დოქსიციკლინის ანტიბიოტიკების სინერგიული მოცილება წყლისგან მწვანე სინთეზური შემცირებული გრაფენის ოქსიდით და ნანო-ნულოვანი რკინის კომპლექსებით

გმადლობთ Nature.com– ის მონახულებისათვის. ბრაუზერის ვერსიას, რომელსაც იყენებთ, აქვს შეზღუდული CSS მხარდაჭერა. საუკეთესო გამოცდილებისთვის, ჩვენ გირჩევთ გამოიყენოთ განახლებული ბრაუზერი (ან გამორთოთ თავსებადობის რეჟიმი Internet Explorer- ში). იმავდროულად, მუდმივი მხარდაჭერის უზრუნველსაყოფად, ჩვენ საიტს სტილისა და JavaScript- ის გარეშე გავაგრძელებთ.
ამ ნაშრომში, RGO/NZVI კომპოზიციები სინთეზირებულ იქნა პირველად მარტივი და ეკოლოგიურად მოსახერხებელი პროცედურის გამოყენებით Sophora მოყვითალო ფოთლის ექსტრაქტის გამოყენებით, როგორც შემცირების აგენტი და სტაბილიზატორი, რათა შეასრულოს "მწვანე" ქიმიის პრინციპები, მაგალითად, ნაკლებად მავნე ქიმიური სინთეზი. რამდენიმე ინსტრუმენტი იქნა გამოყენებული კომპოზიციების წარმატებული სინთეზის, როგორიცაა SEM, EDX, XPS, XRD, FTIR და Zeta პოტენციალი, რაც მიუთითებს წარმატებულ კომპოზიტურ ფაბრიკაციაზე. ანტიბიოტიკული დოქსიციკლინის სხვადასხვა საწყის კონცენტრაციებში რომანის კომპოზიციების და სუფთა NZVI– ს მოცილების მოცულობა შედარებულია RGO– სა და NZVI– ს შორის სინერგიული ეფექტის შესამოწმებლად. 25 მგ L-1, 25 ° C და 0.05G– ის მოცილების პირობებში, სუფთა NZVI– ს ადსორბციული მოცილების სიჩქარე იყო 90%, ხოლო RGO/NZVI კომპოზიტით დოქსიციკლინის ადსორბციული მოცილების სიჩქარე 94,6%-ს მიაღწია, რაც დაადასტურა, რომ NZVI და RGO. ადსორბციის პროცესი შეესაბამება ფსევდო წამის წესრიგს და კარგად არის შეთანხმებული Freundlich მოდელთან მაქსიმალური ადსორბციის სიმძლავრით 31.61 მგ გ -1 25 ° C და pH 7. შემოთავაზებულია DC– ის ამოღების გონივრული მექანიზმი. გარდა ამისა, RGO/NZVI კომპოზიტის განმეორება 60% იყო ექვსი ზედიზედ რეგენერაციის ციკლის შემდეგ.
წყლის სიმცირე და დაბინძურება ახლა სერიოზული საფრთხეა ყველა ქვეყნისთვის. ბოლო წლების განმავლობაში, წყლის დაბინძურება, განსაკუთრებით ანტიბიოტიკების დაბინძურება, გაიზარდა CovID-19 პანდემიის დროს წარმოებისა და მოხმარების გამო. ამრიგად, ჩამდინარე წყლებში ანტიბიოტიკების აღმოფხვრის ეფექტური ტექნოლოგიის შემუშავება გადაუდებელი ამოცანაა.
ტეტრაციკლინის ჯგუფის ერთ-ერთი რეზისტენტული ნახევრად სინთეზური ანტიბიოტიკია დოქსიციკლინი (DC) 4,5. გავრცელდა ინფორმაცია, რომ მიწისქვეშა წყლებში და ზედაპირულ წყლებში DC ნარჩენების მეტაბოლიზაცია შეუძლებელია, მხოლოდ 20-50% მეტაბოლიზდება, დანარჩენი კი გარემოში იწვევს, რაც იწვევს გარემოსა და ჯანმრთელობის სერიოზულ პრობლემებს 6.
DC– ს დაბალ დონეზე ზემოქმედებამ შეიძლება გაიღოს წყლის ფოტოსინთეზური მიკროორგანიზმები, საფრთხე შეუქმნას ანტიმიკრობული ბაქტერიების გავრცელებას და გაზარდოს ანტიმიკრობული წინააღმდეგობა, ამიტომ ეს დამაბინძურებელი უნდა მოიხსნას ჩამდინარე წყლებიდან. წყალში DC ბუნებრივი დეგრადაცია ძალიან ნელი პროცესია. ფიზიკო-ქიმიური პროცესები, როგორიცაა ფოტოლიზი, ბიოდეგრადირება და ადსორბცია, შეიძლება მხოლოდ დაბალი კონცენტრაციით და ძალიან დაბალი განაკვეთებით 7,8. ამასთან, ყველაზე ეკონომიური, მარტივი, ეკოლოგიურად მოსახერხებელი, მარტივი და ეფექტური მეთოდი არის ადსორბცია 9,10.
ნანო ნულოვანი ვალენტური რკინა (NZVI) არის ძალიან ძლიერი მასალა, რომელსაც შეუძლია მრავალი ანტიბიოტიკის ამოღება წყლიდან, მათ შორის მეტრონიდაზოლი, დიაზეპამი, ციპროფლოქსაცინი, ქლორამფენიკოლი და ტეტრაციკლინი. ეს უნარი განპირობებულია იმ საოცარი თვისებებით, რომლებიც NZVI- ს აქვს, მაგალითად, მაღალი რეაქტიულობა, დიდი ზედაპირი და მრავალი გარე სავალდებულო ადგილი .11. ამასთან, NZVI მიდრეკილია წყალხსნარში აგრეგაციისკენ, ვან დერ ჭაბურღილების ძალების და მაღალი მაგნიტური თვისებების გამო, რაც ამცირებს მის ეფექტურობას დამაბინძურებლების ამოღებაში ოქსიდის ფენების წარმოქმნის გამო, რაც აფერხებს NZVI10,12 რეაქტიულობას. NZVI ნაწილაკების აგლომერაცია შეიძლება შემცირდეს მათი ზედაპირების ზედაპირების შეცვლით surfactants და პოლიმერებით, ან სხვა ნანომასალებთან ერთად კომპოზიციების სახით, რაც დადასტურდა, რომ ეს არის სიცოცხლისუნარიანი მიდგომა გარემოში მათი სტაბილურობის გასაუმჯობესებლად .13,14.
