Heqja sinergjike e antibiotikëve doxycycline nga uji nga oksidi sintetik i gjelbër i reduktuar dhe komplekset e hekurit nano-zero

Faleminderit për vizitën e natyrës.com. Versioni i shfletuesit që po përdorni ka mbështetje të kufizuar CSS. Për përvojën më të mirë, ne ju rekomandojmë të përdorni një shfletues të azhurnuar (ose të çaktivizoni mënyrën e pajtueshmërisë në Internet Explorer). Ndërkohë, për të siguruar mbështetje të vazhdueshme, ne do ta bëjmë faqen pa stile dhe JavaScript.
Në këtë punë, kompozitat RGO/NZVI u sintetizuan për herë të parë duke përdorur një procedurë të thjeshtë dhe miqësore me mjedisin duke përdorur ekstraktin e gjetheve të verdhë sofora si një agjent zvogëlues dhe stabilizues për të respektuar parimet e kimisë "jeshile", siç është sinteza kimike më pak e dëmshme. Disa mjete janë përdorur për të vërtetuar sintezën e suksesshme të kompozitave, të tilla si SEM, EDX, XPS, XRD, FTIR dhe potencial Zeta, të cilat tregojnë një trillim të suksesshëm të përbërë. Kapaciteti i heqjes së përbërjeve të reja dhe NZVI e pastër në përqendrime të ndryshme fillestare të doxycycline antibiotike u krahasua për të hetuar efektin sinergjik midis RGO dhe NZVI. Në kushtet e heqjes prej 25mg L-1, 25 ° C dhe 0.05g, shkalla e heqjes adsorptive të NZVI të pastër ishte 90%, ndërsa shkalla e heqjes adsorptive të doxycycline nga përbërja RGO/NZVI arriti në 94.6%, duke konfirmuar se NZVI dhe RGO. Procesi i adsorbimit korrespondon me një urdhër pseudo-sekondë dhe është në marrëveshje të mirë me modelin Freundlich me një kapacitet maksimal të adsorbimit prej 31.61 mg G-1 në 25 ° C dhe pH 7. është propozuar një mekanizëm i arsyeshëm për heqjen e DC. Për më tepër, ripërdorshmëria e përbërjes RGO/NZVI ishte 60% pas gjashtë cikleve të rigjenerimit të njëpasnjëshëm.
Mungesa e ujit dhe ndotja tani janë një kërcënim serioz për të gjitha vendet. Vitet e fundit, ndotja e ujit, veçanërisht ndotja e antibiotikëve, është rritur për shkak të rritjes së prodhimit dhe konsumit gjatë COVID-19 Pandememy1,2,3. Prandaj, zhvillimi i një teknologjie efektive për eleminimin e antibiotikëve në ujërat e zeza është një detyrë urgjente.
Një nga antibiotikët gjysmë sintetikë rezistentë nga grupi tetraciklin është doxycycline (DC) 4,5. Shtë raportuar se mbetjet DC në ujërat nëntokësore dhe ujërat sipërfaqësore nuk mund të metabolizohen, vetëm 20-50% metabolizohen dhe pjesa tjetër lëshohet në mjedis, duke shkaktuar probleme serioze mjedisore dhe shëndetësore6.
Ekspozimi ndaj DC në nivele të ulëta mund të vrasë mikroorganizmat ujorë fotosintetikë, të kërcënojë përhapjen e baktereve antimikrobike dhe të rrisë rezistencën antimikrobike, kështu që kjo ndotës duhet të hiqet nga ujërat e zeza. Degradimi natyror i DC në ujë është një proces shumë i ngadaltë. Proceset fiziko-kimike siç janë fotoliza, biodegradimi dhe adsorbimi mund të degradojnë vetëm në përqendrime të ulëta dhe me ritme shumë të ulëta 7,8. Sidoqoftë, metoda më ekonomike, e thjeshtë, miqësore me mjedisin, e lehtë për tu trajtuar dhe efikase është adsorption9,10.
Nano Zero Valent Iron (NZVI) është një material shumë i fuqishëm që mund të largojë shumë antibiotikë nga uji, duke përfshirë metronidazolin, diazepam, ciprofloxacin, chloramphenicol dhe tetracicline. Kjo aftësi është për shkak të vetive të mahnitshme që NZVI ka, të tilla si reaktiviteti i lartë, sipërfaqja e madhe dhe vendet e shumta lidhëse të jashtme11. Sidoqoftë, NZVI është e prirur për grumbullim në mediat ujore për shkak të forcave van der Wells dhe vetive të larta magnetike, gjë që zvogëlon efektivitetin e tij në heqjen e ndotësve për shkak të formimit të shtresave të oksidit që pengojnë reaktivitetin e NZVI10,12. Përgatitja e grimcave NZVI mund të zvogëlohet duke modifikuar sipërfaqet e tyre me surfaktantë dhe polimere ose duke i kombinuar ato me nanomaterialet e tjera në formën e kompozitave, e cila ka dëshmuar se është një qasje e zbatueshme për të përmirësuar stabilitetin e tyre në mjedis13,14.
Grafeni është një nanomaterial dy-dimensional i karbonit i përbërë nga atome karboni të hiderbridizuar SP2 të rregulluar në një grilë të huallit. Ajo ka një sipërfaqe të madhe, forcë të konsiderueshme mekanike, aktivitet të shkëlqyeshëm elektrokatalitik, përçueshmëri të lartë termike, lëvizshmëri të shpejtë të elektroneve dhe një material bartës të përshtatshëm për të mbështetur nanopartikulet inorganike në sipërfaqen e tij. Kombinimi i nanopartikujve metalikë dhe grafenit mund të tejkalojë shumë përfitimet individuale të secilit material dhe, për shkak të vetive të tij superiore fizike dhe kimike, të sigurojë një shpërndarje optimale të nanopartikujve për trajtimin më efikas të ujit15.
Ekstraktet e bimëve janë alternativa më e mirë për agjentët e dëmshëm të zvogëlimit të kimikateve që përdoren zakonisht në sintezën e oksidit të reduktuar të grafenit (RGO) dhe NZVI sepse ato janë të disponueshme, të lira, me një hap, të sigurt për mjedisin, dhe mund të përdoren si agjentë zvogëlues. Ashtu si flavonoidet dhe komponimet fenolike veprojnë gjithashtu si një stabilizues. Prandaj, ekstrakti i gjetheve Atriplex halimus L. u përdor si një agjent riparimi dhe mbyllës për sintezën e kompozitave RGO/NZVI në këtë studim. Atriplex halimus nga familja Amaranthaceae është një kaçubë shumëvjeçare e dashuruar me azot me një gamë të gjerë gjeografike16.
