Doksiciklīna antibiotiku sinerģiska noņemšana no ūdens ar zaļo sintētisko samazinātu grafēna oksīdu un nano-nulles dzelzs kompleksiem

Paldies, ka apmeklējāt Nature.com. Pārlūka versijai, kuru izmantojat, ir ierobežots CSS atbalsts. Lai iegūtu labāko pieredzi, mēs iesakām izmantot atjauninātu pārlūku (vai arī atspējot saderības režīmu Internet Explorer). Pa to laiku, lai nodrošinātu pastāvīgu atbalstu, mēs izveidosim vietni bez stiliem un Javascript.
Šajā darbā RGO/NZVI kompozīti pirmo reizi tika sintezēti, izmantojot vienkāršu un videi draudzīgu procedūru, izmantojot Sophora dzeltenīgu lapu ekstraktu kā reducējošu līdzekli un stabilizatoru, lai ievērotu “zaļās” ķīmijas principus, piemēram, mazāk kaitīgu ķīmisko sintēzi. Vairāki rīki ir izmantoti, lai apstiprinātu veiksmīgu kompozītu sintēzi, piemēram, SEM, EDX, XPS, XRD, FTIR un ZETA potenciālu, kas norāda uz veiksmīgu kompozītu izgatavošanu. Jauno kompozītu un tīru NZVI noņemšanas spēja dažādās antibiotiku doksiciklīna sākuma koncentrācijās tika salīdzināta, lai izpētītu sinerģisko efektu starp RGO un NZVI. 25 mg L-1, 25 ° C un 0,05 g noņemšanas apstākļos tīra NZVI adsorbcijas noņemšanas ātrums bija 90%, savukārt RGO/NZVI kompozīts adsorbcijas noņemšanas ātrums ir 94,6%, apstiprinot, ka NZVI un RGO. Adsorbcijas process atbilst pseido-sekundes rīkojumam un labi sakrīt ar Freundlich modeli ar maksimālo adsorbcijas spēju 31,61 mg G-1 25 ° C temperatūrā un pH 7. Ir ierosināts saprātīgs mehānisms līdzstrāvas noņemšanai. Turklāt RGO/NZVI kompozīta atkārtota izmantojamība bija 60% pēc sešiem secīgiem reģenerācijas cikliem.
Ūdens trūkums un piesārņojums tagad ir nopietns drauds visām valstīm. Pēdējos gados ūdens piesārņojums, īpaši antibiotiku piesārņojums, ir palielinājies, pateicoties ražošanai un patēriņam CoVID-19 pandēmijas 1,2,3 laikā. Tāpēc efektīvas tehnoloģijas izstrāde antibiotiku novēršanai notekūdeņos ir steidzams uzdevums.
Viena no izturīgajām daļēji sintētiskajām antibiotikām no tetraciklīna grupas ir doksiciklīns (DC) 4,5. Tiek ziņots, ka DC atlikumus gruntsūdeņos un virszemes ūdeņos nevar metabolizēt, tikai 20-50% tiek metabolizēti, bet pārējais tiek izlaists vidē, izraisot nopietnas vides un veselības problēmas6.
DC iedarbība zemā līmenī var iznīcināt ūdens fotosintētiskos mikroorganismus, apdraud pretmikrobu baktēriju izplatīšanos un palielināt pretmikrobu izturību, tāpēc šis piesārņotājs ir jānoņem no notekūdeņiem. Dabiskā sadalīšanās ūdenī ir ļoti lēns process. Fizikāli ķīmiskie procesi, piemēram, fotolīze, bioloģiskā noārdīšanās un adsorbcija, var noārdīties tikai zemā koncentrācijā un ar ļoti zemām likmēm7,8. Tomēr ekonomiskākā, vienkāršākā, videi draudzīgākā, viegli apstrādājamā un efektīvākā metode ir adsorbcija9,10.
Nano nulles valenta dzelzs (NZVI) ir ļoti spēcīgs materiāls, kas no ūdens var noņemt daudzas antibiotikas, ieskaitot metronidazolu, diazepāmu, ciprofloksacīnu, hloramfenikolu un tetraciklīnu. Šī spēja ir saistīta ar pārsteidzošajām īpašībām, kas NZVI ir, piemēram, augsta reaktivitāte, liels virsmas laukums un daudzas ārējās saistīšanas vietas11. Tomēr NZVI ir pakļauta agregācijai ūdens vidē, pateicoties Van der Wells spēkiem un augstām magnētiskajām īpašībām, kas samazina tā efektivitāti piesārņotāju noņemšanā, jo veidojas oksīda slāņi, kas kavē NZVI10,12 reaktivitāti. NZVI daļiņu aglomerāciju var samazināt, modificējot to virsmas ar virsmaktīvajām vielām un polimēriem vai apvienojot tās ar citiem nanomateriāliem kompozītu veidā, kas ir izrādījies reāla pieeja, lai uzlabotu to stabilitāti vidē13,14.
Grafēns ir divdimensiju oglekļa nanomateriāla, kas sastāv no SP2-hibridizētiem oglekļa atomiem, kas izvietoti šūnveida režģī. Tam ir liels virsmas laukums, ievērojama mehāniskā izturība, lieliska elektrokatalītiskā aktivitāte, augsta siltumvadītspēja, ātra elektronu mobilitāte un piemērots nesēja materiāls, lai atbalstītu neorganiskas nanodaļiņas uz tā virsmas. Metāla nanodaļiņu un grafēna kombinācija var ievērojami pārsniegt katra materiāla individuālos ieguvumus un, ņemot vērā to augstākās fizikālās un ķīmiskās īpašības, nodrošina optimālu nanodaļiņu sadalījumu efektīvākai ūdens apstrādei15.
Augu ekstrakti ir labākā alternatīva kaitīgajiem ķīmiskajiem reducējošajiem līdzekļiem, ko parasti izmanto samazināta grafēna oksīda (RGO) un NZVI sintēzē, jo tie ir pieejami, lēti, vienpakāpi, videi draudzīgi un tos var izmantot kā samazinošus līdzekļus. Tāpat kā flavonoīdi un fenola savienojumi darbojas arī kā stabilizators. Tāpēc atriplex halimus L. lapu ekstrakts tika izmantots kā remonta un slēgšanas līdzeklis RGO/NZVI kompozītu sintēzei šajā pētījumā. ATriplex Halimus no ģimenes Amaranthaceae ir slāpekļa mīlošs daudzgadīgs krūms ar plašu ģeogrāfisko diapazonu16.