გრაფენი არის ორგანზომილებიანი ნახშირბადის ნანომეტრიული, რომელიც შედგება SP2- ჰიბრიდიზირებული ნახშირბადის ატომებისგან, რომლებიც მოწყობილია თაფლის ლაქით. მას აქვს დიდი ზედაპირის ფართობი, მნიშვნელოვანი მექანიკური სიძლიერე, შესანიშნავი ელექტროკატალიტიკური მოქმედება, მაღალი თერმული კონდუქტომეტრული, სწრაფი ელექტრონული მობილურობა და შესაფერისი გადამზიდავი მასალა მის ზედაპირზე არაორგანული ნანონაწილაკების მხარდასაჭერად. ლითონის ნანონაწილაკებისა და გრაფენის ერთობლიობამ შეიძლება მნიშვნელოვნად აღემატებოდეს თითოეული მასალის ინდივიდუალურ სარგებელს და, მისი უმაღლესი ფიზიკური და ქიმიური თვისებების გამო, უზრუნველყოფს ნანონაწილაკების ოპტიმალურ განაწილებას უფრო ეფექტური წყლის დამუშავებისთვის 15.
მცენარეთა ექსტრაქტები საუკეთესო ალტერნატივაა მავნე ქიმიური შემცირების აგენტებისთვის, რომლებიც ჩვეულებრივ გამოიყენება შემცირებული გრაფენის ოქსიდის (RGO) და NZVI სინთეზში, რადგან ისინი ხელმისაწვდომია, იაფი, ერთსაფეხურიანი, ეკოლოგიურად უსაფრთხო და შეიძლება გამოყენებულ იქნას როგორც შემცირების საშუალებები. ფლავონოიდების და ფენოლური ნაერთების მსგავსად, ასევე მოქმედებს როგორც სტაბილიზატორი. ამრიგად, Atriplex Halimus L. ფოთლის ექსტრაქტი გამოიყენებოდა, როგორც სარემონტო და დახურვის აგენტი RGO/NZVI კომპოზიციების სინთეზისთვის ამ კვლევაში. Atriplex Halimus ოჯახიდან Amaranthaceae არის აზოტის მოსიყვარულე მრავალწლიანი ბუჩქი, რომელსაც აქვს ფართო გეოგრაფიული დიაპაზონი 16.
არსებული ლიტერატურის თანახმად, Atriplex Halimus (A. Halimus) პირველად გამოიყენეს RGO/NZVI კომპოზიციების, როგორც ეკონომიური და ეკოლოგიურად სინთეზის მეთოდით. ამრიგად, ამ ნაწარმოების მიზანი შედგება ოთხი ნაწილისაგან: (1) RGO/NZVI და მშობლის NZVI კომპოზიციების ფიტოსინთეზი, რომელიც იყენებს A. halimus წყლის ფოთლის ექსტრაქტს, (2) ფიტოსინთეზირებული კომპოზიციების დახასიათება მრავალჯერადი მეთოდით, მათი წარმატებული ფაბრიკაციის დასადასტურებლად, (3) შეისწავლეთ rgo და nzvi in ​​rgo და nzvi in ​​rgo და nzvi in ​​rgo და nzvi. დოქსიციკლინის ანტიბიოტიკები სხვადასხვა რეაქციის პარამეტრების პირობებში, ადსორბციის პროცესის პირობების ოპტიმიზაცია, (3) დამუშავების ციკლის შემდეგ შეისწავლეთ კომპოზიციური მასალები სხვადასხვა უწყვეტი მკურნალობის დროს.
დოქსიციკლინის ჰიდროქლორიდი (DC, MM = 480.90, ქიმიური ფორმულა C22H24N2O · HCl, 98%), რკინის ქლორიდის ჰექსაჰიდრატი (FECL3.6H2O, 97%), გრაფიტის ფხვნილი, რომელიც შეიძინა სიგმა-ოლდრიხიდან, აშშ. ნატრიუმის ჰიდროქსიდი (NaOH, 97%), ეთანოლი (C2H5OH, 99.9%) და ჰიდროქლორინის მჟავა (HCl, 37%) შეიძინა Merck, აშშ - დან. NACL, KCL, CACL2, MNCL2 და MGCL2 შეიძინა Tianjin Comio Chemical Reagent Co.– დან, შპს ყველა რეაგენტი მაღალი ანალიტიკური სიწმინდესა. ორმხრივი დისტილირებული წყალი გამოიყენეს ყველა წყლის ხსნარის მოსამზადებლად.
A. halimus– ის წარმომადგენლობითი ნიმუშები შეგროვდა მათი ბუნებრივი ჰაბიტატიდან ნილოსის დელტაში და ეგვიპტის ხმელთაშუა ზღვის სანაპიროების გასწვრივ. მცენარეთა მასალა შეგროვდა მოქმედი ეროვნული და საერთაშორისო სახელმძღვანელო მითითებების შესაბამისად .17. პროფესორმა მანალ ფავზმა გამოავლინა მცენარეთა ნიმუშები Boulos18- ის მიხედვით, ხოლო ალექსანდრიის უნივერსიტეტის გარემოსდაცვითი მეცნიერებათა დეპარტამენტი უფლებამოსილია შესწავლილი მცენარეთა სახეობების შეგროვება სამეცნიერო მიზნებისთვის. ნიმუშის ვაუჩერები ტარდება ტანტას უნივერსიტეტის ჰერბარიუმში (TANE), ვაუჩერები NOS. 14 122–14 127, საჯარო ჰერბარიუმი, რომელიც უზრუნველყოფს დეპონირებულ მასალებს. გარდა ამისა, მტვრის ან ჭუჭყის მოსაშორებლად, მცენარის ფოთლები მოჭრილი პატარა ნაჭრებად, ჩამოიბანეთ 3 ჯერ ონკანით და გამოხდილი წყლით, შემდეგ კი გაშრეს 50 ° C ტემპერატურაზე. მცენარე გაანადგურა, 5 გ წვრილი ფხვნილის 5 გ იქნა ჩაძირული 100 მლ გამოხდილი წყალი და აურიეთ 70 ° C ტემპერატურაზე 20 წუთის განმავლობაში, ექსტრაქტის მისაღებად. Bacillus nicotianae- ს მიღებული ექსტრაქტი გაფილტრული იქნა Whatman ფილტრის ქაღალდის საშუალებით და ინახება სუფთა და სტერილიზებულ მილებში 4 ° C ტემპერატურაზე შემდგომი გამოყენებისთვის.
