Nature.com saytiga tashrif buyurganingiz uchun tashakkur. Siz foydalanayotgan brauzer versiyasida CSS qo'llab-quvvatlashi cheklangan. Eng yaxshi tajriba uchun sizga yangilangan brauzerdan foydalanishingizni tavsiya qilamiz (yoki Internet Explorer-da moslik rejimini o'chirib qo'ying). Shu bilan birga, uzluksiz qo'llab-quvvatlashni ta'minlash uchun biz saytni uslublar va JavaScriptsiz renderlaymiz.
Ushbu ishda rGO/nZVI kompozitlari birinchi marta Sophora sarg'ish barg ekstraktidan foydalanib, sodda va ekologik toza protsedura yordamida sintez qilindi, bu esa "yashil" kimyo tamoyillariga, masalan, kamroq zararli kimyoviy sintezga rioya qilish uchun kamaytiruvchi vosita va stabilizator sifatida qo'llanildi. Kompozitlarning muvaffaqiyatli sintezini tasdiqlash uchun SEM, EDX, XPS, XRD, FTIR va zeta potensiali kabi bir nechta vositalar qo'llanildi, bu esa kompozit ishlab chiqarishning muvaffaqiyatli ekanligini ko'rsatadi. rGO va nZVI o'rtasidagi sinergetik ta'sirni o'rganish uchun antibiotik doksisiklinning turli boshlang'ich konsentratsiyalarida yangi kompozitlar va sof nZVI ning olib tashlash qobiliyati taqqoslandi. 25 mg L-1, 25°C va 0,05 g olib tashlash sharoitida sof nZVI ning adsorbsiyalovchi olib tashlash darajasi 90% ni tashkil etdi, doksisiklinning rGO/nZVI kompozit tomonidan adsorbsiyalovchi olib tashlash darajasi esa 94,6% ga yetdi, bu esa nZVI va rGO ni tasdiqladi. Adsorbsiya jarayoni psevdo-ikkinchi darajali tartibga mos keladi va 25 °C va pH 7 da maksimal adsorbsiya quvvati 31,61 mg g-1 bo'lgan Freundlich modeli bilan yaxshi mos keladi. DC ni olib tashlashning oqilona mexanizmi taklif qilingan. Bundan tashqari, ketma-ket oltita regeneratsiya siklidan so'ng rGO/nZVI kompozitining qayta ishlatilishi 60% ni tashkil etdi.
Suv tanqisligi va ifloslanishi hozirda barcha mamlakatlar uchun jiddiy tahdiddir. So'nggi yillarda COVID-19 pandemiyasi davrida ishlab chiqarish va iste'molning ko'payishi tufayli suvning ifloslanishi, ayniqsa antibiotiklar bilan ifloslanish kuchaydi1,2,3. Shuning uchun oqava suvlarda antibiotiklarni yo'q qilishning samarali texnologiyasini ishlab chiqish dolzarb vazifadir.
Tetratsiklin guruhiga kiruvchi chidamli yarim sintetik antibiotiklardan biri doksisiklin (DC)4,5 hisoblanadi. Yer osti va yer usti suvlaridagi DC qoldiqlari metabolizmga uchramasligi, faqat 20-50% metabolizmga uchrashi va qolgan qismi atrof-muhitga chiqarilishi, bu esa jiddiy ekologik va sog'liq muammolarini keltirib chiqarishi haqida xabar berilgan6.
Past darajadagi DC ta'siri suv fotosintetik mikroorganizmlarini o'ldirishi, mikroblarga qarshi bakteriyalar tarqalishiga tahdid solishi va mikroblarga qarshi chidamlilikni oshirishi mumkin, shuning uchun bu ifloslantiruvchi modda oqava suvlardan olib tashlanishi kerak. DC ning suvda tabiiy parchalanishi juda sekin jarayon. Fotoliz, bioparchalanish va adsorbsiya kabi fizik-kimyoviy jarayonlar faqat past konsentratsiyalarda va juda past tezlikda parchalanishi mumkin7,8. Biroq, eng tejamkor, sodda, ekologik toza, oson ishlov beriladigan va samarali usul adsorbsiyadir9,10.
Nano nol valentli temir (nZVI) suvdan ko'plab antibiotiklarni, jumladan, metronidazol, diazepam, siprofloksatsin, xloramfenikol va tetratsiklinni olib tashlashga qodir juda kuchli materialdir. Bu qobiliyat nZVI ning yuqori reaktivlik, katta sirt maydoni va ko'plab tashqi bog'lanish joylari kabi ajoyib xususiyatlariga bog'liq11. Biroq, nZVI van der Uells kuchlari va yuqori magnit xususiyatlari tufayli suvli muhitda agregatsiyaga moyil bo'lib, bu nZVI10,12 ning reaktivligini inhibe qiluvchi oksid qatlamlarining hosil bo'lishi tufayli ifloslantiruvchi moddalarni olib tashlashdagi samaradorligini pasaytiradi. nZVI zarrachalarining aglomeratsiyasini ularning sirtlarini sirt faol moddalar va polimerlar bilan o'zgartirish yoki ularni boshqa nanomateriallar bilan kompozitlar shaklida birlashtirish orqali kamaytirish mumkin, bu ularning atrof-muhitdagi barqarorligini oshirishning samarali usuli ekanligi isbotlangan13,14.
Grafen - bu ko'plab chuqurchalar panjarasida joylashgan sp2-gibridlangan uglerod atomlaridan tashkil topgan ikki o'lchovli uglerod nanomateriali. U katta sirt maydoniga, sezilarli mexanik mustahkamlikka, ajoyib elektrokatalitik faollikka, yuqori issiqlik o'tkazuvchanligiga, tez elektron harakatchanligiga va sirtida noorganik nanopartikullarni qo'llab-quvvatlash uchun mos tashuvchi materialga ega. Metall nanopartikullar va grafenning kombinatsiyasi har bir materialning individual afzalliklaridan ancha yuqori bo'lishi mumkin va uning yuqori fizik va kimyoviy xususiyatlari tufayli suvni samaraliroq tozalash uchun nanopartikullarning optimal taqsimlanishini ta'minlaydi15.
O'simlik ekstraktlari kamaytirilgan grafen oksidi (rGO) va nZVI sintezida keng qo'llaniladigan zararli kimyoviy kamaytiruvchi vositalarga eng yaxshi alternativ hisoblanadi, chunki ular mavjud, arzon, bir bosqichli, ekologik jihatdan xavfsiz va kamaytiruvchi vositalar sifatida ishlatilishi mumkin. Flavonoidlar va fenolik birikmalar kabi, ular ham stabilizator vazifasini bajaradi. Shuning uchun, ushbu tadqiqotda Atriplex halimus L. barg ekstrakti rGO/nZVI kompozitlarini sintez qilish uchun tiklovchi va yopuvchi vosita sifatida ishlatilgan. Amaranthaceae oilasiga mansub Atriplex halimus - keng geografik diapazonga ega azotni sevuvchi ko'p yillik buta16.
