Nature.com भ्रमण गर्नुभएकोमा धन्यवाद। तपाईंले प्रयोग गरिरहनुभएको ब्राउजर संस्करणमा सीमित CSS समर्थन छ। उत्तम अनुभवको लागि, हामी तपाईंलाई अद्यावधिक गरिएको ब्राउजर प्रयोग गर्न सिफारिस गर्छौं (वा इन्टरनेट एक्सप्लोररमा अनुकूलता मोड असक्षम पार्नुहोस्)। यसै बीचमा, निरन्तर समर्थन सुनिश्चित गर्न, हामी शैली र जाभास्क्रिप्ट बिना साइट रेन्डर गर्नेछौं।
यस कार्यमा, कम हानिकारक रासायनिक संश्लेषण जस्ता "हरियो" रसायन विज्ञानका सिद्धान्तहरूको पालना गर्न सोफोरा पहेंलो पातको अर्कलाई रिड्युसिङ एजेन्ट र स्टेबलाइजरको रूपमा प्रयोग गरेर पहिलो पटक rGO/nZVI कम्पोजिटहरू संश्लेषित गरिएको थियो। SEM, EDX, XPS, XRD, FTIR, र zeta सम्भाव्यता जस्ता कम्पोजिटहरूको सफल संश्लेषण प्रमाणित गर्न धेरै उपकरणहरू प्रयोग गरिएको छ, जसले सफल कम्पोजिट निर्माणलाई संकेत गर्दछ। एन्टिबायोटिक डोक्सीसाइक्लिनको विभिन्न सुरुवाती सांद्रतामा उपन्यास कम्पोजिटहरू र शुद्ध nZVI को हटाउने क्षमतालाई rGO र nZVI बीचको सिनर्जिस्टिक प्रभावको अनुसन्धान गर्न तुलना गरिएको थियो। 25mg L-1, 25°C र 0.05g को हटाउने अवस्थाहरूमा, शुद्ध nZVI को सोख्ने हटाउने दर 90% थियो, जबकि rGO/nZVI कम्पोजिट द्वारा डोक्सीसाइक्लिनको सोख्ने हटाउने दर 94.6% पुग्यो, जसले nZVI र rGO पुष्टि गर्दछ। सोस्ने प्रक्रिया छद्म-दोस्रो क्रमसँग मेल खान्छ र २५ डिग्री सेल्सियस र pH ७ मा ३१.६१ मिलीग्राम g-१ को अधिकतम सोस्ने क्षमता भएको फ्रुन्डलिच मोडेलसँग राम्रो सहमतिमा छ। DC हटाउनको लागि एक उचित संयन्त्र प्रस्ताव गरिएको छ। थप रूपमा, लगातार छ पुनर्जनन चक्र पछि rGO/nZVI कम्पोजिटको पुन: प्रयोगयोग्यता ६०% थियो।
पानीको अभाव र प्रदूषण अहिले सबै देशहरूका लागि गम्भीर खतरा बनेको छ। हालैका वर्षहरूमा, कोभिड-१९ महामारीको समयमा उत्पादन र खपत बढेको कारणले गर्दा पानी प्रदूषण, विशेष गरी एन्टिबायोटिक प्रदूषण बढेको छ। त्यसैले, फोहोर पानीमा एन्टिबायोटिक उन्मूलनको लागि प्रभावकारी प्रविधिको विकास गर्नु एक जरुरी कार्य हो।
टेट्रासाइक्लिन समूहको प्रतिरोधी अर्ध-सिंथेटिक एन्टिबायोटिक मध्ये एक डोक्सीसाइक्लिन (DC)4,5 हो। यो रिपोर्ट गरिएको छ कि भूजल र सतहको पानीमा DC अवशेषहरू मेटाबोलाइज गर्न सकिँदैन, केवल २०-५०% मेटाबोलाइज गरिन्छ र बाँकी वातावरणमा छोडिन्छ, जसले गर्दा गम्भीर वातावरणीय र स्वास्थ्य समस्याहरू निम्त्याउँछ।
कम स्तरमा DC को सम्पर्कले जलीय प्रकाश संश्लेषक सूक्ष्मजीवहरूलाई मार्न सक्छ, एन्टिमाइक्रोबियल ब्याक्टेरियाको फैलावटलाई खतरामा पार्न सक्छ, र एन्टिमाइक्रोबियल प्रतिरोध बढाउन सक्छ, त्यसैले यो दूषित पदार्थलाई फोहोर पानीबाट हटाउनु पर्छ। पानीमा DC को प्राकृतिक क्षय एक धेरै ढिलो प्रक्रिया हो। फोटोलिसिस, बायोडिग्रेडेसन र सोखना जस्ता भौतिक-रासायनिक प्रक्रियाहरू कम सांद्रता र धेरै कम दरहरूमा मात्र क्षय हुन सक्छन्7,8। यद्यपि, सबैभन्दा किफायती, सरल, वातावरणमैत्री, ह्यान्डल गर्न सजिलो र कुशल विधि सोखना9,10 हो।
नानो शून्य भ्यालेन्ट आइरन (nZVI) एक धेरै शक्तिशाली पदार्थ हो जसले पानीबाट धेरै एन्टिबायोटिकहरू हटाउन सक्छ, जसमा मेट्रोनिडाजोल, डायजेपाम, सिप्रोफ्लोक्सासिन, क्लोराम्फेनिकोल, र टेट्रासाइक्लिन समावेश छन्। यो क्षमता nZVI मा भएका अद्भुत गुणहरू, जस्तै उच्च प्रतिक्रियाशीलता, ठूलो सतह क्षेत्र, र असंख्य बाह्य बाइन्डिङ साइटहरू 11 को कारणले हो। यद्यपि, nZVI भ्यान डेर वेल्स बल र उच्च चुम्बकीय गुणहरूको कारणले जलीय माध्यममा एकत्रीकरणको लागि प्रवण हुन्छ, जसले nZVI10,12 को प्रतिक्रियाशीलतालाई रोक्ने अक्साइड तहहरूको गठनको कारणले दूषित पदार्थहरू हटाउन यसको प्रभावकारिता कम गर्छ। nZVI कणहरूको समूहीकरणलाई तिनीहरूको सतहहरूलाई सर्फ्याक्टेन्ट र पोलिमरहरूसँग परिमार्जन गरेर वा कम्पोजिटको रूपमा अन्य न्यानोमटेरियलहरूसँग संयोजन गरेर कम गर्न सकिन्छ, जुन वातावरणमा तिनीहरूको स्थिरता सुधार गर्न एक व्यवहार्य दृष्टिकोण साबित भएको छ13,14।
ग्राफिन एक दुई-आयामी कार्बन न्यानोमेटेरियल हो जुन महकोहक जालीमा व्यवस्थित sp2-हाइब्रिडाइज्ड कार्बन परमाणुहरू मिलेर बनेको हुन्छ। यसमा ठूलो सतह क्षेत्र, महत्त्वपूर्ण यान्त्रिक शक्ति, उत्कृष्ट इलेक्ट्रोकैटलिटिक गतिविधि, उच्च थर्मल चालकता, छिटो इलेक्ट्रोन गतिशीलता, र यसको सतहमा अजैविक न्यानोपार्टिकलहरूलाई समर्थन गर्न उपयुक्त वाहक सामग्री छ। धातु न्यानोपार्टिकल र ग्राफिनको संयोजनले प्रत्येक सामग्रीको व्यक्तिगत फाइदाहरूलाई धेरै पार गर्न सक्छ र, यसको उत्कृष्ट भौतिक र रासायनिक गुणहरूको कारणले, अधिक कुशल पानी उपचारको लागि न्यानोपार्टिकलहरूको इष्टतम वितरण प्रदान गर्दछ।
बिरुवाको अर्क हानिकारक रासायनिक रिड्युसिङ एजेन्टहरूको लागि उत्तम विकल्प हो जुन सामान्यतया कम गरिएको ग्राफिन अक्साइड (rGO) र nZVI को संश्लेषणमा प्रयोग गरिन्छ किनभने तिनीहरू उपलब्ध छन्, सस्तो छन्, एक-चरण, वातावरणीय रूपमा सुरक्षित छन्, र रिड्युसिङ एजेन्टको रूपमा प्रयोग गर्न सकिन्छ। जस्तै फ्लेभोनोइड्स र फेनोलिक यौगिकहरूले पनि स्थिरीकरणको रूपमा काम गर्छन्। त्यसकारण, यस अध्ययनमा rGO/nZVI कम्पोजिटहरूको संश्लेषणको लागि मर्मत र बन्द गर्ने एजेन्टको रूपमा एट्रिप्लेक्स ह्यालिमस एल. पातको अर्क प्रयोग गरिएको थियो। Amaranthaceae परिवारबाट एट्रिप्लेक्स ह्यालिमस एक नाइट्रोजन-मायालु बारहमासी झाडी हो जसको विस्तृत भौगोलिक दायरा 16 छ।
