Asante kwa kutembelea Nature.com. Toleo la kivinjari unachotumia lina usaidizi mdogo wa CSS. Kwa matumizi bora zaidi, tunapendekeza utumie kivinjari kilichosasishwa (au uzime Hali ya Utangamano katika Internet Explorer). Wakati huo huo, ili kuhakikisha usaidizi unaoendelea, tutatoa tovuti bila mitindo na JavaScript.
Katika kazi hii, mchanganyiko wa rGO/nZVI ulitengenezwa kwa mara ya kwanza kwa kutumia utaratibu rahisi na rafiki kwa mazingira kwa kutumia dondoo la majani ya manjano ya Sophora kama kichocheo na kiimarishaji ili kuzingatia kanuni za kemia ya "kijani", kama vile usanisi wa kemikali usio na madhara mengi. Zana kadhaa zimetumika kuthibitisha usanisi uliofanikiwa wa mchanganyiko, kama vile SEM, EDX, XPS, XRD, FTIR, na uwezo wa zeta, ambao unaonyesha utengenezaji wa mchanganyiko uliofanikiwa. Uwezo wa kuondoa mchanganyiko mpya na nZVI safi katika viwango mbalimbali vya kuanzia vya doxycycline ya antibiotiki ulilinganishwa ili kuchunguza athari ya ushirikiano kati ya rGO na nZVI. Chini ya hali ya kuondolewa kwa 25mg L-1, 25°C na 0.05g, kiwango cha kuondoa nZVI safi kwa kunyonya kilikuwa 90%, huku kiwango cha kuondoa doxycycline kwa kunyonya na mchanganyiko wa rGO/nZVI kilifikia 94.6%, ikithibitisha kwamba nZVI na rGO. Mchakato wa kunyonya unalingana na mpangilio wa sekunde bandia na unakubaliana vyema na modeli ya Freundlich yenye uwezo wa juu zaidi wa kunyonya wa 31.61 mg g-1 kwa 25 °C na pH 7. Utaratibu unaofaa wa kuondoa DC umependekezwa. Zaidi ya hayo, uwezekano wa kutumia tena mchanganyiko wa rGO/nZVI ulikuwa 60% baada ya mizunguko sita mfululizo ya kuzaliwa upya.
Uhaba wa maji na uchafuzi wa mazingira sasa ni tishio kubwa kwa nchi zote. Katika miaka ya hivi karibuni, uchafuzi wa maji, hasa uchafuzi wa viuavijasumu, umeongezeka kutokana na uzalishaji na matumizi yaliyoongezeka wakati wa janga la COVID-191,2,3. Kwa hivyo, maendeleo ya teknolojia bora ya kuondoa viuavijasumu katika maji machafu ni kazi ya dharura.
Mojawapo ya viuavijasumu sugu kutoka kwa kundi la tetracycline ni doxycycline (DC)4,5. Imeripotiwa kuwa mabaki ya DC katika maji ya chini ya ardhi na maji ya juu hayawezi kumeng'enywa, ni 20-50% pekee ndiyo humeng'enywa na mengine hutolewa kwenye mazingira, na kusababisha matatizo makubwa ya kimazingira na kiafya6.
Kuathiriwa na DC katika viwango vya chini kunaweza kuua vijidudu vya usanisinuru wa majini, kutishia kuenea kwa bakteria wa antimicrobial, na kuongeza upinzani wa antimicrobial, kwa hivyo uchafu huu lazima uondolewe kutoka kwa maji machafu. Uharibifu wa asili wa DC katika maji ni mchakato wa polepole sana. Michakato ya fizikia-kemikali kama vile upigaji picha, uozo wa kibiolojia na ufyonzaji inaweza tu kuharibika kwa viwango vya chini na kwa viwango vya chini sana7,8. Hata hivyo, njia ya kiuchumi zaidi, rahisi, rafiki kwa mazingira, rahisi kushughulikia na yenye ufanisi ni ufyonzaji9,10.
Chuma cha Nano zero valent (nZVI) ni nyenzo yenye nguvu sana ambayo inaweza kuondoa viuavijasumu vingi kutoka kwa maji, ikiwa ni pamoja na metronidazole, diazepam, ciprofloxacin, chloramphenicol, na tetracycline. Uwezo huu unatokana na sifa za ajabu ambazo nZVI inayo, kama vile reactivity ya juu, eneo kubwa la uso, na maeneo mengi ya kufungamana ya nje11. Hata hivyo, nZVI inakabiliwa na mkusanyiko katika vyombo vya maji kutokana na nguvu za van der Wells na sifa za juu za sumaku, ambazo hupunguza ufanisi wake katika kuondoa uchafu kutokana na uundaji wa tabaka za oksidi zinazozuia reactivity ya nZVI10,12. Mkusanyiko wa chembe za nZVI unaweza kupunguzwa kwa kurekebisha nyuso zao na surfactants na polima au kwa kuzichanganya na nanomaterials nyingine katika mfumo wa misombo, ambayo imethibitishwa kuwa mbinu inayofaa ya kuboresha utulivu wao katika mazingira13,14.
Graphene ni nyenzo ndogo ya kaboni yenye vipimo viwili inayojumuisha atomi za kaboni zilizochanganywa za sp2 zilizopangwa katika kimiani ya asali. Ina eneo kubwa la uso, nguvu kubwa ya mitambo, shughuli bora ya kichocheo cha umeme, upitishaji wa joto mwingi, uhamaji wa elektroni haraka, na nyenzo inayofaa ya kubeba ili kusaidia chembe chembe zisizo za kikaboni kwenye uso wake. Mchanganyiko wa chembe chembe za chuma na graphene unaweza kuzidi sana faida za kila nyenzo na, kutokana na sifa zake bora za kimwili na kemikali, hutoa usambazaji bora wa chembe chembe kwa ajili ya matibabu ya maji yenye ufanisi zaidi15.
Dondoo za mimea ni mbadala bora kwa mawakala wa kupunguza kemikali hatari ambao hutumika sana katika usanisi wa oksidi ya grafini iliyopunguzwa (rGO) na nZVI kwa sababu zinapatikana, hazina gharama kubwa, ni za hatua moja, ni salama kwa mazingira, na zinaweza kutumika kama mawakala wa kupunguza. Kama vile flavonoids na misombo ya fenoli pia hufanya kazi kama kiimarishaji. Kwa hivyo, dondoo la jani la Atriplex halimus L. lilitumika kama wakala wa kurekebisha na kufunga usanisi wa misombo ya rGO/nZVI katika utafiti huu. Halimus ya Atriplex kutoka kwa familia ya Amaranthaceae ni kichaka cha kudumu kinachopenda nitrojeni chenye wigo mpana wa kijiografia16.