Mavjud adabiyotlarga ko'ra, Atriplex halimus (A. halimus) birinchi marta rGO/nZVI kompozitlarini iqtisodiy va ekologik toza sintez usuli sifatida tayyorlash uchun ishlatilgan. Shunday qilib, ushbu ishning maqsadi to'rt qismdan iborat: (1) A. halimus suv bargi ekstraktidan foydalangan holda rGO/nZVI va ota-ona nZVI kompozitlarining fitosintezi, (2) muvaffaqiyatli ishlab chiqarilishini tasdiqlash uchun bir nechta usullardan foydalangan holda fitosintezlangan kompozitlarni tavsiflash, (3) turli reaksiya parametrlari ostida doksisiklin antibiotiklarining organik ifloslantiruvchi moddalarini adsorbsiyasi va olib tashlashda rGO va nZVI ning sinergetik ta'sirini o'rganish, adsorbsiya jarayonining sharoitlarini optimallashtirish, (3) qayta ishlash siklidan keyin turli xil uzluksiz ishlov berishdagi kompozit materiallarni o'rganish.
Doksisiklin gidroxlorid (DC, MM = 480.90, kimyoviy formulasi C22H24N2O·HCl, 98%), temir xlorid geksagidrat (FeCl3.6H2O, 97%), AQShning Sigma-Aldrich kompaniyasidan sotib olingan grafit kukuni. Natriy gidroksid (NaOH, 97%), etanol (C2H5OH, 99.9%) va xlorid kislota (HCl, 37%) AQShning Merck kompaniyasidan sotib olindi. NaCl, KCl, CaCl2, MnCl2 va MgCl2 Tianjin Comio Chemical Reagent Co., Ltd. kompaniyasidan sotib olindi. Barcha reagentlar yuqori analitik tozalikka ega. Barcha suvli eritmalarni tayyorlash uchun ikki marta distillangan suv ishlatilgan.
A. halimusning namunaviy namunalari Nil deltasida va Misrning O'rta yer dengizi qirg'og'idagi tabiiy yashash joylaridan to'plangan. O'simlik materiallari amaldagi milliy va xalqaro ko'rsatmalarga muvofiq to'plangan17. Professor Manal Favzi Boulos18 ga muvofiq o'simlik namunalarini aniqlagan va Aleksandriya universitetining Atrof-muhit fanlari kafedrasi o'rganilgan o'simlik turlarini ilmiy maqsadlar uchun to'plashga ruxsat bergan. Namuna vaucherlari Tanta universiteti gerbariysida (TANE), 14 122–14 127 vaucherlar, cho'ktirilgan materiallarga kirish imkonini beruvchi ommaviy gerbariyda saqlanadi. Bundan tashqari, chang yoki axloqsizlikni olib tashlash uchun o'simlik barglarini mayda bo'laklarga kesib oling, 3 marta jo'mrak va distillangan suv bilan yuving va keyin 50°C da quriting. O'simlik maydalangan, 5 g mayda kukun 100 ml distillangan suvga botirilgan va ekstrakt olish uchun 70°C da 20 daqiqa davomida aralashtirilgan. Olingan Bacillus nicotianae ekstrakti Whatman filtr qog'ozi orqali filtrlandi va keyingi foydalanish uchun 4°C da toza va sterilizatsiya qilingan naychalarda saqlandi.
1-rasmda ko'rsatilganidek, GO modifikatsiyalangan Hummers usuli bilan grafit kukunidan tayyorlangan. 10 mg GO kukuni 50 ml deionizatsiyalangan suvda 30 daqiqa davomida sonikatsiya ostida eritildi, so'ngra 0,9 g FeCl3 va 2,9 g NaAc 60 daqiqa davomida aralashtirildi. Aralashtirilgan eritmaga 20 ml atripleks bargi ekstrakti aralashtirib qo'shildi va 80°C da 8 soat davomida qoldirildi. Olingan qora suspenziya filtrlandi. Tayyorlangan nanokompozitlar etanol va bidistillangan suv bilan yuvildi va keyin 50°C da vakuumli pechda 12 soat davomida quritildi.
Atriplex halimus ekstrakti yordamida ifloslangan suvdan rGO/nZVI va nZVI komplekslarining yashil sintezining sxematik va raqamli fotosuratlari va DC antibiotiklarini olib tashlash.
Qisqacha aytganda, 1-rasmda ko'rsatilganidek, 0,05 M Fe3+ ionlarini o'z ichiga olgan 10 ml temir xlorid eritmasi 20 ml achchiq barg ekstrakti eritmasiga 60 daqiqa davomida o'rtacha qizdirish va aralashtirish orqali tomchilab qo'shildi, so'ngra eritma qora zarrachalar hosil bo'lishi uchun 14000 rpm (Hermle, 15000 rpm) da 15 daqiqa davomida santrifuga qilindi, keyin ular etanol va distillangan suv bilan 3 marta yuvildi va keyin 60°C da vakuumli pechda bir kecha davomida quritildi.
O'simliklar tomonidan sintezlangan rGO/nZVI va nZVI kompozitlari 200-800 nm skanerlash diapazonida UV-ko'rinadigan spektroskopiya (T70/T80 seriyali UV/Vis spektrofotometrlari, PG Instruments Ltd, Buyuk Britaniya) yordamida tavsiflandi. rGO/nZVI va nZVI kompozitlarining topografiyasi va o'lcham taqsimotini tahlil qilish uchun TEM spektroskopiyasi (JOEL, JEM-2100F, Yaponiya, tezlashtiruvchi kuchlanish 200 kV) qo'llanildi. Tiklanish va barqarorlashtirish jarayoni uchun mas'ul bo'lgan o'simlik ekstraktlarida ishtirok etishi mumkin bo'lgan funktsional guruhlarni baholash uchun FT-IR spektroskopiyasi o'tkazildi (4000-600 sm-1 diapazonida JASCO spektrometri). Bundan tashqari, sintezlangan nanomateriallarning sirt zaryadini o'rganish uchun zeta potensial analizatori (Zetasizer Nano ZS Malvern) ishlatilgan. Kukunli nanomateriallarning rentgen difraksiyasini o'lchash uchun 20° dan 80° gacha bo'lgan 2θ diapazonida tok (40 mA), kuchlanish (45 kV) va CuKa1 nurlanishida (\(\lambda =\ ) 1.54056 Ao) ishlaydigan rentgen difraktometri (X'PERT PRO, Niderlandiya) ishlatilgan. Energiya dispersiyasi rentgen spektrometri (EDX) (model JEOL JSM-IT100) XPSda -10 dan 1350 eV gacha bo'lgan Al K-α monoxromatik rentgen nurlarini to'plashda elementar tarkibni o'rganish uchun javobgar edi, nuqta o'lchami 400 μm K-ALPHA (Thermo Fisher Scientific, AQSh), to'liq spektrning uzatish energiyasi 200 eV va tor spektr 50 eV ni tashkil qiladi. Kukun namunasi namuna ushlagichiga bosiladi, u vakuum kamerasiga joylashtiriladi. Bog'lanish energiyasini aniqlash uchun 284,58 eV da C1s spektri mos yozuvlar sifatida ishlatilgan.