उपलब्ध साहित्यका अनुसार, एट्रिप्लेक्स हेलिमस (ए. हेलिमस) लाई पहिलो पटक किफायती र वातावरणमैत्री संश्लेषण विधिको रूपमा rGO/nZVI कम्पोजिटहरू बनाउन प्रयोग गरिएको थियो। यसरी, यस कार्यको उद्देश्य चार भागहरू समावेश गर्दछ: (१) A. हेलिमस जलीय पातको अर्क प्रयोग गरेर rGO/nZVI र अभिभावकीय nZVI कम्पोजिटहरूको फाइटोसिन्थेसिस, (२) तिनीहरूको सफल निर्माण पुष्टि गर्न धेरै विधिहरू प्रयोग गरेर फाइटोसिन्थेसाइज्ड कम्पोजिटहरूको विशेषता, (३) विभिन्न प्रतिक्रिया प्यारामिटरहरू अन्तर्गत डोक्सीसाइक्लिन एन्टिबायोटिकको जैविक दूषित पदार्थहरूको सोखन र हटाउनेमा rGO र nZVI को सिनर्जिस्टिक प्रभावको अध्ययन गर्ने, सोखन प्रक्रियाको अवस्थालाई अनुकूलन गर्ने, (३) प्रशोधन चक्र पछि विभिन्न निरन्तर उपचारहरूमा कम्पोजिट सामग्रीहरूको अनुसन्धान गर्ने।
डोक्सीसाइक्लिन हाइड्रोक्लोराइड (DC, MM = 480.90, रासायनिक सूत्र C22H24N2O·HCl, 98%), आइरन क्लोराइड हेक्साहाइड्रेट (FeCl3.6H2O, 97%), सिग्मा-एल्ड्रिच, संयुक्त राज्य अमेरिकाबाट खरिद गरिएको ग्रेफाइट पाउडर। सोडियम हाइड्रोक्साइड (NaOH, 97%), इथेनॉल (C2H5OH, 99.9%) र हाइड्रोक्लोरिक एसिड (HCl, 37%) मर्क, संयुक्त राज्य अमेरिकाबाट खरिद गरिएको थियो। NaCl, KCl, CaCl2, MnCl2 र MgCl2 टियांजिन कोमियो केमिकल रिएजेन्ट कं, लिमिटेडबाट खरिद गरिएको थियो। सबै अभिकर्मकहरू उच्च विश्लेषणात्मक शुद्धताका छन्। सबै जलीय घोलहरू तयार गर्न डबल-डिस्टिल्ड पानी प्रयोग गरिएको थियो।
ए. हलिमसका प्रतिनिधि नमूनाहरू नाइल डेल्टा र इजिप्टको भूमध्यसागरीय तटमा रहेको तिनीहरूको प्राकृतिक बासस्थानबाट सङ्कलन गरिएको छ। लागू हुने राष्ट्रिय र अन्तर्राष्ट्रिय दिशानिर्देशहरू १७ अनुसार वनस्पति सामग्री सङ्कलन गरिएको थियो। प्रो. मनाल फौजीले बोलोस १८ अनुसार वनस्पति नमूनाहरू पहिचान गर्नुभएको छ, र अलेक्जान्ड्रिया विश्वविद्यालयको वातावरणीय विज्ञान विभागले वैज्ञानिक उद्देश्यका लागि अध्ययन गरिएका वनस्पति प्रजातिहरूको सङ्कलनलाई अधिकृत गर्दछ। नमूना भौचरहरू टान्टा विश्वविद्यालय हर्बेरियम (TANE), भौचर नम्बर १४ १२२–१४ १२७ मा राखिन्छन्, जुन सार्वजनिक हर्बेरियम हो जसले जम्मा गरिएका सामग्रीहरूमा पहुँच प्रदान गर्दछ। थप रूपमा, धुलो वा फोहोर हटाउन, बिरुवाको पातहरूलाई सानो टुक्रामा काट्नुहोस्, ट्याप र डिस्टिल्ड पानीले ३ पटक कुल्ला गर्नुहोस्, र त्यसपछि ५० डिग्री सेल्सियसमा सुकाउनुहोस्। बिरुवालाई कुचलियो, ५ ग्राम मसिनो पाउडर १०० मिलीलीटर डिस्टिल्ड पानीमा डुबाइयो र ७० डिग्री सेल्सियसमा २० मिनेटको लागि हलचल गरियो ताकि अर्क प्राप्त गर्न सकियोस्। प्राप्त ब्यासिलस निकोटियानीको अर्कलाई ह्वाटम्यान फिल्टर पेपर मार्फत फिल्टर गरिएको थियो र थप प्रयोगको लागि ४ डिग्री सेल्सियसमा सफा र निर्जंतुकीकरण गरिएको ट्यूबहरूमा भण्डारण गरिएको थियो।
चित्र १ मा देखाइए अनुसार, GO लाई परिमार्जित हम्मर विधिद्वारा ग्रेफाइट पाउडरबाट बनाइएको थियो। १० मिलीग्राम GO पाउडरलाई ५० मिलीलीटर डिआयोनाइज्ड पानीमा ३० मिनेटको लागि सोनिकेसन अन्तर्गत छरिएको थियो, र त्यसपछि ०.९ ग्राम FeCl3 र २.९ ग्राम NaAc लाई ६० मिनेटको लागि मिसाइएको थियो। २० मिलीलीटर एट्रिप्लेक्स पातको अर्कलाई हलचलको साथ हलचल गरिएको घोलमा थपिएको थियो र ८० डिग्री सेल्सियसमा ८ घण्टाको लागि छोडिएको थियो। परिणामस्वरूप कालो निलम्बन फिल्टर गरिएको थियो। तयार पारिएको न्यानो कम्पोजिटहरूलाई इथेनॉल र बिडिस्टिल्ड पानीले धोइयो र त्यसपछि ५० डिग्री सेल्सियसमा १२ घण्टाको लागि भ्याकुम ओभनमा सुकाइयो।
एट्रिप्लेक्स ह्यालिमस एक्स्ट्र्याक्ट प्रयोग गरेर दूषित पानीबाट rGO/nZVI र nZVI कम्प्लेक्सहरूको हरियो संश्लेषण र DC एन्टिबायोटिक हटाउने योजनाबद्ध र डिजिटल तस्बिरहरू।
छोटकरीमा, चित्र १ मा देखाइएझैं, ०.०५ M Fe3+ आयनहरू भएको १० मिलीलीटर आइरन क्लोराइड घोललाई २० मिलीलीटर तितो पातको अर्क घोलमा ६० मिनेटको लागि मध्यम तताएर र हलचल गरेर ड्रपवाइज थपियो, र त्यसपछि घोललाई १४,००० आरपीएम (हर्मले, १५,००० आरपीएम) मा १५ मिनेटको लागि सेन्ट्रीफ्यूज गरियो ताकि कालो कणहरू बनून्, जसलाई त्यसपछि इथेनॉल र डिस्टिल्ड पानीले ३ पटक धोइयो र त्यसपछि ६० डिग्री सेल्सियसमा भ्याकुम ओभनमा रातभर सुकाइयो।
