Asante kwa kutembelea Nature.com. Toleo la kivinjari unachotumia lina msaada mdogo wa CSS. Kwa uzoefu bora, tunapendekeza utumie kivinjari kilichosasishwa (au uzima hali ya utangamano katika Internet Explorer). Kwa sasa, ili kuhakikisha msaada unaoendelea, tutatoa tovuti bila mitindo na JavaScript.
Katika kazi hii, composites za RGO/NZVI zilibuniwa kwa mara ya kwanza kwa kutumia utaratibu rahisi na wa mazingira kwa kutumia dondoo ya jani la manjano la Sophora kama wakala wa kupunguza na utulivu kufuata kanuni za kemia ya "kijani", kama vile muundo duni wa kemikali. Vyombo kadhaa vimetumika kudhibitisha muundo uliofanikiwa wa composites, kama vile SEM, EDX, XPS, XRD, FTIR, na uwezo wa Zeta, ambao unaonyesha mafanikio ya utengenezaji wa mchanganyiko. Uwezo wa kuondolewa wa composites za riwaya na NZVI safi kwa viwango tofauti vya kuanzia vya doxycycline ya antibiotic ililinganishwa na kuchunguza athari ya uhusiano kati ya RGO na NZVI. Chini ya hali ya kuondolewa ya 25mg L-1, 25 ° C na 0.05g, kiwango cha kuondoa adsorpt ya NZVI safi ilikuwa 90%, wakati kiwango cha kuondolewa kwa doxycycline na RGO/NZVI composite ilifikia 94.6%, ikithibitisha kwamba NZVI na RGO. Mchakato wa adsorption unalingana na mpangilio wa sekunde ya pili na uko katika makubaliano mazuri na mfano wa Freundlich na kiwango cha juu cha adsorption cha 31.61 mg g-1 kwa 25 ° C na pH 7. Njia nzuri ya kuondolewa kwa DC imependekezwa. Kwa kuongezea, reusability ya composite ya RGO/NZVI ilikuwa 60% baada ya mizunguko sita ya kuzaliwa upya.
Uhaba wa maji na uchafuzi wa mazingira sasa ni tishio kubwa kwa nchi zote. Katika miaka ya hivi karibuni, uchafuzi wa maji, haswa uchafuzi wa dawa, umeongezeka kwa sababu ya kuongezeka kwa uzalishaji na matumizi wakati wa Covid-19 Pandemic1,2,3. Kwa hivyo, maendeleo ya teknolojia bora ya kuondoa dawa za kuzuia maji machafu katika maji machafu ni kazi ya haraka.
Mojawapo ya dawa za kukinga za nusu-synthetic kutoka kwa kikundi cha tetracycline ni doxycycline (DC) 4,5. Imeripotiwa kuwa mabaki ya DC katika maji ya chini ya ardhi na maji ya uso hayawezi kutengwa, ni 20-50% tu ndio iliyochanganywa na iliyobaki hutolewa katika mazingira, na kusababisha shida kubwa za mazingira na afya6.
Mfiduo wa DC katika viwango vya chini unaweza kuua vijidudu vya majini ya majini, kutishia kuenea kwa bakteria ya antimicrobial, na kuongeza upinzani wa antimicrobial, kwa hivyo uchafu huu lazima uondolewe kutoka kwa maji machafu. Uharibifu wa asili wa DC katika maji ni mchakato polepole sana. Michakato ya kemikali ya physico kama vile upigaji picha, biodegradation na adsorption inaweza tu kudhoofisha kwa viwango vya chini na kwa viwango vya chini sana7,8. Walakini, njia ya kiuchumi zaidi, rahisi, ya mazingira, rahisi kushughulikia na njia bora ni adsorption9,10.
Nano Zero Valent Iron (NZVI) ni nyenzo yenye nguvu sana ambayo inaweza kuondoa dawa nyingi kutoka kwa maji, pamoja na metronidazole, diazepam, ciprofloxacin, chloramphenicol, na tetracycline. Uwezo huu ni kwa sababu ya mali ya kushangaza ambayo NZVI ina, kama vile kazi ya juu, eneo kubwa la uso, na tovuti kadhaa za nje za kisheria11. Walakini, NZVI inakabiliwa na mkusanyiko katika vyombo vya habari vya maji kwa sababu ya vikosi vya visima vya van der na mali kubwa ya sumaku, ambayo hupunguza ufanisi wake katika kuondoa uchafu kwa sababu ya malezi ya tabaka za oksidi ambazo huzuia kufanya kazi tena kwa NZVI10,12. Mchanganyiko wa chembe za NZVI zinaweza kupunguzwa kwa kurekebisha nyuso zao na watafiti na polima au kwa kuzichanganya na nanomatadium zingine kwa njia ya composites, ambayo imeonekana kuwa njia inayofaa ya kuboresha utulivu wao katika mazingira13,14.
Graphene ni kaboni yenye kaboni yenye sura mbili inayojumuisha atomi za kaboni zenye mseto wa SP2 zilizopangwa katika kimiani ya asali. Inayo eneo kubwa la uso, nguvu kubwa ya mitambo, shughuli bora za elektroni, ubora wa juu wa mafuta, uhamaji wa haraka wa elektroni, na nyenzo inayofaa ya kubeba kusaidia nanoparticles ya isokaboni kwenye uso wake. Mchanganyiko wa nanoparticles ya chuma na graphene inaweza kuzidi sana faida za kila mtu na, kwa sababu ya mali bora ya mwili na kemikali, hutoa usambazaji mzuri wa nanoparticles kwa matibabu bora ya maji15.
Dondoo za mmea ni mbadala bora kwa mawakala wa kupunguza kemikali unaotumika kawaida katika muundo wa kupunguzwa kwa graphene oxide (RGO) na NZVI kwa sababu zinapatikana, bei ghali, hatua moja, salama ya mazingira, na inaweza kutumika kama mawakala wa kupunguza. Kama flavonoids na misombo ya phenolic pia hufanya kama utulivu. Kwa hivyo, dondoo ya majani ya Atriplex Halimus L. ilitumika kama wakala wa kukarabati na kufunga kwa muundo wa composites za RGO/NZVI katika utafiti huu. Atriplex Halimus kutoka kwa familia Amaranthaceae ni kichaka cha kudumu cha nitrojeni na eneo kubwa la jiografia16.
Kulingana na fasihi inayopatikana, Atriplex Halimus (A. Halimus) ilitumiwa kwanza kutengeneza michanganyiko ya RGO/NZVI kama njia ya kiuchumi na ya mazingira. Kwa hivyo, kusudi la kazi hii lina sehemu nne: (1) phytosynthesis ya rgo/nzvi na mzazi wa NZVI composites kutumia A. Halimus majini ya majini, (2) tabia ya phytosynthesized composites kwa kutumia njia nyingi kuthibitisha kufanikiwa kwao, (3) soma ya ads ya ads ya adg ya adg ya adg. Dawa za dawa za kulevya chini ya vigezo tofauti vya athari, kuongeza hali ya mchakato wa adsorption, (3) kuchunguza vifaa vya mchanganyiko katika matibabu kadhaa endelevu baada ya mzunguko wa usindikaji.