Saskaņā ar pieejamo literatūru Atriplex Halimus (A. Halimus) vispirms tika izmantots, lai izveidotu RGO/NZVI kompozītus kā ekonomisku un videi draudzīgu sintēzes metodi. Tādējādi šī darba mērķis sastāv no četrām daļām: (1) RGO/NZVI un vecāku NZVI kompozītu fitosintēze, izmantojot A. halimus ūdens lapu lapu ekstraktu, (2) fitosintezētu kompozītu raksturojums, izmantojot vairākas metodes, lai apstiprinātu to veiksmīgo izgatavošanu, (3) Pētiet RGO sinerģisko un nzVI sinerģisko iedarbību, kas saistīta ar Adsorbciju, un to apzīmē ar to, ka rGO sinerģiskā un nzVI sinerģija un NZVI sinerģija un NZVI sinerģija un NZVI sinerģija un NZVI sinerģija, kas saistīta ar to, ko rada adsorbcija. Doksiciklīna antibiotikas dažādos reakcijas parametros, optimizējiet adsorbcijas procesa apstākļus, (3) pēta kompozītmateriālus dažādās nepārtrauktās apstrādes metodēs pēc apstrādes cikla.
Doksiciklīna hidrohlorīds (DC, MM = 480,90, ķīmiskā formula C22H24N2O · HCl, 98%), dzelzs hlorīda heksahidrāts (fecl3.6h2o, 97%), grafīta pulveris, kas iegādāts no Sigma-Aldrich, ASV. Nātrija hidroksīds (NaOH, 97%), etanols (C2H5OH, 99,9%) un sālsskābe (HCl, 37%) tika iegādāti no Merck, ASV. NaCl, KCL, CaCl2, MNCL2 un MGCL2 tika iegādāti no Tianjin Comio Chemical Reagent Co., Ltd. Visiem reaģentiem ir augsta analītiskā tīrība. Visu ūdens šķīdumu pagatavošanai tika izmantots divkāršs ūdens.
A. halimus reprezentatīvie paraugi ir savākti no dabiskā biotopa Nīlas deltā un zemē gar Vidusjūras Ēģiptes krastu. Augu materiāls tika savākts saskaņā ar piemērojamām nacionālajām un starptautiskajām vadlīnijām17. Prof. Manal Fawzi ir identificējis augu paraugus saskaņā ar Boulos18, un Aleksandrijas universitātes Vides zinātņu departaments pilnvaro pētīto augu sugu kolekciju zinātniskiem mērķiem. Paraugu kuponi tiek turēti Tanta universitātes herbārijā (Tane), kuponi Nr. 14 122–14 127, publisks herbārijs, kas nodrošina piekļuvi nogulsnētiem materiāliem. Turklāt, lai noņemtu putekļus vai netīrumus, sagrieziet auga lapas mazos gabaliņos, 3 reizes noskalojiet ar krānu un destilētu ūdeni un pēc tam nožūst 50 ° C temperatūrā. Augu sasmalcināja, 5 g smalkā pulvera iegremdēja 100 ml destilēta ūdens un 20 minūtes maisa 70 ° C temperatūrā, lai iegūtu ekstraktu. Iegūtais Bacillus Nicotianae ekstrakts tika filtrēts caur Whatman filtrpapīru un turpmākai lietošanai glabāts tīrās un sterilizētās mēģenēs 4 ° C temperatūrā.
Kā parādīts 1. attēlā, GO tika izgatavots no grafīta pulvera ar modificēto Hummers metodi. 10 mg go pulvera 30 minūtes izkliedēja 50 ml dejonizēta ūdens, un pēc tam 60 minūtes sajauc 0,9 g FECL3 un 2,9 g NAAC. Maisīšanas šķīdumam ar maisīšanu pievienoja 20 ml atripleksu lapu ekstrakta un 8 stundas atstāja 80 ° C temperatūrā. Iegūtā melnā balstiekārta tika filtrēta. Sagatavotos nanokompozītus mazgā ar etanolu un bidistilētu ūdeni un pēc tam 12 stundas žāvē vakuuma krāsnī 50 ° C temperatūrā.
RGO/NZVI un NZVI kompleksu zaļās sintēzes shematiskas un digitālas fotogrāfijas un līdzstrāvas antibiotiku noņemšana no piesārņota ūdens, izmantojot atriplex halimus ekstraktu.
Briefly, as shown in Fig. 1, 10 ml of an iron chloride solution containing 0.05 M Fe3+ ions was added dropwise to 20 ml of a bitter leaf extract solution for 60 minutes with moderate heating and stirring, and then the solution was then centrifuged at 14,000 rpm (Hermle , 15,000 rpm) for 15 min to give black particles, which were then washed 3 times with ethanol and distilled water and then dried in a Vakuuma krāsns 60 ° C temperatūrā uz nakti.
Augu sintezētiem RGO/NZVI un NZVI kompozītiem bija raksturīga UV redzama spektroskopija (T70/T80 sērija UV/VIS spektrofotometri, PG Instruments Ltd, Lielbritānija) skenēšanas diapazonā 200–800 nm. Lai analizētu RGO/NZVI un NZVI kompozītu topogrāfiju un izmēru sadalījumu, tika izmantota TEM spektroskopija (Joel, JEM-2100F, Japāna, paātrinošs spriegums 200 kV). Lai novērtētu funkcionālās grupas, kuras var iesaistīt augu ekstraktos, kas atbild par atveseļošanos un stabilizācijas procesu, tika veikta FT-IR spektroskopija (Jasco spektrometrs diapazonā no 4000–600 cm-1). Turklāt, lai izpētītu sintezēto nanomateriālu virsmas lādiņu, tika izmantots Zeta potenciālais analizators (Zetasizer Nano ZS Malvern). Rentgenstaru difrakcijas mērījumiem pulverveida nanomateriālu mērījumos tika izmantots rentgenstaru difraktometrs (X'Pert Pro, Nīderlande), darbojoties ar strāvu (40 mA), spriegumu (45 kV) 2θ diapazonā no 20 ° līdz 80 ° un CUKA1 starojumu (\ (\ lambda = \) 1,54056 ao). Enerģijas izkliedējošais rentgenstaru spektrometrs (EDX) (modelis JEOL JSM-IT100) bija atbildīgs par elementārā sastāva izpēti, savācot Al K-α monohromatiskos rentgenstarus no -10 līdz 1350 EV uz XPS, plankuma izmēru 400 μm K-alfa (Thermo Fisher Scientific, ASV). Pilns spektrs ir 200 EV un narnow, ASV. Pulvera paraugu nospiež uz parauga turētāja, kas ievietots vakuuma kamerā. C 1 s spektrs tika izmantots kā atsauce 284,58 eV, lai noteiktu saistošo enerģiju.
