Fanesorana sinergika ny antibiotika doxycycline avy amin'ny rano amin'ny alàlan'ny graphene oxide maitso sy ny complexe vy nano-zero.

Misaotra anao nitsidika ny Nature.com. Voafetra ny fanohanana CSS amin'ny dikan-tranonkala ampiasainao. Ho an'ny traikefa tsara indrindra, manoro hevitra anao izahay hampiasa navigateur nohavaozina (na hanafoana ny Compatibility Mode ao amin'ny Internet Explorer). Mandritra izany fotoana izany, mba hahazoana antoka fa mitohy ny fanohanana, dia hampiseho ny tranonkala tsy misy styles sy JavaScript izahay.
Ato amin'ity asa ity, ny akora rGO/nZVI dia novokarina voalohany tamin'ny fampiasana fomba tsotra sy sariaka amin'ny tontolo iainana mampiasa ny Sophora yellowish leaf extract ho toy ny reducible sy stabilizer mba hifanaraka amin'ny fitsipiky ny simia "maitso", toy ny synthesis simika tsy dia manimba loatra. Fitaovana maromaro no nampiasaina hanamarinana ny fahombiazan'ny synthesis composites, toy ny SEM, EDX, XPS, XRD, FTIR, ary zeta potential, izay manondro ny fahombiazan'ny fanamboarana composites. Ny fahafahan'ny composites vaovao sy ny nZVI madio amin'ny fifantohana fanombohana samihafa amin'ny antibiotika doxycycline dia nampitahaina mba handinihana ny fiantraikany synergistic eo amin'ny rGO sy nZVI. Teo ambanin'ny fepetra fanesorana 25mg L-1, 25°C ary 0.05g, ny tahan'ny fanesorana adsorptive an'ny nZVI madio dia 90%, raha toa kosa ny tahan'ny fanesorana adsorptive an'ny doxycycline nataon'ny composite rGO/nZVI dia nahatratra 94.6%, izay manamafy fa nZVI sy rGO. Mifanaraka amin'ny filaharana pseudo-segondra ny dingan'ny adsorption ary mifanaraka tsara amin'ny modely Freundlich miaraka amin'ny fahafaha-miditra adsorption ambony indrindra 31.61 mg g-1 amin'ny 25 °C sy pH 7. Naroso ny fomba iray azo ekena hanesorana ny DC. Ankoatra izany, ny fahafahan'ny rGO/nZVI ampiasaina indray dia 60% taorian'ny tsingerin'ny fanavaozana enina misesy.
Loza mitatao ho an'ny firenena rehetra ankehitriny ny tsy fahampian-drano sy ny fahalotoana. Tato anatin'ny taona vitsivitsy, nitombo ny fahalotoan'ny rano, indrindra fa ny fahalotoan'ny antibiotika, noho ny fitomboan'ny famokarana sy ny fanjifana nandritra ny valan'aretina COVID-191,2,3. Noho izany, asa maika ny fampivoarana teknolojia mahomby amin'ny fanesorana ny antibiotika ao anaty rano maloto.
Ny iray amin'ireo antibiotika semi-synthetic mahatohitra avy amin'ny vondrona tetracycline dia ny doxycycline (DC)4,5. Voalaza fa ny residu DC ao amin'ny rano ambanin'ny tany sy ny rano ambonin'ny tany dia tsy azo ovaina, 20-50% ihany no ovaina ary ny ambiny dia avoaka any amin'ny tontolo iainana, ka miteraka olana ara-tontolo iainana sy ara-pahasalamana lehibe6.
Ny fiparitahan'ny DC amin'ny ambaratonga ambany dia mety hamono ireo zavamananaina bitika photosynthetic an-drano, handrahona ny fiparitahan'ny bakteria mikraoba, ary hampitombo ny fanoherana ny mikraoba, noho izany dia tsy maintsy esorina amin'ny rano maloto io loto io. Ny fahasimbana voajanahary amin'ny DC ao anaty rano dia dingana tena miadana. Ny dingana fizika-simika toy ny photolysis, biodegradation ary adsorption dia tsy afaka simba raha tsy amin'ny fifantohana ambany sy amin'ny tahan'ny tena ambany7,8. Na izany aza, ny fomba ara-toekarena, tsotra, sariaka amin'ny tontolo iainana, mora karakaraina ary mahomby indrindra dia ny adsorption9,10.
Ny vy nano zero valent (nZVI) dia akora tena mahery vaika izay afaka manala antibiotika maro amin'ny rano, anisan'izany ny metronidazole, diazepam, ciprofloxacin, chloramphenicol, ary tetracycline. Izany fahaiza-manao izany dia noho ny toetra mahavariana ananan'ny nZVI, toy ny fihetsika avo lenta, velaran-tany midadasika, ary toerana fifandraisana ivelany maro11. Na izany aza, ny nZVI dia mora miangona ao anaty rano noho ny herin'ny van der Wells sy ny toetra magnetika avo lenta, izay mampihena ny fahombiazany amin'ny fanesorana ny loto noho ny fiforonan'ny sosona oksida izay manakana ny fihetsiky ny nZVI10,12. Ny fiangonan'ny poti-javatra nZVI dia azo ahena amin'ny alàlan'ny fanovana ny velarany amin'ny alàlan'ny surfactants sy polymers na amin'ny fampifangaroana azy ireo amin'ny nanomaterials hafa amin'ny endrika composites, izay voaporofo fa fomba iray azo ampiharina hanatsarana ny fahamarinany amin'ny tontolo iainana13,14.
Ny Graphene dia akora nano karbônina roa refy izay ahitana atôma karbônina mifangaro sp2 izay milahatra ao anaty tambajotra tantely. Manana velaran-tany midadasika izy io, tanjaka mekanika manan-danja, hetsika elektrokatalitika tena tsara, fitarihana hafanana avo lenta, fivezivezen'ny elektrôna haingana, ary akora mpitondra sahaza hanohanana ireo nanopartikela tsy organika eo amin'ny velarany. Ny fitambaran'ny nanopartikela metaly sy ny graphene dia afaka mihoatra lavitra noho ny tombontsoa tsirairay avy amin'ny akora tsirairay ary, noho ny toetrany ara-batana sy simika ambony, dia manome fizarana tsara indrindra ny nanopartikela ho an'ny fitsaboana rano mahomby kokoa15.
Ny fitrandrahana zavamaniry no safidy tsara indrindra ho solon'ireo akora simika mampidi-doza ampiasaina matetika amin'ny fanamboarana ny graphene oxide (rGO) sy nZVI satria mora azo izy ireo, mora vidy, dingana iray monja, azo antoka ho an'ny tontolo iainana, ary azo ampiasaina ho akora mampidi-doza. Ny flavonoids sy ny singa phenolic dia miasa ho toy ny stabilizer ihany koa. Noho izany, ny fitrandrahana ravin'ny Atriplex halimus L. dia nampiasaina ho akora fanamboarana sy fanakatonana ho an'ny fanamboarana ny rGO/nZVI composites ato amin'ity fandalinana ity. Ny Atriplex halimus avy amin'ny fianakaviana Amaranthaceae dia kirihitra maharitra tia azota miaraka amin'ny faritra ara-jeografika midadasika16.