Doxycycline hydrochloride (DC, MM = 480.90, formula ya kemikali C22H24N2O · HCl, 98%), chuma kloridi hexahydrate (FeCl3.6H2O, 97%), poda ya grafiti iliyonunuliwa kutoka Sigma-Aldrich, USA. Sodium hydroxide (NaOH, 97%), ethanol (C2H5OH, 99.9%) na asidi ya hydrochloric (HCl, 37%) ilinunuliwa kutoka Merck, USA. NaCl, KCl, CaCl2, MNCL2 na MGCL2 zilinunuliwa kutoka Tianjin Comio Chemical Reagent Co, Ltd. Reagents zote ni za usafi wa hali ya juu. Maji yaliyokuwa na distilled mara mbili yalitumiwa kuandaa suluhisho zote za maji.
Vielelezo vya mwakilishi wa A. halimus vimekusanywa kutoka makazi yao ya asili katika Delta ya Nile na ardhi kando ya pwani ya Mediterania ya Misri. Vifaa vya mmea vilikusanywa kulingana na miongozo inayotumika ya kitaifa na kimataifa17. Prof Manal Fawzi amegundua vielelezo vya mmea kulingana na Boulos18, na Idara ya Sayansi ya Mazingira ya Chuo Kikuu cha Alexandria inadhibitisha ukusanyaji wa spishi za mimea zilizosomewa kwa madhumuni ya kisayansi. Vocha za mfano hufanyika katika Chuo Kikuu cha Tanta Herbarium (Tane), vocha nos. 14 122-14 127, mimea ya umma ambayo hutoa ufikiaji wa vifaa vilivyohifadhiwa. Kwa kuongezea, kuondoa vumbi au uchafu, kata majani ya mmea vipande vidogo, suuza mara 3 na bomba na maji yaliyosafishwa, na kisha kavu kwa 50 ° C. Mmea huo ulikandamizwa, 5 g ya poda laini iliingizwa katika mililita 100 ya maji yaliyotiwa maji na kuchochewa kwa 70 ° C kwa dakika 20 kupata dondoo. Dondoo iliyopatikana ya Bacillus Nicotianae ilichujwa kupitia karatasi ya kichujio cha Whatman na kuhifadhiwa kwenye zilizopo safi na zenye kuzaa kwa 4 ° C kwa matumizi zaidi.
Kama inavyoonyeshwa kwenye Mchoro 1, GO ilitengenezwa kutoka kwa poda ya grafiti na njia ya Hummers iliyobadilishwa. 10 mg ya poda ya Go ilitawanywa katika mililita 50 ya maji yenye deionized kwa dakika 30 chini ya sonication, na kisha 0.9 g ya FECL3 na 2.9 g ya NAAC ilichanganywa kwa dakika 60. Mililita 20 ya dondoo ya majani ya atriplex iliongezwa kwenye suluhisho lililochochewa na kuchochea na kushoto kwa 80 ° C kwa masaa 8. Kusimamishwa nyeusi iliyosababishwa kuchujwa. Nanocomposites zilizoandaliwa zikanawa na ethanol na maji ya zabuni na kisha kukaushwa katika oveni ya utupu kwa 50 ° C kwa masaa 12.
Picha za schematic na za dijiti za muundo wa kijani wa RGO/NZVI na NZVI na kuondolewa kwa viuatilifu vya DC kutoka kwa maji yaliyochafuliwa kwa kutumia dondoo ya Atriplex Halimus.
Kwa kifupi, kama inavyoonyeshwa kwenye Mtini. 1, mililita 10 ya suluhisho la kloridi ya chuma iliyo na 0.05 m Fe3+ ions iliongezwa kushuka kwa mililita 20 ya suluhisho la majani machungu kwa dakika 60 na inapokanzwa wastani na kuchochea, na kisha suluhisho lilikuwa limetolewa wakati wa 14,000, ndipo zilizosafishwa kwa muda wa miaka 15, ndipo zilizoosha, ambazo zilisafishwa kwa muda wa miaka 15, ndipo zilizoosha, zilizokuwa zimeosha, ambazo zilikuwa zimeosha, ndizi zilizokuwa zimeosha, ambazo zilikuwa zimeosha kwa vijiti vya ench, ndizi za ench na encels wakati wa miaka 15, ndipo enchd na ench sm, the enthyated the ench na enths enced the enths the enths sm. katika oveni ya utupu saa 60 ° C. mara moja.
Mchanganyiko wa mmea-synthesized RGO/NZVI na NZVI zilionyeshwa na Spectroscopy inayoonekana ya UV (T70/T80 Series UV/vis spectrophotometers, PG Vyombo vya Ltd, Uingereza) katika safu ya skanning ya 200-800 nm. Kuchambua topografia na usambazaji wa ukubwa wa RGO/NZVI na NZVI, TEM Spectroscopy (Joel, JEM-2100F, Japan, kuongeza kasi ya voltage 200 kV) ilitumika. Ili kutathmini vikundi vya kazi ambavyo vinaweza kuhusika katika dondoo za mmea zinazohusika na mchakato wa kupona na utulivu, uchunguzi wa FT-IR ulifanywa (Jasco Spectrometer katika safu ya 4000-600 cm-1). Kwa kuongezea, mchambuzi wa uwezo wa Zeta (Zetasizer Nano ZS Malvern) ilitumiwa kusoma malipo ya uso wa nanomatadium iliyoundwa. Kwa vipimo vya kupunguka vya X-ray ya nanomatadium ya unga, X-ray difractometer (X'pert Pro, Uholanzi) ilitumika, ikifanya kazi kwa sasa (40 mA), voltage (45 kV) katika safu ya 2θ kutoka 20 ° hadi 80 ° na mionzi ya Cuka1 (\ (\ lambda). Spectrometer ya kutawanya ya X-ray (EDX) (mfano JEOL JSM-IT100) ilikuwa na jukumu la kusoma muundo wa msingi wakati wa kukusanya al K-α monochromatic X-rays kutoka -10 hadi 1350 eV kwenye XPS, saizi ya 400 μm K-alpha (Thermo Fisher Sayansi, USA) Usafirishaji wa Spectrum Spectrum Is Spectum Spect. Sampuli ya poda imeshinikizwa kwenye mmiliki wa sampuli, ambayo imewekwa kwenye chumba cha utupu. Wigo wa C 1 S ulitumika kama kumbukumbu kwa 284.58 eV kuamua nishati ya kumfunga.
