Хвала вам на посети натуре.цом. Верзија прегледача коју користите има ограничена ЦСС подршка. За најбоље искуство препоручујемо да користите ажурирани претраживач (или онемогућите режим компатибилности у Интернет Екплорер-у). У међувремену, да се обезбеди стална подршка, доставит ћемо веб локацију без стилова и ЈаваСцрипт-а.
У овом раду, РГО / НЗВИ композити су први пут синтетизовани користећи једноставан и еколошки прихватљив поступак користећи СОПХОРА жућкасту екстракт листова као редукционог средства и стабилизатора да би се придржавао принципа "зелене" хемије, као што је мање штетне хемијске синтезе. Неколико алата је коришћено за потврђивање успешне синтезе композитима, као што су СЕМ, ЕДКС, КСПС, КСРД, ФТИР и Зета потенцијал који указују на успешну композитну производњу. Капацитет уклањања нових композита и чистих НЗВИ у разним почетним концентрацијама антибиотичког доксициклина у поређењу са истраживањем синергистичког ефекта између РГА и НЗВИ. Под условима уклањања од 25 мг Л-1, 25 ° Ц и 0,05 г, а адсорптивна стопа уклањања чистог НЗВИ-а била је 90%, док је адсорптивна стопа уклањања доксициклина од стране РГО / НЗВИ композита достигла 94,6%, што је потврдило да је НЗВИ и РГО. Процес адсорпције одговара псеудо-другом реду и у добром је договору са Фреундлицх моделом са максималним адсорпционим капацитетом од 31,61 мг Г-1 на 25 ° Ц и пХ 7. Позовљен је разуман механизам за уклањање ДЦ-а. Поред тога, поновна употреба композита РГО / НЗВИ била је 60% након шест узастопних циклуса регенерације.
Опретност и загађење воде сада су озбиљна претња свим земљама. Последњих година загађење воде, посебно загађење антибиотика, повећало се због повећане производње и потрошње током привједине - 19 пандемимичких 1,2,3. Стога је развој ефикасне технологије за уклањање антибиотика у отпадним водама хитан задатак.
Један од отпорности на полу-синтетичке антибиотике из тетрациклинске групе је доксициклин (ДЦ) 4,5. Извештава се да се остаци ДЦ-а у подземним и површинским водама не могу метаболизовати, само 20-50% се метаболизује, а остало се ослобађа у околину, узрокујући озбиљне еколошке и здравствене проблеме6.
Изложеност ДЦ-у на ниским нивоима може убити водене фотосинтетечке микроорганизме, прети ширење антимикробних бактерија и повећати антимикробна отпорност, тако да се овај контаминант мора уклонити из отпадних вода. Природна деградација ДЦ-а у води је веома спор процес. Физико-хемијски процеси попут фотолизе, биоразградња и адсорпција могу се разградити само у ниским концентрацијама и на врло ниским ценама7,8. Међутим, најекономичнији, једноставнији, еколошки прихватљиви, једноставни за руковање и ефикасно поступање је адсорпција9,10.
Нано Зеро Валент Ирон (НЗВИ) је веома моћан материјал који може уклонити многе антибиотике из воде, укључујући метронидазол, диазепам, ципрофлоксацин, хлорамфеникол и тетрациклин. Ова способност је последица невероватних својстава да НЗВИ има, попут високе реактивности, велике површине и бројне спољне везивања11. Међутим, НЗВИ је склон агрегацији у воденим медијима због високих снага Ван Дер Веллс и високим магнетним својствима, што смањује њену ефикасност у уклањању контаминаната због формирања оксидних слојева који инхибирају реактивност НЗВИ10,12. Агломерација честица НЗВИ може се смањити модификовањем својих површина са површинским активним актима и полимерима или их комбинујући са другим наноматеријалима у облику композита, што се показало да је био одрживи приступ у побољшању стабилности у околини13,14.
Графикон је дводимензионално угљеничко средство које се састоји од атома угљеника СП2-хибридизованог угљеника распоређених у сједином решетку. Има велику површину, значајну механичку чврстоћу, одличну електрокаталитичку активност, високу термичку проводљивост, брзу електронски мобилност и одговарајући носач за подршку неорганским наночестицама на њеној површини. Комбинација металних наночестица и графикон може увелике прећи појединачне користи сваког материјала и, због супериорних физичких и хемијских својстава, пружају оптималну дистрибуцију наночестица за ефикасније третман воде15.
Биљни екстракти су најбоља алтернатива штетним средствима за смањење хемијских средстава која се обично користе у синтези смањеног графичког оксида (РГО) и НЗВИ, јер су доступни, јефтини, један корак, еколошки сигурни и могу се користити као смањење средстава. Попут флавоноида и фенолна једињења такође делују као стабилизатор. Стога је екстракт атриплек халимус Л. коришћен као поправку и затварање средство за синтезу РГО / НЗВИ композита у овој студији. Атриплек хамимус из породице Амарантхацеае је вишегодишња грмље у азотлогу са широким географским опсегом16.
Према доступној литератури, атриплек хамимус (А. Халимус) је први пут коришћен за израду РГО / НЗВИ композита као економична и еколошки прихватљива метода синтезе. Thus, the aim of this work consists of four parts: (1) phytosynthesis of rGO/nZVI and parental nZVI composites using A. halimus aquatic leaf extract, (2) characterization of phytosynthesized composites using multiple methods to confirm their successful fabrication, (3) study the synergistic effect of rGO and nZVI in the adsorption and removal of organic contaminants of Доксициклински антибиотици у различитим реакционим параметрима, оптимизирају услове адсорпционог процеса, (3) истражују композитне материјале у различитим континуираним третманима након циклуса прераде.