Kulingana na machapisho yanayopatikana, Atriplex halimus (A. halimus) ilitumika kwanza kutengeneza mchanganyiko wa rGO/nZVI kama njia ya usanisi wa kiuchumi na rafiki kwa mazingira. Kwa hivyo, lengo la kazi hii lina sehemu nne: (1) usanisi wa phyto wa rGO/nZVI na mchanganyiko wa wazazi wa nZVI kwa kutumia dondoo la majani ya majini ya A. halimus, (2) uainishaji wa mchanganyiko uliotengenezwa kwa phyto kwa kutumia mbinu nyingi ili kuthibitisha utengenezaji wao uliofanikiwa, (3) kusoma athari ya ushirikiano wa rGO na nZVI katika ufyonzaji na uondoaji wa uchafu wa kikaboni wa viuavijasumu vya doxycycline chini ya vigezo tofauti vya mmenyuko, kuboresha hali ya mchakato wa ufyonzaji, (3) kuchunguza nyenzo mchanganyiko katika matibabu mbalimbali yanayoendelea baada ya mzunguko wa usindikaji.
Doksiklini hidrokloridi (DC, MM = 480.90, fomula ya kemikali C22H24N2O·HCl, 98%), heksahidrati ya kloridi ya chuma (FeCl3.6H2O, 97%), unga wa grafiti ulionunuliwa kutoka Sigma-Aldrich, Marekani. Hidroksidi ya sodiamu (NaOH, 97%), ethanoli (C2H5OH, 99.9%) na asidi hidrokloriki (HCl, 37%) zilinunuliwa kutoka Merck, Marekani. NaCl, KCl, CaCl2, MnCl2 na MgCl2 zilinunuliwa kutoka Tianjin Comio Chemical Reagent Co., Ltd. Vitendanishi vyote vina usafi wa hali ya juu wa uchambuzi. Maji yaliyoyeyushwa mara mbili yalitumika kuandaa myeyusho yote ya maji.
Sampuli wakilishi za A. halimus zimekusanywa kutoka kwa makazi yao ya asili katika Delta ya Nile na kutua kando ya pwani ya Mediterania ya Misri. Nyenzo za mimea zilikusanywa kulingana na miongozo husika ya kitaifa na kimataifa17. Profesa Manal Fawzi ametambua sampuli za mimea kulingana na Boulos18, na Idara ya Sayansi ya Mazingira ya Chuo Kikuu cha Alexandria inaidhinisha ukusanyaji wa spishi za mimea zilizosomwa kwa madhumuni ya kisayansi. Sampuli za vocha zinashikiliwa katika Chuo Kikuu cha Tanta Herbarium (TANE), vocha nambari 14 122–14 127, bustani ya mimea ya umma ambayo hutoa ufikiaji wa nyenzo zilizohifadhiwa. Zaidi ya hayo, ili kuondoa vumbi au uchafu, kata majani ya mmea vipande vidogo, suuza mara 3 kwa bomba na maji yaliyosafishwa, kisha kausha kwa 50°C. Mmea ulivunjwa, gramu 5 za unga laini zilitumbukizwa katika mililita 100 za maji yaliyosafishwa na kukorogwa kwa 70°C kwa dakika 20 ili kupata dondoo. Dondoo lililopatikana la Bacillus nicotianae lilichujwa kupitia karatasi ya chujio ya Whatman na kuhifadhiwa kwenye mirija safi na iliyosafishwa kwa nyuzi joto 4 kwa matumizi zaidi.
Kama inavyoonyeshwa kwenye Mchoro 1, GO ilitengenezwa kutokana na unga wa grafiti kwa kutumia mbinu ya Hummers iliyorekebishwa. 10 mg ya unga wa GO ilitawanywa katika mililita 50 za maji yaliyoondolewa ioni kwa dakika 30 chini ya sonication, na kisha 0.9 g ya FeCl3 na 2.9 g ya NaAc zilichanganywa kwa dakika 60. 20 ml ya dondoo la majani ya atriplex iliongezwa kwenye mchanganyiko uliochanganywa kwa kukoroga na kuachwa kwa 80°C kwa saa 8. Mchanganyiko mweusi uliosababishwa ulichujwa. Nanocomposites zilizotayarishwa zilioshwa na ethanoli na maji yaliyochanganywa na kisha kukaushwa kwenye oveni ya utupu kwa 50°C kwa saa 12.
Picha za kimchoro na kidijitali za usanisi wa kijani wa rGO/nZVI na nZVI complexes na kuondolewa kwa viuavijasumu vya DC kutoka kwa maji machafu kwa kutumia dondoo la halimus la Atriplex.
Kwa ufupi, kama inavyoonyeshwa kwenye Mchoro 1, mililita 10 za myeyusho wa kloridi ya chuma ulio na ioni 0.05 M Fe3+ uliongezwa kwa njia ya matone hadi mililita 20 za myeyusho wa dondoo la majani machungu kwa dakika 60 kwa kupashwa joto na kukorogwa kwa wastani, na kisha myeyusho huo uliwekwa kwenye centrifuge kwa kasi ya 14,000 rpm (Hermle, 15,000 rpm) kwa dakika 15 ili kutoa chembe nyeusi, ambazo kisha zilioshwa mara 3 na ethanoli na maji yaliyosafishwa na kisha kukaushwa kwenye oveni ya utupu kwa nyuzi joto 60 Celsius. usiku kucha.
Mchanganyiko wa rGO/nZVI na nZVI uliotengenezwa kwa mimea ulibainishwa na spektroskopia inayoonekana kwa UV (spektrofotomita za UV/Vis mfululizo wa T70/T80, PG Instruments Ltd, Uingereza) katika kiwango cha skani cha 200-800 nm. Ili kuchanganua topografia na usambazaji wa ukubwa wa mchanganyiko wa rGO/nZVI na nZVI, spektroskopia ya TEM (JOEL, JEM-2100F, Japani, volti ya kuongeza kasi ya 200 kV) ilitumika. Ili kutathmini vikundi vya utendaji kazi ambavyo vinaweza kuhusika katika dondoo za mimea zinazohusika na mchakato wa urejeshaji na utulivu, spektroskopia ya FT-IR ilifanywa (spektromita ya JASCO katika kiwango cha 4000-600 cm-1). Kwa kuongezea, kichambuzi cha uwezo wa zeta (Zetasizer Nano ZS Malvern) kilitumika kusoma chaji ya uso wa nanomaterials zilizotengenezwa. Kwa vipimo vya utofautishaji wa X-ray vya nanomaterials za unga, kipima-mwangaza cha X-ray (X'PERT PRO, Uholanzi) kilitumika, kikifanya kazi kwa mkondo (40 mA), volteji (45 kV) katika kiwango cha 2θ kuanzia 20° hadi 80° na mionzi ya CuKa1 (\(\lambda =\ ) 1.54056 Ao). Spektromita ya X-ray inayotawanya nishati (EDX) (modeli ya JEOL JSM-IT100) ilikuwa na jukumu la kusoma muundo wa elementi wakati wa kukusanya miale ya X-ray ya Al K-α monochromatic kutoka -10 hadi 1350 eV kwenye XPS, ukubwa wa doa 400 μm K-ALPHA (Thermo Fisher Scientific, Marekani) nishati ya upitishaji wa wigo kamili ni 200 eV na wigo mwembamba ni 50 eV. Sampuli ya unga hubanwa kwenye kishikilia sampuli, ambacho huwekwa kwenye chumba cha utupu. Wigo wa C1 s ulitumika kama marejeleo katika 284.58 eV ili kubaini nishati ya kufungamana.