Sintezlangan rGO/nZVI nanokompozitlarining suvli eritmalardan doksisiklinni (DC) olib tashlashdagi samaradorligini sinash uchun adsorbsiya tajribalari o'tkazildi. Adsorbsiya tajribalari 25 ml Erlenmeyer kolbalarida 200 rpm chayqash tezligida orbital silkitgichda (Stuart, Orbital Shaker/SSL1) 298 K haroratda o'tkazildi. DC asosiy eritmasini (1000 ppm) ikki distillangan suv bilan suyultirish orqali. rGO/nSVI dozasining adsorbsiya samaradorligiga ta'sirini baholash uchun 20 ml DC eritmasiga turli og'irlikdagi (0,01–0,07 g) nanokompozitlar qo'shildi. Kinetika va adsorbsiya izotermalarini o'rganish uchun 0,05 g adsorbent boshlang'ich konsentratsiyali (25–100 mg L–1) CD suvli eritmasiga botirildi. DC ni olib tashlashga pH ning ta'siri pH (3–11) da va 25°C da 50 mg L-1 boshlang'ich konsentratsiyasida o'rganildi. Tizimning pH qiymatini oz miqdorda HCl yoki NaOH eritmasi (Crison pH metr, pH metr, pH 25) qo'shib sozlang. Bundan tashqari, reaksiya haroratining 25-55°C oralig'idagi adsorbsiya tajribalariga ta'siri o'rganildi. Ion kuchining adsorbsiya jarayoniga ta'siri turli konsentratsiyadagi NaCl (0,01–4 mol L–1) DC ning boshlang'ich konsentratsiyasi 50 mg L–1, pH 3 va 7), 25°C va 0,05 g adsorbent dozasida qo'shish orqali o'rganildi. Adsorbsiyalanmagan DC ning adsorbsiyasi 270 va 350 nm maksimal to'lqin uzunliklarida (λmax) 1,0 sm yo'l uzunligidagi kvarts küvetlari bilan jihozlangan ikki nurli UV-Vis spektrofotometri (T70/T80 seriyali, PG Instruments Ltd, Buyuk Britaniya) yordamida o'lchandi. DC antibiotiklarining foizli yo'qotilishi (R%; 1-tenglama) va DC, qt, 2-tenglamaning adsorbsiya miqdori (mg/g) quyidagi tenglama yordamida o'lchandi.
bu yerda %R - DCni olib tashlash qobiliyati (%), Co - 0 vaqtidagi boshlang'ich DC konsentratsiyasi va C - mos ravishda t vaqtidagi DC konsentratsiyasi (mg L-1).
bu yerda qe - adsorbentning birlik massasiga adsorblangan DC miqdori (mg g-1), Co va Ce mos ravishda nol vaqtda va muvozanat holatidagi konsentratsiyalar (mg l-1), V - eritma hajmi (l) va m - adsorbsiya massasi reagenti (g).
SEM tasvirlari (2A–C-rasmlar) rGO/nZVI kompozitining yuzasida bir tekis tarqalgan sharsimon temir nanopartikullari bilan lamellar morfologiyasini ko'rsatadi, bu nZVI NPlarining rGO yuzasiga muvaffaqiyatli biriktirilganligini ko'rsatadi. Bundan tashqari, rGO bargida ba'zi ajinlar mavjud bo'lib, bu A. halimus GO ning tiklanishi bilan bir vaqtda kislorod o'z ichiga olgan guruhlarning olib tashlanishini tasdiqlaydi. Bu katta ajinlar temir NPlarining faol yuklanishi uchun joy vazifasini bajaradi. nZVI tasvirlari (2D-F-rasm) sharsimon temir NPlarning juda tarqoq va agregatsiyalanmaganligini ko'rsatdi, bu o'simlik ekstraktining botanik komponentlarining qoplama xususiyatiga bog'liq. Zarrachalar hajmi 15–26 nm oralig'ida o'zgarib turardi. Biroq, ba'zi mintaqalarda bo'rtmalar va bo'shliqlar tuzilishiga ega mezoporoz morfologiya mavjud bo'lib, ular nZVI ning yuqori samarali adsorbsiya qobiliyatini ta'minlaydi, chunki ular nZVI yuzasida DC molekulalarini ushlab qolish ehtimolini oshirishi mumkin. Rosa Damashq ekstrakti nZVI sintezi uchun ishlatilganda, olingan NPlar bir xil emas, bo'shliqlar va turli shakllarga ega bo'lib, bu ularning Cr(VI) adsorbsiyasidagi samaradorligini pasaytirdi va reaksiya vaqtini oshirdi 23. Natijalar asosan turli nanometr o'lchamlarga ega, aniq aglomeratsiyasiz sharsimon nanopartikullar bo'lgan eman va tut barglaridan sintezlangan nZVI bilan mos keladi.
rGO/nZVI (AC), nZVI (D, E) kompozitlarining SEM tasvirlari va nZVI/rGO (G) va nZVI (H) kompozitlarining EDX naqshlari.
O'simliklar tomonidan sintezlangan rGO/nZVI va nZVI kompozitlarining elementar tarkibi EDX yordamida o'rganildi (2G-rasm, H). Tadqiqotlar shuni ko'rsatadiki, nZVI ugleroddan (massa bo'yicha 38,29%), kisloroddan (massa bo'yicha 47,41%) va temirdan (massa bo'yicha 11,84%) iborat, ammo fosfor24 kabi boshqa elementlar ham mavjud bo'lib, ularni o'simlik ekstraktlaridan olish mumkin. Bundan tashqari, uglerod va kislorodning yuqori foizi yer osti nZVI namunalarida o'simlik ekstraktlaridan olingan fitokimyoviy moddalarning mavjudligi bilan bog'liq. Bu elementlar rGOda teng taqsimlangan, ammo turli nisbatlarda: C (39,16 og'irlik %), O (46,98 og'irlik %) va Fe (10,99 og'irlik %), EDX rGO/nZVI shuningdek, o'simlik ekstraktlari bilan bog'liq bo'lishi mumkin bo'lgan S kabi boshqa elementlarning mavjudligini ko'rsatadi. A. halimus yordamida rGO/nZVI kompozitidagi hozirgi C:O nisbati va temir miqdori evkalipt bargi ekstraktidan foydalanishga qaraganda ancha yaxshi, chunki u C (23,44% og'irlikda), O (68,29% og'irlikda) va Fe (8,27% og'irlikda) tarkibini tavsiflaydi. 25. Nataša va boshqalar, 2022-yilda eman va tut barglaridan sintez qilingan nZVI ning shunga o'xshash elementar tarkibi haqida xabar berishdi va barg ekstraktida mavjud bo'lgan polifenol guruhlari va boshqa molekulalar qaytarilish jarayoni uchun javobgar ekanligini tasdiqladilar.