Доксициклин хидрохлорид (ДЦ, ММ = 480,90, хемијска формула Ц22Х24Н2О · ХЦл, 98%), Гвоздено хлорид хексахидрат (ФЕЦЛ3.6Х2О, 97%), графитни прах купљени од Сигма-Алдрицх, САД. Натријум хидроксид (НаОХ, 97%), етанол (Ц2Х5ОХ, 99,9%) и хлороводонична киселина (ХЦл, 37%) купљена је од Мерцк, САД. НаЦл, КЦл, ЦАЦЛ2, МНЦЛ2 и МГЦЛ2 купљени су од ТИАЊИН ЦОИО ЦХИВЕ ЦХЕИНГЕ ЦО., Лтд. Сви реагенси су високе аналитичке чистоће. Двострука дестилована вода је коришћена за припрему свих водених раствора.
Представнике узорака А. Халимус је прикупљено од свог природног станишта у Делта у Нилу и земљама уз медитеранску обалу Египта. Биљни материјал је прикупљен у складу са важећим националним и међународним смерницама17. Проф. Манал Фавзи идентификовао је постројење у складу са Боулос18, а Одељење за науке о животној средини Александријског универзитета овлашћује прикупљање студираних биљних врста у научне сврхе. Ваучери узорака се одржавају у барбиријуму Универзитета Танта (Тане), ваучере бр. 14 122-14 127, јавни хербаријум који пружа приступ депоносаним материјалима. Поред тога, да бисте уклонили прашину или прљавштину, исеците лишће биљке у мале комаде, исперите 3 пута помоћу славине и дестиловане воде, а затим осушите на 50 ° Ц. Постројење је срушено, 5 г финог праха био је уроњен у 100 мл дестиловане воде и мешати на 70 ° Ц током 20 мин да би се добио екстракт. Добијени екстракт Бациллус Ницотианае је филтриран кроз Вхатман филтер папир и чува се у чистим и стерилизованим цевима на 4 ° Ц за даљу употребу.
Као што је приказано на слици 1, Го је направљен од графитног праха од стране модификованих Хуммерс метода. 10 мг праха за одлазак у 50 мл деионизоване воде 30 мин под соникацијом, а затим је 0,9 г ФЕЦЛ3 и 2,9 г НААЦ-а помешано за 60 мин. У мешани раствор је додат 20 мл атриплек-а са мешање са мешање и лево на 80 ° Ц током 8 сати. Добијена црна суспензија је филтрирана. Припремљени нанокомпозити су испрани етанолом и библиотворилом воде, а затим сушене у вакуум пећи на 50 ° Ц током 12 сати.
Схеме и дигиталне фотографије зелене синтезе РГО / НЗВИ и НЗВИ комплекса и уклањање ДЦ антибиотика из контаминиране воде помоћу атриплек халимског екстракта.
Накратко, као што је приказано на слици 1, 10 мЛ раствора гвозденог хлорида који садржи 0,05 м ФЕ3 + јони на 20 мЛ раствора екстракта листа на 60 минута са умереним грејањем и мешање, а затим је раствор центрифугиран на 14.000 о / мин (Хермле, 15.000 о / мин да дају црне честице, које су затим перене 3 пута дају 3 пута. Пећница на 60 ° Ц преко ноћи.
Синтетизовани композити РГО / НЗВИ и НЗВИ карактерисали су УВ-видљиви спектроскопију (Т70 / Т80 УВ / ВИС Спектрофотометри, ПГ Инструментс Лтд, УК) у опсегу скенирања од 200-800 нм. Да би се анализирала топографија и дистрибуција величине РГО / НЗВИ и НЗВИ Цомпоситес, ТЕМ спектроскопија (Јоел, Јем-2100Ф, Јапан, убрзавајући напон 200 кВ). Да би се проценила функционалне групе које се могу укључити у биљне екстракте одговорне за процес опоравка и стабилизације, изведено је ФТ-ИР спектроскопија (Јасцо спектрометар у опсегу од 4000-600 цм-1). Поред тога, зета потенцијални анализатор (Зетасизер нано ЗС Малверн) коришћен је за проучавање површине синтетизованих наноматеријала. За рендгенске дифракционе мерења у праху наноматеријала, коришћена је рендгенски дифрактометар (Кс'ПЕРТ ПРО, Холандија), који послује на струју (40 мА), напону (45 кВ) у распону од 20 ° до 80 ° и Цука1 зрачење (\ (\ ламбда = \) 1.54056 АО). Енергетски дисперзивни рендгенски спектрометар (ЕДКС) (модел Јеол ЈСМ-ИТ100) био је одговоран за проучавање елементарног састава приликом прикупљања ал к-α монохроматска рендгенска зрака од -10 до 1350 ЕВ на КСПС-у, спот величине 400 μм КС-а, преносне енергију целог спектра је 200 ЕВ, а уски спектар је 50 ЕВ и уски спектар је 50 ЕВ. Узорак прашка је притиснут на држач узорка, који је смештен у вакуумску комору. Ц 1 С спектар користи се као референца на 284,58 ЕВ да би се утврдила везујућа енергија.