როგორც ნახაზზე 1 ჩანს, GO დამზადდა გრაფიტის ფხვნილისგან მოდიფიცირებული ჰუმერსის მეთოდით. 10 მგ გასასვლელი ფხვნილი დაიშალა 50 მლ დეიონიზებულ წყალში 30 წუთის განმავლობაში სონიზაციის ქვეშ, შემდეგ კი 0.9 გრ FECL3 და 2.9 გ NAAC შერეული იყო 60 წუთის განმავლობაში. Atriplex ფოთლის ექსტრაქტის 20 მლ დაემატა აურიეთ ხსნარში აურიეთ და 80 ° C ტემპერატურაზე 8 საათის განმავლობაში. შედეგად მიღებული შავი სუსპენზია გაფილტრული იყო. მომზადებული ნანოკომპოზიტები გარეცხილი იქნა ეთანოლით და ბიდისტილირებული წყლით და შემდეგ ვაკუუმურ ღუმელში გაშრეს 50 ° C ტემპერატურაზე 12 საათის განმავლობაში.
RGO/NZVI და NZVI კომპლექსების მწვანე სინთეზის სქემატური და ციფრული ფოტოები და დაბინძურებული წყლისგან DC ანტიბიოტიკების მოცილება ატრიპლექს ჰალიმუსის ექსტრაქტის გამოყენებით.
მოკლედ, როგორც ნაჩვენებია ნახ. 1 -ში, რკინის ქლორიდის ხსნარი 10 მლ, რომელიც შეიცავს 0.05 მ Fe3+ იონებს, დაემატა წვეთი 20 მლ მწარე ფოთლის ექსტრაქტის ხსნარი 60 წუთის განმავლობაში ზომიერი გათბობით და აურიეთ, შემდეგ კი ხსნარი შემდეგ ცენტრიფუგირებულია 14,000 rpm- ზე (Hermle, 15,000 rpm) შემდეგ drivried 3 time etlin. ვაკუუმის ღუმელში 60 ° C ტემპერატურაზე.
მცენარეთა სინთეზირებული RGO/NZVI და NZVI კომპოზიციები ხასიათდებოდა ულტრაიისფერი ხილული სპექტროსკოპიით (T70/T80 სერია UV/VIS სპექტროფოტომეტრებით, შპს PG ინსტრუმენტები, დიდი ბრიტანეთი, დიდი ბრიტანეთი) 200-800 ნმ სკანირების დიაპაზონში. RGO/NZVI და NZVI კომპოზიციების ტოპოგრაფიისა და ზომის განაწილების გასაანალიზებლად გამოყენებული იქნა TEM სპექტროსკოპია (Joel, JEM-2100F, იაპონია, ძაბვის დაჩქარება 200 კვ)). ფუნქციური ჯგუფების შესაფასებლად, რომლებიც შეიძლება ჩართონ მცენარეთა ექსტრაქტებში, რომლებიც პასუხისმგებელნი არიან აღდგენისა და სტაბილიზაციის პროცესზე, ჩატარდა FT-IR სპექტროსკოპია (Jasco სპექტრომეტრი 4000-600 სმ -1 დიაპაზონში). გარდა ამისა, სინთეზირებული ნანომასალების ზედაპირული მუხტის შესასწავლად იქნა გამოყენებული ზეტა პოტენციური ანალიზატორი (Zetasizer Nano ZS Malvern). ფხვნილის ნანომასალების რენტგენოლოგიური დიფრაქციული გაზომვებისათვის, რენტგენის დიფრაქტომეტრი (X'Pert Pro, ნიდერლანდები) გამოყენებული იქნა, მოქმედებდა დენზე (40 mA), ძაბვა (45 კვ) 2-დან დიაპაზონში 20 ° -დან 80 ° და CUKA1 რადიაცია (\ lambda = \) 1.54056). ენერგიის დისპერსიული რენტგენული სპექტრომეტრი (EDX) (მოდელი Jeol JSM-IT100) პასუხისმგებელი იყო ელემენტარული კომპოზიციის შესწავლაზე, როდესაც შეგროვდა Al K-α მონოქრომატული რენტგენის სხივები -10- დან 1350 ev- მდე XPS- ზე, ლაქის ზომა 400 μm K-Alpha (Thermo Fisher Scientific, USA) 50 EV და NIRRUM IS. ფხვნილის ნიმუში დაჭერით ნიმუშის მფლობელზე, რომელიც მოთავსებულია ვაკუუმის პალატაში. სავალდებულო ენერგიის დასადგენად C 1 S სპექტრი გამოიყენეს, როგორც მითითება 284.58 EV- ზე.