O'simliklarda sintezlangan nZVI morfologiyasi (S2A, B-rasm) sharsimon va qisman tartibsiz bo'lib, o'rtacha zarracha hajmi 23,09 ± 3,54 nm ni tashkil etdi, ammo van der Waals kuchlari va ferromagnetizm tufayli zanjir agregatlari kuzatildi. Bu asosan donador va sharsimon zarracha shakli SEM natijalariga yaxshi mos keladi. Shunga o'xshash kuzatuv Abdelfatah va boshqalar tomonidan 2021-yilda nZVI11 sintezida kastor dukkakli barg ekstrakti ishlatilganda aniqlangan. nZVIda qaytaruvchi vosita sifatida ishlatiladigan Ruelas tuberosa barg ekstrakti NPlari ham diametri 20 dan 40 nm26 gacha bo'lgan sharsimon shaklga ega.
Gibrid rGO/nZVI kompozit TEM tasvirlari (S2C-D-rasm) shuni ko'rsatdiki, rGO nZVI NPlar uchun bir nechta yuklanish joylarini ta'minlaydigan chekka burmalar va ajinlarga ega bazal tekislikdir; bu lamellar morfologiyasi ham rGO ning muvaffaqiyatli ishlab chiqarilganligini tasdiqlaydi. Bundan tashqari, nZVI NPlar zarracha o'lchamlari 5,32 dan 27 nm gacha bo'lgan sharsimon shaklga ega va deyarli bir xil dispersiya bilan rGO qatlamiga joylashtirilgan. Fe NPlar/rGO ni sintez qilish uchun evkalipt bargi ekstrakti ishlatilgan; TEM natijalari shuningdek, rGO qatlamidagi ajinlar sof Fe NPlarga qaraganda Fe NPlarning dispersiyasini ko'proq yaxshilaganini va kompozitlarning reaktivligini oshirganini tasdiqladi. Shunga o'xshash natijalar Bagheri va boshqalar tomonidan taxminan 17,70 nm o'rtacha temir nanopartikul o'lchami bilan ultratovush texnikasi yordamida kompozit ishlab chiqarilganda olingan. 28.
A. halimus, nZVI, GO, rGO va rGO/nZVI kompozitlarining FTIR spektrlari 3A-rasmda ko'rsatilgan. A. halimus barglarida sirt funktsional guruhlarining mavjudligi 3336 sm-1 da, bu polifenollarga va 1244 sm-1 da, bu oqsil tomonidan ishlab chiqarilgan karbonil guruhlariga mos keladi. 2918 sm-1 da alkanlar, 1647 sm-1 da alkenlar va 1030 sm-1 da CO-O-CO kengaytmalari kabi boshqa guruhlar ham kuzatilgan, bu esa Fe2+ dan Fe0 ga va GO dan rGO29 ga tiklanish uchun mas'ul bo'lgan va muhrlovchi vosita sifatida ishlaydigan o'simlik komponentlarining mavjudligini ko'rsatadi. Umuman olganda, nZVI spektrlari achchiq shakarlar bilan bir xil yutilish cho'qqilarini ko'rsatadi, ammo biroz siljigan holatda. 3244 sm-1 da OH cho'zilish tebranishlari (fenollar) bilan bog'liq bo'lgan kuchli tasma paydo bo'ladi, 1615 da cho'qqisi C=C ga to'g'ri keladi va 1546 va 1011 sm-1 da chiziqlar C=O (polifenollar va flavonoidlar) ning cho'zilishi natijasida paydo bo'ladi, aromatik aminlarning CN-guruhlari va alifatik aminlar ham mos ravishda 1310 sm-1 va 1190 sm-1 da kuzatilgan13. GO ning FTIR spektri ko'plab yuqori intensivlikdagi kislorod o'z ichiga olgan guruhlarning mavjudligini ko'rsatadi, jumladan, 1041 sm-1 da alkoksi (CO) cho'zilish tasmasini, 1291 sm-1 da epoksi (CO) cho'zilish tasmasini, C=O cho'zilishi. 1619 sm-1 da C=C choʻzilish tebranishlari tasmasi, 1708 sm-1 da tasmasi va 3384 sm-1 da OH guruhi choʻzilish tebranishlarining keng tasmasi paydo boʻldi, bu grafit jarayonini muvaffaqiyatli oksidlovchi takomillashtirilgan Hummers usuli bilan tasdiqlanadi. rGO va rGO/nZVI kompozitlarini GO spektrlari bilan taqqoslaganda, 3270 sm-1 da OH kabi baʼzi kislorod oʻz ichiga olgan guruhlarning intensivligi sezilarli darajada kamayadi, boshqalari, masalan, 1729 sm-1 da C=O esa butunlay kamayadi. Bu A. halimus ekstrakti tomonidan GO tarkibidagi kislorod oʻz ichiga olgan funktsional guruhlarning muvaffaqiyatli olib tashlanganligini koʻrsatadi. C=C kuchlanishida rGO ning yangi oʻtkir xarakterli choʻqqilari 1560 va 1405 sm-1 atrofida kuzatiladi, bu GO ning rGO ga qaytishini tasdiqlaydi. 1043 dan 1015 sm-1 gacha va 982 dan 918 sm-1 gacha bo'lgan o'zgarishlar kuzatildi, ehtimol bu o'simlik materialining qo'shilishi bilan bog'liq31,32. Weng va boshqalar, 2018-yilda ham GOda kislorodli funktsional guruhlarning sezilarli darajada susayishini kuzatdilar, bu esa bioreduktsiya orqali rGO ning muvaffaqiyatli shakllanishini tasdiqladi, chunki qaytarilgan temir grafen oksidi kompozitlarini sintez qilish uchun ishlatilgan evkalipt bargi ekstraktlari o'simlik komponentlarining funktsional guruhlarining yaqinroq FTIR spektrlarini ko'rsatdi.33.