Adsorbcijas eksperimenti tika veikti, lai pārbaudītu sintezēto RGO/NZVI nanokompozītu efektivitāti doksiciklīna (DC) noņemšanā no ūdens šķīdumiem. Adsorbcijas eksperimenti tika veikti 25 ml Erlenmeijera kolbās ar kratīšanas ātrumu 200 apgr./min. Lai novērtētu RGO/NSVI devas ietekmi uz adsorbcijas efektivitāti, 20 ml līdzstrāvas šķīduma tika pievienoti dažādu svaru nanokompozīti (0,01–0,07 g). Lai izpētītu kinētiku un adsorbcijas izotermas, 0,05 g adsorbenta tika iegremdēti Cd ūdens šķīdumā ar sākotnējo koncentrāciju (25–100 mg L - 1). PH ietekme uz DC noņemšanu tika pētīta pie pH (3–11) un sākotnējā koncentrācija 50 mg L-1 25 ° C temperatūrā. Pielāgojiet sistēmas pH, pievienojot nelielu daudzumu HCl vai NaOH šķīduma (Crison pH mērītājs, pH mērītājs, pH 25). Turklāt tika pētīta reakcijas temperatūras ietekme uz adsorbcijas eksperimentiem diapazonā no 25 līdz 55 ° C. Jonu stiprības ietekme uz adsorbcijas procesu tika pētīta, pievienojot dažādas NaCl koncentrācijas (0,01–4 mol L - 1), sākotnējā DC koncentrācijā 50 mg L - 1, pH 3 un 7), 25 ° C un adsorbenta devas devu 0,05 g. Neadsorbēta līdzstrāvas adsorbcija tika izmērīta, izmantojot divkāršu staru UV-VIS spektrofotometru (T70/T80 sērija, PG Instruments Ltd, UK), kas aprīkots ar 1,0 cm ceļa garuma kvarca kivetēm maksimālajos viļņu garumos (λmax) 270 un 350 nm. Līdzstrāvas antibiotiku (r%; 1. ekvivalents) un DC, QT, Eq. Eq. 2 (mg/g) tika izmērīti, izmantojot šādu vienādojumu.
Ja %r ir līdzstrāvas noņemšanas spēja ( %), CO ir sākotnējā līdzstrāvas koncentrācija laikā 0, un C ir attiecīgi līdzstrāvas koncentrācija t laikā t (Mg L-1).
Ja qe ir līdzstrāvas daudzums, kas adsorbēts uz adsorbenta (mg g-1) masas masas, CO un CE ir attiecīgi koncentrācija nulles laikā un pie līdzsvara (mg L-1), v ir šķīduma tilpums (L), un m ir adsorbcijas masas reaģents (G).
SEM attēlos (2.a - C att.) Parādīta RGO/NZVI kompozīta lamelārā morfoloģija ar sfēriskām dzelzs nanodaļiņām, kas vienmērīgi izkliedētas uz tā virsmas, norādot uz veiksmīgu NZVI NP piestiprināšanu pie RGO virsmas. Turklāt RGO lapā ir dažas grumbas, kas apstiprina skābekli saturošu grupu noņemšanu vienlaicīgi, atjaunojot A. halimus go. Šīs lielās grumbiņas darbojas kā vietas aktīvai dzelzs NP iekraušanai. NZVI attēli (2.d-F att.) Parādīja, ka sfēriskā dzelzs NP ir ļoti izkliedēti un nav apkopoti, kas ir saistīts ar augu ekstrakta botānisko komponentu pārklājuma raksturu. Daļiņu lielums mainījās 15–26 nm attālumā. Tomēr dažiem reģioniem ir mezoporiska morfoloģija ar spraugu un dobumu struktūru, kas var nodrošināt augstu efektīvu NZVI adsorbcijas spēju, jo tie var palielināt iespēju ieslodzīt līdzstrāvas molekulas uz NZVI virsmas. Kad NZVI sintēzei tika izmantots Rosa Damascus ekstrakts, iegūtie NP bija nehomogēni ar tukšumiem un dažādām formām, kas samazināja to efektivitāti CR (VI) adsorbcijā un palielināja reakcijas laiku 23. Rezultāti saskan ar NZVI, kas sintezēts no ozola un zīdkoka lapām, kas galvenokārt ir sfēriskas nanodaļiņas ar dažādiem nanometru izmēriem bez acīmredzamas aglomerācijas.
RGO/NZVI (AC), NZVI (D, E) kompozītu un EDX rakstu SEM attēli NZVI/RGO (G) un NZVI (H) kompozīti.
Augu sintezēto RGO/NZVI un NZVI kompozītu elementārais sastāvs tika pētīts, izmantojot EDX (2.g, h attēls). Pētījumi rāda, ka NZVI sastāv no oglekļa (38,29% pēc masas), skābekļa (47,41% pēc masas) un dzelzs (11,84% masas), bet ir arī citi elementi, piemēram, fosfors24, kurus var iegūt no augu ekstraktiem. Turklāt lielais oglekļa un skābekļa procents ir saistīts ar fitoķīmisko vielu klātbūtni no augu ekstraktiem zemūdens NZVI paraugos. Šie elementi ir vienmērīgi sadalīti uz RGO, bet dažādās attiecībās: C (39,16 masas %), O (46,98 masas %) un Fe (10,99 masas %), EDX RGO/NZVI parāda arī citu elementu klātbūtni, piemēram, S, kas var būt saistīti ar augu ekstraktiem. Pašreizējais C: O attiecība un dzelzs saturs RGO/NZVI kompozītmateriālā, izmantojot A. halimus, ir daudz labāks nekā eikalipta lapu ekstrakta izmantošana, jo tas raksturo C sastāvu (23,44 masas%), O (68,29 masas%) un Fe (8,27 masas%). WT %) 25. Nataša et al., 2022 ziņoja par līdzīgu NZVI elementāru sastāvu, kas sintezēts no ozola un zīdkoka lapām, un apstiprināja, ka par reducēšanas procesu ir atbildīgas polifenola grupas un citas molekulas, kas atrodas lapu ekstraktā.
NZVI morfoloģija, kas sintezēta augos (S2A, B att.), Bija sfēriska un daļēji neregulāra, ar vidējo daļiņu lielumu 23,09 ± 3,54 nm, tomēr ķēdes agregāti tika novēroti van der Waals spēku un feromagnētisma dēļ. Šī galvenokārt granulētā un sfēriskā daļiņu forma labi sakrīt ar SEM rezultātiem. Līdzīgu novērojumu atrada Abdelfatah et al. 2021. gadā, kad NZVI11 sintēzē tika izmantots rīcinieces pupiņu lapu ekstrakts. Ruelas tuberosa lapu ekstrakta NP, ko izmanto kā reducējošu līdzekli NZVI, ir arī sfēriska forma ar diametru no 20 līdz 40 nm26.