बिरुवा-संश्लेषित rGO/nZVI र nZVI कम्पोजिटहरूलाई २००-८०० nm को स्क्यानिङ दायरामा UV-दृश्यमान स्पेक्ट्रोस्कोपी (T70/T80 श्रृंखला UV/Vis स्पेक्ट्रोफोटोमिटरहरू, PG इन्स्ट्रुमेन्ट्स लिमिटेड, UK) द्वारा विशेषता गरिएको थियो। rGO/nZVI र nZVI कम्पोजिटहरूको स्थलाकृति र आकार वितरणको विश्लेषण गर्न, TEM स्पेक्ट्रोस्कोपी (JOEL, JEM-2100F, जापान, एक्सेलेरेटिङ भोल्टेज २०० kV) प्रयोग गरिएको थियो। रिकभरी र स्थिरीकरण प्रक्रियाको लागि जिम्मेवार बिरुवाको अर्कमा संलग्न हुन सक्ने कार्यात्मक समूहहरूको मूल्याङ्कन गर्न, FT-IR स्पेक्ट्रोस्कोपी गरिएको थियो (४०००-६०० cm-१ को दायरामा JASCO स्पेक्ट्रोमिटर)। थप रूपमा, संश्लेषित न्यानोमटेरियलहरूको सतह चार्ज अध्ययन गर्न जेटा सम्भाव्य विश्लेषक (Zetasizer Nano ZS Malvern) प्रयोग गरिएको थियो। पाउडर गरिएको न्यानोमटेरियलको एक्स-रे विवर्तन मापनको लागि, एक्स-रे डिफ्र्याक्टोमिटर (X'PERT PRO, नेदरल्याण्ड्स) प्रयोग गरिएको थियो, जुन २०° देखि ८०° सम्मको २θ दायरामा करेन्ट (४० mA), भोल्टेज (४५ kV) मा सञ्चालन हुन्छ र CuKa1 विकिरण (\(\lambda =\ ) १.५४०५६ Ao) हुन्छ। ऊर्जा फैलाउने एक्स-रे स्पेक्ट्रोमिटर (EDX) (मोडेल JEOL JSM-IT100) XPS मा -१० देखि १३५० eV सम्मको Al K-α मोनोक्रोमेटिक एक्स-रे सङ्कलन गर्दा मौलिक संरचना अध्ययन गर्न जिम्मेवार थियो, स्पट साइज ४०० μm K-ALPHA (थर्मो फिशर साइन्टिफिक, संयुक्त राज्य अमेरिका) पूर्ण स्पेक्ट्रमको प्रसारण ऊर्जा २०० eV र साँघुरो स्पेक्ट्रम ५० eV हुन्छ। पाउडर नमूनालाई नमूना होल्डरमा थिचिन्छ, जुन भ्याकुम चेम्बरमा राखिन्छ। बाइन्डिङ ऊर्जा निर्धारण गर्न २८४.५८ eV मा C १ s स्पेक्ट्रमलाई सन्दर्भको रूपमा प्रयोग गरिएको थियो।
जलीय घोलबाट डोक्सीसाइक्लिन (DC) हटाउन संश्लेषित rGO/nZVI न्यानोकम्पोजिटहरूको प्रभावकारिता परीक्षण गर्न सोखन प्रयोगहरू गरियो। सोखन प्रयोगहरू २५ मिलीलीटर एर्लेनमेयर फ्लास्कहरूमा २०० आरपीएमको हल्लाउने गतिमा २९८ केभीमा अर्बिटल शेकर (स्टुअर्ट, ओर्बिटल शेकर/SSL1) मा गरिएको थियो। डीसी स्टक घोल (१००० पीपीएम) लाई बिडिस्टिल्ड पानीले पातलो गरेर। सोखन दक्षतामा rGO/nSVI खुराकको प्रभावको मूल्याङ्कन गर्न, विभिन्न तौल (०.०१–०.०७ ग्राम) का न्यानोकम्पोजिटहरू २० मिलीलीटर डीसी घोलमा थपिएका थिए। गतिविज्ञान र सोखन आइसोथर्महरूको अध्ययन गर्न, ०.०५ ग्राम सोखनलाई प्रारम्भिक सांद्रता (२५–१०० मिलीग्राम L–१) भएको CD को जलीय घोलमा डुबाइएको थियो। DC हटाउने pH को प्रभाव pH (3-11) र 25°C मा 50 mg L-1 को प्रारम्भिक सांद्रतामा अध्ययन गरिएको थियो। थोरै मात्रामा HCl वा NaOH घोल (Crison pH मीटर, pH मीटर, pH 25) थपेर प्रणालीको pH समायोजन गर्नुहोस्। यसको अतिरिक्त, 25-55°C को दायरामा सोखना प्रयोगहरूमा प्रतिक्रिया तापमानको प्रभावको अनुसन्धान गरिएको थियो। सोखना प्रक्रियामा आयनिक शक्तिको प्रभावको अध्ययन 50 mg L-1, pH 3 र 7 को DC को प्रारम्भिक सांद्रतामा NaCl (0.01-4 mol L-1) को विभिन्न सांद्रताहरू थपेर गरिएको थियो, र 0.05 g को सोखना खुराक। २७० र ३५० एनएमको अधिकतम तरंगदैर्ध्य (λअधिकतम) मा १.० सेमी पथ लम्बाइ क्वार्ट्ज क्युभेट्सले सुसज्जित डुअल बीम यूभी-भिज स्पेक्ट्रोफोटोमिटर (T70/T80 श्रृंखला, पीजी इन्स्ट्रुमेन्ट्स लिमिटेड, युके) प्रयोग गरेर गैर-शोषित डीसीको सोखना मापन गरिएको थियो। निम्न समीकरण प्रयोग गरेर डीसी एन्टिबायोटिक (R%; समीकरण १) को प्रतिशत हटाउने र डीसी, क्यूटी, समीकरण २ (मिलीग्राम/ग्राम) को सोखना मात्रा मापन गरिएको थियो।
जहाँ %R भनेको DC हटाउने क्षमता (%) हो, Co भनेको समय ० मा प्रारम्भिक DC सांद्रता हो, र C भनेको समय t मा क्रमशः DC सांद्रता हो (mg L-1)।
जहाँ qe भनेको सोख्ने पदार्थको प्रति एकाइ द्रव्यमान (mg g-1) मा सोसिएको DC को मात्रा हो, Co र Ce क्रमशः शून्य समयमा र सन्तुलनमा सांद्रता हो (mg l-1), V भनेको घोलको मात्रा (l) हो, र m भनेको सोख्ने पदार्थको अभिकर्मक (g) हो।
SEM छविहरू (चित्र 2A-C) ले rGO/nZVI कम्पोजिटको लेमेलर मोर्फोलजी देखाउँछ जसको सतहमा गोलाकार फलामको न्यानोपार्टिकल्स समान रूपमा फैलिएका छन्, जसले rGO सतहमा nZVI NPs को सफल संलग्नतालाई संकेत गर्दछ। थप रूपमा, rGO पातमा केही चाउरीहरू छन्, जसले A. halimus GO को पुनर्स्थापनासँगै अक्सिजन-युक्त समूहहरू हटाउने पुष्टि गर्दछ। यी ठूला चाउरीहरूले फलाम NPs को सक्रिय लोडिङको लागि साइटहरूको रूपमा काम गर्छन्। nZVI छविहरू (चित्र 2D-F) ले देखाएको छ कि गोलाकार फलाम NPs धेरै छरिएका थिए र एकत्रित भएनन्, जुन बिरुवाको अर्कको वनस्पति घटकहरूको कोटिंग प्रकृतिको कारणले हो। कण आकार 15-26 nm भित्र फरक थियो। यद्यपि, केही क्षेत्रहरूमा बल्ज र गुहाहरूको संरचनाको साथ मेसोपोरस आकारविज्ञान हुन्छ, जसले nZVI को उच्च प्रभावकारी सोखना क्षमता प्रदान गर्न सक्छ, किनकि तिनीहरूले nZVI को सतहमा DC अणुहरू फसाउने सम्भावना बढाउन सक्छन्। जब रोजा दमास्कस अर्क nZVI को संश्लेषणको लागि प्रयोग गरिएको थियो, प्राप्त NP हरू एकरूप थिएनन्, खाली ठाउँहरू र फरक आकारहरू सहित, जसले Cr(VI) सोखनमा तिनीहरूको दक्षता घटायो र प्रतिक्रिया समय 23 बढायो। परिणामहरू ओक र मलबेरी पातहरूबाट संश्लेषित nZVI सँग मिल्दोजुल्दो छन्, जुन मुख्यतया गोलाकार न्यानोपार्टिकल्स हुन् जसमा स्पष्ट समूहीकरण बिना विभिन्न न्यानोमिटर आकारहरू छन्।
rGO/nZVI (AC), nZVI (D, E) कम्पोजिटहरू र nZVI/rGO (G) र nZVI (H) कम्पोजिटहरूको EDX ढाँचाहरूको SEM छविहरू।