A. Galliy, nZVI, rGO, GO, kompozit rGO/nZVI ning FTIR spektri (A). rGO, GO, nZVI va rGO/nZVI kompozitlarining rentgenogrammasi (B).
rGO/nZVI va nZVI kompozitlarining hosil bo'lishi asosan rentgen diffraktsiyasi naqshlari bilan tasdiqlangan (3B-rasm). Yuqori intensivlikdagi Fe0 cho'qqisi 2Ɵ 44.5° da kuzatildi, bu indeks (110) ga mos keladi (JCPDS № 06–0696)11. (311) tekislikning 35.1° dagi yana bir cho'qqi magnetit Fe3O4 ga tegishli, 63.2° ϒ-FeOOH mavjudligi sababli (440) tekislikning Miller indeksi bilan bog'liq bo'lishi mumkin (JCPDS № 17-0536)34. GO ning rentgen naqshida 2Ɵ 10.3° da o'tkir cho'qqi va 21.1° da yana bir cho'qqi ko'rsatilgan, bu grafitning to'liq eksfoliatsiyasini ko'rsatadi va GO35 yuzasida kislorod o'z ichiga olgan guruhlar mavjudligini ta'kidlaydi. rGO va rGO/nZVI kompozit naqshlari mos ravishda rGO va rGO/nZVI kompozitlari uchun xarakterli GO cho'qqilarining yo'qolishini va keng rGO cho'qqilarining hosil bo'lishini 2Ɵ 22.17 va 24.7° da qayd etdi, bu esa GO ning o'simlik ekstraktlari tomonidan muvaffaqiyatli tiklanishini tasdiqladi. Biroq, kompozit rGO/nZVI naqshida Fe0 (110) va bcc Fe0 (200) panjara tekisligi bilan bog'liq qo'shimcha cho'qqilar mos ravishda 44.9\(^\circ\) va 65.22\(^\circ\) da kuzatildi.
Zeta potensiali - bu zarracha yuzasiga biriktirilgan ion qatlami va materialning elektrostatik xususiyatlarini aniqlaydigan va uning barqarorligini o'lchaydigan suvli eritma orasidagi potensialdir37. O'simliklar tomonidan sintezlangan nZVI, GO va rGO/nZVI kompozitlarining Zeta potensial tahlili ularning yuzasida mos ravishda -20,8, -22 va -27,4 mV manfiy zaryadlar mavjudligi sababli ularning barqarorligini ko'rsatdi, bu S1A-C rasmda ko'rsatilgan. Bunday natijalar zeta potensial qiymatlari -25 mV dan kam bo'lgan zarrachalarni o'z ichiga olgan eritmalar odatda bu zarrachalar orasidagi elektrostatik itarish tufayli yuqori darajadagi barqarorlikni ko'rsatishi haqida eslatib o'tilgan bir nechta hisobotlarga mos keladi. rGO va nZVI kombinatsiyasi kompozitga ko'proq manfiy zaryadlarni olish imkonini beradi va shuning uchun faqat GO yoki nZVI ga qaraganda yuqori barqarorlikka ega. Shuning uchun elektrostatik itarish hodisasi barqaror rGO/nZVI39 kompozitlarining hosil bo'lishiga olib keladi. GO ning manfiy yuzasi uni suvli muhitda aglomeratsiyasiz teng ravishda tarqalishiga imkon beradi, bu esa nZVI bilan o'zaro ta'sir qilish uchun qulay sharoit yaratadi. Manfiy zaryad achchiq qovun ekstraktida turli funktsional guruhlarning mavjudligi bilan bog'liq bo'lishi mumkin, bu shuningdek, GO va temir prekursorlari va o'simlik ekstrakti o'rtasidagi o'zaro ta'sirni mos ravishda rGO va nZVI va rGO/nZVI kompleksini hosil qilishini tasdiqlaydi. Bu o'simlik birikmalari, shuningdek, hosil bo'lgan nanopartikullarning agregatsiyasini oldini olganligi va shu bilan ularning barqarorligini oshirgani uchun qoplama agentlari sifatida ham harakat qilishi mumkin40.
nZVI va rGO/nZVI kompozitlarining elementar tarkibi va valentlik holatlari XPS yordamida aniqlandi (4-rasm). XPSning umumiy tadqiqoti shuni ko'rsatdiki, rGO/nZVI kompoziti asosan C, O va Fe elementlaridan iborat bo'lib, bu EDS xaritalashiga mos keladi (4F-H-rasm). C1s spektri mos ravishda CC, CO va C=O ni ifodalovchi 284.59 eV, 286.21 eV va 288.21 eV da uchta cho'qqidan iborat. O1s spektri mos ravishda O=CO, CO va NO guruhlariga ajratilgan 531.17 eV, 532.97 eV va 535.45 eV ni o'z ichiga olgan uchta cho'qqiga bo'lingan. Biroq, 710.43, 714.57 va 724.79 eV da cho'qqilar mos ravishda Fe 2p3/2, Fe+3 va Fe p1/2 ga tegishli. nZVI ning XPS spektrlari (4C-E-rasm) C, O va Fe elementlari uchun cho'qqilarni ko'rsatdi. 284.77, 286.25 va 287.62 eV cho'qqilar mos ravishda CC, C-OH va CO ga tegishli bo'lgani uchun temir-uglerod qotishmalarining mavjudligini tasdiqlaydi. O1s spektri uchta cho'qqiga to'g'ri keldi: C–O/temir karbonat (531.19 eV), gidroksil radikal (532.4 eV) va O–C=O (533.47 eV). 719.6 dagi cho'qqi Fe0 ga bog'liq, FeOOH esa 717.3 va 723.7 eV cho'qqilarni ko'rsatadi, bundan tashqari, 725.8 eV dagi cho'qqi Fe2O342.43 ning mavjudligini ko'rsatadi.
Mos ravishda nZVI va rGO/nZVI kompozitlarining XPS tadqiqotlari (A, B). nZVI C1s (C), Fe2p (D) va O1s (E) hamda rGO/nZVI C1s (F), Fe2p (G), O1s (H) kompozitlarining to'liq spektrlari.
N2 adsorbsiya/desorbsiya izotermasi (5A, B-rasm) nZVI va rGO/nZVI kompozitlarining II turga tegishli ekanligini ko'rsatadi. Bundan tashqari, rGO bilan ko'r qilishdan keyin nZVI ning solishtirma sirt maydoni (SBET) 47,4549 dan 152,52 m2/g gacha oshdi. Bu natijani rGO ko'r qilishdan keyin nZVI ning magnit xususiyatlarining pasayishi bilan izohlash mumkin, bu esa zarrachalar agregatsiyasini kamaytiradi va kompozitlarning sirt maydonini oshiradi. Bundan tashqari, 5C-rasmda ko'rsatilganidek, rGO/nZVI kompozitining g'ovak hajmi (8,94 nm) asl nZVI (2,873 nm) dan yuqori. Bu natija El-Monaem va boshqalar bilan mos keladi. 45.