Sipas literaturës në dispozicion, Atriplex halimus (A. halimus) u përdor për herë të parë për të bërë kompozita RGO/NZVI si një metodë e sintezës ekonomike dhe miqësore me mjedisin. Kështu, qëllimi i kësaj pune përbëhet nga katër pjesë: (1) fitosynteza e kompozitave të gjetheve ujore të A. halimus, (2) karakterizimi i phytosyntesized duke përdorur metoda të shumta për të konfirmuar fabrikimin e tyre të suksesshëm, (3) studiojnë efektin synergist të RGO dhe NZVI në adsorption dhe acarption të reklamave të tyre dhe të heqin dorë nga RGO i RGO dhe NZVI. Antibiotikët e doxycycline nën parametra të ndryshëm të reagimit, optimizoni kushtet e procesit të adsorbimit, (3) hetojnë materialet e përbëra në trajtime të ndryshme të vazhdueshme pas ciklit të përpunimit.
Hydrochloride doxycycline (DC, MM = 480.90, Formula Kimike C22H24N2O · HCL, 98%), Hexahidrati i Klorurit të Hekurt (FECL3.6H2O, 97%), pluhur grafit i blerë nga Sigma-Aldrich, USA. Hidroksidi i natriumit (NaOH, 97%), etanoli (C2H5OH, 99.9%) dhe acidi klorhidrik (HCl, 37%) u blenë nga Merck, USA. NaCl, KCL, CACL2, MNCL2 dhe MGCL2 u blenë nga Tianjin Comio Chemical Reagent Co, Ltd Të gjithë reagentët janë me pastërti të lartë analitike. Uji me distilim të dyfishtë u përdor për të përgatitur të gjitha zgjidhjet ujore.
Shembuj përfaqësues të A. halimus janë mbledhur nga habitati i tyre natyror në deltën e Nilit dhe tokat përgjatë bregdetit Mesdhe të Egjiptit. Materiali bimor u mblodh në përputhje me udhëzimet e zbatueshme kombëtare dhe ndërkombëtare17. Prof. Manal Fawzi ka identifikuar ekzemplarë të bimëve sipas Boulos18, dhe Departamenti i Shkencave të Mjedisit të Universitetit Alexandria autorizon mbledhjen e specieve të bimëve të studiuara për qëllime shkencore. Kuponat e mostrave mbahen në Herbariumin e Universitetit Tanta (TANE), kuponë NOS. 14 122–14 127, një herbarium publik që siguron qasje në materiale të depozituara. Përveç kësaj, për të hequr pluhurin ose papastërtitë, prerë gjethet e bimës në copa të vogla, shpëlajeni 3 herë me çezmë dhe ujë të distiluar, dhe më pas thani në 50 ° C. Bima ishte e grimcuar, 5 g pluhuri i imët u zhytën në 100 ml ujë të distiluar dhe u trazuan në 70 ° C për 20 min për të marrë një ekstrakt. Ekstrakti i përftuar i Bacillus nicotianae u filtrua përmes letrës së filtrit Whatman dhe u ruajt në tuba të pastër dhe të sterilizuar në 4 ° C për përdorim të mëtejshëm.
Siç tregohet në Figurën 1, GO u bë nga pluhuri i grafitit me metodën e modifikuar të Hummers. 10 mg pluhur GO u shpërnda në 50 ml ujë të deionizuar për 30 min nën zëri, dhe më pas 0.9 g FECL3 dhe 2.9 g NAAC u përzien për 60 min. 20 ml ekstrakt gjethe atripleks u shtua në zgjidhjen e trazuar me nxitje dhe u la në 80 ° C për 8 orë. Pezullimi i zi që rezultoi u filtrua. Nanokompositet e përgatitura u lanë me etanol dhe ujë të dyfishtë dhe më pas u thanë në një furrë vakumi në 50 ° C për 12 orë.
Fotografi skematike dhe dixhitale të sintezës së gjelbër të komplekseve RGO/NZVI dhe NZVI dhe heqjen e antibiotikëve DC nga uji i kontaminuar duke përdorur ekstraktin halimus atriplex.
Shkurtimisht, siç tregohet në Figurën 1, 10 ml të një solucioni të klorurit të hekurit që përmbante jone 0.05 m Fe3+ u shtua në mënyrë dropike në 20 ml një zgjidhje të hidhur të ekstraktit të gjetheve për 60 minuta me ngrohje dhe nxitje të moderuar, dhe më pas zgjidhja u përqëndrua më pas në 14,000 rpm (hermle, 15,000 rpm) për 15 min për të dhënë grimca të zeza, të cilat më pas u lanë 3 herë me etanol dhe distancuar në ujë dhe më pas të distancuar dhe të distancuara dhe të distancuara dhe më pas dhe distancuar dhe distancuar në ujë dhe më pas të distancuar dhe të distancuar dhe të distancuar dhe të distancuar. Furra me vakum në 60 ° C. gjatë natës.
Përbërjet RGO/NZVI dhe NZVI të sintetizuara me bimë u karakterizuan nga spektroskopia e dukshme UV (T70/T80 Seria UV/Spectrophotometers, PG Instrumente Ltd, UK) në intervalin e skanimit prej 200-800 nm. Për të analizuar topografinë dhe shpërndarjen e madhësisë së kompozitave RGO/NZVI dhe NZVI, spektroskopia TEM (Joel, JEM-2100F, Japoni, duke përshpejtuar tensionin 200 kV). Për të vlerësuar grupet funksionale që mund të përfshihen në ekstrakte bimore përgjegjëse për procesin e rimëkëmbjes dhe stabilizimit, u krye spektroskopia FT-IR (spektrometri Jasco në intervalin 4000-600 cm-1). Për më tepër, një analizues i mundshëm Zeta (Zetasizer Nano ZS Malvern) u përdor për të studiuar ngarkesën sipërfaqësore të nanomaterialeve të sintetizuara. Për matjet e difraksionit me rreze X të nanomaterialeve pluhur, u përdor një difraktometër me rreze X (X'pert Pro, Hollanda), duke vepruar në një rrymë (40 mA), tension (45 kV) në intervalin 2θ nga 20 ° deri 80 ° dhe rrezatimi CUKA1 (\ (\ lambda = \) 1.54056 AO). Spektrometri shpërndarës i energjisë me rreze X (EDX) (modeli JEOL JSM-IT100) ishte përgjegjës për studimin e përbërjes elementare kur mbledhin rrezet X monokromatike al K-α nga -10 deri në 1350 eV në XPS, madhësia e pikës 400 μM K-alfa (Thermo Fisher Scientific, USA) Energjia e transmetimit të spektrit të plotë është 200 eV dhe spektrit të ngushtë është 50 EV. Mostra e pluhurit shtypet mbi një mbajtës të mostrës, i cili vendoset në një dhomë vakumi. Spektri C 1 S u përdor si referencë në 284.58 eV për të përcaktuar energjinë lidhëse.