Hybrid RGO/NZVI kompozītmateriālu TEM attēli (S2C-D attēls) parādīja, ka RGO ir bazālā plakne ar marginālām krokām un grumbām, kas NZVI NP nodrošina vairākas iekraušanas vietas; Šī lamelārā morfoloģija arī apstiprina veiksmīgu RGO izgatavošanu. Turklāt NZVI NP ir sfēriska forma ar daļiņu izmēriem no 5,32 līdz 27 nm un tie ir iestrādāti RGO slānī ar gandrīz vienmērīgu izkliedi. Lai sintezētu Fe NPS/RGO, tika izmantots eikalipta lapu ekstrakts; TEM rezultāti arī apstiprināja, ka grumbas RGO slānī uzlaboja Fe NP izkliedi vairāk nekā tīru Fe NP un palielināja kompozītu reaktivitāti. Līdzīgus rezultātus ieguva Bagheri et al. 28 Kad kompozīts tika izgatavots, izmantojot ultraskaņas paņēmienus ar vidējo dzelzs nanodaļiņu izmēru aptuveni 17,70 nm.
A. Halimus, NZVI, GO, RGO un RGO/NZVI kompozītmateriālu FTIR spektri ir parādīti Fig. 3a. Virsmas funkcionālo grupu klātbūtne A. halimus lapās parādās pie 3336 cm-1, kas atbilst polifenoliem, un 1244 cm-1, kas atbilst olbaltumvielu ražotajām karbonilgrupām. Ir novērotas arī citas grupas, piemēram, alkāni pie 2918 cm-1, alkenes pie 1647 cm-1 un Co-O-Co pie 1030 cm-1, kas liecina par augu komponentu klātbūtni, kas darbojas kā aizzīmogošanas aģenti un ir atbildīgi par atveseļošanos no Fe2+ līdz Fe0 un pāriet uz RGO29. Kopumā NZVI spektri parāda tādas pašas absorbcijas virsotnes kā rūgtie cukuri, bet ar nedaudz mainītu stāvokli. Parādās intensīva josla 3244 cm-1, kas saistīta ar OH stiepšanās vibrācijām (fenoliem), maksimums 1615 atbilst c = c, un joslas pie 1546 un 1011 cm-1 rodas, stiepjoties c = o (polifenoli un flavonoīdi), Cn-1310 cm-1 un 110 cm-1-110 cm-1-110 cm-1 veidi, un 11 attiecīgi13. GO FTIR spektrs parāda daudzu augstas intensitātes skābekļa saturošu grupu klātbūtni, ieskaitot alkoksi (CO) stiepšanās joslu pie 1041 cm-1, epoksīda (CO) stiepšanās josla pie 1291 cm-1, c = o stiepšanās. Parādījās josla ar c = c stiepjošām vibrācijām pie 1619 cm-1, josla pie 1708 cm-1 un plaša OH grupas stiepšanās vibrāciju josla pie 3384 cm-1, ko apstiprina uzlabota Hummers metode, kas veiksmīgi oksidē grafīta procesu. Salīdzinot RGO un RGO/NZVI kompozītus ar GO spektriem, dažu skābekļa saturošu grupu intensitāte, piemēram, OH pie 3270 cm-1, ir ievērojami samazināta, bet citas, piemēram, C = O pie 1729 cm-1, ir pilnībā samazinātas. pazuda, norādot uz veiksmīgu skābekli saturošu funkcionālo grupu noņemšanu A. halimus ekstraktā. Ap aptuveni 1560 un 1405 cm-1 tiek novērotas jaunas asas RGO virsotnes C = C spriegojumā, kas apstiprina GO samazināšanos uz RGO. Tika novērotas izmaiņas no 1043 līdz 1015 cm-1 un no 982 līdz 918 cm-1, iespējams, augu materiāla iekļaušana31,32. Weng et al., 2018. gads novēroja arī ievērojamu skābekļa funkcionālo grupu vājināšanos GO, apstiprinot veiksmīgu RGO veidošanos ar bioredukciju, jo eikalipta lapu ekstrakti, kas tika izmantoti, lai sintezētu samazinātu dzelzs grafēna oksīda kompozītus, parādīja ciešāku FTIR spektru augu komponentu funkcionālās grupās. 33.
A. Gallija, NZVI, RGO, GO, kompozītmateriāla RGO/NZVI (A) spektrs. Roentgenogrammy Composites RGO, Go, NZVI un RGO/NZVI (B).
RGO/NZVI un NZVI kompozītu veidošanos lielā mērā apstiprināja ar rentgenstaru difrakcijas modeļiem (3.B attēls). Augstas intensitātes Fe0 maksimums tika novērots 2ɵ 44,5 ° temperatūrā, kas atbilst indeksam (110) (JCPD Nr. 06–0696) 11. Vēl viena virsotne 35,1 ° no (311) plaknes tiek attiecināta uz magnetītu Fe3O4, 63,2 ° var būt saistīta ar (440) plaknes dzirnavnieka indeksu ϒ-feooh (JCPDS Nr. 17-0536) 34 klātbūtnes dēļ. GO rentgenstaru modelim ir asa virsotne 2ɵ 10,3 ° un vēl viena virsotne 21,1 °, norādot uz pilnīgu grafīta pīlingu un izceļot skābekli saturošu grupu klātbūtni uz GO35 virsmas. RGO un RGO/NZVI saliktie raksti reģistrēja raksturīgo GO virsotņu pazušanu un plašo RGO virsotņu veidošanos attiecīgi 2ɵ 22,17 un 24,7 ° attiecīgi RGO un RGO/NZVI kompozītmateriāliem, kas apstiprināja veiksmīgu GO ekstraktu atgūšanu. Tomēr saliktajā RGO/NZVI modelī attiecīgi tika novērotas papildu virsotnes, kas saistītas ar Fe0 (110) un BCC Fe0 (200) režģa plakni 44,9 \ (^\ circ \) un 65,22 \ (^\ circ \).