Dastlabki konsentratsiyaning oshishiga qarab rGO/nZVI kompozitlari va asl nZVI orasidagi DC ni olib tashlash uchun adsorbsiya qobiliyatini baholash uchun har bir adsorbentning doimiy dozasini (0,05 g) turli boshlang'ich konsentratsiyalardagi DC ga qo'shish orqali taqqoslash amalga oshirildi. Tekshirilgan eritma [25]. –100 mg l–1] 25°C da. Natijalar shuni ko'rsatdiki, rGO/nZVI kompozitining olib tashlash samaradorligi (94,6%) past konsentratsiyada (25 mg L-1) asl nZVI ga (90%) nisbatan yuqori edi. Biroq, boshlang'ich konsentratsiya 100 mg L-1 ga oshirilganda, rGO/nZVI va ota-ona nZVI ning olib tashlash samaradorligi mos ravishda 70% va 65% gacha tushdi (6A-rasm), bu faol joylarning kamayishi va nZVI zarrachalarining parchalanishi bilan bog'liq bo'lishi mumkin. Aksincha, rGO/nZVI DC ni olib tashlashning yuqori samaradorligini ko'rsatdi, bu rGO va nZVI o'rtasidagi sinergetik ta'sirga bog'liq bo'lishi mumkin, bunda adsorbsiya uchun mavjud bo'lgan barqaror faol markazlar ancha yuqori va rGO/nZVI holatida, butun nZVI ga qaraganda ko'proq DC adsorbsiyalanishi mumkin. Bundan tashqari, 6B-rasmda rGO/nZVI va nZVI kompozitlarining adsorbsiya qobiliyati mos ravishda 9,4 mg/g dan 30 mg/g va 9 mg/g gacha oshganligi, dastlabki konsentratsiyaning 25–100 mg/L. -1,1 dan 28,73 mg g-1 gacha oshishi ko'rsatilgan. Shuning uchun, DC ni olib tashlash tezligi dastlabki DC konsentratsiyasi bilan salbiy bog'liq edi, bu esa har bir adsorbent tomonidan eritmada DC ni adsorbsiyalash va olib tashlash uchun qo'llab-quvvatlanadigan reaksiya markazlarining cheklangan soni bilan bog'liq edi. Shunday qilib, ushbu natijalardan xulosa qilish mumkinki, rGO/nZVI kompozitlari adsorbsiya va qaytarilish samaradorligi yuqoriroq va rGO/nZVI tarkibidagi rGO ham adsorbent, ham tashuvchi material sifatida ishlatilishi mumkin.
rGO/nZVI va nZVI kompozitlari uchun olib tashlash samaradorligi va DC adsorbsiya sig'imi (A, B) [Co = 25 mg l-1–100 mg l-1, T = 25 °C, dozasi = 0,05 g], pH. rGO/nZVI kompozitlaridagi adsorbsiya sig'imi va DC olib tashlash samaradorligi bo'yicha (C) [Co = 50 mg L–1, pH = 3–11, T = 25 °C, dozasi = 0,05 g] edi.
Eritmaning pH qiymati adsorbsiya jarayonlarini o'rganishda muhim omil hisoblanadi, chunki u adsorbentning ionlanish, spetsifikatsiya va ionlanish darajasiga ta'sir qiladi. Tajriba 25°C da doimiy adsorbent dozasi (0,05 g) va pH diapazonida (3–11) 50 mg L-1 boshlang'ich konsentratsiyasi bilan o'tkazildi. Adabiyotlar sharhiga ko'ra46, DC turli pH darajalarida bir nechta ionlashtiriladigan funktsional guruhlarga (fenollar, aminokislotalar, spirtlar) ega bo'lgan amfifil molekuladir. Natijada, rGO/nZVI kompozit yuzasidagi DC ning turli funktsiyalari va unga bog'liq tuzilmalar elektrostatik ravishda o'zaro ta'sir qilishi va kationlar, zvitterionlar va anionlar sifatida mavjud bo'lishi mumkin, DC molekulasi pH < 3.3 da kationik (DCH3+), zvitterionik (DCH20) 3.3 < pH < 7.7 va anionik (DCH− yoki DC2−) sifatida pH 7.7 da mavjud. Natijada, rGO/nZVI kompozit yuzasidagi DC ning turli funktsiyalari va unga bog'liq tuzilmalar elektrostatik ravishda o'zaro ta'sir qilishi va kationlar, zvitterionlar va anionlar sifatida mavjud bo'lishi mumkin, DC molekulasi pH < 3.3 da kationik (DCH3+), zvitterionik (DCH20) 3.3 < pH < 7.7 va anionik (DCH- yoki DC2-) sifatida pH 7.7 da mavjud. Natijada turli xil funktsiyalar DK va svyazannyx s nimi struktura bo'yicha poverxnosti kompozita rGO/nZVI mumkin elektrostaticheskii va sushchestvot v vide kationov, tsvitter-ionov va anionov, molekula DK sushchestvo vchet DK sushchestvo
Haroratning DC ning suvli eritmasining adsorbsiyasiga ta'siri (25–55°C) da o'lchandi. 7A-rasmda haroratning oshishi DC antibiotiklarining rGO/nZVI ga olib tashlash samaradorligiga ta'siri ko'rsatilgan, olib tashlash qobiliyati va adsorbsiya qobiliyati mos ravishda 83,44% va 13,9 mg/g dan 47% va 7,83 mg/g gacha oshganligi aniq. Bu sezilarli pasayish DC ionlarining issiqlik energiyasining oshishi bilan bog'liq bo'lishi mumkin, bu esa desorbsiyaga olib keladi47.
Haroratning rGO/nZVI kompozitlariga CD ning olib tashlash samaradorligi va adsorbsiya qobiliyatiga ta'siri (A) [Co = 50 mg L–1, pH = 7, Doza = 0,05 g], Adsorbent dozasining CD ning olib tashlash samaradorligi va olib tashlash samaradorligiga ta'siri. Dastlabki konsentratsiyaning rGO/nSVI kompozitiga adsorbsiya qobiliyati va DC olib tashlash samaradorligiga ta'siri (B) [Co = 50 mg L–1, pH = 7, T = 25°C] (C, D) [Co = 25–100 mg L–1, pH = 7, T = 25 °C, doza = 0,05 g].
Kompozit adsorbent rGO/nZVI dozasini 0,01 g dan 0,07 g gacha oshirishning olib tashlash samaradorligi va adsorbsiya qobiliyatiga ta'siri 7B-rasmda ko'rsatilgan. Adsorbent dozasining oshishi adsorbsiya qobiliyatining 33,43 mg/g dan 6,74 mg/g gacha pasayishiga olib keldi. Biroq, adsorbent dozasining 0,01 g dan 0,07 g gacha oshishi bilan olib tashlash samaradorligi 66,8% dan 96% gacha oshadi, bu esa shunga mos ravishda nanokompozit yuzasida faol markazlar sonining ko'payishi bilan bog'liq bo'lishi mumkin.