Majaribio ya kunyonya yalifanywa ili kujaribu ufanisi wa nanocomposites za rGO/nZVI zilizotengenezwa katika kuondoa doxycycline (DC) kutoka kwa myeyusho ya maji. Majaribio ya kunyonya yalifanywa katika chupa za Erlenmeyer za mililita 25 kwa kasi ya kutikisa ya 200 rpm kwenye kishikio cha orbital (Stuart, Orbital Shaker/SSL1) kwa 298 K. Kwa kuongeza myeyusho wa DC (1000 ppm) na maji yaliyochanganywa. Ili kutathmini athari ya kipimo cha rGO/nSVI kwenye ufanisi wa kunyonya, nanocomposites za uzito tofauti (0.01–0.07 g) ziliongezwa kwenye 20 ml ya myeyusho wa DC. Ili kusoma kinetics na isotherms za kunyonya, 0.05 g ya adsorbent ilizamishwa kwenye myeyusho wa maji wa CD na mkusanyiko wa awali (25–100 mg L–1). Athari ya pH kwenye kuondolewa kwa DC ilisomwa kwenye pH (3–11) na mkusanyiko wa awali wa 50 mg L-1 kwenye 25°C. Rekebisha pH ya mfumo kwa kuongeza kiasi kidogo cha HCl au myeyusho wa NaOH (kipimo cha pH cha Crison, kipimo cha pH, pH 25). Zaidi ya hayo, ushawishi wa halijoto ya mmenyuko kwenye majaribio ya kunyonya katika kiwango cha 25-55°C ulichunguzwa. Athari ya nguvu ya ioni kwenye mchakato wa kunyonya ilisomwa kwa kuongeza viwango mbalimbali vya NaCl (0.01–4 mol L–1) kwenye mkusanyiko wa awali wa DC wa 50 mg L–1, pH 3 na 7), 25°C, na kipimo cha kunyonya cha 0.05 g. Ufyonzaji wa DC isiyofyonzwa ulipimwa kwa kutumia spektrofotomita ya UV-Vis yenye miale miwili (mfululizo wa T70/T80, PG Instruments Ltd, Uingereza) iliyo na cuvettes za quartz zenye urefu wa njia wa sentimita 1.0 katika urefu wa mawimbi ya juu (λmax) ya nm 270 na 350. Asilimia ya kuondolewa kwa viuavijasumu vya DC (R%; Eq. 1) na kiasi cha ufyonzaji wa DC, qt, Eq. 2 (mg/g) vilipimwa kwa kutumia mlinganyo ufuatao.
ambapo %R ni uwezo wa kuondoa DC (%), Co ni mkusanyiko wa awali wa DC kwa wakati 0, na C ni mkusanyiko wa DC kwa wakati t, mtawalia (mg L-1).
ambapo qe ni kiasi cha DC kilichofyonzwa kwa kila kitengo cha uzito wa kifyonzwa (mg g-1), Co na Ce ni viwango vya wakati wa sifuri na katika usawa, mtawalia (mg l-1), V ni ujazo wa myeyusho (l), na m ni kitendanishi cha wingi wa kifyonzwa (g).
Picha za SEM (Michoro 2A–C) zinaonyesha umbo la lamellar la mchanganyiko wa rGO/nZVI pamoja na chembe chembe ndogo za chuma za duara zilizotawanywa sawasawa juu ya uso wake, zikionyesha kuunganishwa kwa mafanikio kwa nZVI NPs kwenye uso wa rGO. Zaidi ya hayo, kuna mikunjo kwenye jani la rGO, ikithibitisha kuondolewa kwa vikundi vyenye oksijeni wakati huo huo na urejesho wa A. halimus GO. Mikunjo hii mikubwa hufanya kazi kama maeneo ya upakiaji hai wa NPs za chuma. Picha za nZVI (Mchoro 2D-F) zilionyesha kuwa NPs za chuma za duara zilikuwa zimetawanyika sana na hazikukusanyika, ambayo ni kutokana na asili ya mipako ya vipengele vya mimea vya dondoo la mmea. Ukubwa wa chembe ulitofautiana ndani ya nm 15–26. Hata hivyo, baadhi ya maeneo yana umbo la mesoporous lenye muundo wa matuta na mashimo, ambayo yanaweza kutoa uwezo wa juu wa kunyonya wa nZVI, kwani yanaweza kuongeza uwezekano wa kunasa molekuli za DC kwenye uso wa nZVI. Dondoo la Rosa Damascus lilipotumika kwa ajili ya usanisi wa nZVI, NP zilizopatikana hazikuwa na umbo la kawaida, zikiwa na utupu na maumbo tofauti, jambo ambalo lilipunguza ufanisi wao katika ufyonzaji wa Cr(VI) na kuongeza muda wa mmenyuko 23. Matokeo yanaendana na nZVI iliyotengenezwa kutoka kwa majani ya mwaloni na mkuyu, ambayo kwa kiasi kikubwa ni chembe chembe ndogo za duara zenye ukubwa tofauti wa nanomita bila mkusanyiko dhahiri.
Picha za SEM za mchanganyiko wa rGO/nZVI (AC), nZVI (D, E) na mifumo ya EDX ya mchanganyiko wa nZVI/rGO (G) na nZVI (H).
Muundo wa elementi wa rGO/nZVI iliyotengenezwa na mimea na mchanganyiko wa nZVI ulisomwa kwa kutumia EDX (Mchoro 2G, H). Uchunguzi unaonyesha kuwa nZVI imeundwa na kaboni (38.29% kwa uzito), oksijeni (47.41% kwa uzito) na chuma (11.84% kwa uzito), lakini elementi zingine kama vile fosforasi24 pia zipo, ambazo zinaweza kupatikana kutoka kwa dondoo za mimea. Kwa kuongezea, asilimia kubwa ya kaboni na oksijeni inatokana na uwepo wa kemikali za mimea kutoka kwa dondoo za mimea katika sampuli za nZVI za chini ya uso. Elementi hizi zinasambazwa sawasawa kwenye rGO lakini kwa uwiano tofauti: C (39.16 wt %), O (46.98 wt %) na Fe (10.99 wt %), EDX rGO/nZVI pia inaonyesha uwepo wa elementi zingine kama vile S, ambazo zinaweza kuhusishwa na dondoo za mimea, zinatumika. Uwiano wa sasa wa C:O na kiwango cha chuma katika mchanganyiko wa rGO/nZVI kwa kutumia A. halimus ni bora zaidi kuliko kutumia dondoo la jani la mikaratusi, kwani linaelezea muundo wa C (23.44 wt.%), O (68.29 wt.%) na Fe (8.27 wt.%). wt %) 25. Nataša et al., 2022 waliripoti muundo sawa wa elementi wa nZVI uliotengenezwa kutoka kwa majani ya mwaloni na mulberry na walithibitisha kwamba vikundi vya polifenoli na molekuli zingine zilizomo kwenye dondoo la jani zina jukumu la mchakato wa kupunguza.