Araka ny literatiora misy, ny Atriplex halimus (A. halimus) no nampiasaina voalohany hanaovana rGO/nZVI composites ho fomba fanamboarana ara-toekarena sy ara-tontolo iainana. Noho izany, ny tanjon'ity asa ity dia misy fizarana efatra: (1) phytosynthesis ny rGO/nZVI sy ny composites nZVI ray aman-dreny mampiasa ny A. halimus aquatic leaf extract, (2) famaritana ny composites phytosynthesised mampiasa fomba maro mba hanamafisana ny fahombiazan'ny fanamboarana azy, (3) fandalinana ny fiantraikan'ny rGO sy nZVI amin'ny adsorption sy ny fanesorana ny loto organika amin'ny antibiotika doxycycline amin'ny alàlan'ny parameteran'ny fihetsika samihafa, fanatsarana ny fepetra amin'ny fizotran'ny adsorption, (3) fanadihadiana ny fitaovana composites amin'ny fitsaboana mitohy isan-karazany aorian'ny tsingerin'ny fanodinana.
Doxycycline hydrochloride (DC, MM = 480.90, raikipohy simika C22H24N2O·HCl, 98%), vy klôro hexahydrate (FeCl3.6H2O, 97%), vovoka grafita novidina avy any Sigma-Aldrich, Etazonia. Ny sodium hydroxide (NaOH, 97%), etanôla (C2H5OH, 99.9%) ary asidra klôroika (HCl, 37%) dia novidina avy any Merck, Etazonia. Ny NaCl, KCl, CaCl2, MnCl2 ary MgCl2 dia novidina avy any Tianjin Comio Chemical Reagent Co., Ltd. Ny reagents rehetra dia manana fahadiovana avo lenta. Ny rano voadio roa sosona no nampiasaina hanomanana ny vahaolana rehetra amin'ny rano.
Nangonina avy amin'ny toeram-ponenany voajanahary ao amin'ny Deltan'i Nil sy ny morontsirak'i Ejipta Mediteraneana ny santionan'ny A. halimus. Nangonina araka ny torolàlana nasionaly sy iraisam-pirenena ny akora zavamaniry17. Ny Profesora Manal Fawzi dia namantatra santionan'ny zavamaniry araka ny Boulos18, ary ny Departemantan'ny Siansa momba ny Tontolo Iainana ao amin'ny Oniversiten'i Alexandria dia manome alalana ny fanangonana karazana zavamaniry nodinihina ho an'ny tanjona ara-tsiansa. Ny tapakila santionany dia tazonina ao amin'ny Tanta University Herbarium (TANE), tapakila laharana 14 122–14 127, toeram-pambolena ho an'ny daholobe izay manome fidirana amin'ny akora napetraka. Ho fanampin'izany, mba hanesorana ny vovoka na ny loto, tetehina madinika ny ravin'ny zavamaniry, kobanina in-3 amin'ny rano fisotro madio sy rano voadio, ary avy eo maina amin'ny 50°C. Notorotoroina ny zavamaniry, natsoboka tao anaty rano voadio 100 ml ny vovoka madinika 5 g ary nafangaro tamin'ny 70°C nandritra ny 20 minitra mba hahazoana nalaina. Ny nalaina avy amin'ny Bacillus nicotianae azo dia nosivanina tamin'ny alalan'ny taratasy sivana Whatman ary notehirizina tao anaty fantsona madio sy voadio amin'ny 4°C mba hampiasaina bebe kokoa.
Araka ny aseho amin'ny Sary 1, ny GO dia vita avy amin'ny vovoka grafita tamin'ny alàlan'ny fomba Hummers novaina. 10 mg ny vovoka GO dia naparitaka tao anaty rano deionized 50 ml nandritra ny 30 minitra teo ambanin'ny sonication, ary avy eo dia nafangaro nandritra ny 60 minitra ny FeCl3 0.9 g sy NaAc 2.9 g. Nampiana 20 ml ny nalaina avy amin'ny ravin'ny atriplex tao amin'ny vahaolana nafangaro sady nafangaro ary navela tamin'ny 80°C nandritra ny 8 ora. Nosivanina ny fampiatoana mainty vokatr'izany. Nosasana tamin'ny etanôla sy rano bidistillé ireo nanocomposites voaomana ary avy eo nohamainina tao anaty lafaoro banga tamin'ny 50°C nandritra ny 12 ora.
Sary kisarisary sy nomerika mampiseho ny fanamboarana maitso ny fitambaran'ny rGO/nZVI sy nZVI ary ny fanesorana ny antibiotika DC amin'ny rano voaloto amin'ny fampiasana ny fitrandrahana Atriplex halimus.
Raha fintinina, araka ny aseho amin'ny Sary 1, dia nampiana tsikelikely tao anaty vahaolana nalaina avy amin'ny ravina mangidy 20 ml nandritra ny 60 minitra sady nafanaina sy nafangaro moramora ny vahaolana, ary avy eo dia notsintrifugasiona tamin'ny 14,000 rpm (Hermle, 15,000 rpm) nandritra ny 15 minitra mba hahazoana poti-mainty, izay nosasana intelo tamin'ny etanôla sy rano voadio ary avy eo nohamainina tao anaty lafaoro misy banga tamin'ny 60° C nandritra ny alina.
Ny akora rGO/nZVI sy nZVI namboarina tamin'ny zavamaniry dia nojerena tamin'ny alalan'ny spectroscopy UV-hita maso (spectrophotometer UV/Vis andiany T70/T80, PG Instruments Ltd, UK) tao anatin'ny elanelan'ny scanning 200-800 nm. Mba handinihana ny topografia sy ny fizarana ny haben'ny akora rGO/nZVI sy nZVI, dia nampiasaina ny spectroscopy TEM (JOEL, JEM-2100F, Japon, voltase accelerating 200 kV). Mba hanombanana ireo vondrona miasa izay mety ho tafiditra ao amin'ny fitrandrahana zavamaniry tompon'andraikitra amin'ny fizotran'ny famerenana amin'ny laoniny sy ny fanamafisana, dia natao ny spectroscopy FT-IR (spectrometer JASCO tao anatin'ny elanelana 4000-600 cm-1). Ho fanampin'izany, nampiasaina ny zeta potential analyzer (Zetasizer Nano ZS Malvern) mba handinihana ny fiampangana ambonin'ny nanomaterials namboarina. Ho an'ny fandrefesana ny difraksion'ny taratra X amin'ny akora nano vovoka, dia nampiasaina ny difraksiômetatra taratra X (X'PERT PRO, Holandy), miasa amin'ny courant (40 mA), voltazy (45 kV) ao amin'ny elanelana 2θ manomboka amin'ny 20° ka hatramin'ny 80° ary taratra CuKa1 (\(\lambda =\ ) 1.54056 Ao). Ny spektrometatra taratra X manaparitaka angovo (EDX) (modely JEOL JSM-IT100) no tompon'andraikitra tamin'ny fandalinana ny firafitry ny singa rehefa manangona taratra X monochromatic Al K-α manomboka amin'ny -10 ka hatramin'ny 1350 eV amin'ny XPS, habe teboka 400 μm K-ALPHA (Thermo Fisher Scientific, Etazonia) ny angovon'ny fifindran'ny spectrum feno dia 200 eV ary ny spectrum tery dia 50 eV. Ny santionany vovoka dia tsindriana eo amin'ny fitoeran'ny santionany, izay apetraka ao anaty efitrano banga. Ny spektrum C1s no nampiasaina ho toy ny referansa amin'ny 284.58 eV mba hamaritana ny angovo fifamatorana.