Dastlabki konsentratsiyaning adsorbsiya qobiliyati va olib tashlash samaradorligiga ta'siri [25–100 mg L-1, 25°C, pH 7, dozasi 0,05 g] o'rganildi. Dastlabki konsentratsiya 25 mg L-1 dan 100 mg L-1 gacha oshirilganda, rGO/nZVI kompozitining olib tashlash foizi 94,6% dan 65% gacha kamaydi (7C-rasm), ehtimol, kerakli faol markazlarning yo'qligi bilan bog'liq. . DC49 ning katta konsentratsiyalarini adsorbsiyalaydi. Boshqa tomondan, dastlabki konsentratsiya oshgani sayin, adsorbsiya qobiliyati ham muvozanatga erishilgunga qadar 9,4 mg/g dan 30 mg/g gacha oshdi (7D-rasm). Bu muqarrar reaksiya rGO/nZVI kompozitining 50 yuzasiga yetib borish uchun dastlabki DC konsentratsiyasi DC ion massa uzatish qarshiligidan yuqori bo'lgan harakatlantiruvchi kuchning ortishi bilan bog'liq.
Kontakt vaqti va kinetik tadqiqotlar adsorbsiyaning muvozanat vaqtini tushunishga qaratilgan. Birinchidan, kontakt vaqtining dastlabki 40 daqiqasida adsorbsiyalangan DC miqdori butun vaqt davomida (100 daqiqa) adsorbsiyalangan umumiy miqdorning taxminan yarmini tashkil etdi. Eritmadagi DC molekulalari to'qnashuvga olib keladi, bu esa ularning rGO/nZVI kompozit yuzasiga tez ko'chib o'tishiga olib keladi, natijada sezilarli adsorbsiya yuzaga keladi. 40 daqiqadan so'ng, DC adsorbsiyasi 60 daqiqadan so'ng muvozanatga erishilgunga qadar asta-sekin va sekin o'sib bordi (7D-rasm). Dastlabki 40 daqiqada o'rtacha miqdor adsorbsiyalanganligi sababli, DC molekulalari bilan to'qnashuvlar kamroq bo'ladi va adsorbsiyalanmagan molekulalar uchun kamroq faol joylar mavjud bo'ladi. Shuning uchun adsorbsiya tezligini pasaytirish mumkin51.
Adsorbsiya kinetikasini yaxshiroq tushunish uchun soxta birinchi tartibli (8A-rasm), soxta ikkinchi tartibli (8B-rasm) va Elovich (8C-rasm) kinetik modellarining chiziqli grafiklari qo'llanildi. Kinetik tadqiqotlardan olingan parametrlardan (S1-jadval) soxta ikkinchi darajali model adsorbsiya kinetikasini tavsiflash uchun eng yaxshi model ekanligi ma'lum bo'ldi, bu yerda R2 qiymati boshqa ikkita modelga qaraganda yuqoriroq o'rnatilgan. Hisoblangan adsorbsiya sig'imlari (qe, kal) o'rtasida ham o'xshashlik mavjud. Soxta ikkinchi tartib va eksperimental qiymatlar (qe, eksp.) soxta ikkinchi tartib boshqa modellarga qaraganda yaxshiroq model ekanligining yana bir dalilidir. 1-jadvalda ko'rsatilganidek, α (boshlang'ich adsorbsiya tezligi) va β (desorbsiya konstantasi) qiymatlari adsorbsiya tezligi desorbsiya tezligidan yuqori ekanligini tasdiqlaydi, bu esa DC rGO/nZVI52 kompozitida samarali adsorbsiyalanishga moyil ekanligini ko'rsatadi.
Soxta ikkinchi darajali (A), soxta birinchi darajali (B) va Elovich (C) chiziqli adsorbsiya kinetik grafiklari [Co = 25–100 mg l–1, pH = 7, T = 25 °C, doza = 0,05 g].
Adsorbsiya izotermalarini o'rganish adsorbentning (RGO/nRVI kompozit) turli adsorbat konsentratsiyalari (DC) va tizim haroratidagi adsorbsiya sig'imini aniqlashga yordam beradi. Maksimal adsorbsiya sig'imi Langmuir izotermasi yordamida hisoblab chiqildi, bu adsorbsiya bir hil ekanligini va adsorbent yuzasida ular o'rtasida o'zaro ta'sirsiz adsorbat monoqatlamining hosil bo'lishini o'z ichiga olganligini ko'rsatdi53. Yana ikkita keng qo'llaniladigan izoterma modellari Freundlix va Temkin modellaridir. Freundlix modeli adsorbsiya sig'imini hisoblash uchun ishlatilmasa ham, u heterojen adsorbsiya jarayonini va adsorbentdagi vakansiyalar turli energiyalarga ega ekanligini tushunishga yordam beradi, Temkin modeli esa adsorbsiyaning fizik va kimyoviy xususiyatlarini tushunishga yordam beradi54.
9A-C rasmlarda mos ravishda Langmuir, Freindlich va Temkin modellarining chiziqli grafiklari ko'rsatilgan. Freundlich (9A-rasm) va Langmuir (9B-rasm) chiziqli grafiklaridan hisoblangan va 2-jadvalda keltirilgan R2 qiymatlari rGO/nZVI kompozitidagi DC adsorbsiyasi Freundlich (0.996) va Langmuir (0.988) izoterm modellari va Temkin (0.985) ga amal qilishini ko'rsatadi. Langmuir izoterm modeli yordamida hisoblangan maksimal adsorbsiya sig'imi (qmax) 31.61 mg g-1 ni tashkil etdi. Bundan tashqari, o'lchovsiz ajratish koeffitsientining (RL) hisoblangan qiymati 0 va 1 orasida (0.097), bu qulay adsorbsiya jarayonini ko'rsatadi. Aks holda, hisoblangan Freundlich doimiysi (n = 2.756) ushbu yutilish jarayonining afzalligini ko'rsatadi. Temkin izotermasining chiziqli modeliga ko'ra (9C-rasm), rGO/nZVI kompozitida DC ning adsorbsiyasi fizik adsorbsiya jarayonidir, chunki b ˂ 82 kJ mol-1 (0.408)55 ga teng. Fizik adsorbsiya odatda kuchsiz van der Waals kuchlari orqali amalga oshirilsa-da, rGO/nZVI kompozitlarida to'g'ridan-to'g'ri oqim adsorbsiyasi past adsorbsiya energiyalarini talab qiladi [56, 57].
Freundlich (A), Langmuir (B) va Temkin (C) chiziqli adsorbsiya izotermlari [Co = 25–100 mg L–1, pH = 7, T = 25 °C, doza = 0,05 g]. rGO/nZVI kompozitlari (D) tomonidan DC adsorbsiyasi uchun van't Hoff tenglamasining grafigi [Co = 25–100 mg l-1, pH = 7, T = 25–55 °C va doza = 0,05 g].