Mofolojia ya nZVI iliyotengenezwa katika mimea (Mchoro S2A,B) ilikuwa ya duara na isiyo ya kawaida kwa kiasi, ikiwa na ukubwa wa wastani wa chembe wa 23.09 ± 3.54 nm, hata hivyo mkusanyiko wa mnyororo ulizingatiwa kutokana na nguvu za van der Waals na ferromagnetism. Umbo hili la chembe chembe chembe chembe chembe na duara linakubaliana vyema na matokeo ya SEM. Uchunguzi kama huo ulipatikana na Abdelfatah et al. mnamo 2021 wakati dondoo la jani la maharagwe ya castor lilitumika katika usanisi wa nZVI11. Dondoo la jani la Ruelas tuberosa NPs zinazotumika kama kipunguzi katika nZVI pia zina umbo la duara lenye kipenyo cha 20 hadi 40 nm26.
Picha za TEM mseto za rGO/nZVI (Mchoro S2C-D) zilionyesha kuwa rGO ni ndege ya msingi yenye mikunjo ya pembezoni na mikunjo inayotoa maeneo mengi ya upakiaji kwa nZVI NPs; mofolojia hii ya lamellar pia inathibitisha utengenezaji uliofanikiwa wa rGO. Zaidi ya hayo, nZVI NPs zina umbo la duara lenye ukubwa wa chembe kuanzia 5.32 hadi 27 nm na zimepachikwa kwenye safu ya rGO zenye utawanyiko karibu sawa. Dondoo la jani la mikaratusi lilitumika kusanisi Fe NPs/rGO; Matokeo ya TEM pia yalithibitisha kuwa mikunjo katika safu ya rGO iliboresha utawanyiko wa Fe NPs zaidi ya Fe NPs safi na kuongeza utendakazi wa mikunjo. Matokeo kama hayo yalipatikana na Bagheri et al. 28 wakati mchanganyiko ulipotengenezwa kwa kutumia mbinu za ultrasonic zenye ukubwa wa wastani wa nanochembe ya chuma ya takriban 17.70 nm.
Spektra ya FTIR ya mchanganyiko wa A. halimus, nZVI, GO, rGO, na rGO/nZVI imeonyeshwa kwenye Mchoro 3A. Uwepo wa vikundi vya utendaji kazi wa uso katika majani ya A. halimus unaonekana kwenye 3336 cm-1, ambayo inalingana na polifenoli, na 1244 cm-1, ambayo inalingana na vikundi vya kabonili vinavyozalishwa na protini. Vikundi vingine kama vile alkani kwenye 2918 cm-1, alkeni kwenye 1647 cm-1 na viendelezi vya CO-O-CO kwenye 1030 cm-1 pia vimeonekana, ikidokeza uwepo wa vipengele vya mimea vinavyofanya kazi kama mawakala wa kuziba na vinawajibika kwa urejeshaji kutoka Fe2+ hadi Fe0 na GO hadi rGO29. Kwa ujumla, spktra ya nZVI inaonyesha vilele sawa vya unyonyaji kama sukari chungu, lakini ikiwa na nafasi iliyobadilishwa kidogo. Bendi kali huonekana kwenye 3244 cm-1 inayohusishwa na mitetemo ya kunyoosha ya OH (fenoli), kilele kwenye 1615 kinalingana na C=C, na bendi kwenye 1546 na 1011 cm-1 huibuka kutokana na kunyoosha kwa C=O (polifenoli na flavonoidi), vikundi vya CN vya amini zenye kunukia na amini za alifatiki pia vilionekana kwenye 1310 cm-1 na 1190 cm-1, mtawalia13. Wigo wa FTIR wa GO unaonyesha uwepo wa vikundi vingi vyenye oksijeni yenye nguvu ya juu, ikiwa ni pamoja na bendi ya kunyoosha ya alkoxy (CO) kwenye 1041 cm-1, bendi ya kunyoosha ya epoxy (CO) kwenye 1291 cm-1, C=O. bendi ya mitetemo ya kunyoosha C=C katika 1619 cm-1, bendi katika 1708 cm-1 na bendi pana ya mitetemo ya kunyoosha kikundi cha OH katika 3384 cm-1 ilionekana, ambayo inathibitishwa na mbinu iliyoboreshwa ya Hummers, ambayo huchochea kwa ufanisi mchakato wa grafiti. Wakati wa kulinganisha mchanganyiko wa rGO na rGO/nZVI na spektra za GO, nguvu ya baadhi ya vikundi vyenye oksijeni, kama vile OH katika 3270 cm-1, imepunguzwa sana, huku vingine, kama vile C=O katika 1729 cm-1, vimepunguzwa kabisa. kutoweka, ikionyesha kuondolewa kwa mafanikio kwa vikundi vya utendaji kazi vyenye oksijeni katika GO na dondoo ya A. halimus. Vilele vipya vikali vya sifa za rGO katika mvutano wa C=C vinaonekana karibu 1560 na 1405 cm-1, ambayo inathibitisha kupungua kwa GO hadi rGO. Tofauti kutoka 1043 hadi 1015 cm-1 na kutoka 982 hadi 918 cm-1 zilizingatiwa, labda kutokana na kuingizwa kwa nyenzo za mimea31,32. Weng et al., 2018 pia waliona kupungua kwa kiasi kikubwa kwa vikundi vya utendaji vilivyo na oksijeni katika GO, na kuthibitisha uundaji uliofanikiwa wa rGO kwa kupunguza bioregolojia, kwani dondoo za majani ya mikaratusi, ambazo zilitumika kutengeneza mchanganyiko wa oksidi za grafini ya chuma iliyopunguzwa, zilionyesha spektra ya FTIR iliyo karibu zaidi ya vikundi vya utendaji vya vipengele vya mimea.33.
A. Wigo wa FTIR wa gallium, nZVI, rGO, GO, mchanganyiko rGO/nZVI (A). Mchanganyiko wa roentgenogrammy rGO, GO, nZVI na rGO/nZVI (B).