Експерименти адсорпције спроведене су да тестирају ефикасност синтетизованих РГО / НЗВИ нанокопостита у уклањању доксициклина (ДЦ) из водених решења. Експерименти адсорпције су изведени у 25 мл Ерленмеиер тиквицама на брзини тресења од 200 о / мин на орбиталном шаколишту (Стуарт, Орбитал Схакер / ССЛ1) на 298 К. разблаживањем ДЦ раствора (1000 ппм) са подвозјем водом. Да би се проценила ефекат дозе РГО / НСВи на ефикасност адсорпције, нанокомита различитих тежина (0,01-0,07 г) су додате у 20 мл ДЦ раствора. За проучавање кинетика и адсорпције изотерме, 0,05 г адсорбента је уроњено у водени раствор ЦД са почетном концентрацијом (25-100 мг Л-1). Ефекат пХ на уклањање ДЦ проучаван је на пХ (3-11) и почетну концентрацију од 50 мг Л-1 на 25 ° Ц. Подесите пХ система додавањем мале количине раствора ХЦл или НаОХ (ЦРИС-ПХ метар, пХ мерач, пХ 25). Поред тога, истражен је утицај реакционе температуре на експерименте адсорпције у опсегу од 25-55 ° Ц. Ефекат јонске снаге на процесу адсорпције проучаван је додавањем различитих концентрација НАЦЛ-а (0,01-4 МОЛ Л-1) у почетној концентрацији ДЦ од 50 мг Л-1, пХ 3 и 7), 25 ° Ц и адсорбентна доза од 0,05 г. Адсорпција нескрсног ДЦ-а мерена је коришћењем дуалне УВ-ВИС Спектрофотометра (Т70 / Т80 серија, ПГ Инструментс Лтд, УК) опремљена дужином од 1,0 цм кварцне кувете на максималној таласној дужини (ΛМАКС) од 270 и 350 нм. Проценат уклањања ДЦ антибиотика (Р%; екв. 1) и адсорпциони износ ДЦ, КТ, ЕК. 2 (мг / г) мерено је помоћу следеће једначине.
Где је% Р капацитет за уклањање ДЦ-а (%), ЦО је почетна концентрација ДЦ-а у времену 0, а Ц је концентрација ДЦ-а у време Т-и, респективно (МГ Л-1).
Тамо где је Количина ДЦ адсорббед по јединици масе адсорбенса (МГ Г-1), ЦО и ЦЕ су концентрације на нултом времену и на равнотежи, односно (мг Л-1), В је запремина раствора (Л) и м је адсорпциони масовни реагенс (Г).
СЕМ слике (СЛИКА 2А-Ц) показују ламеларну морфологију РГО / НЗВИ композит са сферичним гвозденим наночестицама равномерно раштркане на њеној површини, што указује на успешну причвршћивање НЗВИ НПС на површину РГО. Поред тога, у РГО-у постоје неке боре, потврђујући уклањање група које садрже кисеоник истовремено са рестаурацијом А. Халимус Го. Ове велике боре делују као веб локације за активно оптерећење гвожђа НПС-а. Слике НЗВИ (Сл. 2Д-Ф) показали су да су сферни гвожђе НПС веома расути и нису збирни, што је због природе премаза ботаничких компоненти екстракта биљке. Величина честица варирала је у року од 15-26 нм. Међутим, неки региони имају месопорозну морфологију структуром испупчења и шупљина, што може пружити високу ефикасну адсорпциона капацитет НЗВИ, јер могу повећати могућност да заробим ДЦ молекуле на површини НЗВИ-ја. Када је екстракт Роса Дамаск коришћен за синтезу НЗВИ-а, добијени НП-ови су били нехомогени, са празнинама и различитим облицима, што је смањило своју ефикасност у КР (ВИ) адсорпцију и повећала време реакције 23. Резултати су у складу са НЗВИ синтетизованим од листова храстова и мулрира, који су углавном сферишки наночестица са различитим величинама нанометра без очигледне агломерације.
СЕМ слике РГО / НЗВИ (АЦ), НЗВИ (Д, Е) композита и ЕДКС обрасца НЗВИ / РГО (Г) и НЗВИ (Х) композита.
Елементарни састав биљних синтетизованих композитима РГО / НЗВИ и НЗВИ проучава се помоћу ЕДКС-а (Сл. 2Г, х). Студије показују да је НЗВИ састоји од угљеника (38,29% по маси), кисеоник (47,41% масе) и гвожђе (11,84% по маси), али су присутни и други елементи као што су фосфор24 који се могу добити од биљних екстраката. Поред тога, висок проценат угљеника и кисеоника настаје због присуства фитохемикалија из биљних екстраката у подземљеним узорцима НЗВИ. Ови елементи су равномерно распоређени на РГО, али у различитим омјерима: Ц (39,16 ВТ%), О (46,98 ВТ%) и ФЕ (10,99 ВТ%), ЕДКС РГО / НЗВИ такође показује присуство осталих елемената као што су, који се могу повезати са биљним екстрактима. Тренутни Ц: о Садржај омјера и гвожђа у композиту РГО / НЗВИ који користи А. Халимус је много бољи него коришћење екстракта листова еукалиптуса, јер карактерише састав Ц (23,44 теж.%), О (68,29 теж.%) И ФЕ (8,29 теж.%) И ФЕ (8,27 теж.%). ВТ%) 25. Наташа ет ал., 2022. године, 2022. године пријавио је сличан елементарни састав НЗВИ синтетизована од листова храстове и мулике и потврдила да су полифенолне групе и други молекули садржани у екстракту листа одговорни су за процес смањења.
Морфологија НЗВИ синтетизована у биљкама (Сл. С2А, Б) била је сферична и делимично неправилна, са просечном величином честица од 23,09 ± 3,54 НМ, међутим, међутим ланачким агрегатама, међутим због сила Ван дер Ваалс-а и феромагнетизма. Овај претежно зрнаст и сферни облик честица је у добром споразуму са резултатима СЕМ-а. Слично посматрање пронађено је Абселфатах и др. У 2021. години када је екстракт листова костина коришћен у синтези НЗВИ11. Руелас Тубероса Екстракт листа НПС који се користи као редукцијски агент у НЗВИ такође има сферични облик пречника од 20 до 40 НМ26.