Eksperimentet e adsorbimit u kryen për të provuar efektivitetin e nanokompositeve të sintetizuara RGO/NZVI në heqjen e doxycycline (DC) nga zgjidhjet ujore. Eksperimentet e adsorbimit u kryen në 25 ml shishe erlenmeyer me një shpejtësi lëkundjeje prej 200 rpm në një shaker orbital (Stuart, orbital Shaker/SSL1) në 298 K. duke holluar zgjidhjen e aksioneve DC (1000 ppm) me ujë të dyfishtë. Për të vlerësuar efektin e dozës RGO/NSVI në efikasitetin e adsorption, nanokompositet e peshave të ndryshme (0.01-0.07 g) u shtuan në 20 ml zgjidhje DC. Për të studiuar izinetikën dhe izotermat e adsorbimit, 0.05 g e adsorbentit u zhytën në një zgjidhje ujore të CD me përqendrim fillestar (25-100 mg L -1). Efekti i pH në heqjen e DC është studiuar në pH (3-11) dhe një përqendrim fillestar prej 50 mg L-1 në 25 ° C. Rregulloni pH të sistemit duke shtuar një sasi të vogël të zgjidhjes HCl ose NaOH (crison pH metër, matës pH, pH 25). Për më tepër, u hulumtua ndikimi i temperaturës së reagimit në eksperimentet e adsorbimit në intervalin 25-55 ° C. Efekti i forcës jonike në procesin e adsorbimit u studiua duke shtuar përqendrime të ndryshme të NaCl (0.01–4 mol L -1) në një përqendrim fillestar të DC prej 50 mg L -1, pH 3 dhe 7), 25 ° C, dhe një dozë adsorbent prej 0.05 g. Tërheqja e DC jo-adsorbed u mat duke përdorur një spektrofotometër UV-Vis me rreze të dyfishtë (seri T70/T80, PG Instrumente Ltd, UK) e pajisur me cuvettes me gjatësi të rrugës 1.0 cm në gjatësi të valëve maksimale (λmax) prej 270 dhe 350 nm. Heqja e përqindjes së antibiotikëve DC (R%; Eq. 1) dhe sasia e adsorption e DC, QT, Eq. 2 (mg/g) u matën duke përdorur ekuacionin e mëposhtëm.
Kur %R është kapaciteti i heqjes së DC ( %), CO është përqendrimi fillestar i DC në kohën 0, dhe C është përqendrimi i DC në kohën T, përkatësisht (Mg L-1).
Kur QE është sasia e DC e adsorbuar për njësi të masës së adsorbentit (Mg G-1), CO dhe CE janë përqendrimet në kohën zero dhe në ekuilibër, përkatësisht (Mg L-1), V është vëllimi i zgjidhjes (L), dhe M është reagenti i masës së adhurimit (G).
Imazhet SEM (Fig. 2A -C) tregojnë morfologjinë lamellare të përbërjes RGO/NZVI me nanopartikuj të hekurit sferik të shpërndarë në mënyrë të njëtrajtshme në sipërfaqen e saj, duke treguar bashkimin e suksesshëm të NZVI NP në sipërfaqen RGO. Përveç kësaj, ka disa rrudha në gjethen RGO, duke konfirmuar heqjen e grupeve që përmbajnë oksigjen njëkohësisht me restaurimin e A. halimus GO. Këto rrudha të mëdha veprojnë si vende për ngarkimin aktiv të NP -ve të hekurit. Imazhet NZVI (Fig. 2D-F) treguan se NP-të sferike të hekurit ishin shumë të shpërndara dhe nuk u grumbulluan, gjë që është për shkak të natyrës së veshjes së përbërësve botanikë të ekstraktit të bimës. Madhësia e grimcave ndryshonte brenda 15–26 nm. Sidoqoftë, disa rajone kanë një morfologji mesoporike me një strukturë të bulëzave dhe zgavrave, të cilat mund të sigurojnë një kapacitet të lartë të adsorbimit efektiv të NZVI, pasi ato mund të rrisin mundësinë e bllokimit të molekulave DC në sipërfaqen e NZVI. Kur ekstrakti Rosa Damask u përdor për sintezën e NZVI, NP -të e marra ishin jo -homogjene, me boshllëqe dhe forma të ndryshme, të cilat zvogëluan efikasitetin e tyre në adsorbimin Cr (VI) dhe rritën kohën e reagimit 23. Rezultatet janë në përputhje me NZVI të sintetizuara nga lisi dhe gjethet e manit, të cilat janë kryesisht nanopartikuj sferikë me madhësi të ndryshme nanometri pa aglomerim të dukshëm.
Imazhet SEM të përbërjeve RGO/NZVI (AC), NZVI (D, E) dhe modelet EDX të përbërjeve NZVI/RGO (G) dhe NZVI (H).
Përbërja elementare e kompozitave RGO/NZVI dhe NZVI të sintetizuara me bimë u studiua duke përdorur EDX (Fig. 2G, H). Studimet tregojnë se NZVI është e përbërë nga karboni (38.29% nga masa), oksigjeni (47.41% nga masa) dhe hekuri (11.84% nga masa), por elementë të tjerë si fosfori24 janë gjithashtu të pranishëm, të cilat mund të merren nga ekstraktet e bimëve. Përveç kësaj, përqindja e lartë e karbonit dhe oksigjenit është për shkak të pranisë së fitokimikanëve nga ekstraktet bimore në mostrat NZVI nën sipërfaqe. Këto elementë shpërndahen në mënyrë të barabartë në RGO por në raporte të ndryshme: C (39.16 wt %), O (46.98 wt %) dhe Fe (10.99 wt %), EDX RGO/NZVI tregon gjithashtu praninë e elementeve të tjerë si S, të cilat mund të shoqërohen me ekstrakte bimore, përdoren. Raporti aktual C: O dhe përmbajtja e hekurit në përbërjen RGO/NZVI duke përdorur A. halimus është shumë më i mirë sesa përdorimi i ekstraktit të gjetheve të eukaliptit, pasi karakterizon përbërjen e C (23.44 wt.%), O (68.29 wt.%) Dhe Fe (8.27 wt.%). WT %) 25. Nataša et al., 2022 raportuan një përbërje të ngjashme elementare të NZVI të sintetizuara nga lisi dhe gjethet e manit dhe konfirmuan që grupet polifenol dhe molekulat e tjera të përfshira në ekstraktin e gjetheve janë përgjegjës për procesin e zvogëlimit.