Majaribio ya adsorption yalifanywa ili kujaribu ufanisi wa nanocomposites za RGO/NZVI katika kuondoa doxycycline (DC) kutoka kwa suluhisho la maji. Majaribio ya adsorption yalifanywa katika flaski 25 za mililita erlenmeyer kwa kasi ya kutikisa ya 200 rpm kwenye shaker ya orbital (Stuart, Orbital Shaker/SSL1) saa 298 K. kwa kuongeza suluhisho la hisa la DC (1000 ppm) na maji ya Bidistill. Ili kutathmini athari za kipimo cha RGO/NSVI juu ya ufanisi wa adsorption, nanocomposites ya uzani tofauti (0.01-0.07 g) ziliongezwa kwa 20 ml ya suluhisho la DC. Kusoma kinetics na adsorption isotherms, 0.05 g ya adsorbent iliingizwa katika suluhisho la maji la CD na mkusanyiko wa awali (25-100 mg L -1). Athari za pH juu ya kuondolewa kwa DC ilisomwa kwa pH (3-11) na mkusanyiko wa awali wa 50 mg L-1 kwa 25 ° C. Rekebisha pH ya mfumo kwa kuongeza kiwango kidogo cha suluhisho la HCl au NaOH (mita ya Crison pH, mita ya pH, pH 25). Kwa kuongezea, ushawishi wa joto la athari kwenye majaribio ya adsorption katika anuwai ya 25-55 ° C ulichunguzwa. Athari za nguvu ya ioniki kwenye mchakato wa adsorption ilisomwa kwa kuongeza viwango kadhaa vya NaCl (0.01-4 mol L -1) katika mkusanyiko wa awali wa DC ya 50 mg L -1, pH 3 na 7), 25 ° C, na kipimo cha adsorbent cha 0.05 g. Adsorption ya DC isiyo ya adsorbed ilipimwa kwa kutumia boriti mbili za UV-vis spectrophotometer (T70/T80 mfululizo, PG Vyombo vya Ltd, Uingereza) iliyo na vifaa vya urefu wa cm 1.0 cm kwa kiwango cha juu cha nguvu (λmax) ya 270 na 350 Nm. Kuondolewa kwa asilimia ya dawa za kukinga za DC (R%; Eq. 1) na kiwango cha adsorption cha DC, QT, Eq. 2 (mg/g) walipimwa kwa kutumia equation ifuatayo.
Ambapo %R ni uwezo wa kuondoa DC ( %), CO ni mkusanyiko wa awali wa DC kwa wakati 0, na C ni mkusanyiko wa DC kwa wakati t, mtawaliwa (Mg L-1).
Ambapo QE ni kiasi cha adsorbed ya DC kwa kila eneo la adsorbent (Mg G-1), CO na CE ni viwango vya wakati wa sifuri na kwa usawa, mtawaliwa (Mg L-1), V ndio kiasi cha suluhisho (L), na M ni adsorption molekuli reagent (G).
Picha za SEM (Matini. 2A -C) zinaonyesha morphology ya lamellar ya mchanganyiko wa RGO/NZVI na nanoparticles za chuma zilizotawanyika kwenye uso wake, ikionyesha kiambatisho cha NZVI NPS kwa uso wa RGO. Kwa kuongezea, kuna kasoro kadhaa kwenye jani la RGO, ikithibitisha kuondolewa kwa vikundi vyenye oksijeni wakati huo huo na urejesho wa A. Halimus Go. Wrinkles hizi kubwa hufanya kama tovuti za upakiaji wa kazi wa NPs za chuma. Picha za NZVI (Mtini. 2D-F) zilionyesha kuwa NPs za chuma za spherical zilitawanyika sana na hazikuongeza, ambayo ni kwa sababu ya mipako ya sehemu za mimea ya dondoo ya mmea. Saizi ya chembe ilitofautiana ndani ya 15-26 nm. Walakini, baadhi ya mikoa ina morphology ya mesoporous na muundo wa bulges na mikoba, ambayo inaweza kutoa uwezo mkubwa wa adsorption wa NZVI, kwani wanaweza kuongeza uwezekano wa kuvuta molekuli za DC kwenye uso wa NZVI. Wakati dondoo ya Rosa Dameski ilitumiwa kwa muundo wa NZVI, NPs zilizopatikana zilikuwa ngumu, na voids na maumbo tofauti, ambayo yalipunguza ufanisi wao katika adsorption ya CR (VI) na iliongeza wakati wa majibu 23. Matokeo yake yanaambatana na NZVI iliyoundwa kutoka kwa majani ya mwaloni na mulberry, ambayo ni nanoparticles za spherical zilizo na ukubwa tofauti wa nanometer bila uboreshaji dhahiri.
Picha za SEM za RGO/NZVI (AC), NZVI (D, E) na muundo wa EDX wa NZVI/RGO (G) na NZVI (H).
Muundo wa msingi wa mimea-synthesized RGO/NZVI na NZVI ilisomwa kwa kutumia EDX (Mtini. 2G, H). Uchunguzi unaonyesha kuwa NZVI inaundwa na kaboni (38.29% na misa), oksijeni (47.41% na misa) na chuma (11.84% na misa), lakini vitu vingine kama phosphorus24 pia vipo, ambavyo vinaweza kupatikana kutoka kwa dondoo za mmea. Kwa kuongezea, asilimia kubwa ya kaboni na oksijeni ni kwa sababu ya uwepo wa phytochemicals kutoka kwa dondoo za mmea katika sampuli za NZVI ndogo. Vitu hivi vinasambazwa sawasawa kwenye RGO lakini kwa uwiano tofauti: C (39.16 wt %), O (46.98 wt %) na Fe (10.99 wt %), EDX RGO/NZVI pia inaonyesha uwepo wa vitu vingine kama vile S, ambavyo vinaweza kuhusishwa na dondoo za mmea, hutumiwa. Uwiano wa sasa wa C: o na yaliyomo katika muundo wa RGO/NZVI kwa kutumia A. halimus ni bora zaidi kuliko kutumia dondoo ya jani la eucalyptus, kwani inaonyesha muundo wa C (23.44 wt.%), O (68.29 wt.%) Na Fe (8.27 wt.%). WT %) 25. Nataša et al., 2022 iliripoti muundo sawa wa NZVI iliyoundwa kutoka kwa majani ya mwaloni na mulberry na ilithibitisha kuwa vikundi vya polyphenol na molekuli zingine zilizomo kwenye dondoo ya jani zinawajibika kwa mchakato wa kupunguza.
Morphology ya NZVI iliyoundwa katika mimea (Mtini. S2a, B) ilikuwa ya spherical na sehemu isiyo ya kawaida, na ukubwa wa wastani wa chembe ya 23.09 ± 3.54 nm, hata hivyo hesabu za mnyororo zilizingatiwa kwa sababu ya vikosi vya van der Waals na ferromagnetism. Sura hii ya chembe ya granular na spherical iko katika makubaliano mazuri na matokeo ya SEM. Uchunguzi kama huo ulipatikana na Abdelfatah et al. Mnamo 2021 wakati dondoo ya majani ya maharagwe ilitumika katika muundo wa NZVI11. Ruelas tuberosa Leaf Dondoo NPs zinazotumika kama wakala wa kupunguza katika NZVI pia zina sura ya spherical na kipenyo cha 20 hadi 40 Nm26.