EDX (चित्र २G, H) प्रयोग गरेर बिरुवा-संश्लेषित rGO/nZVI र nZVI कम्पोजिटहरूको मौलिक संरचना अध्ययन गरिएको थियो। अध्ययनहरूले देखाउँछन् कि nZVI कार्बन (द्रव्यमान द्वारा ३८.२९%), अक्सिजन (द्रव्यमान द्वारा ४७.४१%) र फलाम (द्रव्यमान द्वारा ११.८४%) मिलेर बनेको छ, तर फस्फोरस२४ जस्ता अन्य तत्वहरू पनि उपस्थित छन्, जुन बिरुवाको अर्कबाट प्राप्त गर्न सकिन्छ। थप रूपमा, कार्बन र अक्सिजनको उच्च प्रतिशत उप-सतह nZVI नमूनाहरूमा बिरुवाको अर्कबाट फाइटोकेमिकलहरूको उपस्थितिको कारणले हो। यी तत्वहरू rGO मा समान रूपमा वितरित छन् तर फरक अनुपातमा: C (३९.१६ wt %), O (४६.९८ wt %) र Fe (१०.९९ wt %), EDX rGO/nZVI ले S जस्ता अन्य तत्वहरूको उपस्थिति पनि देखाउँछ, जुन बिरुवाको अर्कसँग सम्बन्धित हुन सक्छ, प्रयोग गरिन्छ। A. halimus प्रयोग गरेर rGO/nZVI कम्पोजिटमा हालको C:O अनुपात र फलामको मात्रा युकलिप्टस पातको अर्क प्रयोग गर्नु भन्दा धेरै राम्रो छ, किनकि यसले C (23.44 wt.%), O (68.29 wt.%) र Fe (8.27 wt.%) को संरचनालाई चित्रण गर्दछ। नताशा एट अल।, २०२२ ले ओक र मलबेरी पातहरूबाट संश्लेषित nZVI को समान मौलिक संरचना रिपोर्ट गरे र पुष्टि गरे कि पातको अर्कमा समावेश पोलिफेनोल समूहहरू र अन्य अणुहरू घटाउने प्रक्रियाको लागि जिम्मेवार छन्।
बिरुवाहरूमा संश्लेषित nZVI को आकारविज्ञान (चित्र S2A,B) गोलाकार र आंशिक रूपमा अनियमित थियो, जसको औसत कण आकार २३.०९ ± ३.५४ nm थियो, यद्यपि भ्यान डेर वाल्स बल र फेरोम्याग्नेटिज्मको कारणले चेन एग्रीगेटहरू अवलोकन गरिएको थियो। यो मुख्यतया दानेदार र गोलाकार कण आकार SEM परिणामहरूसँग राम्रोसँग मिल्दोजुल्दो छ। २०२१ मा अब्देलफताह एट अल द्वारा यस्तै अवलोकन फेला पारिएको थियो जब nZVI११ को संश्लेषणमा क्यास्टर बीन पातको अर्क प्रयोग गरिएको थियो। nZVI मा रिड्युसिङ एजेन्टको रूपमा प्रयोग गरिने रुएलास ट्युबरोसा पातको अर्क NP हरूको पनि २० देखि ४० nm२६ व्यास भएको गोलाकार आकार हुन्छ।
हाइब्रिड rGO/nZVI कम्पोजिट TEM छविहरू (चित्र S2C-D) ले देखायो कि rGO एक बेसल प्लेन हो जसमा मार्जिनल फोल्डहरू र चाउरीहरू छन् जसले nZVI NPs को लागि धेरै लोडिङ साइटहरू प्रदान गर्दछ; यो लेमेलर मोर्फोलजीले rGO को सफल निर्माणलाई पनि पुष्टि गर्दछ। थप रूपमा, nZVI NPs मा 5.32 देखि 27 nm सम्मको कण आकारको साथ गोलाकार आकार हुन्छ र लगभग एकसमान फैलावटको साथ rGO तहमा एम्बेड गरिएको हुन्छ। Fe NPs/rGO संश्लेषण गर्न युकेलिप्टस पातको अर्क प्रयोग गरिएको थियो; TEM परिणामहरूले यो पनि पुष्टि गर्यो कि rGO तहमा चाउरीहरूले शुद्ध Fe NPs भन्दा बढी Fe NPs को फैलावटमा सुधार ल्यायो र कम्पोजिटहरूको प्रतिक्रियाशीलता बढायो। लगभग 17.70 nm को औसत फलामको न्यानोपार्टिकल आकारको साथ अल्ट्रासोनिक प्रविधिहरू प्रयोग गरेर कम्पोजिट बनाइएको थियो भने समान परिणामहरू बाघेरी एट अल द्वारा प्राप्त गरियो। 28।
A. halimus, nZVI, GO, rGO, र rGO/nZVI कम्पोजिटहरूको FTIR स्पेक्ट्रा चित्र 3A मा देखाइएको छ। A. halimus को पातहरूमा सतह कार्यात्मक समूहहरूको उपस्थिति 3336 cm-1 मा देखिन्छ, जुन पोलिफेनोलसँग मेल खान्छ, र 1244 cm-1, जुन प्रोटीनद्वारा उत्पादित कार्बोनिल समूहहरूसँग मेल खान्छ। अन्य समूहहरू जस्तै alkanes 2918 cm-1 मा, alkenes 1647 cm-1 मा र CO-O-CO एक्सटेन्सनहरू 1030 cm-1 मा पनि अवलोकन गरिएको छ, जसले बिरुवाका घटकहरूको उपस्थितिलाई सुझाव दिन्छ जुन सिलिङ एजेन्टको रूपमा काम गर्दछ र Fe2+ बाट Fe0 र GO बाट rGO29 मा रिकभरीको लागि जिम्मेवार हुन्छ। सामान्यतया, nZVI स्पेक्ट्राले तीतो चिनी जस्तै अवशोषण शिखरहरू देखाउँछ, तर थोरै परिवर्तन गरिएको स्थितिको साथ। OH स्ट्रेचिङ कम्पनहरू (फिनोलहरू) सँग सम्बन्धित ३२४४ cm-१ मा तीव्र ब्यान्ड देखा पर्दछ, १६१५ मा शिखर C=C सँग मेल खान्छ, र १५४६ र १०११ cm-१ मा ब्यान्डहरू C=O (पोलिफेनोल र फ्लेभोनोइड्स) को स्ट्रेचिङको कारणले उत्पन्न हुन्छन्, क्रमशः १३१० cm-१ र ११९० cm-१ मा CN-समूहहरू एरोमेटिक एमाइनहरू र एलिफेटिक एमाइनहरू पनि अवलोकन गरिएको थियो। GO को FTIR स्पेक्ट्रमले धेरै उच्च-तीव्रता अक्सिजन-युक्त समूहहरूको उपस्थिति देखाउँछ, जसमा १०४१ cm-१ मा अल्कोक्सी (CO) स्ट्रेचिङ ब्यान्ड, १२९१ cm-१ मा इपोक्सी (CO) स्ट्रेचिङ ब्यान्ड, C=O स्ट्रेचिङ ब्यान्ड समावेश छ। १६१९ सेमी-१ मा C=C स्ट्रेचिङ कम्पनहरूको ब्यान्ड, १७०८ सेमी-१ मा ब्यान्ड र ३३८४ सेमी-१ मा OH समूह स्ट्रेचिङ कम्पनहरूको फराकिलो ब्यान्ड देखा पर्यो, जुन सुधारिएको हम्मर विधिद्वारा पुष्टि हुन्छ, जसले ग्रेफाइट प्रक्रियालाई सफलतापूर्वक अक्सिडाइज गर्दछ। GO स्पेक्ट्रासँग rGO र rGO/nZVI कम्पोजिटहरूको तुलना गर्दा, केही अक्सिजन-युक्त समूहहरू, जस्तै OH 3270 सेमी-1 मा, को तीव्रता उल्लेखनीय रूपमा कम हुन्छ, जबकि अन्य, जस्तै C=O 1729 सेमी-1 मा, पूर्ण रूपमा कम हुन्छ। गायब भयो, जसले A. halimus एक्स्ट्र्याक्ट द्वारा GO मा अक्सिजन-युक्त कार्यात्मक समूहहरूको सफल हटाउने संकेत गर्दछ। C=C तनावमा rGO को नयाँ तीखो विशेषता शिखरहरू १५६० र १४०५ सेमी-१ वरिपरि अवलोकन गरिन्छ, जसले GO लाई rGO मा घटाएको पुष्टि गर्दछ। १०४३ देखि १०१५ सेमी-१ र ९८२ देखि ९१८ सेमी-१ सम्मको भिन्नता अवलोकन गरिएको थियो, सम्भवतः वनस्पति सामग्री ३१,३२ को समावेशको कारणले। वेङ एट अल।, २०१८ ले GO मा अक्सिजनयुक्त कार्यात्मक समूहहरूको महत्त्वपूर्ण क्षीणन पनि अवलोकन गर्यो, जसले बायोरिडक्सनद्वारा rGO को सफल गठन पुष्टि गर्यो, किनकि युकलिप्टस पातका अर्कहरू, जुन घटाइएको फलाम ग्राफिन अक्साइड कम्पोजिटहरू संश्लेषण गर्न प्रयोग गरिएको थियो, ले वनस्पति घटक कार्यात्मक समूहहरूको नजिकको FTIR स्पेक्ट्रा देखायो। ३३।