Zeta potenciāls ir potenciāls starp jonu slāni, kas piestiprināts pie daļiņas virsmas un ūdens šķīduma, kas nosaka materiāla elektrostatiskās īpašības un mēra tā stabilitāti37. Augu sintezēto NZVI, GO un RGO/NZVI kompozītu zeta potenciālā analīze parādīja to stabilitāti, pateicoties negatīvu lādiņu klātbūtnei -20,8, -22 un -27,4 mV attiecīgi uz to virsmas, kā parādīts S1A -C attēlā. Apvidū Šādi rezultāti saskan ar vairākiem ziņojumiem, kas minēti, ka šķīdumi, kas satur daļiņas ar Zeta potenciālu vērtībām, kas ir mazākas par -25 mV, parasti parāda augstu stabilitātes pakāpi, pateicoties elektrostatiskajai atgrūšanai starp šīm daļiņām. RGO un NZVI kombinācija ļauj kompozītam iegūt vairāk negatīvu lādiņu, un tādējādi tai ir augstāka stabilitāte nekā Go vai NZVI vien. Tāpēc elektrostatiskās atgrūšanās parādība novedīs pie stabilu RGO/NZVI39 kompozītu veidošanās. GO negatīvā virsma ļauj to vienmērīgi izkliedēt ūdens vidē bez aglomerācijas, kas rada labvēlīgus apstākļus mijiedarbībai ar NZVI. Negatīvais lādiņš var būt saistīts ar dažādu funkcionālo grupu klātbūtni rūgtajā melones ekstraktā, kas arī apstiprina mijiedarbību starp GO un dzelzs prekursoriem un augu ekstraktu, attiecīgi veidojot RGO un NZVI, un RGO/NZVI kompleksu. Šie augu savienojumi var darboties arī kā ierobežojošie līdzekļi, jo tie novērš iegūto nanodaļiņu agregāciju un tādējādi palielina to stabilitāti40.
NZVI un RGO/NZVI kompozītu elementārie kompozīcijas un valences stāvokļi tika noteikti ar XP (4. att.). Kopējais XPS pētījums parādīja, ka RGO/NZVI kompozīts galvenokārt sastāv no elementiem C, O un Fe, kas atbilst EDS kartēšanai (4F - H att.). C1S spektrs sastāv no trim virsotnēm pie 284,59 EV, 286.21 EV un 288,21 EV, kas attiecīgi apzīmē CC, CO un C = O. O1S spektrs tika sadalīts trīs virsotnēs, ieskaitot 531,17 EV, 532,97 EV un 535,45 EV, kas attiecīgi tika piešķirti O = Co, Co un bez grupām. Tomēr pīķi pie 710.43, 714.57 un 724,79 EV attiecas attiecīgi uz Fe 2p3/2, Fe+3 un Fe P1/2. NZVI XPS spektri (4.C-E attēls) parādīja elementus C, O un Fe. Pīķi pie 284,77, 286.25 un 287,62 EV apstiprina dzelzs-oglekļa sakausējumu klātbūtni, jo tie attiecas uz attiecīgi CC, C-OH un CO. O1S spektrs atbilda trim C - O/dzelzs karbonāta (531,19 EV), hidroksilradikāla (532,4 eV) un O - C = O (533,47 eV) virsotnēm. Maksimums pie 719,6 tiek attiecināts uz Fe0, savukārt Feooh rāda virsotnes pie 717,3 un 723,7 eV, papildus maksimums pie 725,8 eV norāda uz Fe2O342.43 klātbūtni.
XPS pētījumi attiecīgi NZVI un RGO/NZVI kompozītu (A, B). NZVI C1S (C), Fe2p (D) un O1 (E) un RGO/NZVI C1S (F), Fe2p (G), O1S (H) kompozīts.
N2 adsorbcijas/desorbcijas izoterma (5.a, b att.) Parāda, ka NZVI un RGO/NZVI kompozīti pieder II tipam. Turklāt NZVI īpašais virsmas laukums (SBET) palielinājās no 47,4549 līdz 152,52 m2/g pēc apžilbināšanas ar RGO. Šis rezultāts ir izskaidrojams ar NZVI magnētisko īpašību samazināšanos pēc RGO aklēšanas, tādējādi samazinot daļiņu agregāciju un palielinot kompozītu virsmas laukumu. Turklāt, kā parādīts 5.c attēlā, RGO/NZVI kompozīta poru tilpums (8,94 nm) ir lielāks nekā sākotnējā NZVI (2,873 nm). Šis rezultāts ir vienisprātis ar El-Monaem et al. 45.
Lai novērtētu adsorbcijas spēju noņemt DC starp RGO/NZVI kompozītiem un sākotnējo NZVI atkarībā no sākotnējās koncentrācijas palielināšanās, tika veikts salīdzinājums, dažādās sākotnējās koncentrācijās pievienojot pastāvīgu katra adsorbenta devu (0,05 g) DC. Izpētītais risinājums [25]. –100 mg l - 1] 25 ° C temperatūrā. Rezultāti parādīja, ka RGO/NZVI kompozīta noņemšanas efektivitāte (94,6%) bija augstāka nekā sākotnējā NZVI (90%) zemākā koncentrācijā (25 mg L-1). Tomēr, kad sākuma koncentrācija tika palielināta līdz 100 mg L-1, RGO/NZVI un vecāku NZVI noņemšanas efektivitāte samazinājās attiecīgi līdz 70% un 65% (6.A attēls), kas var būt saistīts ar mazāk aktīvo vietu un NZVI daļiņu sadalīšanos. Gluži pretēji, RGO/NZVI parādīja lielāku līdzstrāvas noņemšanas efektivitāti, kas var būt saistīta ar sinerģisku efektu starp RGO un NZVI, kurās stabilas aktīvās vietas, kas pieejamas adsorbcijai, ir daudz augstākas, un RGO/NZVI gadījumā vairāk DC var adsorbēt nekā neskarts NZVI. Turklāt attēlā. 6b parāda, ka RGO/NZVI un NZVI kompozītu adsorbcijas spēja palielinājās attiecīgi no 9,4 mg/g līdz 30 mg/g un 9 mg/g, palielinoties sākotnējai koncentrācijai no 25 līdz 100 mg/L. -1.1 līdz 28,73 mg g-1. Tāpēc līdzstrāvas noņemšanas ātrums tika negatīvi korelēts ar sākotnējo līdzstrāvas koncentrāciju, kas bija saistīts ar ierobežoto reakcijas centru skaitu, ko katrs adsorbents atbalstīja adsorbcijai un līdzstrāvas noņemšanai šķīdumā. Tādējādi no šiem rezultātiem var secināt, ka RGO/NZVI kompozītiem ir augstāka adsorbcijas un samazināšanas efektivitāte, un RGO RGO/NZVI sastāvā var izmantot gan kā adsorbentu, gan kā nesēja materiālu.