Morfologjia e NZVI e sintetizuar në bimë (Fig. S2A, B) ishte sferike dhe pjesërisht e parregullt, me një madhësi mesatare të grimcave prej 23.09 ± 3.54 nm, megjithatë agregatet e zinxhirit u vëzhguan për shkak të forcave van der Waals dhe ferromagnetizmit. Kjo formë kryesisht kokrrizore dhe sferike e grimcave është në marrëveshje të mirë me rezultatet e SEM. Një vëzhgim i ngjashëm u gjet nga Abdelfatah et al. në vitin 2021 kur u përdor ekstrakti i gjetheve të fasules së kastores në sintezën e NZVI11. Ekstrakti i gjetheve Ruelas tuberosa NP të përdorura si një agjent zvogëlues në NZVI gjithashtu kanë një formë sferike me një diametër 20 deri në 40 nm26.
Imazhet Hybrid RGO/NZVI të përbërë TEM (Fig. S2C-D) treguan se RGO është një aeroplan bazal me palosje margjinale dhe rrudha që ofrojnë site të shumta ngarkimi për NZVI NP; Kjo morfologji lamellare konfirmon gjithashtu trillimin e suksesshëm të RGO. Për më tepër, NZVI NP -të kanë një formë sferike me madhësi të grimcave nga 5.32 në 27 nm dhe janë ngulitur në shtresën RGO me një shpërndarje pothuajse të njëtrajtshme. Ekstrakti i gjetheve të eukaliptit u përdor për të sintetizuar Fe NPS/RGO; Rezultatet e TEM konfirmuan gjithashtu se rrudhat në shtresën RGO përmirësuan shpërndarjen e NP -ve më shumë sesa NP -të e pastër dhe rritën reaktivitetin e përbërjeve. Rezultate të ngjashme u morën nga Bagheri et al. 28 Kur përbërja u fabrikua duke përdorur teknika tejzanor me një madhësi mesatare të nanopartikulit të hekurit prej afro 17.70 nm.
Spektri FTIR i kompozitave A. halimus, NZVI, GO, RGO, dhe RGO/NZVI janë paraqitur në Fig. 3a. Prania e grupeve funksionale sipërfaqësore në gjethet e A. halimus shfaqet në 3336 cm-1, që korrespondon me polifenolet, dhe 1244 cm-1, që korrespondon me grupet karbonil të prodhuara nga proteina. Grupe të tjera të tilla si alkanet në 2918 cm-1, alkenet në 1647 cm-1 dhe shtrirjet e Co-O-Co në 1030 cm-1 janë vërejtur gjithashtu, duke sugjeruar praninë e përbërësve të bimëve që veprojnë si agjentë nënshkrimi dhe janë përgjegjës për rikuperimin nga Fe2+ në Fe0 dhe shkojnë në RGO29. Në përgjithësi, spektrat NZVI tregojnë të njëjtat maja thithëse si sheqernat e hidhura, por me një pozicion pak të zhvendosur. Një bandë intensive shfaqet në 3244 cm-1 e shoqëruar me vibracione shtrirëse OH (fenolet), një kulm në 1615 korrespondon me C = C, dhe bandat në 1546 dhe 1011 cm-1 lindin për shkak të shtrirjes së C = O (polifenoleve dhe flavonoideve), CN -grupet e amineve aromatike dhe amines alfatike gjithashtu ishin të vëzhguara në 1310 CM-1 dhe 1190 CM. Spektri FTIR i GO tregon praninë e shumë grupeve që përmbajnë oksigjen me intensitet të lartë, duke përfshirë brezin e shtrirjes alkoxy (CO) në 1041 cm-1, brezin e shtrirjes epoksi (CO) në 1291 cm-1, c = o shtrirje. Një bandë e dridhjeve të shtrirjes C = C në 1619 cm-1, u shfaq një bandë në 1708 cm-1 dhe një bandë e gjerë e dridhjeve të shtrirjes së grupit OH në 3384 cm-1, i cili konfirmohet me metodën e përmirësuar Hummers, e cila oksidon me sukses procesin e grafitit. Kur krahasoni kompozitat RGO dhe RGO/NZVI me spektrat GO, intensiteti i disa grupeve që përmbajnë oksigjen, siç është OH në 3270 cm-1, është zvogëluar ndjeshëm, ndërsa të tjerët, siç është C = O në 1729 cm-1, zvogëlohen plotësisht. u zhduk, duke treguar heqjen e suksesshme të grupeve funksionale që përmbajnë oksigjen në GO nga ekstrakti A. halimus. Majat e reja karakteristike të mprehta të RGO në tensionin C = C janë vërejtur rreth 1560 dhe 1405 cm-1, gjë që konfirmon uljen e GO në RGO. U vërejtën variacione nga 1043 në 1015 cm-1 dhe nga 982 në 918 cm-1, ndoshta për shkak të përfshirjes së materialit bimor31,32. Weng et al., 2018 gjithashtu vëzhgoi një dobësim të konsiderueshëm të grupeve funksionale të oksigjenit në GO, duke konfirmuar formimin e suksesshëm të RGO me bioreduksion, pasi ekstraktet e gjetheve të eukaliptit, të cilat u përdorën për të sintetizuar kompozitat e oksidit të grafenit të hekurit të zvogëluar, treguan spektër më të afërt FTIR të grupeve funksionale të komponentëve bimorë. 33.
A. Spektri FTIR i Gallium, NZVI, RGO, GO, RGO i përbërë/NZVI (A). Roentgenogrammy Composites RGO, GO, NZVI dhe RGO/NZVI (B).
Formimi i kompozitave RGO/NZVI dhe NZVI u konfirmua kryesisht nga modelet e difraksionit me rreze X (Fig. 3B). Një kulm me intensitet të lartë FE0 është vërejtur në 2ɵ 44.5 °, që korrespondon me indeksin (110) (JCPDS nr. 06–0696) 11. Një tjetër kulm në 35.1 ° të aeroplanit (311) i atribuohet magnetitit Fe3O4, 63.2 ° mund të shoqërohet me indeksin Miller të aeroplanit (440) për shkak të pranisë së ϒ-feooh (JCPDS nr. 17-0536) 34. Modeli me rreze X të GO tregon një kulm të mprehtë në 2ɵ 10.3 ° dhe një kulm tjetër në 21.1 °, duke treguar eksfolimin e plotë të grafitit dhe duke theksuar praninë e grupeve që përmbajnë oksigjen në sipërfaqen e GO35. Modelet e përbëra të RGO dhe RGO/NZVI regjistruan zhdukjen e majave karakteristike të GO dhe formimin e majave të gjera RGO në 2ɵ 22.17 dhe 24.7 ° për kompozitat RGO dhe RGO/NZVI, përkatësisht, të cilat konfirmuan rikuperimin e suksesshëm të ekstrakteve të bimëve. Sidoqoftë, në modelin e përbërë RGO/NZVI, majat shtesë të lidhura me rrafshin e grilës së Fe0 (110) dhe BCC FE0 (200) janë vërejtur në 44.9 \ (^\ rreth \) dhe 65.22 \ (^\ rreth \), përkatësisht.