Uundaji wa mchanganyiko wa rGO/nZVI na nZVI ulithibitishwa kwa kiasi kikubwa na mifumo ya mtawanyiko wa X-ray (Mchoro 3B). Kilele cha Fe0 chenye nguvu kubwa kilionekana katika 2Ɵ 44.5°, kinacholingana na faharisi (110) (JCPDS nambari 06–0696)11. Kilele kingine katika 35.1° ya ndege ya (311) kinahusishwa na magnetite Fe3O4, 63.2° inaweza kuhusishwa na faharisi ya Miller ya ndege ya (440) kutokana na uwepo wa ϒ-FeOOH (JCPDS nambari 17-0536)34. Muundo wa X-ray wa GO unaonyesha kilele kikali katika 2Ɵ 10.3° na kilele kingine katika 21.1°, ikionyesha kuondolewa kabisa kwa grafiti na kuonyesha uwepo wa vikundi vyenye oksijeni kwenye uso wa GO35. Mifumo mchanganyiko ya rGO na rGO/nZVI ilirekodi kutoweka kwa vilele vya GO na uundaji wa vilele vipana vya rGO katika 2Ɵ 22.17 na 24.7° kwa vijenzi vya rGO na rGO/nZVI, mtawalia, ambayo ilithibitisha kupona kwa mafanikio kwa GO na dondoo za mimea. Hata hivyo, katika muundo mchanganyiko wa rGO/nZVI, vilele vya ziada vinavyohusiana na ndege ya kimiani ya Fe0 (110) na bcc Fe0 (200) vilizingatiwa katika 44.9\(^\circ\) na 65.22\(^\circ\), mtawalia.
Uwezo wa zeta ni uwezo kati ya safu ya ioni iliyounganishwa kwenye uso wa chembe na myeyusho wa maji unaoamua sifa za umemetuamo za nyenzo na kupima uthabiti wake. Uchambuzi wa uwezo wa Zeta wa mchanganyiko wa nZVI, GO, na rGO/nZVI uliotengenezwa na mimea ulionyesha uthabiti wao kutokana na uwepo wa chaji hasi za -20.8, -22, na -27.4 mV, mtawalia, kwenye uso wao, kama inavyoonyeshwa kwenye Mchoro S1A-C. . Matokeo kama hayo yanaendana na ripoti kadhaa zinazotaja kwamba myeyusho yenye chembe zenye thamani za uwezo wa zeta chini ya -25 mV kwa ujumla huonyesha kiwango cha juu cha uthabiti kutokana na urudishaji wa umemetuamo kati ya chembe hizi. Mchanganyiko wa rGO na nZVI huruhusu mchanganyiko kupata chaji hasi zaidi na hivyo kuwa na uthabiti wa juu kuliko GO au nZVI pekee. Kwa hivyo, jambo la urudishaji wa umemetuamo litasababisha uundaji wa mchanganyiko thabiti wa rGO/nZVI39. Uso hasi wa GO huruhusu kutawanywa sawasawa katika njia ya maji bila mkusanyiko, ambayo huunda hali nzuri za mwingiliano na nZVI. Chaji hasi inaweza kuhusishwa na uwepo wa vikundi tofauti vya utendaji kazi katika dondoo la tikitimaji chungu, ambayo pia inathibitisha mwingiliano kati ya GO na vitangulizi vya chuma na dondoo la mmea kuunda rGO na nZVI, mtawalia, na mchanganyiko wa rGO/nZVI. Misombo hii ya mimea inaweza pia kufanya kazi kama mawakala wa kufunika, kwani huzuia mkusanyiko wa chembe chembe zinazotokana na hivyo kuongeza uthabiti wao40.
Muundo wa elementi na hali za valensi za mchanganyiko wa nZVI na rGO/nZVI ziliamuliwa na XPS (Mchoro 4). Utafiti wa jumla wa XPS ulionyesha kuwa mchanganyiko wa rGO/nZVI unaundwa zaidi na vipengele C, O, na Fe, sambamba na ramani ya EDS (Mchoro 4F–H). Wigo wa C1s una vilele vitatu katika 284.59 eV, 286.21 eV na 288.21 eV zinazowakilisha CC, CO na C=O, mtawalia. Wigo wa O1s uligawanywa katika vilele vitatu, ikiwa ni pamoja na 531.17 eV, 532.97 eV, na 535.45 eV, ambavyo viliwekwa kwa vikundi vya O=CO, CO, na NO, mtawalia. Hata hivyo, vilele katika 710.43, 714.57 na 724.79 eV vinarejelea Fe 2p3/2, Fe+3 na Fe p1/2, mtawalia. Spektra ya XPS ya nZVI (Mchoro 4C-E) ilionyesha vilele vya elementi C, O, na Fe. Vilele katika 284.77, 286.25, na 287.62 eV vinathibitisha uwepo wa aloi za chuma-kaboni, kama zinavyorejelea CC, C-OH, na CO, mtawalia. Wigo wa O1s ulilingana na vilele vitatu C–O/kaboneti ya chuma (531.19 eV), hidroksili kali (532.4 eV) na O–C=O (533.47 eV). Kilele katika 719.6 kinahusishwa na Fe0, huku FeOOH ikionyesha vilele katika 717.3 na 723.7 eV, kwa kuongezea, kilele katika 725.8 eV kinaonyesha uwepo wa Fe2O342.43.
Uchunguzi wa XPS wa mchanganyiko wa nZVI na rGO/nZVI, mtawalia (A, B). Spektra kamili ya mchanganyiko wa nZVI C1s (C), Fe2p (D), na O1s (E) na mchanganyiko wa rGO/nZVI C1s (F), Fe2p (G), O1s (H).
Isotherm ya ufyonzaji/ufyonzaji wa N2 (Mchoro 5A, B) inaonyesha kwamba mchanganyiko wa nZVI na rGO/nZVI ni wa aina ya II. Zaidi ya hayo, eneo maalum la uso (SBET) la nZVI liliongezeka kutoka 47.4549 hadi 152.52 m2/g baada ya kupofuka kwa kutumia rGO. Matokeo haya yanaweza kuelezewa na kupungua kwa sifa za sumaku za nZVI baada ya kupofuka kwa rGO, na hivyo kupunguza mkusanyiko wa chembe na kuongeza eneo la uso wa mchanganyiko. Zaidi ya hayo, kama inavyoonyeshwa kwenye Mchoro 5C, ujazo wa vinyweleo (8.94 nm) wa mchanganyiko wa rGO/nZVI ni mkubwa kuliko ule wa nZVI ya asili (2.873 nm). Matokeo haya yanakubaliana na El-Monaem et al. 45.