Хибридни РГО / НЗВИ композитни премијер (Сл. С2Ц-Д) показао је да је РГО базални авион са маргиналним наборима и борама који пружају више локација за учитавање НЗВИ НПС; Ова ламеларна морфологија такође потврђује успешну израду РГА-а. Поред тога, НЗВИ НПС имају сферни облик са величинама честица од 5,32 до 27 нм и уграђени су у РГО слој са готово уједначеном дисперзијом. Екстракт листова еукалиптуса коришћен је за синтетизовати ФЕ НПС / РГО; Резултати Тем су такође потврдили да боре у ранском слоју побољшавају дисперзију ФЕ НПС-а више од чистих ФЕ НПС и повећали реактивност композитима. Сличне резултате је добио Багхери и др. 28 Када је композит произведен коришћењем ултразвучних техника са просечном величином гвожђе наночертикула од око 17,70 нм.
ФТИР спектри А. Халимус, НЗВИ, ГО, РГО и РГО / НЗВИ композити приказани су на Сл. 3а. Присуство површинских функционалних група у листовима А. Халимуса појављује се на 3336 ЦМ-1, што одговара полифенолима и 1244 цм-1, што одговара карбонилним групама које производи протеин. Такође су примећене и друге групе попут алкана на 2918 цм-1, алкенес на 1647 цм-1 и коо-цо продужеци на 1030 цм-1, сугеришући присуство постројења који делују као средство за заптивање и одговорни су за опоравак од ФЕ2 + до ФЕ0 и одлазе на РГО29. Генерално, НЗВИ СПЕЦТРА приказују исту апсорпцију врхове као горке шећере, али са благо помераним положајем. Интензивни опсег појављује се на 3244 цм-1 повезано са ох и истегнутим вибрацијама (феноли), на врху у 1615. одговара Ц = Ц и бендовима на 1546 и 1011 цм-1, због истезања Ц = О (полифенол и флавоноида), ЦН-Групе ароматичних амина и алифатичних амина и алифатичних амина и алифатских амина такође су примећене на 1310 цм-1 и 1190 цм-1, респесли13. ФТИР СПЕЦТРУМ ИГ-а приказује присуство многих група које садрже високу интензитет, укључујући алкокси (ЦО) растезање на 1041 цм-1, епоксид (ЦО) шипкасти бенд на 1291 цм-1, ц = о Стретцх. Банд оф Ц = Ц Истезање вибрација на 1619 цм-1, појавио се опсег на 1708 цм-1 и широки опсег групних вибрација на 3384 цм-1, које потврђују побољшани начин Хуммерс, који успешно оксидира графитни процес. Када упоређујући РГО и РГО / НЗВИ композите са ИГ-ом, интензитет неких група који садрже кисеоник, као што је ОХ на 3270 ЦМ-1, колико су други, као што су Ц = О на 1729 цм-1, у потпуности смањене. нестао, што указује на успешно уклањање функционалних група које садрже кисеоник у иду А. Халимусов екстракт. Нови оштри карактеристични врхови РГО-а на Ц = Ц напетости примећују се око 1560 и 1405 цм-1, што потврђује смањење Иди на РГО. Примећене су варијације од 1043 до 1015 цм-1 и од 982 до 918 ЦМ-1, вероватно због укључивања биљних материјала31,32. Венг ет ал., 2018. године, такође је приметило значајно пригушење оксигенираних функционалних група, потврђујући успешну формирање РГО-а, будући да су екстракти листова еукалиптуса, који су коришћени за синтетизовање смањених жељезних графичних оксида, показали ближе ФТИР спектре функционалне групе ФТИР компонентне функционалне групе. 33.
А. ФТИР спектар галија, НЗВИ, РГО, Иди, композитни РГО / НЗВИ (а). РоентГенограмми композити РГО, Иди, НЗВИ и РГО / НЗВИ (Б).
Формирање РГО / НЗВИ и НЗВИ композита у великој мери је потврђено рендгенским дифракцијским обрасцима (Сл. 3б). Врхунски врх високог интензитета примећен је на 2½ 44,5 °, што одговара индексу (110) (ЈЦПДС бр. 06-0696) 11. Други врхунац на 35.1 ° (311) равнина приписује се магнетиту ФЕ3О4, 63,2 ° може бити повезан са Миллер индекс равнине (440) због присуства υ-феоох (ЈЦПДС бр. 17-0536) 34. Рендгенски образац Го-а приказује оштар врх на 2½ 10.3 ° и још један врхунац на 21.1 °, што указује на комплетан пилинг графита и истиче присуство група које садрже кисеоник на површини Го35. Композитни обрасци РГО-а и РГО / НЗВИ бележили су нестанак карактеристичних горива и формирање широких врхова РГО-а на 2½ 22.17 и 24,7 ° и за РГО и РГО / НЗВИ композите, што је потврдило успешан опоравак за одлазак од стране екстраката биљке. Међутим, у композитном обрасцу РГО / НЗВИ, примећени су додатни врхови повезани са равнином решетке ФЕ0 (110) и БЦЦ ФЕ0 (200) на 44.9 \ (^ \ цир \) и 65,22 \ (^ \ цирл), респективно.
Потенцијал Зета је потенцијал између јонског слоја причвршћеног на површину честице и водени раствор који одређује електростатичка својства материјала и мери његову стабилност37. Зета потенцијална анализа биљних синтетизованих НЗВИ, Го и РГО / НЗВИ композита показала је своју стабилност због присуства негативних оптужби -20,8, -22 и -27,4 мВ, односно на њиховој површини, као што је приказано на слици С1А-Ц. . Такви резултати су у складу са неколико извештаја који спомињу да решења која садрже честице са Зета потенцијалним вредностима мање од -25 МВ углавном показују висок степен стабилности због електростатичког одбојности између ових честица. Комбинација РГО-а и НЗВИ омогућава композит да стекне више негативних оптужби и на тај начин има већу стабилност него иди или је или НЗВИ. Стога ће феномен електростатичког одбијања довести до стварања стабилних композитима РГО / НЗВИ39. Негативна површина ИСТ-а омогућава да се равномерно распршује у воденом медијуму без агломерације, што ствара повољне услове за интеракцију са НЗВИ. Негативна набоја може бити повезана са присуством различитих функционалних група у екстракту горког диња, који такође потврђује интеракцију између прекурсора иду и гвожђа и екстракта биљке да би се формирао РГО и НЗВИ, респективно и комплекс РГО / НЗВИ. Ове биљне једињења такође могу да делују као средства која се затварају, јер спречавају агрегацију резултирајућих наночестица и на тај начин повећају своју стабилност40.