Potenciali zeta është potenciali midis një shtrese jonike të bashkangjitur në sipërfaqen e një grimcë dhe një zgjidhje ujore që përcakton vetitë elektrostatike të një materiali dhe mat stabilitetin e tij37. Analiza e mundshme e ZETA e kompozitave të NZVI, GO, GO, dhe RGO/NZVI të sintetizuara nga bimët treguan stabilitetin e tyre për shkak të pranisë së ngarkesave negative të -20.8, -22, dhe -27.4 mV, përkatësisht, në sipërfaqen e tyre, siç tregohet në figurën S1A -C. . Rezultate të tilla janë në përputhje me disa raporte që përmendin se zgjidhjet që përmbajnë grimca me vlera të mundshme Zeta më pak se -25 mV në përgjithësi tregojnë një shkallë të lartë të stabilitetit për shkak të zmbrapsjes elektrostatike midis këtyre grimcave. Kombinimi i RGO dhe NZVI lejon që kompoziti të marrë më shumë tarifa negative dhe kështu ka stabilitet më të lartë sesa GO ose vetëm NZVI. Prandaj, fenomeni i repulsionit elektrostatik do të çojë në formimin e kompozitave të qëndrueshëm RGO/NZVI39. Sipërfaqja negative e GO lejon që ajo të shpërndahet në mënyrë të barabartë në një medium ujor pa grumbullim, gjë që krijon kushte të favorshme për ndërveprim me NZVI. Ngarkesa negative mund të shoqërohet me praninë e grupeve të ndryshme funksionale në ekstraktin e pjeprit të hidhur, i cili gjithashtu konfirmon ndërveprimin midis pararendësve të GO dhe hekurit dhe ekstraktit të bimës për të formuar RGO dhe NZVI, përkatësisht, dhe kompleksin RGO/NZVI. Këto komponime bimore gjithashtu mund të veprojnë si agjentë të kapakut, pasi ato parandalojnë grumbullimin e nanopartikujve që rezultojnë dhe kështu të rrisin qëndrueshmërinë e tyre40.
Përbërja elementare dhe gjendjet e valencës së përbërjeve NZVI dhe RGO/NZVI u përcaktuan nga XPS (Fig. 4). Studimi i përgjithshëm XPS tregoi se përbërja RGO/NZVI është e përbërë kryesisht nga elementët C, O, dhe Fe, në përputhje me hartografimin e EDS (Fig. 4F -H). Spektri C1S përbëhet nga tre maja në 284.59 EV, 286.21 EV dhe 288.21 EV që përfaqësojnë përkatësisht CC, CO dhe C = O. Spektri O1S u nda në tre maja, duke përfshirë 531.17 eV, 532.97 eV dhe 535.45 eV, të cilat u caktuan në O = CO, CO, dhe asnjë grup, përkatësisht. Sidoqoftë, majat në 710.43, 714.57 dhe 724.79 EV i referohen përkatësisht Fe 2P3/2, Fe+3 dhe Fe P1/2. Spektri XPS i NZVI (Fig. 4C-E) tregoi maja për elementet C, O dhe Fe. Kajët në 284.77, 286.25 dhe 287.62 eV konfirmojnë praninë e lidhjeve të karbonit të hekurt, pasi ato i referohen përkatësisht CC, C-OH dhe CO. Spektri O1S korrespondonte me tre maja karbonat C -O/Iron (531.19 EV), radikal hidroksil (532.4 eV) dhe O -C = O (533.47 eV). Kulmi në 719.6 i atribuohet FE0, ndërsa Feooh tregon majat në 717.3 dhe 723.7 eV, përveç kësaj, kulmi në 725.8 eV tregon praninë e Fe2O342.43.
Studime XPS për kompozitat NZVI dhe RGO/NZVI, përkatësisht (A, B). Spektri i plotë i NZVI C1S (C), FE2P (D), dhe O1S (E) dhe RGO/NZVI C1S (F), FE2P (G), O1S (H) të përbërë.
Izotermi i adsorbimit/desorption N2 (Fig. 5A, B) tregon se përbërësit NZVI dhe RGO/NZVI i përkasin tipit II. Për më tepër, sipërfaqja specifike e sipërfaqes (SBET) e NZVI u rrit nga 47.4549 në 152.52 m2/g pasi u verbua me RGO. Ky rezultat mund të shpjegohet me uljen e vetive magnetike të NZVI pas verbimit të RGO, duke zvogëluar kështu grumbullimin e grimcave dhe duke rritur sipërfaqen e sipërfaqes së kompozitave. Përveç kësaj, siç tregohet në Figurën 5C, vëllimi i poreve (8.94 nm) i përbërjes RGO/NZVI është më i lartë se ai i NZVI origjinal (2.873 nm). Ky rezultat është në marrëveshje me El-Monaem et al. 45.
Për të vlerësuar aftësinë e adsorption për të hequr DC midis kompozitave RGO/NZVI dhe NZVI origjinale në varësi të rritjes së përqendrimit fillestar, u bë një krahasim duke shtuar një dozë konstante të secilit adsorbent (0.05 g) në DC në përqendrime të ndryshme fillestare. Zgjidhja e hetuar [25]. –100 mg L - 1] në 25 ° C. Rezultatet treguan se efikasiteti i heqjes (94.6%) i përbërjes RGO/NZVI ishte më i lartë se ai i NZVI origjinal (90%) në një përqendrim më të ulët (25 mg L-1). Sidoqoftë, kur përqendrimi fillestar u rrit në 100 mg L-1, efikasiteti i heqjes së RGO/NZVI dhe NZVI prindërore ra në 70% dhe 65%, përkatësisht (Figura 6A), e cila mund të jetë për shkak të më pak vendeve aktive dhe degradimit të grimcave NZVI. Përkundrazi, RGO/NZVI tregoi një efikasitet më të lartë të heqjes së DC, e cila mund të jetë për shkak të një efekti sinergjik midis RGO dhe NZVI, në të cilin vendet e qëndrueshme aktive në dispozicion për adsorption janë shumë më të larta, dhe në rastin e RGO/NZVI, më shumë DC mund të adsorbohen sesa NZVI intakte. Përveç kësaj, në Fig. 6b tregon se kapaciteti i adsorbimit të përbërjeve RGO/NZVI dhe NZVI u rrit nga 9.4 mg/g në 30 mg/g dhe 9 mg/g, përkatësisht, me një rritje të përqendrimit fillestar nga 25-100 mg/L. -1.1 deri 28.73 mg g-1. Prandaj, shkalla e heqjes së DC ishte e lidhur negativisht me përqendrimin fillestar të DC, i cili ishte për shkak të numrit të kufizuar të qendrave të reagimit të mbështetur nga secila adsorbent për adsorption dhe heqjen e DC në zgjidhje. Kështu, nga këto rezultate mund të konkludohet se kompozitat RGO/NZVI kanë një efikasitet më të lartë të adsorption dhe zvogëlim, dhe RGO në përbërjen e RGO/NZVI mund të përdoret si një adsorbent dhe si një material bartës.