Natao ny andrana adsorption mba hitsapana ny fahombiazan'ny nanocomposites rGO/nZVI voafintina amin'ny fanesorana ny doxycycline (DC) amin'ny vahaolana anaty rano. Natao tao anaty tavoara Erlenmeyer 25 ml tamin'ny hafainganam-pandehan'ny fihozongozonana 200 rpm teo amin'ny orbital shaker (Stuart, Orbital Shaker/SSL1) tamin'ny 298 K ny andrana adsorption. Tamin'ny fanalefahana ny vahaolana tahiry DC (1000 ppm) tamin'ny rano bidistilled. Mba hanombanana ny fiantraikan'ny fatran'ny rGO/nSVI amin'ny fahombiazan'ny adsorption, dia nampiana nanocomposites amin'ny lanja samihafa (0.01–0.07 g) tamin'ny vahaolana DC 20 ml. Mba handinihana ny kinetika sy ny isotherms adsorption, dia natsoboka tao anaty vahaolana anaty rano misy CD misy fifantohana voalohany (25–100 mg L–1) ny 0.05 g amin'ny adsorbent. Nodinihina ny fiantraikan'ny pH amin'ny fanesorana ny DC tamin'ny pH (3–11) sy fifantohana voalohany 50 mg L-1 tamin'ny 25°C. Amboary ny pH-n'ny rafitra amin'ny alàlan'ny fanampiana vahaolana HCl na NaOH kely (Crison pH meter, pH meter, pH 25). Ho fanampin'izany, nodinihina ny fiantraikan'ny mari-pana amin'ny andrana adsorption eo anelanelan'ny 25-55°C. Nodinihina ny fiantraikan'ny tanjaky ny ionika amin'ny fizotran'ny adsorption tamin'ny alàlan'ny fanampiana fifantohana NaCl isan-karazany (0.01–4 mol L–1) amin'ny fifantohana voalohany DC 50 mg L–1, pH 3 sy 7), 25°C, ary fatra adsorbent 0.05 g. Ny adsorption ny DC tsy adsorbent dia norefesina tamin'ny alàlan'ny spectrophotometer UV-Vis roa taratra (andiany T70/T80, PG Instruments Ltd, UK) izay misy cuvettes quartz 1.0 cm ny halavan'ny lalana amin'ny halavan'ny onjam-peo ambony indrindra (λmax) 270 sy 350 nm. Ny isan-jaton'ny fanesorana antibiotika DC (R%; Eq. 1) sy ny habetsaky ny adsorbent an'ny DC, qt, Eq. 2 (mg/g) no norefesina tamin'ny fampiasana ity raikipohy manaraka ity.
izay %R ny fahafahan'ny fanesorana DC (%), Co ny fifantohana DC voalohany amin'ny fotoana 0, ary C ny fifantohana DC amin'ny fotoana t (mg L-1).
izay qe ny habetsaky ny DC voatsindrona isaky ny lanjan'ny adsorbent (mg g-1), Co sy Ce ny fifantohana amin'ny fotoana aotra sy amin'ny equilibrium (mg l-1), V ny haben'ny vahaolana (l), ary m ny reagent lanjan'ny adsorption (g).
Ny sary SEM (Sary 2A–C) dia mampiseho ny endriky ny lamellar an'ny rGO/nZVI composite miaraka amin'ny nanoparticles vy boribory miparitaka mitovy amin'ny velarany, izay manondro ny fampiraisana mahomby ny nZVI NPs amin'ny velaran'ny rGO. Ankoatra izany, misy ketrona sasany eo amin'ny ravin'ny rGO, izay manamafy ny fanesorana ireo vondrona misy oksizenina miaraka amin'ny famerenana amin'ny laoniny ny A. halimus GO. Ireo ketrona lehibe ireo dia miasa ho toerana fampidirana mavitrika ny vy NPs. Ny sary nZVI (Sary 2D-F) dia naneho fa ny vy NPs boribory dia miparitaka be ary tsy miangona, izay vokatry ny toetran'ny coating an'ny singa botanika amin'ny fitrandrahana zavamaniry. Ny haben'ny poti dia miovaova eo anelanelan'ny 15–26 nm. Na izany aza, ny faritra sasany dia manana endrika mesoporous miaraka amin'ny firafitry ny mibontsina sy lavaka, izay afaka manome fahafaha-miditra mahomby amin'ny nZVI, satria afaka mampitombo ny mety hisian'ny fandrika molekiola DC eo amin'ny velaran'ny nZVI izy ireo. Rehefa nampiasaina tamin'ny fanamboarana nZVI ny nalaina avy amin'ny Rosa Damascus, dia tsy nitovy ny NP azo, misy lavaka sy endrika samihafa, izay nampihena ny fahombiazany amin'ny adsorption Cr(VI) ary nampitombo ny fotoana fihetsehana 23. Mifanaraka amin'ny nZVI novokarina avy amin'ny ravin'ny hazo ôka sy voaroy ny vokatra, izay tena boribory misy habe nanometera samihafa tsy misy agglomeration miharihary.
Sary SEM an'ny rGO/nZVI (AC), nZVI (D, E) composites ary lamina EDX an'ny nZVI/rGO (G) sy nZVI (H).
Nodinihina tamin'ny alalan'ny EDX (Sary 2G, H) ny firafitry ny singa ao amin'ny akora rGO/nZVI sy nZVI novokarin'ny zavamaniry. Asehon'ny fanadihadiana fa ny nZVI dia voaforon'ny karbônina (38.29% amin'ny lanja), oksizenina (47.41% amin'ny lanja) ary vy (11.84% amin'ny lanja), saingy misy ihany koa ny singa hafa toy ny phosphore24, izay azo avy amin'ny fitrandrahana zavamaniry. Ankoatra izany, ny isan-jaton'ny karbônina sy oksizenina avo dia noho ny fisian'ny phytochemicals avy amin'ny fitrandrahana zavamaniry ao amin'ny santionan'ny nZVI ambanin'ny tany. Mizara mitovy amin'ny rGO ireo singa ireo saingy amin'ny tahan'ny samihafa: C (39.16 wt %), O (46.98 wt %) ary Fe (10.99 wt %), EDX rGO/nZVI koa dia mampiseho ny fisian'ny singa hafa toy ny S, izay azo ampifandraisina amin'ny fitrandrahana zavamaniry, ampiasaina. Tsara lavitra noho ny fampiasana ny nalaina avy amin'ny ravin'ny eucalyptus ny tahan'ny C:O ankehitriny sy ny votoatin'ny vy ao amin'ny fitambarana rGO/nZVI mampiasa A. halimus, satria mampiavaka ny firafitry ny C (23.44 wt.%), O (68.29 wt.%) ary Fe (8.27 wt.%). wt %). 25. Nataša et al., 2022 dia nitatitra firafitry ny singa mitovy amin'ny nZVI novokarina avy amin'ny ravin'ny hazo ôka sy voaroy ary nanamafy fa ny vondrona polyphenol sy ny molekiola hafa hita ao amin'ny nalaina avy amin'ny ravina no tompon'andraikitra amin'ny fizotran'ny fampihenana.
Boribory sy tsy ara-dalàna ny endriky ny nZVI novokarina tamin'ny zavamaniry (Sary S2A,B), miaraka amin'ny haben'ny poti antonony 23.09 ± 3.54 nm, na izany aza, hita ny rojo vy noho ny herin'ny van der Waals sy ny ferromagnetisma. Mifanaraka tsara amin'ny valin'ny SEM io endrika poti granular sy boribory io. Hitan'i Abdelfatah et al. tamin'ny taona 2021 ny fandinihana mitovy amin'izany rehefa nampiasaina tamin'ny fanamboarana ny nZVI11 ny nalaina avy amin'ny ravin'ny tsaramaso castor. Ny NP nalaina avy amin'ny ravin'ny Ruelas tuberosa ampiasaina ho toy ny mpandrava ao amin'ny nZVI dia manana endrika boribory ihany koa miaraka amin'ny savaivony 20 ka hatramin'ny 40 nm26.