ადსორბციის ექსპერიმენტები ჩატარდა სინთეზირებული RGO/NZVI ნანოკომპოზიტების სინთეზირებული ეფექტურობის შესამოწმებლად, წყალხსნარიდან დოქსიციკლინის (DC) ამოღებაში. ადსორბციის ექსპერიმენტები ჩატარდა 25 მლ ერლენმეიერის ფარებში, 200 წუთი/წუთის განმავლობაში, ორბიტალურ შეიკლერზე (Stuart, Orbital Shaker/SSL1) 298 კ. RGO/NSVI დოზირების ეფექტის შესაფასებლად ადსორბციის ეფექტურობაზე, სხვადასხვა წონის ნანოკომპოზიტები (0.01–0.07 გ) დაემატა 20 მლ DC ხსნარს. კინეტიკისა და ადსორბციის იზოთერმების შესასწავლად, ადსორბენტის 0.05 გრ ჩაეფლო CD- ის წყალხსნარში, საწყისი კონცენტრაციით (25–100 მგ L - 1). PH– ის მოქმედება DC– ის მოცილებაზე იქნა შესწავლილი pH– ზე (3–11) და საწყისი კონცენტრაცია 50 მგ L-1-ზე 25 ° C ტემპერატურაზე. შეცვალეთ სისტემის pH, მცირე რაოდენობით HCl ან NaOH ხსნარის დამატებით (Crison pH მრიცხველი, pH მრიცხველი, pH 25). გარდა ამისა, გამოიკვლია რეაქციის ტემპერატურის გავლენა ადსორბციის ექსპერიმენტებზე 25-55 ° C დიაპაზონში. იონური სიძლიერის მოქმედება ადსორბციის პროცესზე შეისწავლეს NaCl- ის სხვადასხვა კონცენტრაციის დამატებით (0.01–4 მოლ ლ -1) DC– ს საწყის კონცენტრაციაში 50 მგ L - 1, pH 3 და 7), 25 ° C და ადსორბენტული დოზით 0.05 გ. არასასურველი DC- ის ადსორბცია იზომება ორმაგი სხივის UV-Vis სპექტროფოტომეტრის გამოყენებით (T70/T80 სერია, შპს PG Instruments Ltd, დიდი ბრიტანეთი), რომელიც აღჭურვილია 1.0 სმ ბილიკის სიგრძის კვარცის კუვეტებით, მაქსიმალური ტალღის სიგრძეზე (λmax) 270 და 350 ნმ. DC ანტიბიოტიკების პროცენტული ამოღება (R%; Eq. 1) და DC, QT, Eq. 2 (მგ/გ) იზომება შემდეგი განტოლების გამოყენებით.
სადაც %r არის DC მოცილების მოცულობა ( %), CO არის საწყისი DC კონცენტრაცია დროს 0, ხოლო C არის DC კონცენტრაცია T- ში, შესაბამისად (Mg L-1).
სადაც QE არის ადსორბენტის ერთეულის მასა (მგ G-1) ერთეულის მასა, CO და CE არის კონცენტრაცია ნულოვან დროსა და წონასწორობაში, შესაბამისად (Mg L-1), V არის ხსნარის მოცულობა (L), ხოლო M არის ადსორბციის მასის რეაგენტი (G).
SEM სურათები (ნახ. 2 ა - C) გვიჩვენებს RGO/NZVI კომპოზიტის ლამელურ მორფოლოგიას სფერული რკინის ნანონაწილაკებით, რომელიც ერთნაირად დაიშალა მის ზედაპირზე, რაც მიუთითებს NZVI NP– ების წარმატებულ მიმაგრებაზე RGO ზედაპირზე. გარდა ამისა, RGO ფოთოლში არის რამდენიმე ნაოჭები, რომლებიც დაადასტურებენ ჟანგბადის შემცველი ჯგუფების მოცილებას ერთდროულად A. halimus– ის აღდგენასთან. ეს დიდი ნაოჭები მოქმედებენ როგორც საიტები რკინის NP– ების აქტიური დატვირთვისთვის. NZVI- ს სურათებმა (ნახ. 2D-F) აჩვენა, რომ სფერული რკინის NP– ები ძალიან გაფანტული იყო და არ იყო საერთო, რაც გამოწვეულია მცენარეთა ექსტრაქტის ბოტანიკური კომპონენტების საფარის ბუნებით. ნაწილაკების ზომა განსხვავდებოდა 15–26 ნმ. ამასთან, ზოგიერთ რეგიონს აქვს შუამავლური მორფოლოგია, რომელსაც აქვს ბულგერების და ღრუს სტრუქტურა, რომელსაც შეუძლია NZVI– ს მაღალი ეფექტური ადსორბციის მოცულობა, რადგან მათ შეუძლიათ გაზარდონ NZVI– ის ზედაპირზე DC მოლეკულების ხაფანგის შესაძლებლობა. როდესაც Rosa Damascus- ის ექსტრაქტი გამოყენებული იქნა NZVI სინთეზისთვის, მიღებული NPS იყო არაჰომოგენური, voids და სხვადასხვა ფორმით, რამაც შეამცირა მათი ეფექტურობა Cr (VI) ადსორბციაში და გაზარდა რეაქციის დრო 23. შედეგები შეესაბამება NZVI- ს სინთეზირებულ მუხის და თუთის ფოთლებისგან, რომლებიც ძირითადად სფერული ნანონაწილაკებია სხვადასხვა ნანომეტრის ზომებით, აშკარა აგლომერაციის გარეშე.
RGO/NZVI (AC), NZVI (D, E) კომპოზიციების SEM სურათები და NZVI/RGO (G) და NZVI (H) კომპოზიციების EDX ნიმუშები.
მცენარეთა სინთეზირებული RGO/NZVI და NZVI კომპოზიციების ელემენტარული შემადგენლობა შეისწავლეს EDX– ის გამოყენებით (ნახ. 2G, H). კვლევებმა აჩვენა, რომ NZVI შედგება ნახშირბადისგან (38.29% მასით), ჟანგბადით (47,41% მასით) და რკინით (მასით 11.84%), მაგრამ ასევე არსებობს სხვა ელემენტები, როგორიცაა Phosphorus24, რომელთა მიღება შესაძლებელია მცენარეთა ექსტრაქტებიდან. გარდა ამისა, ნახშირბადის და ჟანგბადის მაღალი პროცენტი გამოწვეულია მცენარეთა ექსტრაქტებიდან ფიტოქიმიკატების არსებობით, მიწისქვეშა NZVI ნიმუშებში. ეს ელემენტები თანაბრად გადანაწილებულია RGO– ზე, მაგრამ სხვადასხვა კოეფიციენტებში: C (39,16 ვტ %), O (46,98 ვტ %) და Fe (10.99 ვტ %), EDX RGO/NZVI ასევე აჩვენებს სხვა ელემენტების არსებობას, როგორიცაა S, რომლებიც შეიძლება ასოცირდებოდეს მცენარეთა ექსტრაქტებთან, გამოიყენება. მიმდინარე C: O თანაფარდობა და რკინის შემცველობა RGO/NZVI კომპოზიტში A. halimus- ის გამოყენებით ბევრად უკეთესია, ვიდრე ევკალიპტის ფოთლის ექსტრაქტის გამოყენება, რადგან ის ახასიათებს C (23.44 ვტ.%), O (68.29 ვტ.%) და Fe (8.27 Wt.%) შემადგენლობას. Wt %) 25. Nataša et al., 2022 წელს განაცხადეს NZVI– ს ანალოგიური ელემენტარული შემადგენლობა, რომელიც სინთეზირებულია მუხისა და თუთის ფოთლებიდან და დაადასტურა, რომ პოლიფენოლის ჯგუფები და სხვა მოლეკულები, რომლებიც შეიცავს ფოთლის ექსტრაქტში, პასუხისმგებელია შემცირების პროცესზე.