Efikasiteti i heqjes dhe kapaciteti i adsorption DC për përbërjen RGO/NZVI dhe NZVI ishin (A, B) [CO = 25 mg L-1–100 mg L-1, T = 25 ° C, doza = 0.05 g], pH. Në kapacitetin e adsorbimit dhe efikasitetin e heqjes së DC në kompozitat RGO/NZVI (C) [CO = 50 mg L - 1, pH = 3–11, t = 25 ° C, doza = 0.05 g].
PH zgjidhja është një faktor kritik në studimin e proceseve të adsorbimit, pasi ndikon në shkallën e jonizimit, specifikimit dhe jonizimit të adsorbentit. Eksperimenti u krye në 25 ° C me një dozë të vazhdueshme adsorbente (0.05 g) dhe një përqendrim fillestar prej 50 mg L-1 në rangun e pH (3-11). Sipas një rishikimi të literaturës46, DC është një molekulë amfifilike me disa grupe funksionale jonizuese (fenolë, amino grupe, alkoole) në nivele të ndryshme të pH. Si rezultat, funksionet e ndryshme të DC dhe strukturat e lidhura në sipërfaqen e përbërjes RGO/NZVI mund të bashkëveprojnë në mënyrë elektrostatike dhe mund të ekzistojnë si katione, zwitterions dhe anione, molekula DC ekziston si kationik (DCH3+) në pH <3.3, zwitterionic (DCH20) 3.3 <ph <7.7 dhe anionic (DCH - ose dc2−4) në ph.7. Si rezultat, funksionet e ndryshme të DC dhe strukturat e lidhura në sipërfaqen e përbërjes RGO/NZVI mund të bashkëveprojnë në mënyrë elektrostatike dhe mund të ekzistojnë si katione, zwitterions dhe anione, molekula DC ekziston si kationik (DCH3+) në pH <3.3, zwitterionic (DCH20) 3.3 <ph <7.7 dhe anionik (DCH- ose dC2-) në ph.7. В резow и различные. электростitet катиона (dch3+) п рн <3,3, цВитер-ионный (dch20) 3,3 <ph <7,7 и анионный (dch- иlem dc2-) ph 7,7. Si rezultat, funksione të ndryshme të DC dhe strukturave të lidhura në sipërfaqen e përbërjes RGO/NZVI mund të bashkëveprojnë në mënyrë elektrostatike dhe mund të ekzistojnë në formën e kationeve, zwitterions dhe anioneve; Molekula DC ekziston si një kation (DCH3+) në pH <3.3; jonik (dch20) 3.3 <ph <7.7 dhe anionik (dch- ose dc2-) në pH 7.7.因此 , dc 的各种功能和 rgo/nzvi 复合材料表面的相关结构可能会发生静电相互作用 , 并可能以阳离子、两性离子和阴离子的形式存在 , dc 分子在 ph <3.3 时以阳离子 (dch3+) 的形式存在 , 两性离子 (dch20) 3.3 <ph <7.7 和阴离子 (dch- 或 dc2-) 在 ph 7.7。因此 , dc 的 种 功能 和 和 和 和 复合 表面 的 相关 结构 可能 会 发生 静电 相互 并 可能 以 阳离子 阳离子 两 性 和 阴离子 , , dC 分子 在 在 在 在 在 在 在 在 在 在 在 在 在 时 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 , 阳离子 , , , , , , , , , , , , , 分子 分子和阴离子 (dch- 或 dc2-) 在 pH 7.7。 Следователь\ электростitet катиоными (дцц3+) п рн <3,3. Prandaj, funksione të ndryshme të DC dhe strukturave të lidhura në sipërfaqen e përbërjes RGO/NZVI mund të hyjnë në ndërveprime elektrostatike dhe të ekzistojnë në formën e kationeve, zwitterions dhe anioneve, ndërsa molekulat DC janë kationikë (DCH3+) në pH <3.3. О с сщестher € в цвитер-иона (dCH20) п 3,3 <ph <7,7 и аниона (dch- или dc2-) ph ph 7,7. Ai ekziston si një zwitterion (DCH20) në 3.3 <ph <7.7 dhe një anion (DCH- ose DC2-) në pH 7.7.Me një rritje të pH nga 3 në 7, kapaciteti i adsorption dhe efikasiteti i heqjes së DC u rrit nga 11.2 mg/g (56%) në 17 mg/g (85%) (Fig. 6C). Sidoqoftë, ndërsa pH u rrit në 9 dhe 11, kapaciteti i adsorbimit dhe efikasiteti i heqjes u ulën disi, nga 10.6 mg/g (53%) në 6 mg/g (30%), përkatësisht. Me një rritje të pH nga 3 në 7, DCS ekzistonte kryesisht në formën e zwitterions, gjë që i bëri ata pothuajse jo-elektrostatikisht të tërhequr ose të zmbrapsur me kompozita RGO/NZVI, kryesisht nga ndërveprimi elektrostatik. Ndërsa pH u rrit mbi 8.2, sipërfaqja e adsorbentit u ngarkua negativisht, kështu që kapaciteti i adsorption u ul dhe u ul për shkak të repulsionit elektrostatik midis doxycycline të ngarkuar negativisht dhe sipërfaqes së adsorbentit. Kjo prirje sugjeron që adsorbimi i DC në kompozitat RGO/NZVI është shumë i varur nga pH, dhe rezultatet gjithashtu tregojnë se kompozitat RGO/NZVI janë të përshtatshme si adsorbentë në kushte acidike dhe neutrale.
Efekti i temperaturës në adsorbimin e një solucioni ujor të DC u krye në (25-55 ° C). Figura 7A tregon efektin e rritjes së temperaturës në efikasitetin e heqjes së antibiotikëve DC në RGO/NZVI, është e qartë se kapaciteti i heqjes dhe kapaciteti i adsorption u rrit nga 83.44% dhe 13.9 mg/g në 47% dhe 7.83 mg/g. , përkatësisht. Kjo ulje e konsiderueshme mund të jetë për shkak të një rritje të energjisë termike të joneve DC, gjë që çon në desorption47.