Picha za Hybrid RGO/NZVI Composite TEM (Mtini. S2C-D) ilionyesha kuwa RGO ni ndege ya msingi na folda za pembezoni na kasoro zinazotoa tovuti nyingi za upakiaji kwa NZVI NPS; Morphology hii ya lamellar pia inathibitisha utengenezaji wa mafanikio wa RGO. Kwa kuongezea, NZVI NPs zina sura ya spherical na ukubwa wa chembe kutoka 5.32 hadi 27 nm na huingizwa kwenye safu ya RGO na utawanyiko wa karibu. Dondoo ya jani la Eucalyptus ilitumiwa kutengenezea Fe NPS/RGO; Matokeo ya TEM pia yalithibitisha kwamba wrinkles katika safu ya RGO iliboresha utawanyiko wa Fe NPs zaidi ya NPs safi ya Fe na iliongezea nguvu ya composites. Matokeo kama hayo yalipatikana na Bagheri et al. 28 Wakati mchanganyiko ulipowekwa kwa kutumia mbinu za ultrasonic na ukubwa wa wastani wa nanoparticle ya takriban 17.70 nm.
Utazamaji wa FTIR wa A. Halimus, NZVI, GO, RGO, na RGO/NZVI zinaonyeshwa kwenye Matini. 3a. Uwepo wa vikundi vya kazi vya uso kwenye majani ya A. helimus huonekana kwa 3336 cm-1, ambayo inalingana na polyphenols, na 1244 cm-1, ambayo inalingana na vikundi vya carbonyl vinavyozalishwa na protini. Vikundi vingine kama vile alkanes kwa 2918 cm-1, alkenes kwa 1647 cm-1 na upanuzi wa Co-O-Co saa 1030 cm-1 pia zimezingatiwa, na kupendekeza uwepo wa sehemu za mmea ambazo hufanya kama mawakala wa kuziba na zina jukumu la kupona kutoka Fe2+ hadi Fe0 na kwenda RGO29. Kwa ujumla, filamu ya NZVI inaonyesha kilele sawa cha kunyonya kama sukari kali, lakini na nafasi iliyobadilishwa kidogo. Bendi kali inaonekana kwa 3244 cm-1 inayohusishwa na vibrations ya kunyoosha (phenols), kilele saa 1615 inalingana na C = C, na bendi kwa 1546 na 1011 cm-1 huibuka kwa sababu ya kunyoosha kwa C = O (polyphenols na flavonoids), Cn -groups za amines na amines amines aminshenes na amiphatic amines-amines-amines amines-amines amines amines 119 am amines amines amines 119 am amines amines amines amines amines amines amines amines amines amines amines amines amines amines 119 CM-1, mtawaliwa13. Wigo wa FTIR wa GO unaonyesha uwepo wa vikundi vingi vyenye oksijeni yenye kiwango cha juu, pamoja na bendi ya Alkoxy (CO) ya kunyoosha kwa 1041 cm-1, bendi ya kunyoosha (CO) kwa 1291 cm-1, C = O kunyoosha. Bendi ya C = C ya kunyoosha vibrations saa 1619 cm-1, bendi kwa 1708 cm-1 na bendi pana ya OH Group kunyoosha vibrations kwa 3384 cm-1 ilionekana, ambayo imethibitishwa na njia bora ya Hummers, ambayo inafanikiwa kufanikiwa mchakato wa grafiti. Wakati wa kulinganisha composites za RGO na RGO/NZVI na GO spectra, kiwango cha vikundi vyenye oksijeni, kama vile OH kwa 3270 cm-1, hupunguzwa sana, wakati wengine, kama C = O kwa 1729 cm-1, hupunguzwa kabisa. Kutoweka, kuashiria kuondolewa kwa mafanikio ya vikundi vyenye oksijeni vilivyo na oksijeni huko GO na A. Halimus dondoo. Peaks mpya za tabia kali za RGO kwa C = C mvutano huzingatiwa karibu 1560 na 1405 cm-1, ambayo inathibitisha kupunguzwa kwa GO kwa RGO. Tofauti kutoka 1043 hadi 1015 cm-1 na kutoka 982 hadi 918 cm-1 zilizingatiwa, labda kwa sababu ya kuingizwa kwa vifaa vya mmea31,32. Weng et al., 2018 pia aliona upeanaji mkubwa wa vikundi vya kazi vya oksijeni huko GO, ikithibitisha malezi ya mafanikio ya RGO na bioreduction, kwani dondoo za jani la eucalyptus, ambazo zilitumiwa kutengenezea mchanganyiko wa chuma wa oksidi, zilionyesha utaftaji wa karibu wa FTIR wa vikundi vya kazi vya sehemu ya mmea. 33.
A. FTIR wigo wa gallium, nzvi, rgo, nenda, composite rgo/nzvi (a). Roentgenogrammy Composites RGO, GO, NZVI na RGO/NZVI (B).
Uundaji wa composites za RGO/NZVI na NZVI ilithibitishwa sana na mifumo ya kueneza ya X-ray (Mtini. 3B). Kilele cha kiwango cha juu cha FE0 kilizingatiwa 2ɵ 44.5 °, sambamba na index (110) (JCPDS no. 06-0696) 11. Peak nyingine saa 35.1 ° ya ndege (311) inahusishwa na magnetite Fe3O4, 63.2 ° inaweza kuhusishwa na index ya Miller ya ndege (440) kutokana na uwepo wa ϒ-FeOOH (JCPDS no. 17-0536) 34. Mfano wa X-ray wa GO unaonyesha kilele mkali kwa 2ɵ 10.3 ° na kilele kingine kwa 21.1 °, ikionyesha utaftaji kamili wa grafiti na kuonyesha uwepo wa vikundi vyenye oksijeni kwenye uso wa GO35. Mifumo ya mchanganyiko wa RGO na RGO/NZVI ilirekodi kutoweka kwa kilele cha tabia ya GO na malezi ya kilele cha RGO kwa 2ɵ 22.17 na 24.7 ° kwa RGO na RGO/NZVI composites, mtawaliwa, ambayo ilithibitisha kupona kwa mafanikio ya GO na dondoo za mmea. Walakini, katika muundo wa mchanganyiko wa RGO/NZVI, kilele cha ziada kinachohusishwa na ndege ya kimiani ya Fe0 (110) na BCC Fe0 (200) zilizingatiwa 44.9 \ (^\ circ \) na 65.22 \ (^\ circ \), mtawaliwa.