A. ग्यालियमको FTIR स्पेक्ट्रम, nZVI, rGO, GO, कम्पोजिट rGO/nZVI (A)। रोएन्टजेनोग्रामी कम्पोजिट rGO, GO, nZVI र rGO/nZVI (B)।
rGO/nZVI र nZVI कम्पोजिटहरूको गठन एक्स-रे विवर्तन ढाँचाहरू (चित्र 3B) द्वारा धेरै हदसम्म पुष्टि गरिएको थियो। सूचकांक (110) (JCPDS नम्बर 06–0696)11 सँग मेल खाने 2Ɵ 44.5° मा उच्च-तीव्रता Fe0 शिखर अवलोकन गरिएको थियो। (311) समतलको 35.1° मा अर्को शिखर म्याग्नेटाइट Fe3O4 लाई श्रेय दिइएको छ, ϒ-FeOOH (JCPDS नम्बर 17-0536)34 को उपस्थितिको कारणले गर्दा 63.2° (440) समतलको मिलर सूचकांकसँग सम्बन्धित हुन सक्छ। GO को एक्स-रे ढाँचाले 2Ɵ 10.3° मा तीव्र शिखर र 21.1° मा अर्को शिखर देखाउँछ, जसले ग्रेफाइटको पूर्ण एक्सफोलिएशनलाई संकेत गर्दछ र GO35 को सतहमा अक्सिजन-युक्त समूहहरूको उपस्थितिलाई हाइलाइट गर्दछ। rGO र rGO/nZVI को समग्र ढाँचाहरूले rGO र rGO/nZVI कम्पोजिटहरूको लागि क्रमशः 2Ɵ 22.17 र 24.7° मा विशेषता GO शिखरहरूको गायबता र फराकिलो rGO शिखरहरूको गठन रेकर्ड गरे, जसले बिरुवाको अर्कद्वारा GO को सफल पुन: प्राप्ति पुष्टि गर्यो। यद्यपि, समग्र rGO/nZVI ढाँचामा, Fe0 (110) र bcc Fe0 (200) को जाली समतलसँग सम्बन्धित अतिरिक्त शिखरहरू क्रमशः 44.9\(^\circ\) र 65.22\(^\circ\) मा अवलोकन गरियो।
जेटा सम्भाव्यता भनेको कणको सतहमा जोडिएको आयनिक तह र सामग्रीको इलेक्ट्रोस्टेटिक गुणहरू निर्धारण गर्ने र यसको स्थिरता मापन गर्ने जलीय घोल बीचको सम्भाव्यता हो। बिरुवा-संश्लेषित nZVI, GO, र rGO/nZVI कम्पोजिटहरूको जेटा सम्भाव्यता विश्लेषणले चित्र S1A-C मा देखाइए अनुसार तिनीहरूको सतहमा क्रमशः -20.8, -22, र -27.4 mV को नकारात्मक चार्जहरूको उपस्थितिको कारणले तिनीहरूको स्थिरता देखाएको छ। त्यस्ता नतिजाहरू धेरै रिपोर्टहरूसँग मेल खान्छ जसले उल्लेख गर्दछ कि -25 mV भन्दा कम जेटा सम्भाव्यता मानहरू भएका कणहरू भएका समाधानहरूले सामान्यतया यी कणहरू बीचको इलेक्ट्रोस्टेटिक प्रतिकर्षणको कारणले उच्च स्तरको स्थिरता देखाउँछन्। rGO र nZVI को संयोजनले कम्पोजिटलाई बढी नकारात्मक शुल्कहरू प्राप्त गर्न अनुमति दिन्छ र यसरी GO वा nZVI भन्दा मात्र उच्च स्थिरता हुन्छ। त्यसकारण, इलेक्ट्रोस्टेटिक प्रतिकर्षणको घटनाले स्थिर rGO/nZVI39 कम्पोजिटहरूको गठन निम्त्याउनेछ। GO को नकारात्मक सतहले यसलाई जम्मा नगरी जलीय माध्यममा समान रूपमा फैलाउन अनुमति दिन्छ, जसले nZVI सँग अन्तरक्रियाको लागि अनुकूल अवस्था सिर्जना गर्दछ। नकारात्मक चार्ज तितो खरबुजाको अर्कमा विभिन्न कार्यात्मक समूहहरूको उपस्थितिसँग सम्बन्धित हुन सक्छ, जसले GO र फलामको पूर्ववर्तीहरू र बिरुवाको अर्क बीचको अन्तरक्रियालाई क्रमशः rGO र nZVI, र rGO/nZVI जटिल बनाउन पुष्टि गर्दछ। यी बिरुवा यौगिकहरूले क्यापिङ एजेन्टको रूपमा पनि काम गर्न सक्छन्, किनकि तिनीहरूले परिणामस्वरूप न्यानोपार्टिकल्सको एकत्रीकरणलाई रोक्छन् र यसरी तिनीहरूको स्थिरता बढाउँछन्।
nZVI र rGO/nZVI कम्पोजिटहरूको तत्व संरचना र भ्यालेन्स अवस्थाहरू XPS द्वारा निर्धारण गरिएको थियो (चित्र 4)। समग्र XPS अध्ययनले देखायो कि rGO/nZVI कम्पोजिट मुख्यतया तत्वहरू C, O, र Fe मिलेर बनेको छ, जुन EDS म्यापिङसँग मिल्दोजुल्दो छ (चित्र 4F–H)। C1s स्पेक्ट्रममा क्रमशः CC, CO र C=O प्रतिनिधित्व गर्ने 284.59 eV, 286.21 eV र 288.21 eV मा तीन शिखरहरू हुन्छन्। O1s स्पेक्ट्रमलाई तीन शिखरहरूमा विभाजन गरिएको थियो, जसमा 531.17 eV, 532.97 eV, र 535.45 eV समावेश थिए, जुन क्रमशः O=CO, CO, र NO समूहहरूलाई तोकिएको थियो। यद्यपि, ७१०.४३, ७१४.५७ र ७२४.७९ eV मा रहेका चुचुराहरूले क्रमशः Fe २p३/२, Fe+३ र Fe p१/२ लाई जनाउँछन्। nZVI (चित्र ४C-E) को XPS स्पेक्ट्राले तत्वहरू C, O, र Fe को लागि चुचुराहरू देखायो। २८४.७७, २८६.२५, र २८७.६२ eV मा रहेका चुचुराहरूले फलाम-कार्बन मिश्र धातुहरूको उपस्थिति पुष्टि गर्छन्, किनकि तिनीहरूले क्रमशः CC, C-OH, र CO लाई जनाउँछन्। O1s स्पेक्ट्रमले तीन चुचुराहरू C–O/आइरन कार्बोनेट (५३१.१९ eV), हाइड्रोक्सिल रेडिकल (५३२.४ eV) र O–C=O (५३३.४७ eV) सँग मेल खान्छ। ७१९.६ मा रहेको शिखर Fe0 लाई दिइएको छ, जबकि FeOOH ले ७१७.३ र ७२३.७ eV मा रहेको शिखर देखाउँछ, यसको अतिरिक्त, ७२५.८ eV मा रहेको शिखरले Fe2O३४२.४३ को उपस्थितिलाई जनाउँछ।
क्रमशः nZVI र rGO/nZVI कम्पोजिटहरूको XPS अध्ययनहरू (A, B)। nZVI C1s (C), Fe2p (D), र O1s (E) र rGO/nZVI C1s (F), Fe2p (G), O1s (H) कम्पोजिटको पूर्ण स्पेक्ट्रा।
N2 सोखना/अवशोषण आइसोथर्म (चित्र 5A, B) ले देखाउँछ कि nZVI र rGO/nZVI कम्पोजिटहरू प्रकार II का हुन्। यसको अतिरिक्त, rGO सँग ब्लाइन्डिङ गरेपछि nZVI को विशिष्ट सतह क्षेत्र (SBET) 47.4549 बाट बढेर 152.52 m2/g भयो। यो परिणाम rGO ब्लाइन्डिङ पछि nZVI को चुम्बकीय गुणहरूमा आएको कमीले व्याख्या गर्न सकिन्छ, जसले गर्दा कण एकत्रीकरण घट्छ र कम्पोजिटहरूको सतह क्षेत्रफल बढ्छ। थप रूपमा, चित्र 5C मा देखाइए अनुसार, rGO/nZVI कम्पोजिटको छिद्र मात्रा (8.94 nm) मूल nZVI (2.873 nm) भन्दा बढी छ। यो परिणाम El-Monaem et al. 45 सँग सहमत छ।