Ili kutathmini uwezo wa kunyonya ili kuondoa DC kati ya mchanganyiko wa rGO/nZVI na nZVI asilia kulingana na ongezeko la mkusanyiko wa awali, ulinganisho ulifanywa kwa kuongeza kipimo kisichobadilika cha kila kinyonyaji (0.05 g) kwa DC katika viwango mbalimbali vya awali. Mmumunyo uliochunguzwa [25]. –100 mg l–1] kwa 25°C. Matokeo yalionyesha kuwa ufanisi wa kuondoa (94.6%) wa mchanganyiko wa rGO/nZVI ulikuwa juu kuliko ule wa nZVI asilia (90%) katika mkusanyiko wa chini (25 mg L-1). Hata hivyo, wakati mkusanyiko wa kuanzia uliongezeka hadi 100 mg L-1, ufanisi wa kuondoa wa rGO/nZVI na nZVI mama ulishuka hadi 70% na 65%, mtawalia (Mchoro 6A), ambayo inaweza kuwa kutokana na maeneo machache ya kazi na uharibifu wa chembe za nZVI. Kinyume chake, rGO/nZVI ilionyesha ufanisi mkubwa wa kuondolewa kwa DC, ambayo inaweza kuwa kutokana na athari ya ushirikiano kati ya rGO na nZVI, ambapo maeneo thabiti yanayopatikana kwa ajili ya kunyonya ni ya juu zaidi, na katika kesi ya rGO/nZVI, DC zaidi inaweza kunyonywa kuliko nZVI isiyo na dosari. Kwa kuongezea, katika mchoro 6B inaonyesha kwamba uwezo wa kunyonya wa mchanganyiko wa rGO/nZVI na nZVI uliongezeka kutoka 9.4 mg/g hadi 30 mg/g na 9 mg/g, mtawalia, na ongezeko la mkusanyiko wa awali kutoka 25–100 mg/L. -1.1 hadi 28.73 mg g-1. Kwa hivyo, kiwango cha kuondolewa kwa DC kilihusiana vibaya na mkusanyiko wa awali wa DC, ambayo ilitokana na idadi ndogo ya vituo vya mmenyuko vilivyoungwa mkono na kila kinyonyaji kwa ajili ya kunyonya na kuondoa DC katika myeyusho. Kwa hivyo, inaweza kuhitimishwa kutokana na matokeo haya kwamba mchanganyiko wa rGO/nZVI una ufanisi mkubwa wa kunyonya na kupunguza, na rGO katika muundo wa rGO/nZVI inaweza kutumika kama kinyonyaji na kama nyenzo ya kubeba.
Ufanisi wa kuondoa na uwezo wa kunyonya DC kwa mchanganyiko wa rGO/nZVI na nZVI ulikuwa (A, B) [Co = 25 mg l-1–100 mg l-1, T = 25 °C, kipimo = 0.05 g], pH. kwenye uwezo wa kunyonya na ufanisi wa kuondoa DC kwenye mchanganyiko wa rGO/nZVI (C) [Co = 50 mg L–1, pH = 3–11, T = 25°C, kipimo = 0.05 g].
PH ya suluhisho ni jambo muhimu katika utafiti wa michakato ya ufyonzaji, kwani huathiri kiwango cha ioni, uainishaji, na ioni ya adsorbent. Jaribio lilifanywa kwa 25°C kwa kipimo cha adsorbent kisichobadilika (0.05 g) na mkusanyiko wa awali wa 50 mg L-1 katika kiwango cha pH (3–11). Kulingana na ukaguzi wa fasihi46, DC ni molekuli ya amfifili yenye vikundi kadhaa vya utendaji kazi vinavyoweza kuionisha (fenoli, vikundi vya amino, alkoholi) katika viwango mbalimbali vya pH. Kwa hivyo, kazi mbalimbali za DC na miundo inayohusiana kwenye uso wa mchanganyiko wa rGO/nZVI zinaweza kuingiliana kielektroniki na zinaweza kuwepo kama kationi, zwitterion, na anions, molekuli ya DC ipo kama cationic (DCH3+) katika pH < 3.3, zwitterionic (DCH20) 3.3 < pH < 7.7 na anionic (DCH− au DC2−) katika PH 7.7. Kwa hivyo, kazi mbalimbali za DC na miundo inayohusiana kwenye uso wa mchanganyiko wa rGO/nZVI zinaweza kuingiliana kielektroniki na zinaweza kuwepo kama kationi, zwitterion, na anions, molekuli ya DC ipo kama cationic (DCH3+) katika pH < 3.3, zwitterionic (DCH20) 3.3 < pH < 7.7 na anionic (DCH- au DC2-) katika PH 7.7. В результате различные функции ДК и связанных с ними структур на поверхности композита rGO/nZVI могут взаимодействовать электровать электроство виде катионов, цвиттер-ионов na анионов, молекула ДК существует kwenye виде катиона (DCH3+) при рН < 3,3, цвиттер-ионный (DCH20) <73 pH 3,3 au DC2-) kwa pH 7,7. Kwa hivyo, kazi mbalimbali za DC na miundo inayohusiana kwenye uso wa mchanganyiko wa rGO/nZVI zinaweza kuingiliana kielektroniki na zinaweza kuwepo katika umbo la cations, zwitterions, na anions; molekuli ya DC ipo kama cations (DCH3+) katika pH < 3.3; ionic (DCH20) 3.3 < pH < 7.7 na anionic (DCH- au DC2-) katika pH 7.7.因此，DC 的各种功能和rGO/nZVI复合材料表面的相关结构可能会发生静电相互作用，并可能以阳离子、两性离子和阴离子的彆在 阴离的彆在 阴离3时以阳离子(DCH3+) 的形式存在，两性离子(DCH20) 3.3
Athari ya halijoto kwenye ufyonzaji wa myeyusho wa maji wa DC ilifanyika katika (25–55°C). Mchoro 7A unaonyesha athari ya ongezeko la halijoto kwenye ufanisi wa kuondoa viuavijasumu vya DC kwenye rGO/nZVI, ni wazi kwamba uwezo wa kuondoa na uwezo wa kufyonza uliongezeka kutoka 83.44% na 13.9 mg/g hadi 47% na 7.83 mg/g., mtawalia. Upungufu huu mkubwa unaweza kuwa kutokana na ongezeko la nishati ya joto ya ioni za DC, ambayo husababisha kufyonza47.
Athari ya Halijoto kwenye Ufanisi wa Kuondoa na Uwezo wa Kunyonya wa CD kwenye rGO/nZVI Composites (A) [Co = 50 mg L–1, pH = 7, Kipimo = 0.05 g], Kipimo cha Kunyonya kwenye Ufanisi wa Kuondoa na Uondoaji Ufanisi wa CD Athari ya Mkusanyiko wa Awali kwenye uwezo wa kunyonya na ufanisi wa kuondolewa kwa DC kwenye rGO/nSVI composite (B) [Co = 50 mg L–1, pH = 7, T = 25°C] (C, D) [Co = 25–100 mg L–1, pH = 7, T = 25 °C, kipimo = 0.05 g].
Athari ya kuongeza kipimo cha rGO/nZVI yenye mchanganyiko wa adsorbent kutoka 0.01 g hadi 0.07 g kwenye ufanisi wa kuondoa na uwezo wa kunyonya inaonyeshwa kwenye Mchoro . 7B. Ongezeko la kipimo cha adsorbent lilisababisha kupungua kwa uwezo wa kunyonya kutoka 33.43 mg/g hadi 6.74 mg/g. Hata hivyo, pamoja na ongezeko la kipimo cha adsorbent kutoka 0.01 g hadi 0.07 g, ufanisi wa kuondoa huongezeka kutoka 66.8% hadi 96%, ambayo, ipasavyo, inaweza kuhusishwa na ongezeko la idadi ya vituo vinavyofanya kazi kwenye uso wa nanocomposite.