Uwezo wa zeta ni uwezo kati ya safu ya ionic iliyowekwa kwenye uso wa chembe na suluhisho la maji ambalo huamua mali ya umeme ya nyenzo na hupima utulivu wake37. Uchambuzi unaowezekana wa Zeta wa mimea ya mmea -synthesized NZVI, GO, na RGO/NZVI ilionyesha utulivu wao kwa sababu ya uwepo wa mashtaka hasi ya -20.8, -22, na -27.4 mV, mtawaliwa, juu ya uso wao, kama inavyoonyeshwa kwenye Kielelezo S1A -C. . Matokeo kama haya yanaambatana na ripoti kadhaa ambazo zinataja kuwa suluhisho zilizo na chembe zilizo na maadili ya zeta chini ya -25 mV kwa ujumla zinaonyesha kiwango cha juu cha utulivu kutokana na kurudishwa kwa umeme kati ya chembe hizi. Mchanganyiko wa RGO na NZVI huruhusu composite kupata malipo hasi zaidi na kwa hivyo ina utulivu mkubwa kuliko kwenda au NZVI pekee. Kwa hivyo, uzushi wa repulsion ya umeme utasababisha malezi ya composites thabiti za RGO/NZVI39. Uso hasi wa GO huruhusu kutawanywa sawasawa katika maji ya kati bila kuzidi, ambayo husababisha hali nzuri ya mwingiliano na NZVI. Malipo hasi yanaweza kuhusishwa na uwepo wa vikundi tofauti vya kazi katika dondoo ya melon yenye uchungu, ambayo pia inathibitisha mwingiliano kati ya watangulizi wa GO na chuma na dondoo ya mmea kuunda RGO na NZVI, mtawaliwa, na tata ya RGO/NZVI. Misombo hii ya mmea inaweza pia kufanya kama mawakala wa kuchora, kwani wanazuia mkusanyiko wa nanoparticles na hivyo kuongeza utulivu wao40.
Muundo wa msingi na hali ya hali ya NZVI na RGO/NZVI imedhamiriwa na XPS (Mtini. 4). Utafiti wa jumla wa XPS ulionyesha kuwa composite ya RGO/NZVI inaundwa sana na vitu C, O, na Fe, sanjari na ramani ya EDS (Mtini. 4F -H). Wigo wa C1S una kilele tatu kwa 284.59 eV, 286.21 eV na 288.21 eV inayowakilisha CC, CO na C = O, mtawaliwa. Wigo wa O1S uligawanywa katika kilele tatu, pamoja na 531.17 eV, 532.97 eV, na 535.45 eV, ambazo zilipewa O = Co, Co, na hakuna vikundi, mtawaliwa. Walakini, kilele saa 710.43, 714.57 na 724.79 eV rejea Fe 2p3/2, Fe+3 na Fe P1/2, mtawaliwa. Utazamaji wa XPS wa NZVI (Mtini. 4C-E) ulionyesha kilele cha vitu C, O, na Fe. Peaks saa 284.77, 286.25, na 287.62 eV zinathibitisha uwepo wa aloi za chuma-kaboni, kwani wanarejelea CC, C-OH, na CO, mtawaliwa. Wigo wa O1S ulilingana na kilele tatu C -O/chuma kaboni (531.19 eV), hydroxyl radical (532.4 eV) na O -C = O (533.47 eV). Peak saa 719.6 inahusishwa na FE0, wakati Feooh inaonyesha kilele saa 717.3 na 723.7 eV, kwa kuongeza, kilele cha 725.8 eV kinaonyesha uwepo wa Fe2O342.43.
Masomo ya XPS ya NZVI na RGO/NZVI composites, mtawaliwa (A, B). Utazamaji kamili wa NZVI C1S (C), Fe2p (D), na O1S (E) na RGO/NZVI C1S (F), Fe2p (G), O1S (H) Composite.
N2 adsorption/desorption isotherm (Mtini. 5A, b) inaonyesha kuwa mchanganyiko wa NZVI na RGO/NZVI ni wa aina II. Kwa kuongezea, eneo maalum la uso (SBET) la NZVI liliongezeka kutoka 47.4549 hadi 152.52 m2/g baada ya kupofusha na RGO. Matokeo haya yanaweza kuelezewa na kupungua kwa mali ya sumaku ya NZVI baada ya kupofusha macho, na hivyo kupunguza mkusanyiko wa chembe na kuongeza eneo la uso wa composites. Kwa kuongezea, kama inavyoonyeshwa kwenye Mtini. 5C, kiasi cha pore (8.94 nm) ya composite ya RGO/NZVI ni kubwa kuliko ile ya NZVI ya asili (2.873 nm). Matokeo haya yanakubaliana na El-Monaem et al. 45.
Ili kutathmini uwezo wa adsorption kuondoa DC kati ya composites za RGO/NZVI na NZVI ya asili kulingana na kuongezeka kwa mkusanyiko wa awali, kulinganisha kulifanywa kwa kuongeza kipimo cha kila adsorbent (0.05 g) kwa DC kwa viwango tofauti vya awali. Suluhisho lililochunguzwa [25]. -100 mg L -1] saa 25 ° C. Matokeo yalionyesha kuwa ufanisi wa kuondolewa (94.6%) ya composite ya RGO/NZVI ilikuwa kubwa kuliko ile ya NZVI ya asili (90%) kwa mkusanyiko wa chini (25 mg L-1). Walakini, wakati mkusanyiko wa kuanzia uliongezeka hadi 100 mg L-1, ufanisi wa kuondolewa kwa RGO/NZVI na NZVI ya wazazi ilishuka hadi 70% na 65%, mtawaliwa (Mchoro 6A), ambayo inaweza kuwa ni kwa sababu ya tovuti chache na uharibifu wa chembe za NZVI. Badala yake, RGO/NZVI ilionyesha ufanisi mkubwa wa kuondolewa kwa DC, ambayo inaweza kuwa ni kwa sababu ya athari ya ushirika kati ya RGO na NZVI, ambayo tovuti thabiti zinazopatikana za adsorption ni kubwa zaidi, na kwa kesi ya RGO/NZVI, DC zaidi inaweza kuwa adsorbed kuliko Intact NZVI. Kwa kuongeza, katika mtini. 6B inaonyesha kuwa uwezo wa adsorption wa RGO/NZVI na NZVI uliongezeka kutoka 9.4 mg/g hadi 30 mg/g na 9 mg/g, mtawaliwa, na kuongezeka kwa mkusanyiko wa awali kutoka 25-100 mg/L. -1.1 hadi 28.73 mg G-1. Kwa hivyo, kiwango cha kuondolewa kwa DC kiliunganishwa vibaya na mkusanyiko wa awali wa DC, ambayo ilitokana na idadi ndogo ya vituo vya athari vilivyoungwa mkono na kila adsorbent kwa adsorption na kuondolewa kwa DC katika suluhisho. Kwa hivyo, inaweza kuhitimishwa kutoka kwa matokeo haya kwamba composites za RGO/NZVI zina ufanisi mkubwa wa adsorption na kupunguzwa, na RGO katika muundo wa RGO/NZVI inaweza kutumika kama adsorbent na nyenzo ya kubeba.