RGO/NZVI un NZVI kompozīta noņemšanas efektivitātes un līdzstrāvas adsorbcijas spēja bija (A, B) [CO = 25 mg L-1–100 mg L-1, T = 25 ° C, deva = 0,05 g], pH. pēc adsorbcijas spējas un līdzstrāvas noņemšanas efektivitātes RGO/NZVI kompozītiem (C) [CO = 50 mg l - 1, pH = 3–11, t = 25 ° C, deva = 0,05 g].
Risinājuma pH ir kritisks faktors adsorbcijas procesu izpētē, jo tas ietekmē adsorbenta jonizācijas, specifikācijas un jonizācijas pakāpi. Eksperiments tika veikts 25 ° C temperatūrā ar nemainīgu adsorbenta devu (0,05 g) un sākotnējo koncentrāciju 50 mg L-1 pH diapazonā (3–11). Saskaņā ar Literature Review46, DC ir amfifiliska molekula ar vairākām jonizējām funkcionālām grupām (fenoli, aminogrupas, alkoholi) dažādos pH līmeņos. Rezultātā dažādās DC funkcijas un ar tām saistītās struktūras uz RGO/NZVI kompozīta virsmas var mijiedarboties ar elektrostatiski un var pastāvēt kā katjoniem, zviterjoniem un anjoniem, DC molekula pastāv kā katjons (DCH3+) pie pH <3,3, zwittericic (DCH20) 3,3 <ph <7,7 un anionisks (DCH - OR DC2 -). Rezultātā dažādas DC funkcijas un ar tām saistītās struktūras uz RGO/NZVI kompozīta virsmas var mijiedarboties ar elektrostatiski un var pastāvēt kā katjoniem, zviterjoniem un anjoniem, DC molekula pastāv kā katjons (DCH3+) pie pH <3,3, zwittericic (DCH20) 3,3 <ph <7,7 un anionisks (dCh-OR vai DC2-). В результате различные функции ДК и связанных с ними структур на поверхности композита rGO/nZVI могут взаимодействовать электростатически и могут существовать в виде катионов, цвиттер-ионов и анионов, молекула ДК существует в виде катиона (DCH3+) при р <3,3, цвитер-инный (DCH20) 3,3 <ph <7,7 и аниоeklģī (DCH-иild DC2-) при ph 7,7. Rezultātā dažādas līdzstrāvas un ar to saistīto struktūru funkcijas uz RGO/NZVI kompozīta virsmas var mijiedarboties ar elektrostatiski un var pastāvēt katjonu, zwitterions un anjonu veidā; DC molekula pastāv kā katjons (DCH3+) pie pH <3,3; Jonu (DCH20) 3,3 <pH <7,7 un anjonu (DCH vai DC2-) pie pH 7,7.因此 , dc 的各种功能和 rgo/nzvi 复合材料表面的相关结构可能会发生静电相互作用 , 并可能以阳离子、两性离子和阴离子的形式存在 , DC 分子在 pH <3,3 时以阳离子 (DCH3+) 的形式存在 两性离子 两性离子 (DCH20) 3,3 <pH <7,7 和阴离子 (DCH- 或 DC2-) 在 pH 7,7。因此 , DC 的 种 功能 和 和 和 和 和 材料 材料 的 的 结构 结构 可能 会 发生 静电 相互 , 并 可能 以 阳离子 两 性 和 阴离子 形式 , , DC 分子 在 pH <3,3 时 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 (DCH3+)和阴离子 (dch- 或 dc2-) 在 pH 7,7。 Следовательно, различные функции ДК и родственных им структур на поверхности композита rGO/nZVI могут вступать в - катионыи (цц3+) при р <3,3. Tāpēc dažādas līdzstrāvas un ar to saistīto struktūru funkcijas uz RGO/NZVI kompozīta virsmas var iekļūt elektrostatiskajā mijiedarbībā un pastāv katjonu, zwitterions un anjonu veidā, savukārt līdzstrāvas molekulas ir katjonu (DCH3+) pie pH <3,3. О сществует в виде цвиттер-иay (DCH20) при 3,3 <ph <7,7 и аниона (dch- и-и-и dc2-) при ph 7,7. Tas pastāv kā Zwitterion (DCH20) pie 3,3 <pH <7,7 un anjons (DCH- vai DC2-) pie pH 7,7.Pieaugot pH no 3 līdz 7, līdz 7. adsorbcijas spēja un efektivitāte pieauga no 11,2 mg/g (56%) līdz 17 mg/g (85%) (6.C attēls). Tomēr, tā kā pH palielinājās līdz 9 un 11, adsorbcijas spēja un noņemšanas efektivitāte nedaudz samazinājās - attiecīgi no 10,6 mg/g (53%) līdz 6 mg/g (30%). Palielinoties pH no 3 līdz 7, DC galvenokārt pastāvēja zwitterions formā, kas padarīja tos gandrīz neelektrostatiski piesaistītus vai atgrūžot ar RGO/NZVI kompozītiem, galvenokārt ar elektrostatisko mijiedarbību. Tā kā pH palielinājās virs 8,2, adsorbenta virsma tika negatīvi uzlādēta, tādējādi adsorbcijas spēja samazinājās un samazinājās, pateicoties elektrostatiskajai atgrūšanai starp negatīvi lādēto doksiciklīnu un adsorbenta virsmu. Šī tendence liek domāt, ka līdzstrāvas adsorbcija uz RGO/NZVI kompozītiem ir ļoti atkarīga no pH, un rezultāti arī norāda, ka RGO/NZVI kompozīti ir piemēroti kā adsorbenti skābos un neitrālos apstākļos.
Temperatūras ietekme uz DC ūdens šķīduma adsorbciju tika veikta (25–55 ° C). 7.a attēlā parādīta temperatūras paaugstināšanās ietekme uz līdzstrāvas antibiotiku noņemšanas efektivitāti uz RGO/NZVI, ir skaidrs, ka noņemšanas spēja un adsorbcijas spēja palielinājās no 83,44% un 13,9 mg/g līdz 47% un 7,83 mg/g. , attiecīgi. Šis ievērojamais samazinājums var būt saistīts ar līdzstrāvas jonu siltumenerģijas palielināšanos, kas noved pie desorbcijas47.
Temperatūras ietekme uz CD noņemšanas efektivitātes un adsorbcijas spējas ietekme uz RGO/NZVI kompozītiem (A) [CO = 50 mg L - 1, pH = 7, deva = 0,05 g], adsorbenta deva uz noņemšanas efektivitāti un noņemšanas efektivitāti, kas saistīta ar CD/NSVI kompozīciju (B), un efektivitāte, kas ir 50 M), PH, PH/NSVIVI kompozīcijas (B) [CO). 7, t = 25 ° C] (c, d) [CO = 25–100 mg l - 1, pH = 7, t = 25 ° C, deva = 0,05 g].