प्रारम्भिक सांद्रतामा भएको वृद्धिको आधारमा rGO/nZVI कम्पोजिटहरू र मूल nZVI बीच DC हटाउनको लागि सोखन क्षमताको मूल्याङ्कन गर्न, विभिन्न प्रारम्भिक सांद्रताहरूमा DC मा प्रत्येक सोखक (०.०५ ग्राम) को स्थिर खुराक थपेर तुलना गरिएको थियो। २५°C मा समाधानको अनुसन्धान गरियो [२५]। –१०० मिलीग्राम l–१]। नतिजाहरूले देखाए कि rGO/nZVI कम्पोजिटको हटाउने दक्षता (९४.६%) कम सांद्रता (२५ मिलीग्राम L-१) मा मूल nZVI (९०%) भन्दा बढी थियो। यद्यपि, जब सुरुवाती सांद्रता १०० मिलीग्राम L-१ मा बढाइयो, rGO/nZVI र अभिभावकीय nZVI को हटाउने दक्षता क्रमशः ७०% र ६५% मा झर्यो (चित्र ६A), जुन कम सक्रिय साइटहरू र nZVI कणहरूको क्षयको कारणले हुन सक्छ। यसको विपरीत, rGO/nZVI ले DC हटाउने उच्च दक्षता देखायो, जुन rGO र nZVI बीचको सिनर्जिस्टिक प्रभावको कारण हुन सक्छ, जसमा सोखनको लागि उपलब्ध स्थिर सक्रिय साइटहरू धेरै उच्च हुन्छन्, र rGO/nZVI को अवस्थामा, अक्षुण्ण nZVI भन्दा बढी DC सोख्न सकिन्छ। थप रूपमा, चित्र 6B मा देखाइएको छ कि rGO/nZVI र nZVI कम्पोजिटहरूको सोखन क्षमता क्रमशः 9.4 mg/g बाट 30 mg/g र 9 mg/g मा बढेको छ, प्रारम्भिक सांद्रता 25-100 mg/L बाट बढेको छ। -1.1 देखि 28.73 mg g-1 सम्म। त्यसकारण, DC हटाउने दर प्रारम्भिक DC सांद्रतासँग नकारात्मक रूपमा सम्बन्धित थियो, जुन समाधानमा DC को सोखन र हटाउनको लागि प्रत्येक सोखनकर्ता द्वारा समर्थित प्रतिक्रिया केन्द्रहरूको सीमित संख्याको कारण थियो। यसरी, यी नतिजाहरूबाट यो निष्कर्ष निकाल्न सकिन्छ कि rGO/nZVI कम्पोजिटहरूमा सोखना र घटाउने उच्च दक्षता हुन्छ, र rGO/nZVI को संरचनामा रहेको rGO लाई सोखना र वाहक सामग्री दुवैको रूपमा प्रयोग गर्न सकिन्छ।
rGO/nZVI र nZVI कम्पोजिटको लागि हटाउने दक्षता र DC सोखना क्षमता (A, B) [Co = 25 mg l-1–100 mg l-1, T = 25 °C, खुराक = 0.05 g], pH। rGO/nZVI कम्पोजिटमा सोखना क्षमता र DC हटाउने दक्षतामा (C) [Co = 50 mg L–1, pH = 3–11, T = 25°C, खुराक = 0.05 g] थियो।
सोल्युसन pH सोखन प्रक्रियाहरूको अध्ययनमा एक महत्वपूर्ण कारक हो, किनकि यसले सोखनको आयनीकरण, विशिष्टीकरण र आयनीकरणको डिग्रीलाई असर गर्छ। यो प्रयोग २५°C मा स्थिर सोखन खुराक (०.०५ ग्राम) र pH दायरा (३–११) मा ५० मिलीग्राम L-१ को प्रारम्भिक सांद्रताका साथ गरिएको थियो। साहित्य समीक्षा ४६ अनुसार, DC विभिन्न pH स्तरहरूमा धेरै आयोनाइजेबल कार्यात्मक समूहहरू (फिनोल, एमिनो समूह, अल्कोहल) भएको एम्फिफिलिक अणु हो। फलस्वरूप, RGO/nZVI कम्पोजिटको सतहमा DC का विभिन्न कार्यहरू र सम्बन्धित संरचनाहरूले इलेक्ट्रोस्टेटिक रूपमा अन्तरक्रिया गर्न सक्छन् र क्याशन, zwitterions, र anions को रूपमा अवस्थित हुन सक्छन्, DC अणु pH < 3.3 मा cationic (DCH3+), zwitterionic (DCH20) 3.3 < PH < 7.7 र PH 7.7 मा anionic (DCH− वा DC2−) को रूपमा अवस्थित हुन्छ। फलस्वरूप, RGO/nZVI कम्पोजिटको सतहमा DC का विभिन्न कार्यहरू र सम्बन्धित संरचनाहरूले इलेक्ट्रोस्टेटिक रूपमा अन्तरक्रिया गर्न सक्छन् र क्याशन, zwitterions, र anions को रूपमा अवस्थित हुन सक्छन्, DC अणु pH < 3.3 मा cationic (DCH3+), zwitterionic (DCH20) 3.3 < PH < 7.7 र PH 7.7 मा anionic (DCH- वा DC2-) को रूपमा अवस्थित हुन्छ। В результате различные функции ДК и связанных с ними структур на поверхности композита rGO/nZVI MOGUT и могут существовать виде катионов, цвиттер-ионов и анионов, молекула ДК существует виде катиона (DCH3+, <3) цвиттер-ionnыy (DCH20) 3,3 < pH < 7,7 र aneonnыy (DCH- वा DC2-) pH 7,7। फलस्वरूप, rGO/nZVI कम्पोजिटको सतहमा DC र सम्बन्धित संरचनाहरूको विभिन्न कार्यहरूले इलेक्ट्रोस्टेटिक रूपमा अन्तरक्रिया गर्न सक्छन् र क्याशन, zwitterions, र anions को रूपमा अवस्थित हुन सक्छन्; DC अणु pH < 3.3 मा क्याशन (DCH3+) को रूपमा अवस्थित छ; ionic (DCH20) 3.3 < PH < 7.7 र anionic (DCH- वा DC2-) pH 7.7 मा अवस्थित छ।因此, DC 的各种功能和rGO/nZVI复合材料表面的相关结构可能会发生静电相互作用,并可能以阳离子、两性离子和阴离子的形式存在,DC分子在pH < 3.3 时以阳离子(DCH3+) 的形式存在，两性离子(DCH20) 3.3
DC को जलीय घोलको सोखनमा तापक्रमको प्रभाव (२५–५५°C) मा गरिएको थियो। चित्र ७A ले rGO/nZVI मा DC एन्टिबायोटिकको हटाउने दक्षतामा तापक्रम वृद्धिको प्रभाव देखाउँछ, यो स्पष्ट छ कि हटाउने क्षमता र सोखने क्षमता क्रमशः ८३.४४% र १३.९ mg/g बाट ४७% र ७.८३ mg/g मा बढेको छ। यो उल्लेखनीय कमी DC आयनहरूको थर्मल ऊर्जामा वृद्धिको कारणले हुन सक्छ, जसले गर्दा डिसोर्प्शन ४७ हुन्छ।
rGO/nZVI कम्पोजिटहरूमा CD को हटाउने दक्षता र सोखना क्षमतामा तापक्रमको प्रभाव (A) [Co = 50 mg L–1, pH = 7, खुराक = 0.05 g], हटाउने दक्षतामा सोखना खुराक CD को हटाउने दक्षता rGO/nSVI कम्पोजिटमा DC हटाउने सोखना क्षमता र दक्षतामा प्रारम्भिक एकाग्रताको प्रभाव (B) [Co = 50 mg L–1, pH = 7, T = 25°C] (C, D) [Co = 25–100 mg L–1, pH = 7, T = 25 °C, खुराक = 0.05 g]।