Ufanisi wa kuondolewa na uwezo wa adsorption ya DC kwa RGO/NZVI na NZVI composite walikuwa (A, B) [CO = 25 mg L-1-100 mg L-1, T = 25 ° C, kipimo = 0.05 g], pH. Kwenye uwezo wa adsorption na ufanisi wa kuondoa DC kwenye composites za RGO/NZVI (C) [CO = 50 mg L -1, pH = 3-11, t = 25 ° C, kipimo = 0.05 g].
Suluhisho pH ni jambo muhimu katika utafiti wa michakato ya adsorption, kwani inaathiri kiwango cha ionization, uainishaji, na ionization ya adsorbent. Jaribio hilo lilifanywa kwa 25 ° C na kipimo cha kawaida cha adsorbent (0.05 g) na mkusanyiko wa awali wa 50 mg L-1 katika safu ya pH (3-11). Kulingana na ukaguzi wa fasihi46, DC ni molekuli ya amphiphilic na vikundi kadhaa vya kazi vya ionizable (phenols, vikundi vya amino, alkoholi) katika viwango tofauti vya pH. Kama matokeo, kazi anuwai za DC na miundo inayohusiana juu ya uso wa RGO/NZVI inaweza kuingiliana kwa umeme na inaweza kuwa kama saruji, zwitterions, na anions, molekuli ya DC ipo kama cationic (DCH3+) kwa pH <3.3, Zwitterionic (DCH20) 3.3 <ph <7.7. Kama matokeo, kazi mbali mbali za DC na miundo inayohusiana juu ya uso wa RGO/NZVI inaweza kuingiliana kwa umeme na inaweza kuwa kama saruji, zwitterions, na anions, molekuli ya DC ipo kama cationic (DCH3+) kwa pH <3.3, Zwitterionic (DCH20) 3.3 <ph <7.7. " элект kushoto катиона (dCh3+) при рн <3,3, цвитер-ионный (DCH20) 3,3 <ph <7,7 na и нионный (DCH- или DC2-) при pH 7,7. Kama matokeo, kazi mbali mbali za DC na miundo inayohusiana juu ya uso wa composite ya RGO/NZVI inaweza kuingiliana kwa umeme na inaweza kuwapo kwa njia ya saruji, zwitterions, na vitunguu; Molekuli ya DC inapatikana kama cation (DCH3+) kwa pH <3.3; Ionic (DCH20) 3.3 <ph <7.7 na anionic (DCH- au DC2-) kwa pH 7.7.因此 ， DC 的各种功能和 rGO/NZVI 复合材料表面的相关结构可能会发生静电相互作用 复合材料表面的相关结构可能会发生静电相互作用 并可能以阳离子、两性离子和阴离子的形式存在 并可能以阳离子、两性离子和阴离子的形式存在 ， DC 分子在 pH <3.3 时以阳离子 (DCH3+) 的形式存在 ， 两性离子 (DCH20) 3.3 <ph <7.7 和阴离子 (DCH- 或 DC2-) 在 pH 7.7。因此 ， dc 的 种 功能 和 和 和 和 和 材料 表面 相关 相关 可能 会 会 发生 发生 静电 相互 并 可能 两 结构 可能 会 发生 静电 相互 相互 并 可能 以 两 和和阴离子 (dch- 或 dc2-) 在 pH 7.7。 Следовательно, различные функции дк и родственных им структур на электрос Swali катионным Kwa hivyo, kazi mbali mbali za DC na miundo inayohusiana juu ya uso wa mchanganyiko wa RGO/NZVI inaweza kuingia katika mwingiliano wa umeme na inapatikana katika mfumo wa saruji, zwitterions, na anions, wakati molekuli za DC ni cationic (DCH3+) kwa pH <3.3. Он существует виде ццитер-иона (DCH20) при 3,3 <ph <7,7 и аниона (DCH- или DC2-) при pH 7,7. Inapatikana kama Zwitterion (DCH20) saa 3.3 <ph <7.7 na anion (DCH- au DC2-) kwa pH 7.7.Pamoja na kuongezeka kwa pH kutoka 3 hadi 7, uwezo wa adsorption na ufanisi wa kuondolewa kwa DC uliongezeka kutoka 11.2 mg/g (56%) hadi 17 mg/g (85%) (Mtini. 6C). Walakini, pH ilipoongezeka hadi 9 na 11, uwezo wa adsorption na ufanisi wa kuondolewa ulipungua kwa kiasi fulani, kutoka 10.6 mg/g (53%) hadi 6 mg/g (30%), mtawaliwa. Pamoja na ongezeko la pH kutoka 3 hadi 7, DCs zilikuwepo katika mfumo wa zwitterions, ambayo iliwafanya karibu wasio na electrostatically kuvutia au kuchukizwa na composites za RGO/NZVI, haswa na mwingiliano wa umeme. Wakati pH iliongezeka juu ya 8.2, uso wa adsorbent ulishtakiwa vibaya, kwa hivyo uwezo wa adsorption ulipungua na kupungua kwa sababu ya kurudiwa kwa umeme kati ya doxycycline iliyoshtakiwa vibaya na uso wa adsorbent. Hali hii inaonyesha kuwa adsorption ya DC kwenye composites za RGO/NZVI inategemea sana pH, na matokeo pia yanaonyesha kuwa composites za RGO/NZVI zinafaa kama adsorbents chini ya hali ya asidi na ya upande wowote.
Athari za joto kwenye adsorption ya suluhisho la maji ya DC ilifanywa kwa (25-55 ° C). Kielelezo 7a kinaonyesha athari ya kuongezeka kwa joto juu ya ufanisi wa kuondoa wadudu wa DC kwenye RGO/NZVI, ni wazi kuwa uwezo wa kuondoa na uwezo wa adsorption uliongezeka kutoka 83.44% na 13.9 mg/g hadi 47% na 7.83 mg/g. , mtawaliwa. Kupungua kwa maana hii inaweza kuwa ni kwa sababu ya kuongezeka kwa nishati ya mafuta ya ions za DC, ambayo husababisha desorption47.
Athari za joto juu ya ufanisi wa kuondoa na uwezo wa adsorption ya Cd kwenye composites za RGO/NZVI (A) [CO = 50 mg L -1, pH = 7, kipimo = 0.05 g], kipimo cha adsorbent juu ya ufanisi wa kuondolewa na uondoaji wa CD ya mkusanyiko wa adsorption na ufanisi wa DC kwenye rGO/rGOs/rGOs/rGOs/rGOs rGOs/rGOs/rGOs/rGOs reounity of the rGos reouse of rGO/rGos rGO/rGOs rGO/rGO compos on the rGos rGO/rGO L -1, pH = 7, t = 25 ° C] (C, D) [CO = 25-100 mg L -1, pH = 7, t = 25 ° C, kipimo = 0.05 g].