Ny sary TEM mifangaro rGO/nZVI (Sary S2C-D) dia naneho fa ny rGO dia sehatra fototra misy vala sy ketrona sisiny manome toerana enta-mavesatra maro ho an'ny nZVI NPs; ity morphology lamellar ity dia manamafy ihany koa ny fahombiazan'ny fanamboarana rGO. Ho fanampin'izany, ny nZVI NPs dia manana endrika boribory miaraka amin'ny haben'ny poti manomboka amin'ny 5.32 ka hatramin'ny 27 nm ary tafiditra ao amin'ny sosona rGO miaraka amin'ny fiparitahana saika mitovy. Nampiasaina hanamboarana Fe NPs/rGO ny fitrandrahana ravin'ny eucalyptus; Ny valin'ny TEM koa dia nanamafy fa ny ketrona ao amin'ny sosona rGO dia nanatsara ny fiparitahan'ny Fe NPs mihoatra noho ny Fe NPs madio ary nampitombo ny fihetsiky ny composites. Vokatra mitovy amin'izany no azon'i Bagheri et al. 28 rehefa namboarina tamin'ny alàlan'ny teknika ultrasonic ny composites miaraka amin'ny haben'ny nanoparticle vy antonony eo amin'ny 17.70 nm eo ho eo.
Aseho amin'ny Sary 3A ny spektra FTIR an'ny A. halimus, nZVI, GO, rGO, ary rGO/nZVI. Ny fisian'ny vondrona miasa ety ambonin'ny ravin'ny A. halimus dia miseho amin'ny 3336 cm-1, izay mifanandrify amin'ny polyphenols, ary 1244 cm-1, izay mifanandrify amin'ny vondrona carbonyl vokarin'ny proteinina. Hita ihany koa ny vondrona hafa toy ny alkanes amin'ny 2918 cm-1, alkenes amin'ny 1647 cm-1 ary ny fanitarana CO-O-CO amin'ny 1030 cm-1, izay manondro ny fisian'ny singa avy amin'ny zavamaniry izay miasa ho toy ny tombo-kase ary tompon'andraikitra amin'ny famerenana amin'ny laoniny avy amin'ny Fe2+ mankany Fe0 ary GO mankany rGO29. Amin'ny ankapobeny, ny spektra nZVI dia mampiseho ny tampon'ny fidiran'ny siramamy mangidy, saingy misy toerana miova kely. Misy tarika mahery vaika miseho amin'ny 3244 cm-1 mifandraika amin'ny hovitrovitra mivelatra OH (phenols), ny tendrony amin'ny 1615 dia mifanandrify amin'ny C=C, ary ny tarika amin'ny 1546 sy 1011 cm-1 dia mipoitra noho ny fivelaran'ny C=O (polyphenols sy flavonoids), ny vondrona CN- amin'ny amines aromatika ary ny amines aliphatic dia hita ihany koa amin'ny 1310 cm-1 sy 1190 cm-1, tsirairay avy13. Ny spektrum FTIR an'ny GO dia mampiseho ny fisian'ny vondrona misy oksizenina mahery vaika maro, anisan'izany ny tarika mivelatra alkoxy (CO) amin'ny 1041 cm-1, ny tarika mivelatra epoxy (CO) amin'ny 1291 cm-1, ny fivelaran'ny C=O. Nipoitra ny tarika misy hovitrovitra mivelatra C=C amin'ny 1619 cm-1, tarika iray amin'ny 1708 cm-1 ary tarika midadasika misy hovitrovitra mivelatra vondrona OH amin'ny 3384 cm-1, izay nohamafisin'ny fomba Hummers nohatsaraina, izay mahomby amin'ny oksidana ny fizotran'ny grafita. Rehefa ampitahaina amin'ny spectra GO ny rGO sy rGO/nZVI composites, dia mihena be ny hamafin'ny vondrona misy oksizenina sasany, toy ny OH amin'ny 3270 cm-1, raha toa kosa ka mihena tanteraka ny hafa, toy ny C=O amin'ny 1729 cm-1, izay manondro ny fanesorana nahomby ny vondrona miasa misy oksizenina ao amin'ny GO tamin'ny alalan'ny fitrandrahana A. halimus. Hita eo amin'ny 1560 sy 1405 cm-1 eo ho eo ny tendrony maranitra mampiavaka ny rGO amin'ny fihenjanana C=C, izay manamafy ny fihenan'ny GO ho rGO. Nisy fiovaovana teo anelanelan'ny 1043 sy 1015 cm-1 ary teo anelanelan'ny 982 sy 918 cm-1 hita, angamba noho ny fampidirana akora avy amin'ny zavamaniry31,32. Weng et al., 2018 koa dia nahita fihenan'ny vondrona miasa misy oksizenina ao amin'ny GO, izay manamafy ny fahombiazan'ny fananganana rGO amin'ny alàlan'ny bioreduction, satria ny fitrandrahana ravin'ny eucalyptus, izay nampiasaina hanamboarana akora vy graphene oxide mihena, dia naneho spectra FTIR akaiky kokoa ny vondrona miasa avy amin'ny singa zavamaniry.33.
A. Spektrum FTIR an'ny gallium, nZVI, rGO, GO, fitambaran'ny rGO/nZVI (A). Fifangaroan'ny taratra amin'ny alalan'ny taratra radiografika rGO, GO, nZVI ary rGO/nZVI (B).
Ny fiforonan'ny rGO/nZVI sy nZVI composites dia nohamafisin'ny lamina diffraction X-ray (Sary 3B). Hita tamin'ny 2Ɵ 44.5° ny tampon'ny Fe0 mahery vaika, mifanaraka amin'ny index (110) (JCPDS no. 06–0696)11. Ny tampon'ny magnetite Fe3O4 no mahatonga ny 63.2° ho mifandray amin'ny index Miller an'ny plane (440) noho ny fisian'ny ϒ-FeOOH (JCPDS no. 17-0536)34. Ny lamina X-ray an'ny GO dia mampiseho tampon'ny graphite maranitra amin'ny 2Ɵ 10.3° sy tampon'ny 21.1°, izay manondro ny fanesorana tanteraka ny grafita ary manasongadina ny fisian'ny vondrona misy oksizenina eo amin'ny velaran'ny GO35. Ny lamina mitambatra an'ny rGO sy rGO/nZVI dia nandrakitra ny fanjavonan'ny tendrony GO mampiavaka azy sy ny fiforonan'ny tendrony rGO mivelatra amin'ny 2Ɵ 22.17 sy 24.7° ho an'ny fitambaran'ny rGO sy rGO/nZVI, tsirairay avy, izay nanamafy ny fahombiazan'ny famerenana ny GO amin'ny alalan'ny fitrandrahana zavamaniry. Na izany aza, tao amin'ny lamina mitambatra rGO/nZVI, dia hita tamin'ny 44.9\(^\circ\) sy 65.22\(^\circ\) ny tendrony fanampiny mifandraika amin'ny fiaramanidina harato an'ny Fe0 (110) sy bcc Fe0 (200).