Елементарни састав и стања валенције НЗВИ и РГО / НЗВИ композита одредио је КСПС (Сл. 4). Укупна КСПС студија показала је да се композит РГО / НЗВИ углавном састоји од елемената Ц, О и ФЕ, у складу са ЕДС мапирањем (Сл. 4Ф-Х). Ц1С спектар састоји се од три врха на 284,59 ЕВ, 286.21 ЕВ и 288,21 ЕВ који представљају ЦЦ, ЦО и Ц = О, респективно. Спектар О1С је подељен у три врха, укључујући 531,17 ЕВ, 532,97 ЕВ, а 535.45 ЕВ, које су додељене О = ЦО, ЦО и БЕЗ Групима. Међутим, врхови на 710,43, 714,57 и 724,79 ЕВ односе се на ФЕ 2П3 / 2, ФЕ + 3 и ФЕ П1 / 2, респективно. КСПС спектри НЗВИ (Сл. 4Ц-Е) показали су врхове за елементе Ц, О и ФЕ. Пеакс на 284.77, 286.25, а 287.62 ЕВ потврђују присуство легура гвожђе-угљеника, јер се односе на ЦЦ, Ц-ОХ и ЦО, респективно. Спектар О1С-а одговарајући три врха Ц-О / Гвоздени карбонат (531,19 ЕВ), хидроксил радикал (532.4 ЕВ) и О-Ц = О (533,47 ЕВ). Врх у 719.6 приписује се ФЕ0, док Феоох показује врхове на 717,3 и 723,7 ЕВ, поред тога, врхунац на 725,8 ЕВ указује на присуство ФЕ2О342.43.
КСПС студије НЗВИ и РГО / НЗВИ композита (А, Б). Пуна спектра НЗВИ Ц1С (Ц), ФЕ2П (Д) и О1С (Е) и РГО / НЗВИ Ц1С (Ф), ФЕ2П (Г), О1С (Х) композит.
Н2 адсорпција / десорпциони изотерма (Сл. 5а, б) показује да су композити НЗВИ и РГО / НЗВИ припадају типу ИИ. Поред тога, специфична површина (СБЕТ) НЗВИ порасла је са 47.4549 до 152.52 м2 / г након заслепљења са Ргом. Овај резултат се може објаснити смањењем магнетних својстава НЗВИ-а након заслепљивања РГО-а, смањујући на тај начин агрегација честица и повећање површине композитима. Поред тога, као што је приказано на слици 5Ц, јачина пора (8,94 Нм) РГО / НЗВИ композит је већа од оригиналног НЗВИ (2.873 нм). Овај резултат је у договору са ЕЛ-МОНАЕМ и др. 45.
Да би се проценила капацитет адсорпције да се ДЦ уклањају између компанија РГО / НЗВИ и оригиналне НЗВИ у зависности од повећања почетне концентрације, поређење је извршено додавањем сталне дозе сваког адсорбенса (0,05 г) на ДЦ у различитим почетним концентрацијама. Истражено решење [25]. -100 мг Л-1] на 25 ° Ц. Резултати су показали да је ефикасност уклањања (94,6%) РГО / НЗВИ композит била већа од оригиналног НЗВИ (90%) у нижој концентрацији (25 мг Л-1). Међутим, када је почетна концентрација повећана на 100 мг Л-1, ефикасност уклањања РГО / НЗВИ и родитељски НЗВИ пала је на 70% и 65%, односно (слика 6а), што може бити последица мање активних локација и деградације НЗВИ честица. Супротно томе, РГО / НЗВИ је показало већу ефикасност уклањања ДЦ-а, што може бити последица синергистичког ефекта између РГА и НЗВИ-а, у којима су стабилна активна места на располагању за адсорпцију много веће, а у случају РГО / НЗВИ-а, више ДЦ-а, више ДЦ-а се више ДЦ може адсорбовати него нетакнути НЗВИ. Поред тога, на Сл. 6б показује да се адсорпциони капацитет РГО / НЗВИ и НЗВИ композита порастао са 9,4 мг / г до 30 мг / г и 9 мг / г, односно повећање почетне концентрације са 25-100 мг / л. -1,1 до 28,73 мг Г-1. Стога је стопа уклањања ДЦ-а била негативно повезана са почетном концентрацијом ДЦ-а, која је била због ограниченог броја реакционих центара које подржава сваки адсорбент за адсорпцију и уклањање ДЦ у раствору. Дакле, из ових резултата може се закључити да могу се користити РГО / НЗВИ композици за адсорпцију и смањење и РГО у саставу РГО / НЗВИ-а и као адсорбент и као носилац.
Средства за уклањање и капацитет ДЦ-а за композит РГО / НЗВИ и НЗВИ били су (А, Б) [ЦО = 25 мг Л-1-100 мг Л-1, Т = 25 ° Ц, доза = 0,05 г], пХ. О адсорпционом капацитету и ефикасности уклањања ДЦ-а на РГО / НЗВИ композитима (Ц) [ЦО = 50 мг Л-1, пХ = 3-11, т = 25 ° Ц, доза = 0,05 г].