მცენარეებში სინთეზირებული NZVI- ს მორფოლოგია (ნახ. S2A, B) იყო სფერული და ნაწილობრივ არარეგულარული, ნაწილაკების საშუალო ზომა 23.09 ± 3.54 ნმ, თუმცა ჯაჭვის აგრეგატები დაფიქსირდა ვან დერ ვალის ძალებისა და ფერომაგნიზმის გამო. ეს ძირითადად მარცვლოვანი და სფერული ნაწილაკების ფორმა კარგად არის შეთანხმებული SEM შედეგებთან. მსგავსი დაკვირვება აღმოაჩინა აბდფატამ და სხვებმა. 2021 წელს, როდესაც Castor Bean ფოთლის ექსტრაქტი გამოიყენებოდა NZVI11 სინთეზში. Ruelas Tuberosa- ს ფოთლის ექსტრაქტი NP- ები, რომლებიც გამოიყენება როგორც შემცირების აგენტი NZVI- ში, ასევე აქვს სფერული ფორმა, რომლის დიამეტრია 20 -დან 40 NM26.
ჰიბრიდული RGO/NZVI კომპოზიციური TEM სურათები (ნახ. S2C-D) აჩვენა, რომ RGO არის ბაზალური თვითმფრინავი, რომელსაც აქვს მარგინალური ნაკეცები და ნაოჭები, რომლებიც უზრუნველყოფენ მრავალ დატვირთვის ადგილს NZVI NP– სთვის; ეს ლამელარული მორფოლოგია ასევე ადასტურებს RGO– ს წარმატებულ გაყალბებას. გარდა ამისა, NZVI NP– ებს აქვთ სფერული ფორმა, ნაწილაკების ზომებით 5.32 - დან 27 ნმ -მდე და ჩართულია RGO ფენაში, თითქმის ერთგვაროვანი დისპერსიით. Eucalyptus ფოთლის ექსტრაქტი გამოყენებული იქნა Fe NPS/RGO სინთეზისთვის; TEM– ის შედეგებმა ასევე დაადასტურა, რომ RGO– ს ფენაში ნაოჭებმა გააუმჯობესეს Fe NP– ების დისპერსია, ვიდრე სუფთა Fe NP– ები და გაზარდა კომპოზიციების რეაქტიულობა. მსგავსი შედეგები მოიპოვა ბაღერი და სხვ. 28 როდესაც კომპოზიცია დამზადებულია ულტრაბგერითი ტექნიკის გამოყენებით, საშუალო რკინის ნანონაწილაკების ზომით, დაახლოებით 17,70 ნმ.
FTIR სპექტრი A. Halimus, NZVI, GO, RGO და RGO/NZVI კომპოზიციები ნაჩვენებია ფიგურებში. 3 ა. A. halimus- ის ფოთლებში ზედაპირული ფუნქციური ჯგუფების არსებობა ჩნდება 3336 სმ -1-ზე, რაც შეესაბამება პოლიფენოლებს და 1244 სმ -1, რაც შეესაბამება ცილის მიერ წარმოებულ კარბონილ ჯგუფებს. ასევე დაფიქსირდა სხვა ჯგუფები, როგორიცაა ალკანები 2918 სმ -1, ალკენესი 1647 სმ -1 და Co-O-CO გაფართოება 1030 სმ -1-ზე, რაც მიგვითითებს მცენარეთა კომპონენტების არსებობაზე, რომლებიც მოქმედებენ როგორც დალუქვის აგენტები და პასუხისმგებელნი არიან FE2+-დან Fe0– მდე აღდგენაზე და გადადიან RGO29– ზე. ზოგადად, NZVI სპექტრი აჩვენებს იგივე შთანთქმის მწვერვალებს, როგორც მწარე შაქარი, მაგრამ ოდნავ შეცვლილი პოზიციით. ინტენსიური ჯგუფი ჩნდება 3244 სმ -1-ზე, რომელიც დაკავშირებულია OH გაჭიმვის ვიბრაციებთან (ფენოლები), 1615-ზე მწვერვალი შეესაბამება C = C- ს, ხოლო ზოლები 1546 და 1011 სმ -1-ზე წარმოიქმნება C = O- ის გაჭიმვის გამო (პოლიფენოლები და ფლავონოიდები), ასევე აკვირდებოდა aromatic amines და aliphatics. CM-1, შესაბამისად, 13. FTIR სპექტრი GO გვიჩვენებს მრავალი მაღალი ინტენსივობის ჟანგბადის შემცველი ჯგუფების არსებობას, მათ შორის ალკოქსიის (CO) გაჭიმვის ზოლს 1041 სმ -1, ეპოქსიდური (CO) გაჭიმვის ზოლზე 1291 სმ -1, C = O მონაკვეთი. C = C- ის გაჭიმვის ვიბრაციების ჯგუფი 1619 სმ -1, ჯგუფი 1708 სმ -1-ზე და OH ჯგუფის ფართო ჯგუფი, რომელიც გაჭიმულია ვიბრაციებით 3384 სმ -1-ზე, რაც დასტურდება გაუმჯობესებული Hummers მეთოდით, რომელიც წარმატებით ააფეთქებს გრაფიტის პროცესს. RGO და RGO/NZVI კომპოზიციების GO სპექტრით შედარებისას, ჟანგბადის შემცველი ჯგუფების ზოგიერთი ინტენსივობა, მაგალითად, OH- ზე 3270 სმ -1, მნიშვნელოვნად შემცირდება, ზოგი კი, მაგალითად, C = O ტემპერატურაზე 1729 სმ -1, მთლიანად მცირდება. გაქრა, რაც მიუთითებს A. halimus- ის ექსტრაქტის მიერ ჟანგბადის შემცველი ფუნქციური ჯგუფების წარმატებით მოცილებაზე. RGO– ს ახალი მკვეთრი დამახასიათებელი მწვერვალები C = C დაძაბულობაში შეინიშნება დაახლოებით 1560 და 1405 სმ -1, რაც ადასტურებს RGO– ს GO– ს შემცირებას. დაფიქსირდა ცვალებადობა 1043-დან 1015 სმ -1 და 982-დან 918 სმ -1-დან, შესაძლოა, მცენარეთა მასალის ჩართვის გამო 31,32. 2018 წელს Weng et al. 33.