Ny zeta potential dia ny potential eo anelanelan'ny sosona ionika miraikitra amin'ny velaran'ny poti iray sy ny vahaolana anaty rano izay mamaritra ny toetran'ny elektrostatika amin'ny fitaovana iray ary mandrefy ny fahamarinany37. Ny fanadihadiana ny Zeta potential amin'ny composites nZVI, GO, ary rGO/nZVI novokarin'ny zavamaniry dia naneho ny fahamarinany noho ny fisian'ny fiampangana ratsy -20.8, -22, ary -27.4 mV, tsirairay avy, eo amin'ny velarany, araka ny aseho amin'ny Sary S1A-C. Ireo valiny ireo dia mifanaraka amin'ny tatitra maromaro izay milaza fa ny vahaolana misy poti manana sanda zeta potential latsaky ny -25 mV dia mazàna mampiseho fahamarinan-toerana avo lenta noho ny fifanosehana elektrostatika eo amin'ireo poti ireo. Ny fitambaran'ny rGO sy nZVI dia ahafahan'ny composite mahazo fiampangana ratsy bebe kokoa ary noho izany dia manana fahamarinan-toerana ambony kokoa noho ny GO na nZVI irery. Noho izany, ny trangan-javatra fifanosehana elektrostatika dia hitarika amin'ny fiforonan'ny composites rGO/nZVI39 marin-toerana. Ny velaran'ny ratsy amin'ny GO dia ahafahany miparitaka mitovy amin'ny tontolo anaty rano tsy misy agglomeration, izay mamorona fepetra tsara ho an'ny fifandraisana amin'ny nZVI. Mety mifandray amin'ny fisian'ny vondrona miasa samihafa ao amin'ny fitrandrahana voatavo mangidy ny fiampangana ratsy, izay manamafy ihany koa ny fifandraisana misy eo amin'ny GO sy ny precursors vy ary ny fitrandrahana zavamaniry mba hamorona rGO sy nZVI, tsirairay avy, ary ny complexe rGO/nZVI. Ireo fitambaran'ny zavamaniry ireo dia afaka miasa ho toy ny capping agents ihany koa, satria misoroka ny fitambaran'ny nanoparticles vokarina ary noho izany dia mampitombo ny fahamarinan'izy ireo40.
Ny firafitry ny singa sy ny toetry ny valence an'ny nZVI sy rGO/nZVI composites dia voafaritry ny XPS (Sary 4). Ny fanadihadiana XPS amin'ny ankapobeny dia naneho fa ny composites rGO/nZVI dia ahitana indrindra ny singa C, O, ary Fe, mifanaraka amin'ny sarintany EDS (Sary 4F–H). Ny spectrum C1s dia misy tendrony telo amin'ny 284.59 eV, 286.21 eV ary 288.21 eV izay maneho ny CC, CO ary C=O. Ny spectrum O1s dia nozaraina ho tendrony telo, anisan'izany ny 531.17 eV, 532.97 eV, ary 535.45 eV, izay nomena ny vondrona O=CO, CO, ary NO. Na izany aza, ny tendrony amin'ny 710.43, 714.57 ary 724.79 eV dia manondro ny Fe 2p3/2, Fe+3 ary Fe p1/2. Ny spektra XPS an'ny nZVI (Sary 4C-E) dia naneho ny tampon'ny singa C, O, ary Fe. Ny tampon'ny 284.77, 286.25, ary 287.62 eV dia manamafy ny fisian'ny firaka vy-karbônina, satria manondro ny CC, C-OH, ary CO izy ireo. Ny spektra O1s dia mifanitsy amin'ny tampon'ny telo C–O/karbônina vy (531.19 eV), ny radika hydroxyl (532.4 eV) ary ny O–C=O (533.47 eV). Ny tampon'ny 719.6 dia lazaina fa avy amin'ny Fe0, raha toa kosa ny FeOOH mampiseho tampon'ny 717.3 sy 723.7 eV, ankoatra izany, ny tampon'ny 725.8 eV dia manondro ny fisian'ny Fe2O342.43.
Fandinihana XPS momba ny singa nZVI sy rGO/nZVI, tsirairay avy (A, B). Spektra feno an'ny singa nZVI C1s (C), Fe2p (D), ary O1s (E) ary singa rGO/nZVI C1s (F), Fe2p (G), O1s (H).
Ny isotherm adsorption/desorption N2 (Sary 5A, B) dia mampiseho fa ny composites nZVI sy rGO/nZVI dia an'ny karazana II. Ankoatra izany, ny velaran-tany manokana (SBET) an'ny nZVI dia nitombo avy amin'ny 47.4549 ka hatramin'ny 152.52 m2/g taorian'ny fanalana blinding tamin'ny rGO. Azo hazavaina amin'ny fihenan'ny toetran'ny magnetika an'ny nZVI taorian'ny fanalana blinding tamin'ny rGO io vokatra io, ka mampihena ny fitambaran'ny poti-javatra sy mampitombo ny velaran-tany. Ankoatra izany, araka ny aseho amin'ny Sary 5C, ny volume pore (8.94 nm) an'ny composites rGO/nZVI dia ambony noho ny an'ny nZVI tany am-boalohany (2.873 nm). Mifanaraka amin'ny El-Monaem et al. 45 io vokatra io.
Mba hanombanana ny fahafahan'ny adsorption manala DC eo amin'ny composites rGO/nZVI sy ny nZVI tany am-boalohany arakaraka ny fitomboan'ny fifantohana voalohany, dia natao ny fampitahana tamin'ny fanampiana fatra tsy miovaova amin'ny adsorbent tsirairay (0.05 g) amin'ny DC amin'ny fifantohana voalohany samihafa. Vahaolana nodinihina [25]. –100 mg l–1] amin'ny 25°C. Ny valiny dia naneho fa ny fahombiazan'ny fanesorana (94.6%) amin'ny composites rGO/nZVI dia ambony noho ny an'ny nZVI tany am-boalohany (90%) amin'ny fifantohana ambany kokoa (25 mg L-1). Na izany aza, rehefa nitombo ho 100 mg L-1 ny fifantohana voalohany, dia nihena ho 70% sy 65% ​​ny fahombiazan'ny fanesorana ny rGO/nZVI sy ny nZVI ray aman-dreny (Sary 6A), izay mety ho vokatry ny toerana mavitrika vitsy kokoa sy ny fahasimban'ny poti-nZVI. Mifanohitra amin'izany, ny rGO/nZVI dia naneho fahombiazana ambony kokoa tamin'ny fanesorana ny DC, izay mety ho vokatry ny fiantraikany synergistic eo amin'ny rGO sy nZVI, izay ahitana toerana mavitrika marin-toerana azo ampiasaina amin'ny adsorption avo kokoa, ary raha ny amin'ny rGO/nZVI, dia DC bebe kokoa no azo adsorbed noho ny nZVI tsy simba. Ho fanampin'izany, amin'ny sary 6B dia mampiseho fa ny fahafahan'ny adsorption an'ny rGO/nZVI sy nZVI composites dia nitombo avy amin'ny 9.4 mg/g ka hatramin'ny 30 mg/g sy 9 mg/g, tsirairay avy, miaraka amin'ny fitomboan'ny fifantohana voalohany avy amin'ny 25–100 mg/L. -1.1 ka hatramin'ny 28.73 mg g-1. Noho izany, ny tahan'ny fanesorana DC dia mifandray ratsy amin'ny fifantohana DC voalohany, izay vokatry ny isan'ny foibem-pihetsika voafetra tohanan'ny adsorbent tsirairay ho an'ny adsorbent sy ny fanesorana ny DC ao anaty vahaolana. Noho izany, azo tsoahina avy amin'ireto valiny ireto fa ny akora rGO/nZVI dia manana fahombiazana ambony kokoa amin'ny adsorption sy reduction, ary ny rGO ao amin'ny firafitry ny rGO/nZVI dia azo ampiasaina ho toy ny adsorbent sy ho toy ny fitaovana mpitondra.