Efekti i temperaturës në efikasitetin e heqjes dhe kapacitetin e adsorption të CD në përbërjet RGO/NZVI (A) [CO = 50 mg L -1, pH = 7, doza = 0.05 g], doza adsorbente në efikasitetin e heqjes dhe efikasitetin e heqjes së CD -së të përqendrimit fillestar në kapacitetin e adsorption dhe efikasitetin e DC -së për heqjen e RGO/NSVI (B) pH = 7, t = 25 ° C] (C, D) [CO = 25–100 mg L - 1, pH = 7, t = 25 ° C, doza = 0.05 g].
Efekti i rritjes së dozës së adsorbentit të përbërë RGO/NZVI nga 0.01 g në 0.07 g në efikasitetin e heqjes dhe kapacitetin e adsorption është treguar në Fig. 7b. Një rritje në dozën e adsorbentit çoi në një ulje të kapacitetit të adsorption nga 33.43 mg/g në 6.74 mg/g. Sidoqoftë, me një rritje të dozës adsorbente nga 0.01 g në 0.07 g, efikasiteti i heqjes rritet nga 66.8% në 96%, i cili, në përputhje me rrethanat, mund të shoqërohet me një rritje të numrit të qendrave aktive në sipërfaqen e nanokompositit.
Effectshtë studiuar efekti i përqendrimit fillestar në kapacitetin e adsorbimit dhe efikasitetin e heqjes [25-100 mg L-1, 25 ° C, pH 7, doza 0.05 g]. Kur përqendrimi fillestar u rrit nga 25 mg L-1 në 100 mg L-1, përqindja e heqjes së përbërjes RGO/NZVI u ul nga 94.6% në 65% (Fig. 7C), me siguri për shkak të mungesës së vendeve aktive të dëshiruara. . ADSORB Përqendrime të mëdha të DC49. Nga ana tjetër, me rritjen e përqendrimit fillestar, kapaciteti i adsorption gjithashtu u rrit nga 9.4 mg/g në 30 mg/g derisa të arrihet ekuilibri (Fig. 7D). Ky reagim i pashmangshëm është për shkak të një rritje të forcës lëvizëse me një përqendrim fillestar DC më të madh se rezistenca e transferimit të masës jonike DC për të arritur në sipërfaqen 50 të përbërjes RGO/NZVI.
Koha e kontaktit dhe studimet kinetike synojnë të kuptojnë kohën e ekuilibrit të adsorption. Së pari, sasia e DC e adsorbuar gjatë 40 minutave të para të kohës së kontaktit ishte afërsisht gjysma e shumës totale të adsorbuar gjatë gjithë kohës (100 minuta). Ndërsa molekulat DC në zgjidhje përplasen duke bërë që ata të migrojnë me shpejtësi në sipërfaqen e përbërjes RGO/NZVI duke rezultuar në adsorbim të konsiderueshëm. Pas 40 minutash, adsorbimi i DC u rrit gradualisht dhe ngadalë derisa të arrihet ekuilibri pas 60 min (Fig. 7D). Meqenëse një shumë e arsyeshme është adsorbuar brenda 40 minutave të para, do të ketë më pak përplasje me molekula DC dhe më pak site aktive do të jenë në dispozicion për molekula jo të adsorbuara. Prandaj, shkalla e adsorbimit mund të zvogëlohet51.
Për të kuptuar më mirë kinetikën e adsorption, u përdorën komplote të linjës së rendit të parë pseudo (Fig. 8A), rendit të dytë pseudo (Fig. 8B) dhe modele kinetike ELOVICH (Fig. 8C). Nga parametrat e marrë nga studimet kinetike (Tabela S1), bëhet e qartë se modeli pseudosekond është modeli më i mirë për përshkrimin e kinetikës së adsorbimit, ku vlera R2 është vendosur më e lartë se në dy modelet e tjera. Ekziston gjithashtu një ngjashmëri midis kapaciteteve të llogaritura të adsorbimit (QE, CAL). Rendi pseudo-i dytë dhe vlerat eksperimentale (QE, exp.) Janë dëshmi të mëtejshme që rendi pseudo-i dytë është një model më i mirë se modelet e tjera. Siç tregohet në Tabelën 1, vlerat e α (shkalla fillestare e adsorbimit) dhe β (desorption konstante) konfirmojnë që shkalla e adsorbimit është më e lartë se shkalla e desorbimit, duke treguar që DC ka tendencë të adsorb në mënyrë efikase në përbërjen RGO/NZVI52. .
Komplote kinetike të adsorbimit linear të rendit pseudo-të dytë (A), rendit pseudo-të parë (B) dhe ELOVICH (C) [CO = 25–100 mg L-1, pH = 7, t = 25 ° C, doza = 0.05 g].
Studimet e izotermave të adsorbimit ndihmojnë për të përcaktuar aftësinë e adsorbimit të adsorbentit (përbërës RGO/NRVI) në përqendrime të ndryshme të adsorbatit (DC) dhe temperaturave të sistemit. Kapaciteti maksimal i adsorbimit u llogarit duke përdorur izoterminë Langmuir, e cila tregoi se adsorbimi ishte homogjen dhe përfshinte formimin e një monolayer adsorbate në sipërfaqen e adsorbentit pa ndërveprim midis tyre53. Dy modele të tjera izotermike të përdorura gjerësisht janë modelet Freundlich dhe Temkin. Megjithëse modeli Freundlich nuk përdoret për të llogaritur kapacitetin e adsorbimit, ai ndihmon për të kuptuar procesin e adsorbimit heterogjen dhe që vendet e lira të punës në adsorbent kanë energji të ndryshme, ndërsa modeli Temkin ndihmon për të kuptuar vetitë fizike dhe kimike të adsorption54.
Figurat 9A-C tregojnë komplote të linjave të modeleve Langmuir, Freindlich dhe Temkin, përkatësisht. Vlerat R2 të llogaritura nga komplotet e linjës Freundlich (Fig. 9A) dhe Langmuir (Fig. 9B) dhe të paraqitura në Tabelën 2 tregojnë se adsorbimi DC në kompozitën RGO/NZVI ndjek Modelet e Izotermave FREUNDLICH (0.996) dhe Langmuir (0.98888888) dhe Temkin (0.985). Kapaciteti maksimal i adsorbimit (QMAX), i llogaritur duke përdorur modelin e izotermës Langmuir, ishte 31.61 mg G-1. Për më tepër, vlera e llogaritur e faktorit të ndarjes pa dimension (RL) është midis 0 dhe 1 (0.097), duke treguar një proces të favorshëm të adsorbimit. Përndryshe, konstanta e llogaritur e Freundlich (n = 2.756) tregon një preferencë për këtë proces të përthithjes. Sipas modelit linear të izotermës Temkin (Fig. 9C), adsorbimi i DC në përbërjen RGO/NZVI është një proces i adsorbimit fizik, pasi B është 82 kJ mol-1 (0.408) 55. Megjithëse adsorbimi fizik zakonisht ndërmjetësohet nga forcat e dobëta van der Waals, adsorbimi i drejtpërdrejtë i rrymës në kompozitat RGO/NZVI kërkon energji të ulët të adsorbimit [56, 57].
