffizienz [25–100 mg L-1, 25 ° C, pH 7, Dosis 0,05 g] wurde untersucht. Wenn die anfängliche Konzentration von 25 mg L-1 auf 100 mg L-1 erhöht wurde, nahm der Entfernungsprozentsatz des RGO/NZVI-Verbundstoffs von 94,6% auf 65% (Abb. 7c) zurück, wahrscheinlich aufgrund der Abwesenheit der gewünschten aktiven Stellen. . Adsorbs große Konzentrationen von DC49. Andererseits stieg die Adsorptionskapazität mit zunehmender anfänglicher Konzentration auch von 9,4 mg/g auf 30 mg/g bis zum Erreichen des Gleichgewichts an (Abb. 7d). Diese unvermeidliche Reaktion ist auf eine Erhöhung der Antriebskraft mit einer anfänglichen Gleichstromkonzentration größer als der DC -Ionenmassenübergangswiderstand, um die Oberfläche 50 des RGO/nzVI -Verbundstoffs zu erreichen.
Die Kontaktzeit und kinetische Studien zielen darauf ab, die Gleichgewichtszeit der Adsorption zu verstehen. Erstens betrug die Menge an DC, die in den ersten 40 Minuten der Kontaktzeit adsorbiert wurde, ungefähr die Hälfte der gesamten Menge, die über die gesamte Zeit (100 Minuten) adsorbiert wurde. Während die DC -Moleküle in Lösung kollidieren, wodurch sie schnell auf die Oberfläche des RGO/NZVI -Verbundstoffs wandern, was zu einer signifikanten Adsorption führt. Nach 40 Minuten nahm die DC -Adsorption allmählich und langsam zu, bis das Gleichgewicht nach 60 Minuten erreicht war (Abb. 7d). Da innerhalb der ersten 40 Minuten ein angemessener Betrag adsorbiert wird, werden weniger Kollisionen mit DC-Molekülen und weniger aktive Stellen für nicht benachbarte Moleküle verfügbar sein. Daher kann die Adsorptionsrate reduziert werden51.
Um die Adsorptionskinetik besser zu verstehen, wurden Kinetikmodelle der zweiten Ordnung (Abb. 8B) und Elovich (Abb. 8C) Kinetikmodelle verwendet, um die Adsorptionskinetik besser zu verstehen, und die Zeilendiagramme der Pseudo erster Ordnung (Abb. 8a), Pseudo -Diagramme. Aus den aus den kinetischen Studien erhaltenen Parametern (Tabelle S1) wird klar, dass das Pseudosekundenmodell das beste Modell zur Beschreibung der Adsorptionskinetik ist, wobei der R2 -Wert höher eingestellt ist als in den beiden anderen Modellen. Es gibt auch eine Ähnlichkeit zwischen den berechneten Adsorptionskapazitäten (QE, Cal). Die Pseudo-Sekunden-Ordnung und die experimentellen Werte (qe, exp.) Sind ein weiterer Beweis dafür, dass die Pseudo-Sekunden-Ordnung ein besseres Modell ist als andere Modelle. Wie in Tabelle 1 gezeigt, bestätigen die Werte von α (anfängliche Adsorptionsrate) und β (Desorptionskonstante), dass die Adsorptionsrate höher ist als die Desorptionsrate, was darauf hinweist, dass DC tendenziell effizient auf dem RGO/nZVI52 -Komposit adsorbiert. .
Lineare Adsorptionskinetikdiagramme der Pseudo-Sekunden-Ordnung (A), Pseudo-First-Ordnung (B) und Elovich (C) [CO = 25–100 mg L-1, pH = 7, t = 25 ° C, Dosis = 0,05 g].
Studien zu Adsorptionsisothermen tragen zur Bestimmung der Adsorptionskapazität des Adsorbens (RGO/NRVI -Verbundwerkstoff) bei verschiedenen Adsorbatkonzentrationen (DC) und Systemtemperaturen bei. Die maximale Adsorptionskapazität wurde unter Verwendung der Langmuir -Isotherme berechnet, die darauf hinwies, dass die Adsorption homogen war und die Bildung einer Adsorbat -Monoschicht auf der Oberfläche des Adsorbens ohne Wechselwirkung zwischen ihnen 53 enthielt. Zwei weitere weit verbreitete Isothermenmodelle sind die Freundlich- und Temkin -Modelle. Obwohl das Freundlich -Modell nicht zur Berechnung der Adsorptionskapazität verwendet wird, hilft es, den heterogenen Adsorptionsprozess zu verstehen und dass freie Stellen auf dem Adsorben unterschiedliche Energien haben, während das Temkin -Modell dazu beiträgt, die physikalischen und chemischen Eigenschaften der Adsorption zu verstehen54.