ПХ раствор је критичан фактор у студији адсорпционих процеса, јер утиче на степен јонизације, спецификације и јонизације адсорбенса. Експеримент је изведен на 25 ° Ц са сталном адсорбентом дозом (0,05 г) и почетној концентрацији од 50 мг Л-1 у пХ асортиману (3-11). Према прегледу литературе46, ДЦ је амфифилни молекул са неколико јонизабилних функционалних група (фенола, амино група, алкохола) на разним пХ нивоима. Као резултат тога, различите функције ДЦ-а и повезаних структура на површини Цомпоит-а за РГО / НЗВИ могу да комуницирају и могу да постоје као катион, Звиттерионс и Анионс, молекул ДЦ-а постоји као катион (ДЦХ3, ЗВиТИТИОНИЦ (ДЦХ20) 3.3 <пХ 7,7 и анионски (ДЦХ20) 3,7. Као резултат тога, различите функције ДЦ-а и повезаних структура на површини Цомпоит-а за РГО / НЗВИ могу да комуницирају и могу да постоје као катион, Звиттерионс и Анионс, молекул ДЦ-а постоји као катион (ДЦХ3, ЗВиТИТИОНИЦ (ДЦХ20) 3.3 <пХ 7,7 и анионски (ДЦХ20) 3,7. В результати различние функции ДК и свазанних с ними Структур на поверхности композита РГО / НЗВИ Могуће је даимодествотьствоть електростатически и могу да се налазите у виду Катионов, ЦвиТтер-Ионов и Анионов, молекула ДК Сусествует в Виде Катиона (ДЦХ3 +) при РН <3,3, Цвиттер-ионниј (ДЦХ20) 3,3 <пХ20 и анионниј (ДЦХ-или ДЦ2-) при пХ 7,7. Као резултат тога, разне функције ДЦ и сродних структура на површини Цомпостит-а РГО / НЗВИ могу да комуницирају електростатички и могу да постоје у облику катиона, Звитерација и Анионс-а; ДЦ молекул постоји као катион (ДЦХ3 +) на пХ <3.3; Иониц (ДЦХ20) 3.3 <пХ <7,7 и Анионски (ДЦХ- или ДЦ2-) на пХ 7,7.因此, ДЦ 的各种功能和 РГО / НЗВИ 复合材料表面的相关结构可能会发生静电相互作用, 并可能以阳离子, 两性离子和阴离子的形式存在, ДЦ 分子在 пХ <3.3 时以阳离子 (ДЦХ3 +) 的形式存在, 两性离子 (ДЦХ20) 3.3 <пХ <7,7 和阴离子 (ДЦХ- 或 ДЦ2-) 在 пХ 7.7.因此, дц 的 种 功能 和 和 和 和 复合 材料 表面 相关 相关 可能 可能 会 静电 两 并 可能 阳离子 两 两 性 可能 阳离子 两 性 和 阴离子 阳离子 两 性 和 阴离子 形式 两 性 和 分子 пХ <3.3 时 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 (ДЦХ3 +) 形式存在, 两性离子 (ДЦХ20) 3.3 <пХ (ДЦХ20) 3.3 <пХ (ДЦХ20) 3.3 <пХ <7.7 和阴离子或 ДЦ2-) 在 пХ 7.7. Следевательно, различние функции ДК и родственних им структур на поверхности композита РГО / НЗВИ Могу да се налазите у електростатические взаимодејствиа и сусествовать в виде Катионов, Цвиттер-Ионов и Анионов, а молекули ДК Авлаутса Катионними (ДЦГ3 +) при РН <3,3. Стога, различите функције ДЦ и повезаних структура на површини композита РГО / НЗВИ могу да уђу у електростатичке интеракције и постоје у облику катиона, звитерација и анион-а, док су молекули ДЦ-а на пХ <3.3. Он сусествует в виде Цвиттер-Иона (ДЦХ20) при 3,3 <7,7 и аниона (ДЦХ- или ДЦ2-) при пХ 7,7. Постоји као звитерација (ДЦХ20) на 3.3 <пХ <7,7 и анион (ДЦХ- или ДЦ2-) на пХ 7.7.Повећањем пХ од 3 до 7, адсорпциони капацитет и ефикасност уклањања ДЦ-а повећано је са 11,2 мг / г (56%) на 17 мг / г (85%) (Сл. 6Ц). Међутим, како је пХ повећан на 9 и 11, адсорпциони капацитет и ефикасност уклањања умањила је нешто, од 10,6 мг / г (53%) на 6 мг / г (30%), респективно. Повећањем пХ од 3 до 7, ДЦС је углавном постојало у облику Звиттерација, што их је учинило скоро неелектранотом привлаченим или одбијеним РГО / НЗВИ композитом, претежно електростатичком интеракцијом. Како је пХ повећан изнад 8.2, површина адсорбента је негативно оптужена, па се капацитет адсорпције смањио и смањио због електростатичког одбојности између негативно набијеног доксициклина и површине адсорбенса. Овај тренд сугерира да је ДЦ адсорпција на композиту РГО / НЗВИ веома зависан од пХ, а резултати такође показују да су РГО / НЗВИ композиције погодни као и адсорбенти под киселим и неутралним условима.
Ефекат температуре на адсорпцију воденог раствора ДЦ-а спроведено је на (25-55 ° Ц). Слика 7а приказује ефекат повећања температуре на ефикасност уклањања ДЦ антибиотика на РГО / НЗВИ, јасно је да капацитет уклањања и адсорпциона капацитет повећан са 83,44% и 13,9 мг / г до 47% и 7,83 мг / г. , респективно. Ово значајно смањење може бити последица повећања топлотне енергије ДЦ јона, што доводи до десорпције47.