Ny fahombiazan'ny fanesorana sy ny fahafahan'ny adsorption DC ho an'ny rGO/nZVI sy nZVI composite dia (A, B) [Co = 25 mg l-1–100 mg l-1, T = 25 °C, fatra = 0.05 g], pH. momba ny fahafahan'ny adsorption sy ny fahombiazan'ny fanesorana DC amin'ny rGO/nZVI composite (C) [Co = 50 mg L–1, pH = 3–11, T = 25°C, fatra = 0.05 g].
Ny pH-n'ny vahaolana dia singa tena ilaina amin'ny fandalinana ny fizotran'ny adsorption, satria misy fiantraikany amin'ny haavon'ny ionization, speciation, ary ionization an'ny adsorbent izany. Natao tamin'ny 25°C ny andrana niaraka tamin'ny fatra adsorbent tsy miova (0.05 g) ary fifantohana voalohany 50 mg L-1 ao amin'ny pH (3–11). Araka ny famerenana literatiora46, ny DC dia molekiola amphiphilic misy vondrona miasa azo ionizable maromaro (phenols, vondrona amine, alikaola) amin'ny ambaratonga pH samihafa. Vokatr'izany, ny asan'ny DC isan-karazany sy ireo rafitra mifandraika amin'izany eo amin'ny velaran'ny rGO/nZVI composite dia mety hifandray amin'ny fomba elektrostatika ary mety hisy amin'ny endrika kationa, zwitterion, ary anion, ny molekiola DC dia misy amin'ny endrika kationika (DCH3+) amin'ny pH < 3.3, zwitterionic (DCH20) 3.3 < pH < 7.7 ary anionic (DCH− na DC2−) amin'ny PH 7.7. Vokatr'izany, ny asan'ny DC isan-karazany sy ireo rafitra mifandraika amin'izany eo amin'ny velaran'ny rGO/nZVI composite dia mety hifandray amin'ny fomba elektrostatika ary mety hisy amin'ny endrika kationa, zwitterion, ary anion, ny molekiola DC dia misy amin'ny endrika kationika (DCH3+) amin'ny pH < 3.3, zwitterionic (DCH20) 3.3 < pH < 7.7 ary anionic (DCH- na DC2-) amin'ny PH 7.7. В результате различные функции ДК и связанных с ними структур на поверхности композита rGO/nZVI могут взатимоткистрод и могут существовать в виде катионов, цвиттер-ионов и анионов, молекула ДК существует в виде катиона (DCH3+), тиона (DCH3+) цвиттер-ионный (DCH20) 3,3 < pH < 7,7 sy анионный (DCH- na DC2-) при pH 7,7. Vokatr'izany, ny fiasan'ny DC sy ireo rafitra mifandraika amin'izany eo amin'ny velaran'ny rGO/nZVI composite dia afaka mifandray amin'ny alalan'ny elektrostatika ary mety hisy amin'ny endrika cation, zwitterions, ary anions; ny molekiola DC dia misy amin'ny endrika cation (DCH3+) amin'ny pH < 3.3; ionika (DCH20) 3.3 < pH < 7.7 ary anionika (DCH- na DC2-) amin'ny pH 7.7.因此,DC 的各种功能和rGO/nZVI复合材料表面的相关结构可能会发生静电相互作用,并可能以阳离子、两性离子和阴离子的形式存在,DC分子在pH < 3.3 时以阳离子(DCH3+) 的形式存在,两性离子(DCH20) 3.3 < pH < 7.7 和阴离子(DCH- 或DC2-) 在PH 7.7.因此 , dc 的 种 功能 和 和 和 和 和 复合 材料 表面 的 相关 结构 可能 会 可能 会 可生并 可能 以 阳离子 两 性 和 阴离子 形式 , , dc 分子 在 pH <3.3 时 阳离子 阳离子 阳筐子阳离子 阳离子 (dch3+) 形式存在,两性离子(DCH20) 3.3 < pH < 7.7 和阴离子(DCH- 或DC2-) ary PH 7.7. Следовательно, различные функции ДК и родственных им структур на поверхности композита rGO/nZVI могут вступлеткить взаимодействия и существовать в виде катионов, цвиттер-ионов и анионов, а молекулы ДК являются катионны катионны катионны 3,3. Noho izany, ny fiasan'ny DC sy ireo rafitra mifandraika amin'izany eo amin'ny velaran'ny rGO/nZVI composite dia afaka miditra amin'ny fifandraisana elektrostatika ary misy amin'ny endrika cation, zwitterions, ary anions, raha toa kosa kationika (DCH3+) ny molekiola DC amin'ny pH < 3.3. Он существует виде цвиттер-иона (DCH20) при 3,3 < pH < 7,7 ary аниона (DCH- na DC2-) amin'ny pH 7,7. Misy amin'ny endrika zwitterion (DCH20) amin'ny 3.3 < pH < 7.7 sy anion (DCH- na DC2-) amin'ny pH 7.7 izy.Niaraka tamin'ny fitomboan'ny pH avy amin'ny 3 ka hatramin'ny 7, nitombo avy amin'ny 11.2 mg/g (56%) ka hatramin'ny 17 mg/g (85%) ny fahafaha-miditra sy ny fahombiazan'ny fanesorana DC (Sary 6C). Na izany aza, rehefa nitombo ho 9 sy 11 ny pH, dia nihena kely ny fahafaha-miditra sy ny fahombiazan'ny fanesorana, avy amin'ny 10.6 mg/g (53%) ka hatramin'ny 6 mg/g (30%). Niaraka tamin'ny fitomboan'ny pH avy amin'ny 3 ka hatramin'ny 7, dia nisy tamin'ny endrika zwitterions ny DC, izay nahatonga azy ireo ho saika tsy voasarika na voatosika amin'ny alalan'ny elektrostatika amin'ny alalan'ny rGO/nZVI composites, indrindra amin'ny alalan'ny fifandraisana elektrostatika. Rehefa nitombo mihoatra ny 8.2 ny pH, dia nihena ny velaran'ny adsorbent, ka nihena sy nihena ny fahafaha-miditra noho ny fifanosehana elektrostatika eo amin'ny doxycycline misy fiampangana ratsy sy ny velaran'ny adsorbent. Ity fironana ity dia manondro fa ny adsorption DC amin'ny composites rGO/nZVI dia miankina betsaka amin'ny pH, ary ny valiny koa dia manondro fa ny composites rGO/nZVI dia mety tsara ho adsorbent amin'ny toe-javatra asidra sy tsy miandany.
Ny fiantraikan'ny mari-pana amin'ny adsorption ny vahaolana DC anaty rano dia natao tamin'ny (25–55°C). Ny Sary 7A dia mampiseho ny fiantraikan'ny fitomboan'ny mari-pana amin'ny fahombiazan'ny fanesorana ny antibiotika DC amin'ny rGO/nZVI, mazava fa ny fahafaha-manala sy ny fahafaha-miditra dia nitombo avy amin'ny 83.44% sy 13.9 mg/g ho 47% sy 7.83 mg/g. , tsirairay avy. Io fihenana lehibe io dia mety ho vokatry ny fitomboan'ny angovo mafana amin'ny ion DC, izay mitarika amin'ny desorption47.
Fiantraikan'ny mari-pana amin'ny fahombiazan'ny fanesorana sy ny fahafahan'ny CD misoroka amin'ny rGO/nZVI Composites (A) [Co = 50 mg L–1, pH = 7, Fatra = 0.05 g], Fatra misoroka amin'ny fahombiazan'ny fanesorana sy ny fahombiazan'ny fanesorana ny CD Fiantraikan'ny fifantohana voalohany amin'ny fahafahan'ny DC misoroka sy ny fahombiazan'ny fanesorana ny DC amin'ny rGO/nSVI composite (B) [Co = 50 mg L–1, pH = 7, T = 25°C] (C, D) [Co = 25–100 mg L–1, pH = 7, T = 25 °C, fatra = 0.05 g].