Athari ya mkusanyiko wa awali kwenye uwezo wa kunyonya na ufanisi wa kuondoa [25–100 mg L-1, 25°C, pH 7, kipimo cha 0.05 g] ilisomwa. Wakati mkusanyiko wa awali uliongezeka kutoka 25 mg L-1 hadi 100 mg L-1, asilimia ya kuondolewa kwa mchanganyiko wa rGO/nZVI ilipungua kutoka 94.6% hadi 65% (Mchoro 7C), labda kutokana na kutokuwepo kwa maeneo yanayohitajika ya kufanya kazi. . Hunyonya viwango vikubwa vya DC49. Kwa upande mwingine, kadri mkusanyiko wa awali ulivyoongezeka, uwezo wa kunyonya pia uliongezeka kutoka 9.4 mg/g hadi 30 mg/g hadi usawa ulipofikiwa (Mchoro 7D). Mwitikio huu usioepukika unatokana na ongezeko la nguvu ya kuendesha gari yenye mkusanyiko wa awali wa DC zaidi ya upinzani wa uhamishaji wa wingi wa ioni za DC kufikia uso 50 wa mchanganyiko wa rGO/nZVI.
Muda wa mgusano na tafiti za kinetiki zinalenga kuelewa muda wa usawa wa ufyonzaji. Kwanza, kiasi cha DC kilichofyonzwa wakati wa dakika 40 za kwanza za muda wa mgusano kilikuwa takriban nusu ya jumla ya kiasi kilichofyonzwa kwa muda wote (dakika 100). Huku molekuli za DC katika myeyusho zikigongana na kuzifanya zihamie haraka kwenye uso wa mchanganyiko wa rGO/nZVI na kusababisha ufyonzaji mkubwa. Baada ya dakika 40, ufyonzaji wa DC uliongezeka polepole na polepole hadi usawa ulipofikiwa baada ya dakika 60 (Mchoro 7D). Kwa kuwa kiasi kinachofaa kinafyonzwa ndani ya dakika 40 za kwanza, kutakuwa na migongano michache na molekuli za DC na maeneo machache yanayofanya kazi yatapatikana kwa molekuli zisizofyonzwa. Kwa hivyo, kiwango cha ufyonzaji kinaweza kupunguzwa51.
Ili kuelewa vyema kinetiki za ufyonzaji, michoro ya mstari wa mpangilio wa kwanza bandia (Mchoro 8A), mpangilio wa pili bandia (Mchoro 8B), na mifano ya kinetiki ya Elovich (Mchoro 8C) ilitumika. Kutoka kwa vigezo vilivyopatikana kutoka kwa masomo ya kinetiki (Jedwali S1), inakuwa wazi kwamba modeli ya sekunde bandia ndiyo modeli bora ya kuelezea kinetiki za ufyonzaji, ambapo thamani ya R2 imewekwa juu kuliko katika mifano mingine miwili. Pia kuna kufanana kati ya uwezo wa ufyonzaji uliohesabiwa (qe, cal). Mpangilio wa sekunde bandia na thamani za majaribio (qe, exp.) ni ushahidi zaidi kwamba mpangilio wa sekunde bandia ni modeli bora kuliko mifumo mingine. Kama inavyoonyeshwa katika Jedwali 1, thamani za α (kiwango cha awali cha ufyonzaji) na β (kigezo cha ufyonzaji) zinathibitisha kwamba kiwango cha ufyonzaji ni cha juu kuliko kiwango cha ufyonzaji, ikionyesha kwamba DC huelekea kufyonza kwa ufanisi kwenye mchanganyiko wa rGO/nZVI52. .
Vipimo vya kinetiki vya ufyonzaji wa mstari wa mpangilio wa pili bandia (A), mpangilio wa kwanza bandia (B) na Elovich (C) [Co = 25–100 mg l–1, pH = 7, T = 25 °C, kipimo = 0.05 g].
Uchunguzi wa isotherm za kunyonya husaidia kubaini uwezo wa kunyonya wa kinyonyaji (RGO/nRVI composite) katika viwango mbalimbali vya adsorbate (DC) na halijoto ya mfumo. Uwezo wa juu zaidi wa kunyonya ulihesabiwa kwa kutumia isotherm ya Langmuir, ambayo ilionyesha kuwa kunyonya kulikuwa sawa na ilijumuisha uundaji wa safu moja ya adsorbate kwenye uso wa kinyonyaji bila mwingiliano kati yao53. Mifumo mingine miwili ya isotherm inayotumika sana ni modeli za Freundlich na Temkin. Ingawa modeli ya Freundlich haitumiki kuhesabu uwezo wa kunyonyaji, inasaidia kuelewa mchakato wa kunyonyaji usio wa kawaida na kwamba nafasi zilizo wazi kwenye kinyonyaji zina nguvu tofauti, huku modeli ya Temkin ikisaidia kuelewa sifa za kimwili na kikemikali za kunyonyaji54.
Michoro 9A-C inaonyesha michoro ya mstari ya mifumo ya Langmuir, Freindlich, na Temkin, mtawalia. Thamani za R2 zilizohesabiwa kutoka michoro ya mstari ya Freundlich (Mchoro 9A) na Langmuir (Mchoro 9B) na zilizowasilishwa katika Jedwali la 2 zinaonyesha kuwa ufyonzaji wa DC kwenye mchanganyiko wa rGO/nZVI hufuata mifumo ya isotherm ya Freundlich (0.996) na Langmuir (0.988) na Temkin (0.985). Uwezo wa juu zaidi wa ufyonzaji (qmax), uliohesabiwa kwa kutumia mfumo wa isotherm ya Langmuir, ulikuwa 31.61 mg g-1. Kwa kuongezea, thamani iliyohesabiwa ya kipengele cha utenganisho kisicho na kipimo (RL) ni kati ya 0 na 1 (0.097), ikionyesha mchakato mzuri wa ufyonzaji. Vinginevyo, kigezo cha Freundlich kilichohesabiwa (n = 2.756) kinaonyesha upendeleo kwa mchakato huu wa ufyonzaji. Kulingana na mfumo wa mstari wa isotherm ya Temkin (Mchoro 9C), ufyonzaji wa DC kwenye mchanganyiko wa rGO/nZVI ni mchakato wa ufyonzaji wa kimwili, kwani b ni ˂ 82 kJ mol-1 (0.408)55. Ingawa ufyonzaji wa kimwili kwa kawaida husababishwa na nguvu dhaifu za van der Waals, ufyonzaji wa mkondo wa moja kwa moja kwenye mchanganyiko wa rGO/nZVI unahitaji nguvu ndogo za ufyonzaji [56, 57].
Freundlich (A), Langmuir (B), na Temkin (C) isotherms za ufyonzaji wa mstari [Co = 25–100 mg L–1, pH = 7, T = 25 °C, kipimo = 0.05 g]. Mchoro wa mlinganyo wa van't Hoff kwa ufyonzaji wa DC na mchanganyiko wa rGO/nZVI (D) [Co = 25–100 mg l-1, pH = 7, T = 25–55 °C na kipimo = 0.05 g].