Ефекат температуре на ефикасност уклањања и адсорпционе капацитете ЦД-а на РГО / НЗВИ композити (А) [ЦО = 50 мг Л-1, пХ = 7, доза на ефикасност уклањања и уклањању ефикасности ЦД-а иницијалне концентрације на капацитет адсорпције и ефикасност ДЦ-а на радној концентрацији и ефикасности ДЦ-а на радним концентрацијама и ефикасношћу ДЦ-а на радним концентрацијама и ефикасношћу ДЦ-а на радним концентрацији и ефикасности ДЦ-а на РГО / НСВИ. 25 ° Ц] (Ц, Д) [ЦО = 25-100 мг Л-1, пХ = 7, Т = 25 ° Ц, доза = 0,05 г].
Ефекат повећања дозе композитног адсорбенса РГО / НЗВИ од 0,01 г до 0,07 г на ефикасност уклањања и капацитета адсорпције приказан је на Сл. 7б. Повећање дозе адсорбента довело је до смањења адсорпционе капацитета од 33,43 мг / г до 6,74 мг / г. Међутим, уз пораст адсорбентне дозе од 0,01 г до 0,07 г, ефикасност уклањања повећава се са 66,8% на 96%, што је, у складу с тим, може бити повезано са повећањем броја активних центара на површини нанокомпозите.
Учинак почетне концентрације на капацитет адсорпције и ефикасност уклањања [25-100 мг Л-1, 25 ° Ц, пХ 7, доза 0,05 г] проучавана је. Када је почетна концентрација повећана са 25 мг Л-1 до 100 мг Л-1, проценат уклањања РГО / НЗВИ композит смањен је са 94,6% на 65% (Сл. 7Ц), вероватно због одсуства жељених активних веб локација. . Адсорбс велике концентрације ДЦ49. С друге стране, како се почетна концентрација повећала, адсорпциони капацитет је такође повећан са 9,4 мг / г до 30 мг / г док се не достигне равнотежа (Сл. 7Д). Ова неизбежна реакција је последица повећања покретачке снаге са почетном концентрацијом ДЦ већа од отпорности на ДЦ ИОН масе да би достигла површину 50 РГО / НЗВИ композита.
Време контакта и кинетичке студије имају за циљ да разумеју равнотежни време адсорпције. Прво, количина ДЦ адсорбова током првих 40 минута времена контакта била је отприлике половина укупног износа у целом времену (100 минута). Док се молекули ДЦ-а у раствору сударили, узрокујући да се брзо прелазе на површину РГО / НЗВИ композита што резултира значајним адсорпцијом. Након 40 мин, ДЦ адсорпција се постепено повећавао и полако док је равнотежа достигла након 60 мин (Сл. 7Д). Будући да је разумна количина адсорбована у првих 40 минута, биће мање судара са ДЦ молекулама и мање активних веб локација биће доступне молекули који нису адсорбовани. Стога се стопа адсорпције може смањити51.
Да бисте боље разумели адсорпцију кинетике, линијске парцеле Псеудо првог реда (Сл. 8а), псеудо други ред (Сл. 8б) и Еловицх (Сл. 8Ц) Кинетички модели коришћени су кинетички модели. Из параметара добијених из кинетичких студија (Табела С1) постаје јасно да је ПсеудосеКонд модел најбољи модел за описивање адсорпционе кинетике, где је Р2 вредност постављена више него у остала два модела. Постоји и сличност између израчуната капацитета за адсорпцију (КЕ, ЦАЛ). Псеудо-други ред и експерименталне вредности (КЕ, екп.) Даљи су доказ да је Псеудо-други налог бољи модел од осталих модела. Као што је приказано у Табели 1, вредности α (почетна стопа адсорпције) и β (константа за десорпцију) потврђују да је стопа адсорпције већа од стопе за десорпцију, што указује да је ДЦ ефикасно на адсорбове на АДСОРБ-у ефикасно на РГО / НЗВИ52 композит. .
Линеарни адсорпциони кинетичке парцеле Псеудо-другог реда (а), псеудо-прве наруџбе (Б) и Еловицх (Ц) [ЦО = 25-100 мг Л-1, пХ = 7, Т = 25 ° Ц, доза = 0,05 г].
Студије адсорпције изотерме помажу у одређивању капацитета адсорпције адсорбенса (РГО / НРВИ Цомпосите) на разним адсорбатним концентрацијама (ДЦ) и температури система. Максимални капацитет адсорпције израчунат је коришћењем изотерме Лангмуир, што је указивало да је адсорпција хомогена и укључила је формирање монологе адсорбације на површини адсорбенса без интеракције између њих53. Две друге широко коришћене изотермне моделе су Фреундлицх и Темкин модели. Иако се модел Фреундлицх не користи за израчунавање капацитета адсорпције, помаже да се разуме хетерогени процес адсорпције и да слободна радна места на адсорбенту имају различите енергије, док Темни модел помаже у разумевању физичких и хемијских својстава адсорпције54.
Слике 9А-Ц Прикажи линијске парцеле Лангмуир, Фреиндлицх и Темкин моделе, респективно. Вриједности Р2 израчунате из Фреундлицх-а (Сл. 9а) и лангмуир (Сл. 9б) парцеле и представљене у Табели 2, показују да је ДЦ адсорпција на РГО / НЗВИ композит-у слиједи Фреундлицх (0.996) и лангмуир (0,988) и изотермираних модела и Темтина (0,985). Максимални капацитет адсорпције (Кмак), израчунато коришћењем модела Лангмуир изотерми, био је 31,61 мг Г-1. Поред тога, израчуната вредност димензионисаног фактора раздвајања (РЛ) је између 0 и 1 (0,097), што указује на повољан процес адсорпције. Иначе, израчунати Фреундлицх константно (н = 2.756) указује на предност овог процеса апсорпције. Према линеарном моделу Темкин изотерми (Сл. 9Ц), адсорпција ДЦ-а на Цомпосите-у РГО / НЗВИ је процес адсорпције, јер је Б ˂ 82 КЈ мол-1 (0.408) 55. Иако се физичка адсорпција обично посредују слабим ВАН дер Ваалс силама, директна актуелна адсорпција на компанија РГО / НЗВИ захтијева ниску енергију за адсорпцију [56, 57].