Aseho amin'ny Sary 7B ny fiantraikan'ny fampitomboana ny fatran'ny adsorbent rGO/nZVI avy amin'ny 0.01 g ka hatramin'ny 0.07 g eo amin'ny fahombiazan'ny fanesorana sy ny fahafaha-miditra. Ny fitomboan'ny fatran'ny adsorbent dia nitarika fihenan'ny fahafaha-miditra avy amin'ny 33.43 mg/g ka hatramin'ny 6.74 mg/g. Na izany aza, miaraka amin'ny fitomboan'ny fatran'ny adsorbent avy amin'ny 0.01 g ka hatramin'ny 0.07 g, ny fahombiazan'ny fanesorana dia mitombo avy amin'ny 66.8% ka hatramin'ny 96%, izay mety mifandray amin'ny fitomboan'ny isan'ny foibe mavitrika eo amin'ny velaran'ny nanocomposite.
Nodinihina ny fiantraikan'ny fifantohana voalohany amin'ny fahafaha-miditra sy ny fahombiazan'ny fanesorana [25–100 mg L-1, 25°C, pH 7, fatra 0.05 g]. Rehefa nitombo avy amin'ny 25 mg L-1 ka hatramin'ny 100 mg L-1 ny fifantohana voalohany, dia nihena avy amin'ny 94.6% ka hatramin'ny 65% ​​ny isan-jaton'ny fanesorana ny rGO/nZVI composite (Sary 7C), angamba noho ny tsy fisian'ny toerana mavitrika irina. . Miditra amin'ny fifantohana lehibe amin'ny DC49. Etsy ankilany, rehefa nitombo ny fifantohana voalohany, dia nitombo ihany koa ny fahafaha-miditra avy amin'ny 9.4 mg/g ka hatramin'ny 30 mg/g mandra-pahatongan'ny fifandanjana (Sary 7D). Ity fihetsika tsy azo ihodivirana ity dia vokatry ny fitomboan'ny hery manosika miaraka amin'ny fifantohana DC voalohany lehibe kokoa noho ny fanoherana ny famindrana ny lanjan'ny ion DC mba hahatongavana amin'ny velaran'ny rGO/nZVI composite 50.
Ny fotoana fifandraisana sy ny fandalinana kinetika dia mikendry ny hahatakatra ny fotoana fifandanjan'ny adsorption. Voalohany, ny habetsaky ny DC adsorbed nandritra ny 40 minitra voalohany tamin'ny fotoana fifandraisana dia antsasaky ny totalin'ny totalin'ny adsorption nandritra ny fotoana manontolo (100 minitra). Raha mifandona ny molekiola DC ao anaty vahaolana ka mahatonga azy ireo hifindra haingana eo amin'ny velaran'ny rGO/nZVI composite ka miteraka adsorption be dia be. Rehefa afaka 40 minitra, nitombo tsikelikely sy miadana ny adsorption DC mandra-pahatongan'ny fifandanjana rehefa afaka 60 minitra (Sary 7D). Koa satria ampy ny adsorption ao anatin'ny 40 minitra voalohany, dia ho vitsy kokoa ny fifandonana amin'ny molekiola DC ary ho vitsy kokoa ny toerana mavitrika ho an'ny molekiola tsy adsorbed. Noho izany, azo ahena ny tahan'ny adsorption51.
Mba hahatakarana bebe kokoa ny kinetika adsorption, dia nampiasaina ny tetika tsipika misy ny modely kinetika pseudo voalohany (Sary 8A), pseudo faharoa (Sary 8B), ary Elovich (Sary 8C). Avy amin'ireo masontsivana azo avy amin'ny fanadihadiana kinetika (Tabilao S1), dia mazava fa ny modely pseudosecond no modely tsara indrindra amin'ny famaritana ny kinetika adsorption, izay apetraka ambony kokoa noho ny modely roa hafa ny sandan'ny R2. Misy ihany koa ny fitoviana eo amin'ny fahafaha-miditra adsorption voakajy (qe, cal). Ny filaharan'ny pseudo-second sy ny sandan'ny andrana (qe, exp.) dia porofo fanampiny fa ny filaharan'ny pseudo-second dia modely tsara kokoa noho ny modely hafa. Araka ny aseho amin'ny Tabilao 1, ny sandan'ny α (tahan'ny adsorption voalohany) sy β (tsy miovaova ny desorption) dia manamafy fa ny tahan'ny adsorption dia ambony kokoa noho ny tahan'ny desorption, izay manondro fa ny DC dia mirona amin'ny adsorption mahomby amin'ny composite rGO/nZVI52.
Tetika kinetika adsorption linear an'ny filaharana pseudo-second (A), filaharana pseudo-first (B) ary Elovich (C) [Co = 25–100 mg l–1, pH = 7, T = 25 °C, fatra = 0.05 g].
Ny fandalinana ny isotherm adsorption dia manampy amin'ny famaritana ny fahafahan'ny adsorbent (RGO/nRVI composite) amin'ny fifantohana adsorbate (DC) sy ny mari-pana samihafa. Ny fahafahan'ny adsorption ambony indrindra dia nokajiana tamin'ny fampiasana ny isotherm Langmuir, izay nanondro fa homogeneous ny adsorption ary nahitana ny fiforonan'ny monolayer adsorbate eo amin'ny velaran'ny adsorbent tsy misy fifandraisana eo amin'izy ireo53. Ny modely isotherm roa hafa ampiasaina betsaka dia ny modely Freundlich sy Temkin. Na dia tsy ampiasaina hikajiana ny fahafahan'ny adsorption aza ny modely Freundlich, dia manampy amin'ny fahatakarana ny fizotran'ny adsorption heterogeneous izany ary ny banga eo amin'ny adsorbent dia manana angovo samihafa, raha ny modely Temkin kosa dia manampy amin'ny fahatakarana ny toetra ara-batana sy simikan'ny adsorption54.
Ny Sary 9A-C dia mampiseho ny tsipika misy ny modely Langmuir, Freindlich, ary Temkin. Ny sandan'ny R2 nokajiana avy amin'ny tsipika Freundlich (Sary 9A) sy Langmuir (Sary 9B) ary aseho ao amin'ny Tabilao 2 dia mampiseho fa ny adsorption DC amin'ny composite rGO/nZVI dia manaraka ny modely isotherm Freundlich (0.996) sy Langmuir (0.988) ary Temkin (0.985). Ny fahafaha-mamokatra adsorption ambony indrindra (qmax), izay nokajiana tamin'ny fampiasana ny modely isotherm Langmuir, dia 31.61 mg g-1. Ankoatra izany, ny sandan'ny singa fisarahana tsy misy refy (RL) nokajiana dia eo anelanelan'ny 0 sy 1 (0.097), izay manondro ny dingana adsorption tsara. Raha tsy izany, ny tsy miovaova Freundlich nokajiana (n = 2.756) dia manondro ny safidy ho an'ity dingana absorption ity. Araka ny modely linear an'ny isotherm Temkin (Sary 9C), ny adsorption an'ny DC amin'ny composite rGO/nZVI dia dingana adsorption ara-batana, satria ny b dia ˂ 82 kJ mol-1 (0.408)55. Na dia matetika aza ny adsorption ara-batana dia entin'ny hery van der Waals malemy, ny adsorption courant mivantana amin'ny composite rGO/nZVI dia mitaky angovo adsorption ambany [56, 57].