Die Abbildungen 9a-C zeigen Liniendiagramme der Modelle Langmuir-, Freidlich- und Temkin-Modelle. Die aus den Zeilen der Freisch (Abb. 9A) und Langmuir (Abb. 9b) Zeilendiagramme berechneten R2 -Werte zeigen, dass die DC -Adsorption auf dem RGO/NZVI -Verbundwerkstoff den Freundlich (0,996) und Langmuir (0,988) (0,988) und Tempkin (0,985) folgt. Die maximale Adsorptionskapazität (QMAX), die mit dem Langmuir-Isothermenmodell berechnet wurde, betrug 31,61 mg G-1. Darüber hinaus liegt der berechnete Wert des dimensionslosen Trennungsfaktors (RL) zwischen 0 und 1 (0,097), was auf einen günstigen Adsorptionsprozess hinweist. Andernfalls zeigt die berechnete Freundlich -Konstante (n = 2,756) eine Präferenz für diesen Absorptionsprozess an. Gemäß dem linearen Modell der Temkin-Isotherme (Abb. 9C) ist die Adsorption von DC am RGO/nzVI-Verbund ein physikalischer Adsorptionsprozess, da B ˂ 82 kJ mol-1 (0,408) 55 ist. Obwohl die physikalische Adsorption normalerweise durch schwache Van der Waals -Kräfte vermittelt wird, erfordert die Gleichstromadsorption auf RGO/NZVI -Verbundwerkstoffen niedrige Adsorptionsenergien [56, 57].
Freundlich (A), Langmuir (B) und Temkin (C) Lineare Adsorptionsisothermen [CO = 25–100 mg L - 1, pH = 7, t = 25 ° C, Dosis = 0,05 g]. Diagramm der Van't-Hoff-Gleichung für die DC-Adsorption durch RGO/nZVI-Verbundwerkstoffe (D) [CO = 25–100 mg L-1, pH = 7, t = 25–55 ° C und Dosis = 0,05 g].
Um den Effekt der Reaktionstemperaturänderung auf die DC -Entfernung aus RGO/nZVI -Verbundwerkstoffen zu bewerten, wurden thermodynamische Parameter wie Entropieänderung (ΔS), Enthalpieänderung (ΔH) und Änderung der freien Energie (ΔG) aus den Gleichungen berechnet. 3 und 458.
wobei \ ({k} _ {e} \) = \ (\ frac {{c} _ {ae}} {{c} _ {e}} \) - Thermodynamische Gleichgewichtskonstante, CAE - RGO in Lösung, in der Lösung, in der Lösung auf der Oberfläche. R und RT sind die Gaskonstante bzw. die Adsorptionstemperatur. Das Auftreten von LN Ke gegen 1/T ergibt eine gerade Linie (Abb. 9d), aus der ∆S und ∆H bestimmt werden können.
Ein negativer ΔH -Wert zeigt an, dass der Prozess exotherm ist. Andererseits liegt der ΔH -Wert innerhalb des physikalischen Adsorptionsprozesses. Negative ΔG -Werte in Tabelle 3 zeigen, dass die Adsorption möglich und spontan ist. Negative Werte von ΔS zeigen eine hohe Reihenfolge von Adsorbensmolekülen an der Flüssiggrenzfläche an (Tabelle 3).
Tabelle 4 vergleicht das RGO/NZVI -Komposit mit anderen in früheren Studien gemeldeten Adsorbentien. Es ist klar, dass das VGO/NCVI -Verbund eine hohe Adsorptionskapazität hat und ein vielversprechendes Material für die Entfernung von DC -Antibiotika aus Wasser sein kann. Darüber hinaus ist die Adsorption von RGO/NZVI -Verbundwerkstoffen ein schneller Prozess mit einer Gleichgewichtszeit von 60 min. Die hervorragenden Adsorptionseigenschaften der RGO/NZVI -Verbundwerkstoffe können durch den synergistischen Effekt von RGO und NZVI erklärt werden.