A. FTIR სპექტრი გალიუმის, NZVI, RGO, GO, Composite RGO/NZVI (A). Roentgenogrammy კომპოზიციები RGO, GO, NZVI და RGO/NZVI (B).
RGO/NZVI და NZVI კომპოზიციების წარმოქმნა მეტწილად დადასტურდა რენტგენოლოგიური დიფრაქციის ნიმუშებით (ნახ .3 ბ). მაღალი ინტენსივობის Fe0 მწვერვალი დაფიქსირდა 2ɵ 44.5 ° ტემპერატურაზე, რაც შეესაბამება ინდექსს (110) (JCPDS. 06–0696) 11. (311) თვითმფრინავის 35.1 ° –ზე კიდევ ერთი მწვერვალი მიეკუთვნება მაგნიტიტს Fe3O4, 63.2 ° შეიძლება უკავშირდებოდეს (440) თვითმფრინავის მილერის ინდექსს ϒ-FeOOH– ის არსებობის გამო (JCPDS No. 17-0536) 34. GO- ს რენტგენის ნიმუში გვიჩვენებს მკვეთრ მწვერვალს 2ɵ 10.3 ° და კიდევ ერთი მწვერვალი 21.1 ° ტემპერატურაზე, რაც მიუთითებს გრაფიტის სრულ ექსფოლაციაზე და ხაზს უსვამს ჟანგბადის შემცველი ჯგუფების არსებობას GO35- ის ზედაპირზე. RGO და RGO/NZVI- ს კომპოზიციურმა ნიმუშებმა დააფიქსირა დამახასიათებელი GO მწვერვალების გაუჩინარება და ფართო RGO მწვერვალების წარმოქმნა 2ɵ 22.17 და 24.7 ° –ზე RGO და RGO/NZVI კომპოზიციებისთვის, რაც დაადასტურა მცენარეთა ექსტრაქტების წარმატებით აღდგენამ. ამასთან, კომპოზიციური RGO/NZVI ნიმუშით, დამატებითი მწვერვალები, რომლებიც დაკავშირებულია Fe0 (110) და BCC Fe0 (200) ცხრილის სიბრტყესთან, დაფიქსირდა 44.9 \ (^\ წრე \) და 65.22 \ (^\ წრე \) შესაბამისად.
ზეტა პოტენციალი არის პოტენციალი ნაწილაკების ზედაპირზე დამაგრებულ იონურ ფენას შორის და წყალხსნარში, რომელიც განსაზღვრავს მასალის ელექტროსტატიკურ თვისებებს და ზომავს მის სტაბილურობას 37. მცენარეთა სინთეზირებული NZVI, GO და RGO/NZVI კომპოზიციების Zeta– ს პოტენციურმა ანალიზმა აჩვენა მათი სტაბილურობა -20.8, -22 და -27.4 მვ უარყოფითი მუხტის არსებობის გამო, შესაბამისად, მათ ზედაპირზე, როგორც ეს მოცემულია ნახაზზე S1A -C. . ასეთი შედეგები შეესაბამება რამდენიმე ცნობას, სადაც აღნიშნულია, რომ ზეტა პოტენციური მნიშვნელობებით დაავადებული ნაწილაკების შემცველი ხსნარები, ვიდრე –25 mV– ზე ნაკლებია, ზოგადად აჩვენებს სტაბილურობის მაღალ ხარისხს ამ ნაწილაკებს შორის ელექტროსტატიკური რეპრესიის გამო. RGO და NZVI- ს კომბინაცია საშუალებას აძლევს კომპოზიტს შეიძინოს უფრო ნეგატიური ბრალდება და, შესაბამისად, უფრო მაღალი სტაბილურობა აქვს, ვიდრე მხოლოდ GO ან NZVI. ამრიგად, ელექტროსტატიკური მოგერიების ფენომენი გამოიწვევს სტაბილური RGO/NZVI39 კომპოზიციების წარმოქმნას. GO- ს უარყოფითი ზედაპირი საშუალებას აძლევს მას თანაბრად დაარბია წყალხსნარში აგლომერაციის გარეშე, რაც ქმნის ხელსაყრელ პირობებს NZVI– სთან ურთიერთქმედებისთვის. უარყოფითი მუხტი შეიძლება ასოცირებული იყოს მწარე ნესვის ექსტრაქტში სხვადასხვა ფუნქციური ჯგუფების არსებობასთან, რაც ასევე ადასტურებს ურთიერთქმედებას GO და რკინის წინამორბედებსა და მცენარეთა ექსტრაქტს შორის, რათა შექმნან RGO და NZVI, შესაბამისად, და RGO/NZVI კომპლექსი. ამ მცენარეთა ნაერთებს ასევე შეუძლიათ იმოქმედონ, როგორც დაფარული აგენტები, რადგან ისინი ხელს უშლიან შედეგად მიღებული ნანონაწილაკების აგრეგაციას და ამით გაზრდის მათ სტაბილურობას 40.