Ili kutathmini athari za mabadiliko ya halijoto ya mmenyuko kwenye kuondolewa kwa DC kutoka kwa mchanganyiko wa rGO/nZVI, vigezo vya thermodynamic kama vile mabadiliko ya entropy (ΔS), mabadiliko ya enthalpy (ΔH), na mabadiliko ya nishati huru (ΔG) vilihesabiwa kutoka kwa milinganyo. 3 na 458.
ambapo \({K}_{e}\)=\(\frac{{C}_{Ae}}{{C}_{e}}\) – kigezo cha usawa wa thermodynamic, Ce na CAe – rGO katika myeyusho, mtawalia /nZVI viwango vya DC katika usawa wa uso. R na RT ni kigezo cha gesi na halijoto ya ufyonzaji, mtawalia. Kuchora ln Ke dhidi ya 1/T kunatoa mstari ulionyooka (Mchoro 9D) ambapo ∆S na ∆H zinaweza kuamuliwa.
Thamani hasi ya ΔH inaonyesha kwamba mchakato huo ni wa exothermiki. Kwa upande mwingine, thamani ya ΔH iko ndani ya mchakato wa kunyonya kimwili. Thamani hasi za ΔG katika Jedwali la 3 zinaonyesha kwamba kunyonya kunawezekana na ni kwa hiari. Thamani hasi za ΔS zinaonyesha mpangilio wa juu wa molekuli zinazonyonya kwenye kiolesura cha kioevu (Jedwali la 3).
Jedwali la 4 linalinganisha mchanganyiko wa rGO/nZVI na viambato vingine vilivyoripotiwa katika tafiti zilizopita. Ni wazi kwamba mchanganyiko wa VGO/nCVI una uwezo mkubwa wa kunyonya na unaweza kuwa nyenzo yenye matumaini ya kuondoa viuavijasumu vya DC kutoka kwa maji. Zaidi ya hayo, kunyonya mchanganyiko wa rGO/nZVI ni mchakato wa haraka wenye muda wa kusawazisha wa dakika 60. Sifa bora za kunyonya mchanganyiko wa rGO/nZVI zinaweza kuelezewa na athari ya ushirikiano wa rGO na nZVI.
Michoro 10A, B inaonyesha utaratibu wa busara wa kuondoa viuavijasumu vya DC na misombo ya rGO/nZVI na nZVI. Kulingana na matokeo ya majaribio kuhusu athari ya pH kwenye ufanisi wa ufyonzaji wa DC, pamoja na ongezeko la pH kutoka 3 hadi 7, ufyonzaji wa DC kwenye mchanganyiko wa rGO/nZVI haukudhibitiwa na mwingiliano wa kielektroniki, kwani ulifanya kazi kama zwitterion; kwa hivyo, mabadiliko katika thamani ya pH hayakuathiri mchakato wa ufyonzaji. Baadaye, utaratibu wa ufyonzaji unaweza kudhibitiwa na mwingiliano usio wa kielektroniki kama vile kuunganisha hidrojeni, athari za hidrofobiki, na mwingiliano wa ufyonzaji wa π-π kati ya mchanganyiko wa rGO/nZVI na DC66. Inajulikana vyema kwamba utaratibu wa ufyonzaji wa aromatic kwenye nyuso za grafini yenye tabaka umeelezewa na mwingiliano wa ufyonzaji wa π–π kama nguvu kuu ya kuendesha. Mchanganyiko ni nyenzo yenye tabaka sawa na grafini yenye kiwango cha juu cha ufyonzaji cha 233 nm kutokana na mpito wa π-π*. Kulingana na uwepo wa pete nne za kunukia katika muundo wa molekuli wa DC adsorbate, tulidhani kwamba kuna utaratibu wa mwingiliano wa π-π-stacking kati ya DC ya kunukia (kipokezi cha elektroni cha π) na eneo lenye utajiri wa elektroni za π kwenye uso wa RGO. /nZVI composites. Kwa kuongezea, kama inavyoonyeshwa kwenye mchoro 10B, tafiti za FTIR zilifanywa ili kusoma mwingiliano wa molekuli wa rGO/nZVI composites na DC, na spektra ya FTIR ya rGO/nZVI composites baada ya DC adsorption imeonyeshwa kwenye Mchoro 10B. 10b. Kilele kipya kinaonekana katika 2111 cm-1, ambayo inalingana na mtetemo wa mfumo wa dhamana ya C=C, ambayo inaonyesha uwepo wa vikundi vya kazi vya kikaboni vinavyolingana kwenye uso wa 67 rGO/nZVI. Vilele vingine hubadilika kutoka 1561 hadi 1548 cm-1 na kutoka 1399 hadi 1360 cm-1, ambayo pia inathibitisha kwamba mwingiliano wa π-π una jukumu muhimu katika ufyonzaji wa graphene na vichafuzi vya kikaboni68,69. Baada ya ufyonzaji wa DC, nguvu ya baadhi ya vikundi vyenye oksijeni, kama vile OH, ilipungua hadi 3270 cm-1, ambayo inaonyesha kwamba uunganishaji wa hidrojeni ni mojawapo ya mifumo ya ufyonzaji. Kwa hivyo, kulingana na matokeo, ufyonzaji wa DC kwenye mchanganyiko wa rGO/nZVI hutokea hasa kutokana na mwingiliano wa upangaji wa π-π na vifungo vya H.
Utaratibu wa busara wa kufyonza viuavijasumu vya DC na rGO/nZVI na nZVI complexes (A). Spektri ya kufyonza ya FTIR ya DC kwenye rGO/nZVI na nZVI (B).
Kiwango cha bendi za unyonyaji za nZVI katika 3244, 1615, 1546, na 1011 cm–1 kiliongezeka baada ya ufyonzaji wa DC kwenye nZVI (Mchoro 10B) ikilinganishwa na nZVI, ambayo inapaswa kuhusishwa na mwingiliano na vikundi vinavyowezekana vya utendaji kazi vya vikundi vya asidi ya kaboksiliki O katika DC. Hata hivyo, asilimia hii ya chini ya upitishaji katika bendi zote zilizoonekana haionyeshi mabadiliko yoyote makubwa katika ufanisi wa ufyonzaji wa kifyonzaji cha phytosynthetic (nZVI) ikilinganishwa na nZVI kabla ya mchakato wa ufyonzaji. Kulingana na utafiti fulani wa kuondoa DC na nZVI71, nZVI inapogusana na H2O, elektroni hutolewa na kisha H+ hutumika kutoa hidrojeni hai inayoweza kupunguzwa sana. Hatimaye, baadhi ya misombo ya cationic hukubali elektroni kutoka kwa hidrojeni hai, na kusababisha -C=N na -C=C-, ambayo inahusishwa na mgawanyiko wa pete ya benzini.
Muda wa chapisho: Novemba-14-2022