Athari za kuongeza kipimo cha adsorbent RGO/NZVI kutoka 0.01 g hadi 0.07 g juu ya ufanisi wa kuondoa na uwezo wa adsorption umeonyeshwa kwenye Mtini. 7b. Kuongezeka kwa kipimo cha adsorbent kulisababisha kupungua kwa uwezo wa adsorption kutoka 33.43 mg/g hadi 6.74 mg/g. Walakini, na kuongezeka kwa kipimo cha adsorbent kutoka 0.01 g hadi 0.07 g, ufanisi wa kuondolewa huongezeka kutoka 66.8% hadi 96%, ambayo, ipasavyo, inaweza kuhusishwa na kuongezeka kwa idadi ya vituo vya kazi kwenye uso wa nanocomposite.
Athari za mkusanyiko wa awali juu ya uwezo wa adsorption na ufanisi wa kuondoa [25-100 mg L-1, 25 ° C, pH 7, kipimo 0.05 g] ilisomwa. Wakati mkusanyiko wa awali uliongezeka kutoka 25 mg L-1 hadi 100 mg L-1, asilimia ya kuondolewa ya composite ya RGO/NZVI ilipungua kutoka 94.6% hadi 65% (Mtini. 7C), labda kutokana na kukosekana kwa tovuti zinazohitajika. . Adsorbs Viwango vikubwa vya DC49. Kwa upande mwingine, mkusanyiko wa awali ulipoongezeka, uwezo wa adsorption pia uliongezeka kutoka 9.4 mg/g hadi 30 mg/g hadi usawa ulipofikiwa (Mtini. 7D). Mwitikio huu usioweza kuepukika ni kwa sababu ya kuongezeka kwa nguvu ya kuendesha na mkusanyiko wa DC wa kwanza mkubwa kuliko upinzani wa uhamishaji wa molekuli ya DC kufikia uso 50 wa mchanganyiko wa RGO/NZVI.
Wakati wa mawasiliano na masomo ya kinetic yanalenga kuelewa wakati wa usawa wa adsorption. Kwanza, kiasi cha DC adsorbed wakati wa dakika 40 za kwanza za wakati wa mawasiliano ilikuwa takriban nusu ya jumla ya adsorbed kwa muda wote (dakika 100). Wakati molekuli za DC katika suluhisho zinapowafanya waweze kuhamia haraka kwenye uso wa composite ya RGO/NZVI kusababisha adsorption kubwa. Baada ya dakika 40, adsorption ya DC iliongezeka polepole na polepole hadi usawa ulipofikiwa baada ya dakika 60 (Mtini. 7D). Kwa kuwa kiasi kinachofaa ni adsorbed ndani ya dakika 40 za kwanza, kutakuwa na mgongano mdogo na molekuli za DC na tovuti chache zinazofanya kazi zitapatikana kwa molekuli zisizo na adsorbed. Kwa hivyo, kiwango cha adsorption kinaweza kupunguzwa51.
Ili kuelewa vizuri kinetiki za adsorption, viwanja vya mstari wa kwanza wa mpangilio (Mtini. 8A), mpangilio wa pili wa pseudo (Mtini. 8B), na mifano ya Kinetic ya Elovich (Mtini. 8C) ilitumiwa. Kutoka kwa vigezo vilivyopatikana kutoka kwa masomo ya kinetic (Jedwali S1), inakuwa wazi kuwa mfano wa pseudosecond ndio mfano bora wa kuelezea kinetiki za adsorption, ambapo thamani ya R2 imewekwa juu kuliko katika mifano mingine miwili. Kuna pia kufanana kati ya uwezo wa mahesabu wa adsorption (QE, CAL). Agizo la pili na la pili na maadili ya majaribio (QE, Exp.) Ni ushahidi zaidi kwamba mpangilio wa pili wa pili ni mfano bora kuliko mifano mingine. Kama inavyoonyeshwa kwenye Jedwali 1, maadili ya α (kiwango cha adsorption ya awali) na β (desorption mara kwa mara) inathibitisha kwamba kiwango cha adsorption ni kubwa kuliko kiwango cha desorption, ikionyesha kuwa DC huelekea adsorb kwa ufanisi kwenye composite ya RGO/NZVI52. .
Linear adsorption kinetic viwanja vya mpangilio wa pili (a), mpangilio wa kwanza (b) na elovich (c) [CO = 25-100 mg l-1, pH = 7, t = 25 ° C, kipimo = 0.05 g].
Utafiti wa isorm ya adsorption husaidia kuamua uwezo wa adsorption wa adsorbent (RGO/NRVI composite) katika viwango tofauti vya adsorbate (DC) na joto la mfumo. Uwezo wa juu wa adsorption ulihesabiwa kwa kutumia isotherm ya Langmuir, ambayo ilionyesha kuwa adsorption ilikuwa homogeneous na ni pamoja na malezi ya monolayer ya adsorbate kwenye uso wa adsorbent bila mwingiliano kati ya TheM53. Aina zingine mbili zinazotumiwa sana ni mifano ya Freundlich na Temkin. Ingawa mfano wa Freundlich hautumiwi kuhesabu uwezo wa adsorption, inasaidia kuelewa mchakato wa adsorption na kwamba nafasi za kazi kwenye adsorbent zina nguvu tofauti, wakati mfano wa Temkin husaidia kuelewa mali ya mwili na kemikali ya adsorption54.
Takwimu 9A-C zinaonyesha viwanja vya mifano ya Langmuir, Freindlich, na Temkin, mtawaliwa. Thamani za R2 zilizohesabiwa kutoka kwa viwanja vya mstari wa Freundlich (Mtini. 9a) na Langmuir (Mtini. 9b) na zilizowasilishwa katika Jedwali 2 zinaonyesha kuwa DC adsorption kwenye RGO/NZVI Composite ifuatavyo modeli za Freundlich (0.996) na Langmuir (0.988) isotherm na temkin (0.985). Uwezo wa kiwango cha juu cha adsorption (Qmax), iliyohesabiwa kwa kutumia mfano wa Langmuir isotherm, ilikuwa 31.61 mg G-1. Kwa kuongezea, thamani iliyohesabiwa ya sababu ya kutenganisha isiyo na kipimo (RL) ni kati ya 0 na 1 (0.097), inayoonyesha mchakato mzuri wa adsorption. Vinginevyo, Freundlich iliyohesabiwa mara kwa mara (n = 2.756) inaonyesha upendeleo kwa mchakato huu wa kunyonya. Kulingana na mfano wa mfano wa temkin isotherm (Mtini. 9C), adsorption ya DC kwenye composite ya RGO/NZVI ni mchakato wa adsorption ya mwili, kwani B ni ˂ 82 kJ mol-1 (0.408) 55. Ingawa adsorption ya mwili kawaida hupatanishwa na vikosi dhaifu vya van der Waals, adsorption ya sasa ya sasa kwenye composites za RGO/NZVI inahitaji nguvu za chini za adsorption [56, 57].