Kompozītā adsorbenta RGO/NZVI devas palielināšanas ietekme no 0,01 g līdz 0,07 g no noņemšanas efektivitātes un adsorbcijas spēja ir parādīta attēlā. 7b. Adsorbenta devas palielināšanās izraisīja adsorbcijas spējas samazināšanos no 33,43 mg/g līdz 6,74 mg/g. Tomēr, palielinoties adsorbenta devai no 0,01 g līdz 0,07 g, noņemšanas efektivitāte palielinās no 66,8% līdz 96%, kas attiecīgi var būt saistīta ar aktīvo centru skaita palielināšanos uz nanokompozīta virsmas.
Tika pētīta sākotnējās koncentrācijas ietekme uz adsorbcijas spēju un noņemšanas efektivitāti [25–100 mg L-1, 25 ° C, pH 7, 0,05 g deva]. Kad sākotnējā koncentrācija tika palielināta no 25 mg L-1 līdz 100 mg L-1, RGO/NZVI kompozīta noņemšanas procents samazinājās no 94,6% līdz 65% (7.c attēls), iespējams, tāpēc, ka nav vēlamo aktīvo vietu. Apvidū Adsorbs lielas DC49 koncentrācijas. No otras puses, palielinoties sākotnējai koncentrācijai, adsorbcijas spēja palielinājās arī no 9,4 mg/g līdz 30 mg/g, līdz tika sasniegts līdzsvars (7.d attēls). Šī neizbēgamā reakcija ir saistīta ar virzošā spēka palielināšanos ar sākotnējo līdzstrāvas koncentrāciju, kas ir lielāka par līdzstrāvas jonu masas pārnešanas pretestību, lai sasniegtu RGO/NZVI kompozīta 50 virsmu.
Kontakta laika un kinētisko pētījumu mērķis ir izprast adsorbcijas līdzsvara laiku. Pirmkārt, līdzstrāvas daudzums, kas adsorbēts kontakta laika pirmajās 40 minūtēs, bija aptuveni puse no kopējā daudzuma, kas adsorbēts visā laikā (100 minūtes). Kamēr līdzstrāvas molekulas šķīdumā saduras, liekot tām ātri migrēt uz RGO/NZVI kompozīta virsmu, kā rezultātā rodas ievērojama adsorbcija. Pēc 40 minūtēm līdzstrāvas adsorbcija palielinājās pakāpeniski un lēnām, līdz pēc 60 minūtēm tika sasniegts līdzsvars (7.d att.). Tā kā saprātīgs daudzums tiek adsorbēts pirmajās 40 minūtēs, būs mazāk sadursmju ar līdzstrāvas molekulām un mazāk aktīvo vietu būs pieejama, kas nav adsorbētām molekulām. Tāpēc adsorbcijas ātrumu var samazināt51.
Lai labāk izprastu adsorbcijas kinētiku, tika izmantoti pseido pirmās kārtas līnijas grafiki (8.a att.), Pseido otrās kārtas (8.b attēls) un Eloviča (8.c attēls) kinētiskie modeļi. No parametriem, kas iegūti no kinētiskajiem pētījumiem (S1 tabula), kļūst skaidrs, ka pseidosekundes modelis ir labākais modelis adsorbcijas kinētikas aprakstīšanai, kur R2 vērtība ir iestatīta augstāka nekā pārējos divos modeļos. Starp aprēķinātajām adsorbcijas spējām (QE, CAL) ir arī līdzība. Pseido-sekundes secība un eksperimentālās vērtības (qe, exp.) Ir vēl viens pierādījums tam, ka pseido-sekundes secība ir labāks modelis nekā citi modeļi. Kā parādīts 1. tabulā, α (sākotnējā adsorbcijas ātruma) un β (desorbcijas konstantes) vērtības apstiprina, ka adsorbcijas ātrums ir lielāks par desorbcijas ātrumu, norādot, ka DC ir tendence efektīvi adsorbēt RGO/NZVI52 kompozīcijā. Apvidū
Pseido-otrās secības (A), pseido-pirmās kārtas (B) un eloviča (C) lineārā adsorbcijas kinētiskā diagramma (A) [CO = 25–100 mg l-1, pH = 7, t = 25 ° C, deva = 0,05 g].
Adsorbcijas izotermu pētījumi palīdz noteikt adsorbenta (RGO/NRVI kompozīta) adsorbcijas spēju dažādās adsorbētās koncentrācijās (DC) un sistēmas temperatūrā. Maksimālā adsorbcijas spēja tika aprēķināta, izmantojot Langmuir izotermu, kas norādīja, ka adsorbcija bija viendabīga un ietvēra adsorbāta vienslāņa veidošanos uz adsorbenta virsmas, bez mijiedarbības starp tiem53. Divi citi plaši izmantotie izoterma modeļi ir Freundlich un Temkin modeļi. Lai arī Freundlich modelis netiek izmantots adsorbcijas spējas aprēķināšanai, tas palīdz izprast neviendabīgo adsorbcijas procesu un ka vakancēm uz adsorbenta ir atšķirīgas enerģijas, savukārt tempkin modelis palīdz izprast adsorbcijas54 fizikālās un ķīmiskās īpašības.
Attēli 9A-C parāda attiecīgi Langmuir, Freindlich un Temkin modeļu līnijas diagrammas. R2 vērtības, kas aprēķinātas no Freundlich (9.a att.) Un Langmuir (9.b att.) Līnijas diagrammas un parādītas 2. tabulā, parādīts, ka DC adsorbcija RGO/NZVI kompozītam seko Freundlich (0,996) un Langmuir (0,988) izotermas modeļiem un tempkin (0,985). Maksimālā adsorbcijas spēja (QMAX), kas aprēķināta, izmantojot Langmuir izotermas modeli, bija 31,61 mg G-1. Turklāt aprēķinātā bezizmēra atdalīšanas koeficienta (RL) vērtība ir no 0 līdz 1 (0,097), kas norāda uz labvēlīgu adsorbcijas procesu. Pretējā gadījumā aprēķinātā Freundlich konstante (n = 2,756) norāda uz šo absorbcijas procesu. Saskaņā ar Temkin izotermas lineāro modeli (9.c attēls) DC adsorbcija uz RGO/NZVI kompozītu ir fiziska adsorbcijas process, jo B ir ˂ 82 kJ mol-1 (0,408) 55. Lai arī fizisko adsorbciju parasti mediē vāji van der Waals spēki, tiešajai strāvas adsorbcijai RGO/NZVI kompozītiem ir nepieciešama zema adsorbcijas enerģija [56, 57].