Reaksiya harorati o'zgarishining rGO/nZVI kompozitlaridan DC ni olib tashlashga ta'sirini baholash uchun entropiya o'zgarishi (ΔS), entalpiya o'zgarishi (ΔH) va erkin energiya o'zgarishi (ΔG) kabi termodinamik parametrlar 3 va 458 tenglamalardan hisoblab chiqildi.
bu yerda \({K}_{e}\)=\(\frac{{C}_{Ae}}{{C}_{e}}\) – termodinamik muvozanat konstantasi, Ce va CAe – eritmadagi rGO, mos ravishda /nZVI sirt muvozanatidagi DC konsentratsiyalari. R va RT mos ravishda gaz konstantasi va adsorbsiya haroratidir. ln Ke ni 1/T ga nisbatan chizish ∆S va ∆H ni aniqlash mumkin bo'lgan to'g'ri chiziqni beradi (9D-rasm).
Manfiy ΔH qiymati jarayonning ekzotermik ekanligini ko'rsatadi. Boshqa tomondan, ΔH qiymati fizik adsorbsiya jarayoni ichida. 3-jadvaldagi manfiy ΔG qiymatlari adsorbsiyaning mumkin va o'z-o'zidan sodir bo'lishini ko'rsatadi. ΔS ning manfiy qiymatlari suyuqlik chegarasida adsorbent molekulalarining yuqori tartiblanganligini ko'rsatadi (3-jadval).
4-jadvalda rGO/nZVI kompoziti avvalgi tadqiqotlarda qayd etilgan boshqa adsorbentlar bilan taqqoslanadi. VGO/nCVI kompoziti yuqori adsorbsiya qobiliyatiga ega ekanligi va suvdan DC antibiotiklarini olib tashlash uchun istiqbolli material bo'lishi mumkinligi aniq. Bundan tashqari, rGO/nZVI kompozitlarining adsorbsiyasi 60 daqiqalik muvozanat vaqti bilan tez jarayondir. rGO/nZVI kompozitlarining ajoyib adsorbsiya xususiyatlarini rGO va nZVI ning sinergetik ta'siri bilan izohlash mumkin.
10A, B-rasmlarda rGO/nZVI va nZVI komplekslari tomonidan DC antibiotiklarini olib tashlashning oqilona mexanizmi ko'rsatilgan. DC adsorbsiyasi samaradorligiga pH ning ta'siri bo'yicha o'tkazilgan tajribalar natijalariga ko'ra, pH 3 dan 7 gacha oshishi bilan rGO/nZVI kompozitidagi DC adsorbsiyasi elektrostatik o'zaro ta'sirlar bilan boshqarilmadi, chunki u zvitterion vazifasini bajardi; shuning uchun pH qiymatining o'zgarishi adsorbsiya jarayoniga ta'sir qilmadi. Keyinchalik, adsorbsiya mexanizmini vodorod bog'lanishi, gidrofob effektlar va rGO/nZVI kompozit va DC66 o'rtasidagi π-π stacking o'zaro ta'sirlari kabi elektrostatik bo'lmagan o'zaro ta'sirlar orqali boshqarish mumkin. Qatlamli grafen yuzalarida aromatik adsorbatlar mexanizmi asosiy harakatlantiruvchi kuch sifatida π–π stacking o'zaro ta'siri bilan tushuntirilgani ma'lum. Kompozit grafenga o'xshash qatlamli material bo'lib, π-π* o'tishi tufayli 233 nm da yutilish maksimaliga ega. DC adsorbatining molekulyar tuzilishida to'rtta aromatik halqaning mavjudligiga asoslanib, biz aromatik DC (π-elektron akseptori) va π-elektronlarga boy mintaqa RGO yuzasida π-π-ustma-ust tushish o'zaro ta'siri mexanizmi mavjud degan gipotezani ilgari surdik. /nZVI kompozitlari. Bundan tashqari, 10B-rasmda ko'rsatilganidek, rGO/nZVI kompozitlarining DC bilan molekulyar o'zaro ta'sirini o'rganish uchun FTIR tadqiqotlari o'tkazildi va DC adsorbsiyasidan keyingi rGO/nZVI kompozitlarining FTIR spektrlari 10B-rasmda ko'rsatilgan. 10b. 2111 sm-1 da yangi cho'qqi kuzatildi, bu C=C bog'lanishining ramka tebranishiga mos keladi, bu esa 67 rGO/nZVI yuzasida mos keladigan organik funktsional guruhlarning mavjudligini ko'rsatadi. Boshqa cho'qqilar 1561 dan 1548 sm-1 gacha va 1399 dan 1360 sm-1 gacha siljiydi, bu ham π-π o'zaro ta'sirlari grafen va organik ifloslantiruvchi moddalarning adsorbsiyasida muhim rol o'ynashini tasdiqlaydi68,69. DC adsorbsiyasidan so'ng, OH kabi ba'zi kislorod o'z ichiga olgan guruhlarning intensivligi 3270 sm-1 gacha pasaydi, bu esa vodorod bog'lanishi adsorbsiya mexanizmlaridan biri ekanligini ko'rsatadi. Shunday qilib, natijalarga asoslanib, rGO/nZVI kompozitida DC adsorbsiyasi asosan π-π stacking o'zaro ta'sirlari va H-bog'lanishlari tufayli sodir bo'ladi.
DC antibiotiklarining rGO/nZVI va nZVI komplekslari tomonidan adsorbsiyasining oqilona mexanizmi (A). rGO/nZVI va nZVI ga DC ning FTIR adsorbsiya spektrlari (B).
nZVI ning 3244, 1615, 1546 va 1011 sm–1 dagi yutilish polosalarining intensivligi nZVI ga nisbatan nZVI ga nisbatan DC adsorbsiyasidan keyin oshdi (10B-rasm), bu DC dagi karboksilik kislota O guruhlarining mumkin bo'lgan funktsional guruhlari bilan o'zaro ta'siri bilan bog'liq bo'lishi kerak. Biroq, kuzatilgan barcha polosalardagi o'tkazuvchanlikning bu past foizi adsorbsiya jarayonidan oldin nZVI ga nisbatan fitosintetik adsorbentning (nZVI) adsorbsiya samaradorligida sezilarli o'zgarish yo'qligini ko'rsatadi. nZVI71 bilan DC ni olib tashlash bo'yicha ba'zi tadqiqotlarga ko'ra, nZVI H2O bilan reaksiyaga kirishganda, elektronlar ajralib chiqadi va keyin H+ yuqori darajada qaytariladigan faol vodorod ishlab chiqarish uchun ishlatiladi. Nihoyat, ba'zi kationik birikmalar faol vodoroddan elektronlarni qabul qiladi, natijada -C=N va -C=C- hosil bo'ladi, bu esa benzol halqasining bo'linishi bilan bog'liq.
Nashr vaqti: 2022-yil 14-noyabr