Freundlich (A), Langmuir (B), na Temkin (C) Adsorption isotherms [CO = 25-100 mg L -1, pH = 7, T = 25 ° C, kipimo = 0.05 g]. Plot ya equation ya Van't Hoff kwa DC adsorption na RGO/NZVI Composites (D) [CO = 25-100 mg L-1, pH = 7, T = 25-55 ° C na kipimo = 0.05 g].
Ili kutathmini athari za mabadiliko ya joto ya athari kwenye kuondolewa kwa DC kutoka kwa composites za RGO/NZVI, vigezo vya thermodynamic kama vile mabadiliko ya entropy (ΔS), mabadiliko ya enthalpy (ΔH), na mabadiliko ya nishati ya bure (ΔG) yalihesabiwa kutoka kwa equations. 3 na 458.
ambapo \ ({k} _ {e} \) = \ (\ frac {{c} _ {ae}} {{c} _ {e}} \) - thermodynamic equilibrium mara kwa mara, ce na rgo katika suluhisho, mtawaliwa /nzvi dcsrium katika uso. R na RT ni gesi ya mara kwa mara na joto la adsorption, mtawaliwa. Kupanga ln ke dhidi ya 1/t inatoa mstari wa moja kwa moja (Mtini. 9d) ambayo ∆S na ∆H zinaweza kuamua.
Thamani hasi ya ΔH inaonyesha kuwa mchakato huo ni wa nje. Kwa upande mwingine, thamani ya ΔH iko ndani ya mchakato wa adsorption ya mwili. Thamani mbaya za ΔG kwenye Jedwali 3 zinaonyesha kuwa adsorption inawezekana na hiari. Thamani hasi za Δs zinaonyesha kuagiza kwa kiwango cha juu cha molekuli za adsorbent kwenye interface ya kioevu (Jedwali 3).
Jedwali 4 linalinganisha mchanganyiko wa RGO/NZVI na adsorbents zingine zilizoripotiwa katika masomo ya zamani. Ni wazi kuwa mchanganyiko wa VGO/NCVI una uwezo mkubwa wa adsorption na inaweza kuwa nyenzo ya kuahidi kwa kuondolewa kwa viuatilifu vya DC kutoka kwa maji. Kwa kuongezea, adsorption ya RGO/NZVI composites ni mchakato wa haraka na wakati wa usawa wa dakika 60. Sifa bora za adsorption za composites za RGO/NZVI zinaweza kuelezewa na athari ya umoja ya RGO na NZVI.
Kielelezo 10a, B kinaonyesha utaratibu wa busara wa kuondolewa kwa viuatilifu vya DC na aina ya RGO/NZVI na NZVI. Kulingana na matokeo ya majaribio juu ya athari ya pH juu ya ufanisi wa adsorption ya DC, na ongezeko la pH kutoka 3 hadi 7, adsorption ya DC kwenye composite ya RGO/NZVI haikudhibitiwa na mwingiliano wa umeme, kwani ilifanya kama zwitterion; Kwa hivyo, mabadiliko katika thamani ya pH hayakuathiri mchakato wa adsorption. Baadaye, utaratibu wa adsorption unaweza kudhibitiwa na mwingiliano usio wa elektroni kama vile dhamana ya hidrojeni, athari za hydrophobic, na π-π mwingiliano kati ya mchanganyiko wa RGO/NZVI na DC66. Inajulikana kuwa utaratibu wa adsorbates zenye kunukia kwenye nyuso za graphene iliyowekwa imeelezewa na mwingiliano wa π -π kama nguvu kuu ya kuendesha. Mchanganyiko ni nyenzo iliyowekwa sawa na graphene na upeo wa kunyonya kwa 233 nm kwa sababu ya mabadiliko ya π-π*. Kulingana na uwepo wa pete nne za kunukia katika muundo wa Masi ya adsorbate ya DC, tuligundua kwamba kuna utaratibu wa mwingiliano wa π-kushikilia kati ya DC yenye kunukia (π-elektroni) na mkoa wenye utajiri wa ele-elektroni kwenye uso wa RGO. /NZVI Composites. Kwa kuongeza, kama inavyoonyeshwa kwenye Mtini. 10B, masomo ya FTIR yalifanywa ili kusoma mwingiliano wa Masi wa composites za RGO/NZVI na DC, na picha ya FTIR ya composites za RGO/NZVI baada ya adsorption ya DC kuonyeshwa kwenye Mchoro 10b. 10b. Peak mpya inazingatiwa kwa 2111 cm-1, ambayo inalingana na vibration ya mfumo wa dhamana ya C = C, ambayo inaonyesha uwepo wa vikundi vya kazi vya kikaboni kwenye uso wa 67 RGO/NZVI. Peaks zingine hubadilika kutoka 1561 hadi 1548 cm-1 na kutoka 1399 hadi 1360 cm-1, ambayo pia inathibitisha kwamba mwingiliano wa π-π unachukua jukumu muhimu katika adsorption ya graphene na uchafuzi wa kikaboni68,69. Baada ya adsorption ya DC, kiwango cha vikundi vyenye oksijeni, kama vile OH, ilipungua hadi 3270 cm-1, ambayo inaonyesha kwamba dhamana ya hidrojeni ni moja wapo ya mifumo ya adsorption. Kwa hivyo, kwa kuzingatia matokeo, adsorption ya DC kwenye composite ya RGO/NZVI hufanyika hasa kwa sababu ya mwingiliano wa π-π na vifungo vya H.
Utaratibu wa busara wa adsorption ya viuatilifu vya DC na RGO/NZVI na NZVI complexes (A). FTIR adsorption spectra ya DC kwenye RGO/NZVI na NZVI (B).
Nguvu ya bendi za kunyonya za NZVI saa 3244, 1615, 1546, na 1011 cm -1 iliongezeka baada ya adsorption ya DC kwenye NZVI (Mtini. 10b) ikilinganishwa na NZVI, ambayo inapaswa kuhusishwa na mwingiliano na vikundi vya kazi vya asidi ya carboxylic o katika DC. Walakini, asilimia hii ya chini ya maambukizi katika bendi zote zinazoonekana zinaonyesha hakuna mabadiliko makubwa katika ufanisi wa adsorption ya phytosynthetic adsorbent (NZVI) ikilinganishwa na NZVI kabla ya mchakato wa adsorption. Kulingana na utafiti fulani wa kuondolewa kwa DC na NZVI71, wakati NZVI inamenyuka na H2O, elektroni hutolewa na kisha H+ hutumiwa kutengeneza haidrojeni inayoweza kupungua. Mwishowe, misombo kadhaa ya cationic inakubali elektroni kutoka kwa haidrojeni inayofanya kazi, na kusababisha -c = n na -c = c-, ambayo inahusishwa na mgawanyiko wa pete ya benzini.
Wakati wa chapisho: Novemba-14-2022