कम्पोजिट सोर्सबेन्ट rGO/nZVI को खुराक ०.०१ ग्रामबाट ०.०७ ग्राममा बढाउनुको हटाउने दक्षता र सोस्ने क्षमतामा पर्ने प्रभाव चित्र ७B मा देखाइएको छ। सोस्नेको खुराकमा वृद्धिले सोस्ने क्षमता ३३.४३ मिलीग्राम/ग्रामबाट ६.७४ मिलीग्राम/ग्राममा घट्यो। यद्यपि, सोस्ने खुराक ०.०१ ग्रामबाट ०.०७ ग्राममा वृद्धि भएपछि, हटाउने दक्षता ६६.८% बाट ९६% मा बढ्छ, जुन तदनुसार, न्यानोकम्पोजिट सतहमा सक्रिय केन्द्रहरूको संख्यामा वृद्धिसँग सम्बन्धित हुन सक्छ।
सोखन क्षमता र हटाउने दक्षतामा प्रारम्भिक सांद्रताको प्रभाव [२५–१०० मिलीग्राम L-१, २५°C, pH ७, खुराक ०.०५ ग्राम] अध्ययन गरिएको थियो। जब प्रारम्भिक सांद्रता २५ मिलीग्राम L-१ बाट १०० मिलीग्राम L-१ मा बढाइयो, rGO/nZVI कम्पोजिटको हटाउने प्रतिशत ९४.६% बाट ६५% मा घट्यो (चित्र ७C), सम्भवतः इच्छित सक्रिय साइटहरूको अनुपस्थितिको कारणले। । DC४९ को ठूलो सांद्रता सोस्छ। अर्कोतर्फ, प्रारम्भिक सांद्रता बढ्दै जाँदा, सन्तुलन नपुगुन्जेल सोसाउने क्षमता पनि ९.४ मिलीग्राम/ग्रामबाट ३० मिलीग्राम/ग्राममा बढ्यो (चित्र ७D)। यो अपरिहार्य प्रतिक्रिया rGO/nZVI कम्पोजिटको सतह ५० मा पुग्न DC आयन मास ट्रान्सफर प्रतिरोध भन्दा बढी प्रारम्भिक DC सांद्रता भएको चालक शक्तिमा वृद्धिको कारणले हो।
सम्पर्क समय र गतिज अध्ययनहरूले सोखनको सन्तुलन समय बुझ्ने लक्ष्य राख्छन्। पहिलो, सम्पर्क समयको पहिलो ४० मिनेटमा सोखिएको DC को मात्रा सम्पूर्ण समय (१०० मिनेट) मा सोखिएको कुल मात्राको लगभग आधा थियो। घोलमा रहेका DC अणुहरू ठोक्किएर rGO/nZVI कम्पोजिटको सतहमा द्रुत रूपमा सर्छन् जसले गर्दा महत्त्वपूर्ण सोखना हुन्छ। ४० मिनेट पछि, DC सोखना बिस्तारै र बिस्तारै बढ्यो जबसम्म ६० मिनेट पछि सन्तुलन पुग्दैन (चित्र ७D)। पहिलो ४० मिनेट भित्र उचित मात्रामा सोखिएको हुनाले, DC अणुहरूसँग कम टक्कर हुनेछ र गैर-सोखिएका अणुहरूको लागि कम सक्रिय साइटहरू उपलब्ध हुनेछन्। त्यसकारण, सोखना दर घटाउन सकिन्छ ५१।
सोस्ने गतिविज्ञानलाई राम्रोसँग बुझ्नको लागि, छद्म पहिलो क्रम (चित्र 8A), छद्म दोस्रो क्रम (चित्र 8B), र एलोभिच (चित्र 8C) गतिविज्ञान मोडेलहरूको रेखा प्लटहरू प्रयोग गरिएको थियो। गतिविज्ञान अध्ययनहरू (तालिका S1) बाट प्राप्त प्यारामिटरहरूबाट, यो स्पष्ट हुन्छ कि छद्म-सेकेन्ड मोडेल सोस्ने गतिविज्ञान वर्णन गर्नको लागि उत्तम मोडेल हो, जहाँ R2 मान अन्य दुई मोडेलहरू भन्दा उच्च सेट गरिएको छ। गणना गरिएको सोस्ने क्षमताहरू (qe, cal) बीच पनि समानता छ। छद्म-सेकेन्ड क्रम र प्रयोगात्मक मानहरू (qe, exp.) थप प्रमाण हुन् कि छद्म-सेकेन्ड क्रम अन्य मोडेलहरू भन्दा राम्रो मोडेल हो। तालिका 1 मा देखाइए अनुसार, α (प्रारम्भिक सोस्ने दर) र β (सोस्ने स्थिरांक) को मानहरूले पुष्टि गर्दछ कि सोस्ने दर डिसोस्ने दर भन्दा उच्च छ, जसले DC ले rGO/nZVI52 कम्पोजिटमा कुशलतापूर्वक सोस्ने गर्छ भन्ने संकेत गर्दछ। ।
छद्म-दोस्रो क्रम (A), छद्म-पहिलो क्रम (B) र एलोविच (C) को रेखीय सोखन गतिज प्लटहरू [Co = २५–१०० मिलीग्राम l–१, pH = ७, T = २५ °C, खुराक = ०.०५ ग्राम]।
सोखन आइसोथर्मको अध्ययनले विभिन्न सोखन सांद्रता (DC) र प्रणाली तापक्रममा सोखन (RGO/nRVI कम्पोजिट) को सोखन क्षमता निर्धारण गर्न मद्दत गर्दछ। अधिकतम सोखन क्षमता ल्याङ्मुइर आइसोथर्म प्रयोग गरेर गणना गरिएको थियो, जसले सोखन एकरूप भएको र सोखनको सतहमा तिनीहरू बीचको अन्तरक्रिया बिना सोखनको मोनोलेयरको गठन समावेश गरेको संकेत गर्दछ। अन्य दुई व्यापक रूपमा प्रयोग हुने आइसोथर्म मोडेलहरू फ्रुन्डलिच र टेम्किन मोडेलहरू हुन्। यद्यपि सोखन क्षमता गणना गर्न फ्रुन्डलिच मोडेल प्रयोग गरिएको छैन, यसले विषम सोखन प्रक्रिया बुझ्न मद्दत गर्दछ र सोखनमा रिक्त स्थानहरूमा फरक ऊर्जा हुन्छ, जबकि टेम्किन मोडेलले सोखनको भौतिक र रासायनिक गुणहरू बुझ्न मद्दत गर्दछ।
चित्र ९A-C ले क्रमशः Langmuir, Freindlich, र Temkin मोडेलहरूको लाइन प्लटहरू देखाउँछ। Freundlich (चित्र ९A) र Langmuir (चित्र ९B) लाइन प्लटहरूबाट गणना गरिएको र तालिका २ मा प्रस्तुत गरिएको R2 मानहरूले rGO/nZVI कम्पोजिटमा DC सोखनाले Freundlich (०.९९६) र Langmuir (०.९८८) आइसोथर्म मोडेलहरू र Temkin (०.९८५) लाई पछ्याउँछ भनेर देखाउँछ। Langmuir आइसोथर्म मोडेल प्रयोग गरेर गणना गरिएको अधिकतम सोखना क्षमता (qmax) ३१.६१ mg g-१ थियो। थप रूपमा, आयामविहीन पृथकीकरण कारक (RL) को गणना गरिएको मान ० र १ (०.०९७) बीच छ, जसले अनुकूल सोखना प्रक्रियालाई संकेत गर्दछ। अन्यथा, गणना गरिएको Freundlich स्थिरांक (n = २.७५६) ले यो अवशोषण प्रक्रियाको लागि प्राथमिकतालाई संकेत गर्दछ। टेम्किन आइसोथर्म (चित्र 9C) को रेखीय मोडेल अनुसार, rGO/nZVI कम्पोजिटमा DC को सोखना एक भौतिक सोखना प्रक्रिया हो, किनकि b ˂ 82 kJ mol-1 (0.408)55 हो। यद्यपि भौतिक सोखना सामान्यतया कमजोर भ्यान डेर वाल्स बलहरूद्वारा मध्यस्थता गरिन्छ, rGO/nZVI कम्पोजिटहरूमा प्रत्यक्ष वर्तमान सोखनालाई कम सोखना ऊर्जा चाहिन्छ [56, 57]।