Abbildungen 10a, B veranschaulichen den rationalen Mechanismus zur Entfernung von DC -Antibiotika durch die RGO/NZVI- und NZVI -Komplexe. Gemäß den Ergebnissen von Experimenten zum Auswirkungen des pH -Werts auf die Effizienz der DC -Adsorption mit einem Anstieg des pH -Werts von 3 auf 7 wurde die DC -Adsorption auf dem RGO/NZVI -Verbund kein durch elektrostatische Wechselwirkungen gesteuert, da es als Zwitterion fungierte. Daher hatte eine Änderung des pH -Werts den Adsorptionsprozess nicht beeinflusst. Anschließend kann der Adsorptionsmechanismus durch nichtelektrostatische Wechselwirkungen wie Wasserstoffbrückenbindungen, hydrophobe Effekte und π-π-Stapelwechselwirkungen zwischen dem RGO/NZVI-Verbund und DC66 gesteuert werden. Es ist bekannt, dass der Mechanismus aromatischer Adsorbate auf den Oberflächen von geschichteten Graphen durch π -π -Stapelwechselwirkungen als Hauptantriebskraft erklärt wurde. Das Verbund ist ein geschichtete Material, das Graphen ähnlich mit einem Absorptionsmaximum bei 233 nm aufgrund des π-π* -Vergangs ähnelt. Basierend auf dem Vorhandensein von vier aromatischen Ringen in der molekularen Struktur des DC-Adsorbats stellten wir die Hypothese auf, dass es einen Mechanismus der π-π-Stapelwechselwirkung zwischen der aromatischen Gleichstrom (π-Elektronenakzeptor) und dem Region gibt, der reich an π-Elektronen auf die RGO-Oberfläche reicht. /NZVI -Verbundwerkstoffe. Zusätzlich, wie in Abb. 1 gezeigt. 10B, FTIR -Studien wurden durchgeführt, um die molekulare Wechselwirkung von RGO/NZVI -Verbundwerkstoffen mit DC zu untersuchen, und die FTIR -Spektren von RGO/NZVI -Verbundwerkstoffen nach DC -Adsorption sind in 10B dargestellt. 10b. Ein neuer Peak wird bei 2111 cm-1 beobachtet, was der Rahmenvibration der C = C-Bindung entspricht, was das Vorhandensein der entsprechenden organischen funktionellen Gruppen auf der Oberfläche von 67 RGO/nzvi anzeigt. Andere Peaks verschieben sich von 1561 auf 1548 cm-1 und von 1399 auf 1360 cm-1, was auch bestätigt, dass π-π-Wechselwirkungen eine wichtige Rolle bei der Adsorption von Graphen und organischen Schadstoffen spielen68,69. Nach der DC-Adsorption nahm die Intensität einiger sauerstoffhaltiger Gruppen wie OH auf 3270 cm-1 ab, was darauf hindeutet, dass die Wasserstoffbrücke einer der Adsorptionsmechanismen ist. Basierend auf den Ergebnissen erfolgt die DC-Adsorption am RGO/NZVI-Verbundwerkstoff hauptsächlich aufgrund π-π-Stapelwechselwirkungen und H-Bindungen.
Rationaler Mechanismus der Adsorption von DC -Antibiotika durch RGO/NZVI- und NZVI -Komplexe (A). FTIR -Adsorptionsspektren von DC auf RGO/NZVI und NZVI (B).
Die Intensität der Absorptionsbanden von NZVI bei 3244, 1615, 1546 und 1011 cm - 1 nahm nach der DC -Adsorption auf NZVI (Fig. 10b) im Vergleich zu NZVI zu, was mit der Wechselwirkung mit möglichen funktionellen Gruppen der Carboxysäure in DC zusammenhängen sollte. Dieser niedrigere Prozentsatz der Übertragung in allen beobachteten Banden zeigt jedoch keine signifikante Änderung der Adsorptionseffizienz des phytosynthesischen Adsorbens (NZVI) im Vergleich zu NZVI vor dem Adsorptionsprozess. Laut einigen DC -Entfernungsforschungsergebnissen mit NZVI71 werden, wenn NZVI mit H2O reagiert, Elektronen freigesetzt und dann H+ zur Herstellung von stark reduzierbaren aktiven Wasserstoff verwendet. Schließlich akzeptieren einige kationische Verbindungen Elektronen aus aktivem Wasserstoff, was zu -c = n und -c = c- führt, was auf die Aufteilung des Benzolrings zurückzuführen ist.
Postzeit: Nov.-14-2022