NZVI და RGO/NZVI კომპოზიციების ელემენტარული შემადგენლობა და ვალენტურობის მდგომარეობა განისაზღვრა XPS– ით (ნახ. 4). საერთო XPS- ის კვლევამ აჩვენა, რომ RGO/NZVI კომპოზიტს ძირითადად შედგება C, O და Fe ელემენტები, რომლებიც შეესაბამება EDS რუქას (ნახ. 4F - H). C1S სპექტრი შედგება სამი მწვერვალიდან 284.59 eV, 286.21 eV და 288.21 eV, რომელიც წარმოადგენს CC, CO და C = O, შესაბამისად. O1S სპექტრი დაიყო სამ მწვერვალად, მათ შორის 531.17 EV, 532.97 eV და 535.45 eV, რომლებიც დაინიშნა O = Co, CO და No Groups, შესაბამისად. ამასთან, მწვერვალები 710.43, 714.57 და 724.79 EV– ზე ეხება Fe 2p3/2, Fe+3 და Fe P1/2, შესაბამისად. NZVI- ს XPS სპექტრმა (ნახ. 4C-E) აჩვენა მწვერვალები C, O და Fe ელემენტებისთვის. მწვერვალები 284.77, 286.25 და 287.62 EV ადასტურებს რკინის ნახშირბადის შენადნობების არსებობას, რადგან ისინი მოიხსენიებენ CC, C-OH და CO, შესაბამისად. O1S სპექტრი შეესაბამება სამ მწვერვალს C - O/რკინის კარბონატს (531.19 eV), ჰიდროქსილის რადიკალს (532.4 eV) და O - C = O (533.47 eV). 719.6 -ზე მწვერვალი მიეკუთვნება FE0- ს, ხოლო FeOOH აჩვენებს მწვერვალებს 717.3 და 723.7 eV, გარდა ამისა, 725.8 eV- ზე მწვერვალი მიუთითებს Fe2O342.43- ის არსებობაზე.
NZVI და RGO/NZVI კომპოზიციების XPS კვლევები, შესაბამისად (A, B). NZVI C1S (C), FE2P (D) და O1S (E) და RGO/NZVI C1S (F), Fe2P (G), O1S (H) კომპოზიციის სრული სპექტრი.
N2 ადსორბცია/დესორბციის იზოთერმი (ნახ. 5 ა, ბ) გვიჩვენებს, რომ NZVI და RGO/NZVI კომპოზიციები მიეკუთვნება II ტიპს. გარდა ამისა, NZVI- ს სპეციფიკური ზედაპირის ფართობი (SBET) გაიზარდა 47.4549 -დან 152.52 მ 2/გ -მდე RGO- სთან ერთად. ეს შედეგი შეიძლება აიხსნას NZVI- ის მაგნიტური თვისებების დაქვეითებით RGO- ს დაბინძურების შემდეგ, რითაც ამცირებს ნაწილაკების აგრეგაციას და იზრდება კომპოზიციების ზედაპირის ფართობზე. გარდა ამისა, როგორც ნაჩვენებია ნახაზზე 5C, RGO/NZVI კომპოზიტის ფორების მოცულობა (8.94 ნმ) უფრო მაღალია, ვიდრე ორიგინალი NZVI (2.873 ნმ). ეს შედეგი შეთანხმებულია El-Monaem et al. 45.
ადსორბციის შესაძლებლობების შესაფასებლად, რომ ამოიღონ DC RGO/NZVI კომპოზიციებსა და თავდაპირველ NZVI- ს შორის, საწყისი კონცენტრაციის მატებაზე დამოკიდებულია, შედარება გაკეთდა თითოეული ადსორბენტის (0.05 გ) მუდმივი დოზის დამატებით DC– ს სხვადასხვა საწყის კონცენტრაციებში. გამოკვლეული გამოსავალი [25]. -100 მგ ლ -1] 25 ° C ტემპერატურაზე. შედეგებმა აჩვენა, რომ RGO/NZVI კომპოზიტის მოცილების ეფექტურობა (94.6%) უფრო მაღალი იყო, ვიდრე ორიგინალური NZVI (90%) უფრო დაბალი კონცენტრაციით (25 მგ L-1). ამასთან, როდესაც საწყისი კონცენტრაცია გაიზარდა 100 მგ L-1-მდე, RGO/NZVI და მშობლის NZVI- ის მოცილების ეფექტურობა დაეცა 70% და 65%, შესაბამისად (სურათი 6A), რაც შეიძლება გამოწვეული იყოს ნაკლები აქტიური ადგილების და NZVI ნაწილაკების დეგრადაციით. ამის საპირისპიროდ, RGO/NZVI აჩვენა DC მოცილების უფრო მაღალი ეფექტურობა, რაც შეიძლება გამოწვეული იყოს RGO- სა და NZVI- ს შორის სინერგიული ეფექტის გამო, რომელშიც ადსორბციისთვის ხელმისაწვდომი სტაბილური აქტიური საიტები გაცილებით მაღალია, ხოლო RGO/NZVI- ს შემთხვევაში, უფრო მეტი DC შეიძლება იყოს ადსორბირებული, ვიდრე Instact NZVI. გარდა ამისა, ფიგურაში. 6B გვიჩვენებს, რომ RGO/NZVI და NZVI კომპოზიციების ადსორბციის მოცულობა გაიზარდა 9.4 მგ/გ -დან 30 მგ/გ და 9 მგ/გ -მდე, შესაბამისად, საწყისი კონცენტრაციის მატება 25–100 მგ/ლ -დან. -1.1-დან 28.73 მგ გ -1. ამრიგად, DC მოცილების სიჩქარე უარყოფითად იყო დაკავშირებული DC– ს საწყის კონცენტრაციასთან, რაც გამოწვეული იყო რეაქციის ცენტრების შეზღუდული რაოდენობით, რომელსაც თითოეული ადსორბენტი მხარს უჭერს ხსნარში DC– ის ადსორბციისა და მოცილების მიზნით. ამრიგად, ამ შედეგებიდან შეიძლება დავასკვნათ, რომ RGO/NZVI კომპოზიციებს აქვთ ადსორბციისა და შემცირების უფრო მაღალი ეფექტურობა, ხოლო RGO/NZVI შემადგენლობაში RGO შეიძლება გამოყენებულ იქნას როგორც ადსორბენტი, ასევე გადამზიდავი მასალა.
მოცილების ეფექტურობა და DC ადსორბციის მოცულობა RGO/NZVI და NZVI კომპოზიტისთვის იყო (A, B) [CO = 25 მგ L-1–100 მგ L-1, T = 25 ° C, დოზა = 0.05 გ], pH. ადსორბციის სიმძლავრისა და DC მოცილების ეფექტურობის შესახებ RGO/NZVI კომპოზიციებზე (C) [CO = 50 მგ L - 1, pH = 3–11, T = 25 ° C, დოზა = 0.05 გ].