Фреундлицх (а), лангмуир (б) и Темкин (ц) линеарни изотерми за адсорпцију [ЦО = 25-100 мг Л-1, пХ = 7, т = 25 ° Ц, доза = 0,05 г]. Плот из ДЦ Ектецтипције за ДЦ адсорпцију РГО / НЗВИ композита (Д) [ЦО = 25-100 мг Л-1, пХ = 7, Т = 25-55 ° Ц и доза = 0,05 г].
Процијенити ефекат промене реакционе температуре на ДЦ уклањање са РГО / НЗВИ композита, термодинамичким параметрима као што су промјена ентропије (ΔС), Енталпија (ΔХ) и бесплатна промена енергије (ΔГ) израчуната су из једначина. 3 и 458.
где \ ({к} _ {е} \) = \ (\ фрац {ц} _ {ае}} _ {ц} _ {е}} \) - термодинамичка равнотежа константа, ЦЕ и ЦАЕ - РГО у раствору, респективно / НЗВИ ДЦ концентрације на површинској равнотежи. Р и РТ су гасна константна и адсорпциона температура, респективно. Изравнавање ЛН КЕ против 1 / Т даје праву линију (Сл. 9д) са које се могу утврдити Δс и ΔХ.
Негативна вредност ΔХ указује да је процес егзотермичан. С друге стране, вредност ΔХ је у оквиру процеса физичке адсорпције. Негативне вредности ΔГ у Табели 3 показују да је адсорпција могућа и спонтана. Негативне вредности ΔС означавају висок наручивање молекула адсорбенса на течном интерфејсу (Табела 3).
Табела 4 упоређује РГО / НЗВИ композит са другим адсорбенсема пријављеним у претходним студијама. Јасно је да композит ВГО / НЦВИ има висок капацитет адсорпције и може бити обећавајући материјал за уклањање ДЦ антибиотика из воде. Поред тога, адсорпција РГО / НЗВИ Цомпоситес је брз процес са временом равнотеже од 60 мин. Одлична адсорпциона својства РГО / НЗВИ композита могу се објаснити синергистичким ефектом РГА и НЗВИ-ја.
Слике 10А, Б илуструју рационални механизам за уклањање ДЦ антибиотика од стране РГО / НЗВИ и НЗВИ комплекса. Према резултатима експеримената на ефекту пХ о ефикасности ДЦ адсорпције, уз пораст пХ од 3 до 7, ДЦ адсорпција на композиту РГО / НЗВИ нису под контролом електростатичких интеракција, јер је поступало као звитерација; Стога је промена пХ вредности није утицала на процес адсорпције. Након тога, механизам за адсорпцију може се контролисати неелектростатичким интеракцијама као што су водоник, хидрофобни ефекти и π-π да се постављају интеракције између РГО / НЗВИ Цомпосите и ДЦ66. Познато је да је механизам ароматичних адсорбата на површинама слојевитог графија објаснио да је π-π постављање интеракција као главне покретачке снаге. Композит је слојевити материјал сличан графини са апсорпцијом максимално на 233 нМ због Транзиције π-π *. На основу присуства четири ароматичне прстенове у молекуларној структури ДЦ адсорбате, претпоставили смо да постоји механизам π-π-слагање интеракције између ароматичног ДЦ-а (π-Елецтрон Аццептор) и региона богате у π-електрони на површину РГО. / НЗВИ композити. Поред тога, као што је приказано на Сл. 10б, ФТИР студије су извршене да проучавају молекуларну интеракцију РГО / НЗВИ композита са ДЦ-ом, а ФТИР спектра РГО-а РГО / НЗВИ композита након ДЦ адсорпције приказане су на слици 10б. 10б. Нови врх примећено је на 2111 ЦМ-1, што одговара оквирној вибрацији Ц = Ц обвеза, што указује на присуство одговарајућих органских функционалних група на површини 67 РГО / НЗВИ. Остали врхови прелазе са 1561 до 1548 цм-1 и од 1399. до 1360 цм-1, који такође потврђују да π-π интеракције играју важну улогу у адсорпцији графикон и органских загађивача68,69. После адсорпције ДЦ-а, интензитет неких група које садрже кисеоник, као што је ОХ, смањено на 3270 ЦМ-1, што указује да је везивање водоника један од адсорпционих механизама. Дакле, на основу резултата, ДЦ адсорпција на композиту РГО / НЗВИ јавља се углавном због π-π постављање интеракција и Х-обвезница.
Рационални механизам адсорпције ДЦ антибиотика РГО / НЗВИ и НЗВИ комплекса (а). ФТИР адсорпциони спектри ДЦ на РГО / НЗВИ и НЗВИ (Б).
Интензитет апсорпционих бендова НЗВИ на 3244, 1615., 1546. и 1011 ЦМ-1 повећао се након ДЦ адсорпције на НЗВИ (Сл. 10б) у поређењу са НЗВИ, који би требало да буде повезано са интеракцијом са могућим функционалним групама карбоксилне киселине о групама у ДЦ. Међутим, овај нижи проценат преноса у свим посматраним бендовима не указује на значајну промену ефикасности адсорпције фитосинтетског адсорбенса (НЗВИ) у поређењу са НЗВИ пре процеса адсорпције. Према неким истраживањима за уклањање ДЦ-а са НЗВИ71, када НЗВИ реагује са Х20, електрони се ослобађају, а затим се Х + користи за производњу врло редуцибилног активног водоника. Коначно, нека катионска једињења прихватају електроне са активног водоника, што резултира -Ц = Н и -Ц = Ц-, који се приписује цепању бензенског прстена.
Вријеме поште: Нов-14-2022