फ्रुन्डलिच (A), लांगमुइर (B), र टेमकिन (C) रेखीय सोखना आइसोथर्म [Co = २५–१०० मिलीग्राम L–१, pH = ७, T = २५ °C, खुराक = ०.०५ ग्राम]। rGO/nZVI कम्पोजिटहरू (D) द्वारा DC सोखनाको लागि भ्यान्ट हफ समीकरणको प्लट [Co = २५–१०० मिलीग्राम l-१, pH = ७, T = २५–५५ °C र खुराक = ०.०५ ग्राम]।
rGO/nZVI कम्पोजिटहरूबाट DC हटाउने प्रक्रियामा प्रतिक्रिया तापमान परिवर्तनको प्रभावको मूल्याङ्कन गर्न, एन्ट्रोपी परिवर्तन (ΔS), एन्थाल्पी परिवर्तन (ΔH), र मुक्त ऊर्जा परिवर्तन (ΔG) जस्ता थर्मोडायनामिक प्यारामिटरहरू समीकरणहरूबाट गणना गरिएको थियो। 3 र 458।
जहाँ \({K}_{e}\)=\(\frac{{C}_{Ae}}{{C}_{e}}\) – थर्मोडायनामिक सन्तुलन स्थिरांक, Ce र CAe – rGO घोलमा, क्रमशः /nZVI DC सतह सन्तुलनमा सांद्रता। R र RT क्रमशः ग्यास स्थिरांक र सोखना तापमान हुन्। ln Ke लाई 1/T विरुद्ध प्लट गर्दा एक सीधा रेखा (चित्र 9D) प्राप्त हुन्छ जसबाट ∆S र ∆H निर्धारण गर्न सकिन्छ।
नकारात्मक ΔH मानले प्रक्रिया एक्जोथर्मिक छ भनी संकेत गर्छ। अर्कोतर्फ, ΔH मान भौतिक सोखना प्रक्रिया भित्र छ। तालिका ३ मा नकारात्मक ΔG मानहरूले सोखना सम्भव र सहज छ भनी संकेत गर्छ। ΔS को नकारात्मक मानहरूले तरल इन्टरफेसमा सोखना अणुहरूको उच्च क्रमलाई संकेत गर्छ (तालिका ३)।
तालिका ४ ले rGO/nZVI कम्पोजिटलाई अघिल्ला अध्ययनहरूमा रिपोर्ट गरिएका अन्य सोखनकर्ताहरूसँग तुलना गर्दछ। यो स्पष्ट छ कि VGO/nCVI कम्पोजिटमा उच्च सोखन क्षमता छ र यो पानीबाट DC एन्टिबायोटिक हटाउनको लागि एक आशाजनक सामग्री हुन सक्छ। यसको अतिरिक्त, rGO/nZVI कम्पोजिटहरूको सोखन एक द्रुत प्रक्रिया हो जसको सन्तुलन समय ६० मिनेट हुन्छ। rGO/nZVI कम्पोजिटहरूको उत्कृष्ट सोखन गुणहरू rGO र nZVI को synergistic प्रभावद्वारा व्याख्या गर्न सकिन्छ।
चित्र १०A, B ले rGO/nZVI र nZVI कम्प्लेक्सहरूद्वारा DC एन्टिबायोटिकहरू हटाउने तर्कसंगत संयन्त्रलाई चित्रण गर्दछ। DC सोखनाको दक्षतामा pH को प्रभावमा प्रयोगहरूको नतिजा अनुसार, pH ३ देखि ७ सम्म बढेकोले, rGO/nZVI कम्पोजिटमा DC सोखना इलेक्ट्रोस्टेटिक अन्तरक्रियाहरूद्वारा नियन्त्रित थिएन, किनकि यसले zwitterion को रूपमा काम गर्यो; त्यसैले, pH मानमा परिवर्तनले सोखना प्रक्रियालाई असर गरेन। पछि, सोखना संयन्त्रलाई हाइड्रोजन बन्धन, हाइड्रोफोबिक प्रभावहरू, र rGO/nZVI कम्पोजिट र DC66 बीचको π-π स्ट्याकिंग अन्तरक्रियाहरू जस्ता गैर-इलेक्ट्रोस्टेटिक अन्तरक्रियाहरूद्वारा नियन्त्रण गर्न सकिन्छ। यो राम्रोसँग थाहा छ कि तहबद्ध ग्राफिनको सतहहरूमा सुगन्धित सोखनाको संयन्त्रलाई π–π स्ट्याकिंग अन्तरक्रियाहरूद्वारा मुख्य चालक शक्तिको रूपमा व्याख्या गरिएको छ। कम्पोजिट ग्राफिन जस्तै एक तहबद्ध सामग्री हो जसको अवशोषण अधिकतम २३३ nm हुन्छ। DC adsorbate को आणविक संरचनामा चार सुगन्धित घेराहरूको उपस्थितिको आधारमा, हामीले परिकल्पना गर्यौं कि RGO सतहमा aromatic DC (π-इलेक्ट्रोन स्वीकारकर्ता) र π-इलेक्ट्रोनहरूले भरिपूर्ण क्षेत्र बीच π-π-स्ट्याकिङ अन्तरक्रियाको संयन्त्र छ। /nZVI कम्पोजिटहरू। थप रूपमा, चित्र १०B मा देखाइए अनुसार, DC सँग rGO/nZVI कम्पोजिटहरूको आणविक अन्तरक्रिया अध्ययन गर्न FTIR अध्ययनहरू गरिएको थियो, र DC adsorption पछि rGO/nZVI कम्पोजिटहरूको FTIR स्पेक्ट्रा चित्र १०B मा देखाइएको छ। १०b। २१११ cm-१ मा नयाँ शिखर अवलोकन गरिएको छ, जुन C=C बन्डको फ्रेमवर्क कम्पनसँग मेल खान्छ, जसले ६७ rGO/nZVI को सतहमा सम्बन्धित जैविक कार्यात्मक समूहहरूको उपस्थितिलाई संकेत गर्दछ। अन्य शिखरहरू १५६१ बाट १५४८ सेमी-१ र १३९९ बाट १३६० सेमी-१ मा सर्छन्, जसले ग्राफिन र जैविक प्रदूषकहरूको सोखनमा π-π अन्तरक्रियाले महत्त्वपूर्ण भूमिका खेल्छ भन्ने कुरा पनि पुष्टि गर्छ। DC सोखना पछि, OH जस्ता केही अक्सिजन-युक्त समूहहरूको तीव्रता ३२७० सेमी-१ मा घट्यो, जसले हाइड्रोजन बन्धन सोखना संयन्त्रहरू मध्ये एक हो भन्ने सुझाव दिन्छ। यसरी, परिणामहरूको आधारमा, rGO/nZVI कम्पोजिटमा DC सोखना मुख्यतया π-π स्ट्याकिंग अन्तरक्रियाहरू र H-बन्डहरूको कारणले हुन्छ।
rGO/nZVI र nZVI कम्प्लेक्सहरू (A) द्वारा DC एन्टिबायोटिकको सोखनको तर्कसंगत संयन्त्र। rGO/nZVI र nZVI (B) मा DC को FTIR सोखना स्पेक्ट्रा।
nZVI को अवशोषण ब्यान्डहरूको तीव्रता nZVI को तुलनामा nZVI (चित्र १०B) मा DC सोखना पछि बढ्यो, जुन DC मा कार्बोक्सिलिक एसिड O समूहहरूको सम्भावित कार्यात्मक समूहहरूसँगको अन्तरक्रियासँग सम्बन्धित हुनुपर्छ। यद्यपि, सबै अवलोकन गरिएका ब्यान्डहरूमा प्रसारणको यो कम प्रतिशतले सोखना प्रक्रिया अघि nZVI को तुलनामा फाइटोसिंथेटिक सोखना (nZVI) को सोखना दक्षतामा कुनै महत्त्वपूर्ण परिवर्तन नभएको संकेत गर्दछ। nZVI71 सँग केही DC हटाउने अनुसन्धान अनुसार, जब nZVI ले H2O सँग प्रतिक्रिया गर्छ, इलेक्ट्रोनहरू रिलिज हुन्छन् र त्यसपछि H+ अत्यधिक घटाउन सकिने सक्रिय हाइड्रोजन उत्पादन गर्न प्रयोग गरिन्छ। अन्तमा, केही क्याशनिक यौगिकहरूले सक्रिय हाइड्रोजनबाट इलेक्ट्रोनहरू स्वीकार गर्छन्, जसको परिणामस्वरूप -C=N र -C=C- हुन्छ, जुन बेन्जिन रिंगको विभाजनलाई श्रेय दिइएको छ।
पोस्ट समय: नोभेम्बर-१४-२०२२