Freundlich (A), Langmuir (B) dhe Temkin (C) Izotermat e adsorbimit linear [CO = 25–100 mg L - 1, pH = 7, t = 25 ° C, doza = 0.05 g]. Komplot i ekuacionit van't Hoff për adsorbimin e DC nga kompozitat RGO/NZVI (D) [CO = 25–100 mg L-1, pH = 7, t = 25–55 ° C dhe doza = 0.05 g].
Për të vlerësuar efektin e ndryshimit të temperaturës së reagimit në heqjen e DC nga kompozitat RGO/NZVI, parametrat termodinamikë si ndryshimi i entropisë (ΔS), ndryshimi i entalpisë (ΔH) dhe ndryshimi i energjisë së lirë (ΔG) u llogaritën nga ekuacionet. 3 dhe 458.
ku \ ({k} _ {e} \) = \ (\ frac {{c} _ {ae}} {{c} _ {e}} \) - ekuilibri termodinamik konstantë, ce dhe cae - rgo në zgjidhje, përkatësisht /nzvi dc përqendrime në sipërfaqe. R dhe RT janë përkatësisht konstanta e gazit dhe temperatura e adsorption. Komplotimi i LN Ke kundër 1/t jep një vijë të drejtë (Fig. 9D) nga e cila mund të përcaktohen ∆S dhe ∆H.
Një vlerë negative ΔH tregon që procesi është ekzotermik. Nga ana tjetër, vlera ΔH është brenda procesit të adsorbimit fizik. Vlerat negative ΔG në Tabelën 3 tregojnë se adsorbimi është i mundur dhe spontan. Vlerat negative të ΔS tregojnë një renditje të lartë të molekulave adsorbente në ndërfaqen e lëngshme (Tabela 3).
Tabela 4 krahason përbërjen RGO/NZVI me adsorbentët e tjerë të raportuar në studimet e mëparshme. Shtë e qartë se përbërja VGO/NCVI ka një kapacitet të lartë adsorbimi dhe mund të jetë një material premtues për heqjen e antibiotikëve DC nga uji. Për më tepër, adsorbimi i kompozitave RGO/NZVI është një proces i shpejtë me një kohë ekuilibri prej 60 min. Karakteristikat e shkëlqyera të adsorbimit të kompozitave RGO/NZVI mund të shpjegohen me efektin sinergjik të RGO dhe NZVI.
Figurat 10a, b ilustrojnë mekanizmin racional për heqjen e antibiotikëve DC nga komplekset RGO/NZVI dhe NZVI. Sipas rezultateve të eksperimenteve mbi efektin e pH në efikasitetin e adsorbimit të DC, me një rritje të pH nga 3 në 7, adsorbimi i DC në përbërjen RGO/NZVI nuk kontrollohej nga ndërveprimet elektrostatike, pasi veproi si një zwitterion; Prandaj, një ndryshim në vlerën e pH nuk ndikoi në procesin e adsorbimit. Më pas, mekanizmi i adsorbimit mund të kontrollohet nga ndërveprimet jo-elektrostatike siç janë lidhja e hidrogjenit, efektet hidrofobike dhe ndërveprimet e stacking π-π midis përbërjes RGO/NZVI dhe DC66. Dihet se mekanizmi i adsorbateve aromatike në sipërfaqet e grafenit shtresor është shpjeguar me ndërveprime π -π stacking si forca kryesore lëvizëse. Përbërja është një material i shtresuar i ngjashëm me grafenin me një maksimum thithjeje në 233 nm për shkak të tranzicionit π-π*. Bazuar në praninë e katër unazave aromatike në strukturën molekulare të adsorbatit DC, ne hipotezuam se ekziston një mekanizëm i ndërveprimit π-π-stacking midis DC aromatike (π-pranues elektron) dhe rajonit të pasur me π-elektronet në sipërfaqen e RGO. /Përbërjet NZVI. Përveç kësaj, siç tregohet në FIG. 10B, studimet FTIR u kryen për të studiuar bashkëveprimin molekular të kompozitave RGO/NZVI me DC, dhe spektrat FTIR të kompozitave RGO/NZVI pas adsorbimit DC janë paraqitur në figurën 10b. 10b. Një kulm i ri është vërejtur në 2111 cm-1, i cili korrespondon me dridhjen kornizë të lidhjes C = C, e cila tregon praninë e grupeve funksionale organike përkatëse në sipërfaqen e 67 RGO/NZVI. Majat e tjera zhvendosen nga 1561 në 1548 cm-1 dhe nga 1399 në 1360 cm-1, i cili gjithashtu konfirmon se ndërveprimet π-π luajnë një rol të rëndësishëm në adsorbimin e grafenit dhe ndotësve organikë68,69. Pas adsorbimit të DC, intensiteti i disa grupeve që përmbajnë oksigjen, siç është OH, u ul në 3270 cm-1, që sugjeron që lidhja e hidrogjenit është një nga mekanizmat e adsorbimit. Kështu, bazuar në rezultatet, adsorbimi i DC në përbërjen RGO/NZVI ndodh kryesisht për shkak të ndërveprimeve π-π stacking dhe lidhjeve H.
Mekanizmi racional i adsorbimit të antibiotikëve DC nga komplekset RGO/NZVI dhe NZVI (A). Spektri i adsorbimit FTIR i DC në RGO/NZVI dhe NZVI (B).
Intensiteti i brezave të thithjes së NZVI në 3244, 1615, 1546 dhe 1011 cm -1 u rrit pas adsorbimit të DC në NZVI (Fig. 10B) në krahasim me NZVI, të cilat duhet të lidhen me ndërveprimin me grupet e mundshme funksionale të grupeve të acidit karboksilik në DC. Sidoqoftë, kjo përqindje më e ulët e transmetimit në të gjitha bandat e vëzhguara nuk tregon ndonjë ndryshim të rëndësishëm në efikasitetin e adsorbimit të adsorbentit fitosyntetik (NZVI) në krahasim me NZVI para procesit të adsorption. Sipas disa hulumtimeve të heqjes së DC me NZVI71, kur NZVI reagon me H2O, elektronet lëshohen dhe më pas H+ përdoret për të prodhuar hidrogjen aktiv shumë të zvogëlueshëm. Më në fund, disa komponime kationike pranojnë elektrone nga hidrogjeni aktiv, duke rezultuar në -c = n dhe -c = c-, i cili i atribuohet ndarjes së unazës së benzenit.


Koha e Postimit: Nëntor-14-2022