Freundlich (A), Langmuir (B), ary Temkin (C) isotherms adsorption linear [Co = 25–100 mg L–1, pH = 7, T = 25 °C, fatra = 0.05 g]. Tetikasan'ny equation van't Hoff ho an'ny adsorption DC amin'ny alalan'ny composites rGO/nZVI (D) [Co = 25–100 mg l-1, pH = 7, T = 25–55 °C ary fatra = 0.05 g].
Mba hanombanana ny fiantraikan'ny fiovan'ny mari-pana amin'ny fihetsehana amin'ny fanesorana DC avy amin'ny composites rGO/nZVI, dia nokajiana avy amin'ny equations 3 sy 458 ny paramètres thermodynamics toy ny fiovan'ny entropy (ΔS), ny fiovan'ny enthalpy (ΔH), ary ny fiovan'ny angovo malalaka (ΔG).
izay \({K}_{e}\)=\(\frac{{C}_{Ae}}{{C}_{e}}\) – tsy miovaova ara-termodinamika, Ce sy CAe – rGO ao anaty vahaolana, tsirairay avy /nZVI fifantohana DC amin'ny fifandanjana ambonin'ny tany. R sy RT no tsy miovaova ara-gazy sy ny mari-pana adsorption. Ny fametrahana an-tsary ny ln Ke mifanandrify amin'ny 1/T dia manome tsipika mahitsy (Sary 9D) izay ahafahana mamaritra ny ∆S sy ∆H.
Ny sanda ΔH ratsy dia midika fa exothermic ny dingana. Etsy ankilany, ny sanda ΔH dia ao anatin'ny dingana adsorption ara-batana. Ny sanda ΔG ratsy ao amin'ny Tabilao 3 dia manondro fa azo atao ny adsorption ary mitranga ho azy. Ny sanda ΔS ratsy dia manondro ny filaharan'ny molekiola adsorbent avo lenta eo amin'ny fifandraisan'ny ranoka (Tabilao 3).
Ny Tabilao 4 dia mampitaha ny akora rGO/nZVI amin'ny adsorbent hafa notaterina tamin'ny fanadihadiana teo aloha. Mazava fa ny akora VGO/nCVI dia manana fahafahana adsorption avo lenta ary mety ho fitaovana mampanantena amin'ny fanesorana ny antibiotika DC amin'ny rano. Ankoatra izany, ny adsorption ny akora rGO/nZVI dia dingana haingana miaraka amin'ny fotoana fandanjalanjana 60 minitra. Ny toetra adsorption tsara dia tsara an'ny akora rGO/nZVI dia azo hazavaina amin'ny alàlan'ny fiantraikany synergistic an'ny rGO sy nZVI.
Ny sary 10A, B dia mampiseho ny fomba fiasa ara-drariny amin'ny fanesorana ny antibiotika DC amin'ny alalan'ny fitambaran'ny rGO/nZVI sy nZVI. Araka ny vokatry ny andrana momba ny fiantraikan'ny pH amin'ny fahombiazan'ny adsorption DC, miaraka amin'ny fitomboan'ny pH avy amin'ny 3 ka hatramin'ny 7, ny adsorption DC amin'ny composite rGO/nZVI dia tsy voafehin'ny fifandraisana elektrostatika, satria niasa ho toy ny zwitterion izy; noho izany, ny fiovan'ny sandan'ny pH dia tsy nisy fiantraikany tamin'ny fizotran'ny adsorption. Aorian'izay, ny fomba fiasa adsorption dia azo fehezina amin'ny alalan'ny fifandraisana tsy elektrostatika toy ny fifamatorana hidrôzenina, ny fiantraikany hydrophobic, ary ny fifandraisana π-π eo amin'ny composite rGO/nZVI sy DC66. Fantatra tsara fa ny fomba fiasan'ny adsorbates aromatika eo amin'ny velaran'ny graphene misy sosona dia nohazavaina tamin'ny fifandraisana π–π ho toy ny hery manosika lehibe. Ny composite dia fitaovana misy sosona mitovy amin'ny graphene miaraka amin'ny absorption ambony indrindra amin'ny 233 nm noho ny fifindran'ny π-π*. Mifototra amin'ny fisian'ny peratra aromatika efatra ao amin'ny rafitra molekiolan'ny adsorbate DC, dia nihevitra izahay fa misy mekanisma fifandraisana π-π-stacking eo amin'ny DC aromatika (π-electron acceptor) sy ny faritra manankarena amin'ny elektrôna π-eo amin'ny velaran'ny RGO. /nZVI composites. Ho fanampin'izany, araka ny aseho amin'ny sary 10B, dia nisy fanadihadiana FTIR natao mba handinihana ny fifandraisana molekiolan'ny rGO/nZVI composites amin'ny DC, ary ny spectra FTIR an'ny rGO/nZVI composites aorian'ny adsorption DC dia aseho amin'ny Sary 10B. 10b. Hita ny tendrony vaovao amin'ny 2111 cm-1, izay mifanandrify amin'ny hovitrovitra amin'ny rafitra C=C, izay manondro ny fisian'ny vondrona miasa organika mifanaraka amin'izany eo amin'ny velaran'ny 67 rGO/nZVI. Miova avy amin'ny 1561 ka hatramin'ny 1548 cm-1 ny tendrony hafa ary avy amin'ny 1399 ka hatramin'ny 1360 cm-1, izay manamafy ihany koa fa ny fifandraisan'ny π-π dia mitana anjara toerana lehibe amin'ny fidiran'ny graphene sy ny loto organika68,69. Aorian'ny fidiran'ny DC, ny hamafin'ny vondrona misy oksizenina sasany, toy ny OH, dia nihena ho 3270 cm-1, izay manondro fa ny fifamatoran'ny hidrôzenina dia iray amin'ireo mekanisma fidiran'ny hidrôzenina. Noho izany, mifototra amin'ny valiny, ny fidiran'ny DC amin'ny composite rGO/nZVI dia mitranga indrindra noho ny fifandraisan'ny π-π stacking sy ny fifamatoran'ny H.
Mekanisma mitombina amin'ny fidiran'ny antibiotika DC amin'ny alalan'ny fitambaran'ny rGO/nZVI sy nZVI (A). Spektra fidiran'ny FTIR amin'ny DC amin'ny rGO/nZVI sy nZVI (B).
Nitombo ny hamafin'ny tarika fidiran'ny nZVI amin'ny 3244, 1615, 1546, ary 1011 cm–1 taorian'ny adsorption DC tamin'ny nZVI (Sary 10B) raha oharina amin'ny nZVI, izay tokony mifandray amin'ny fifandraisana amin'ny vondrona miasa mety ho an'ny vondrona asidra karboksilika O ao amin'ny DC. Na izany aza, ity isan-jaton'ny fifindrana ambany kokoa amin'ny tarika rehetra voamarika ity dia tsy manondro fiovana lehibe amin'ny fahombiazan'ny adsorption an'ny adsorbent phytosynthetic (nZVI) raha oharina amin'ny nZVI talohan'ny dingana adsorption. Araka ny fikarohana sasany momba ny fanesorana DC amin'ny nZVI71, rehefa mihetsika amin'ny H2O ny nZVI, dia avoaka ny elektrôna ary avy eo dia ampiasaina ny H+ mba hamokarana hidrôzenina mavitrika azo ahena be. Farany, ny singa kationika sasany dia manaiky elektrôna avy amin'ny hidrôzenina mavitrika, ka miteraka -C=N sy -C=C-, izay lazaina fa vokatry ny fisarahan'ny peratra benzene.


Fotoana fandefasana: 14 Novambra 2022