Freundlihs (A), Langmuir (B) un Temkins (C) Lineārās adsorbcijas izotermas [CO = 25–100 mg L - 1, pH = 7, T = 25 ° C, deva = 0,05 g]. Van't Hoff vienādojuma diagramma līdzstrāvas adsorbcijai ar RGO/NZVI kompozītiem (D) [CO = 25–100 mg L-1, pH = 7, T = 25–55 ° C un deva = 0,05 g].
Lai novērtētu reakcijas temperatūras izmaiņu ietekmi uz līdzstrāvas noņemšanu no RGO/NZVI kompozītiem, no vienādojumiem tika aprēķinātas termodinamiskie parametri, piemēram, entropijas izmaiņas (ΔS), entalpijas izmaiņas (ΔH) un brīvās enerģijas izmaiņas (ΔG). 3 un 458.
kur \ ({k} _ {e} \) = \ (\ frac {{c} _ {ae}} {{c} _ {e}} \) - termodinamiskā līdzsvara konstante, CE un cae - rgo šķīdumā /nzvi dc koncentrācija virsmas ekviliumijā. R un RT ir attiecīgi gāzes konstante un adsorbcijas temperatūra. Ln ke attēlošana pret 1/t iegūst taisnu līniju (9.d att.), No kuras var noteikt ∆S un ∆H.
Negatīva ΔH vērtība norāda, ka process ir eksotermisks. No otras puses, ΔH vērtība ir fiziskās adsorbcijas procesā. Negatīvas ΔG vērtības 3. tabulā norāda, ka adsorbcija ir iespējama un spontāna. Negatīvas ΔS vērtības norāda uz augstu adsorbentu molekulu secību šķidruma saskarnē (3. tabula).
4. tabulā ir salīdzināti RGO/NZVI kompozīts ar citiem adsorbentiem, par kuriem ziņots iepriekšējos pētījumos. Ir skaidrs, ka VGO/NCVI kompozītam ir liela adsorbcijas spēja un tas var būt daudzsološs materiāls līdzstrāvas antibiotiku noņemšanai no ūdens. Turklāt RGO/NZVI kompozītu adsorbcija ir ātrs process ar līdzsvara laiku 60 minūtes. RGO/NZVI kompozītu lieliskās adsorbcijas īpašības var izskaidrot ar RGO un NZVI sinerģisko efektu.
10.a, b attēls ilustrē racionālu mehānismu līdzstrāvas antibiotiku noņemšanai ar RGO/NZVI un NZVI kompleksiem. Saskaņā ar eksperimentu rezultātiem par pH ietekmi uz līdzstrāvas adsorbcijas efektivitāti, palielinoties pH no 3 līdz 7, DC adsorbciju RGO/NZVI kompozītam nekontrolēja elektrostatiskā mijiedarbība, jo tā darbojās kā zwitterion; Tāpēc pH vērtības izmaiņas neietekmēja adsorbcijas procesu. Pēc tam adsorbcijas mehānismu var kontrolēt ar neelektrostatisku mijiedarbību, piemēram, ūdeņraža saiti, hidrofobu iedarbību un π-π sakraušanas mijiedarbību starp RGO/NZVI kompozītu un DC66. Ir labi zināms, ka aromātisko adsorbāciju mehānisms uz slāņveida grafēna virsmām ir izskaidrots ar π - π sakraušanas mijiedarbību kā galveno virzošo spēku. Kompozīts ir slāņains materiāls, kas līdzīgs grafēnam ar absorbcijas maksimumu pie 233 nm π-π* pārejas dēļ. Balstoties uz četru aromātisko gredzenu klātbūtni DC adsorbācijas molekulārajā struktūrā, mēs izvirzījām hipotēzi, ka starp aromātisko DC (π-elektronu akceptoru) un reģionu, kas bagāts ar π-elektroniem, uz RGO virsmas ir π-π-kaudzes mijiedarbības mehānisms. /NZVI kompozītmateriāli. Turklāt, kā parādīts attēlā. 10B, FTIR pētījumi tika veikti, lai izpētītu RGO/NZVI kompozītu molekulāro mijiedarbību ar DC, un RGO/NZVI kompozītu FTIR spektri pēc līdzstrāvas adsorbcijas parādīti 10.b attēlā. 10b. 2111 cm-1 tiek novērots jauns virsotne, kas atbilst C = C saites ietvara vibrācijai, kas norāda uz atbilstošo organisko funkcionālo grupu klātbūtni uz 67 rgo/nzvi virsmas. Citas virsotnes mainās no 1561. gada līdz 1548 cm-1 un no 1399. gada līdz 1360 cm-1, kas arī apstiprina, ka π-π mijiedarbībai ir liela nozīme grafēna un organisko piesārņotāju adsorbcijā68,69. Pēc līdzstrāvas adsorbcijas dažu skābekli saturošu grupu intensitāte, piemēram, OH, samazinājās līdz 3270 cm-1, kas liecina, ka ūdeņraža savienošana ir viens no adsorbcijas mehānismiem. Tādējādi, pamatojoties uz rezultātiem, līdzstrāvas adsorbcija uz RGO/NZVI kompozītmateriālu notiek galvenokārt π-π sakraušanas mijiedarbības un H-obligāciju dēļ.
DC antibiotiku adsorbcijas racionālais mehānisms ar RGO/NZVI un NZVI kompleksiem (A). DC FTIR adsorbcijas spektri uz RGO/NZVI un NZVI (B).
NZVI absorbcijas joslu intensitāte pie 3244, 1615, 1546 un 1011 cm - 1 palielinājās pēc līdzstrāvas adsorbcijas NZVI (10.b att.), Salīdzinot ar NZVI, kam jābūt saistītai ar mijiedarbību ar iespējamām karbonskābes O grupām DC. Tomēr šis zemākais pārnešanas procents visās novērotajās joslās neliecina par būtiskām izmaiņām fitosintētiskā adsorbenta adsorbcijas efektivitātē, salīdzinot ar NZVI pirms adsorbcijas procesa. Saskaņā ar dažiem līdzstrāvas noņemšanas pētījumiem ar NZVI71, kad NZVI reaģē ar H2O, tiek atbrīvoti elektroni un pēc tam H+ tiek izmantots, lai iegūtu ļoti reducējamu aktīvo ūdeņradi. Visbeidzot, daži katjonu savienojumi pieņem elektronus no aktīvā ūdeņraža, kā rezultātā -c = n un -c = c-, kas tiek attiecināts uz benzola gredzena sadalīšanu.


Pasta laiks: 14–2022. Novembris