გამოსავალი pH არის მნიშვნელოვანი ფაქტორი ადსორბციის პროცესების შესწავლისას, რადგან ის გავლენას ახდენს ადსორბენტის იონიზაციის, სპეციფიკაციისა და იონიზაციის ხარისხზე. ექსპერიმენტი ჩატარდა 25 ° C ტემპერატურაზე მუდმივი ადსორბენტული დოზით (0.05 გ) და საწყისი კონცენტრაცია 50 მგ L-1 pH დიაპაზონში (3–11). ლიტერატურის მიმოხილვის თანახმად, 46, DC არის ამფიფილიური მოლეკულა, რომელსაც აქვს რამდენიმე იონიზაციური ფუნქციური ჯგუფი (ფენოლები, ამინო ჯგუფები, ალკოჰოლები) სხვადასხვა pH- ის დონეზე. შედეგად, RGO/NZVI კომპოზიტის ზედაპირზე DC და მასთან დაკავშირებული სტრუქტურების სხვადასხვა ფუნქციები შეიძლება ურთიერთქმედდეს ელექტროსტატიკულად და შეიძლება არსებობდეს როგორც კატიონები, ზვიტერიები და ანიონი, DC მოლეკულა არსებობს, როგორც კატიური (DCH3+) pH <3.3, ZWitterionic (DCH20) 3.3 <PH <7.7 - ში). შედეგად, RGO/NZVI კომპოზიტის ზედაპირზე DC და მასთან დაკავშირებული სტრუქტურების სხვადასხვა ფუნქციები შეიძლება ურთიერთქმედდეს ელექტროსტატიკულად და შეიძლება არსებობდეს როგორც კატიონები, ზვიტერიები და ანიონი, DC მოლეკულა არსებობს, როგორც კატიური (DCH3+) pH <3.3, Zwitterionic (DCH20) 3.3 <pH <7.7- ები). Рез უცვლელი различные ф фამი д д свзззаных с ними стр сამი н поверхности компиттазისმ м დებოდა м დებოდა м დებოდა м დებოდა м r00 r00 r 00 r 00 r 00 электростически и мог ргествовоть В სთ катиононов, цВиттер-ერთი-ცვლას инионононов, катиона (DCH3+) при рн <3,3, цвиттер-ცვლას (DCH20) 3,3 <ph <7,7 и анионный (DCH- или DC2-) при 7,7. შედეგად, RGO/NZVI კომპოზიტის ზედაპირზე DC და მასთან დაკავშირებული სტრუქტურების სხვადასხვა ფუნქციებს შეუძლიათ ელექტროსტატიკულად ურთიერთქმედება და შეიძლება არსებობდეს კატიონის, ზვიტერიებისა და ანიონების სახით; DC მოლეკულა არსებობს როგორც კატიონი (DCH3+) pH <3.3; იონური (DCH20) 3.3 <pH <7.7 და ანიონური (DCH- ან DC2-) pH 7.7-ზე.因此 ， DC 的各种功能和 rgo/nzvi 复合材料表面的相关结构可能会发生静电相互作用 ， 并可能以阳离子、两性离子和阴离子的形式存在 ， dc 分子在 ph <3.3 时以阳离子 (dch3+) 的形式存在 ， 两性离子 (DCH20) 3.3 <pH <7.7 和阴离子 (DCH- 或 DC2-) 在 pH 7.7。因此 ， dc 的 种 功能 和 和 和 和 和 复合 材料 表面 的 相关 结构 可能 会 发生 静电 相互 ， 并 可能 以 阳离子 两 性 和 阴离子 形式 ， ， dc 分子 在 pH <3.3 时 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 (dch3+)形式存在，两性离子(DCH20) 3.3 < pH < 7.7 (Dch- 或 dc2-) 在 ph 7.7。 Следовательно, различные ф ф дამი д и родственых и м стр стрაკვ -н поверхности комомить м м м м м м м м м შეამს . катионными (цц3+) при рн <3,3. ამრიგად, RGO/NZVI კომპოზიტის ზედაპირზე DC და მასთან დაკავშირებული სტრუქტურების სხვადასხვა ფუნქციები შეიძლება შევიდეს ელექტროსტატიკურ ურთიერთქმედებებში და არსებობდეს კატიონის, ზვიტრონებისა და ანიონების სახით, ხოლო DC მოლეკულები კატიურია (DCH3+) pH <3.3. Он сеществует в в ввиттер-ცვლას (DCH20) იგი არსებობს როგორც zwitterion (DCH20) 3.3 <pH <7.7 და ანიონი (DCH- ან DC2-) pH 7.7-ზე.PH– ის მატებით 3 - დან 7 - მდე, ადსორბციის სიმძლავრე და DC– ის მოცილების ეფექტურობა გაიზარდა 11.2 მგ/გ (56%) 17 მგ/გ (85%) (ნახ. 6C). ამასთან, PH– ის 9 და 11 - მდე გაიზარდა, ადსორბციის სიმძლავრე და მოცილების ეფექტურობა გარკვეულწილად შემცირდა, შესაბამისად, 10.6 მგ/გ (53%) 6 მგ/გ (30%). PH– ის მატებით 3-დან 7-მდე, DC– ები ძირითადად არსებობდნენ Zwitterions– ის სახით, რამაც მათ თითქმის არა ელექტროოსტატურად მოზიდული ან მოზიდული გახადა RGO/NZVI კომპოზიციებით, ძირითადად, ელექტროსტატიკური ურთიერთქმედებით. PH– ის ზემოთ გაიზარდა 8.2 - ზე, ადსორბენტის ზედაპირი უარყოფითად იყო დატვირთული, ამრიგად, ადსორბციის სიმძლავრე შემცირდა და შემცირდა ნეგატიურად დამუხტული დოქსიციკლინისა და ადსორბენტის ზედაპირს შორის ელექტროსტატიკური გამჟღავნების გამო. ეს ტენდენცია მიგვითითებს იმაზე, რომ RGO/NZVI კომპოზიციებზე DC ადსორბცია ძალზე დამოკიდებულია PH- ზე, და შედეგები ასევე მიუთითებს, რომ RGO/NZVI კომპოზიციები შესაფერისია, როგორც ადსორბენტები მჟავე და ნეიტრალური პირობებით.
ტემპერატურის გავლენა DC- ის წყალხსნარის ადსორბციაზე ჩატარდა (25–55 ° C) ტემპერატურაზე. დიაგრამა 7 ა გვიჩვენებს ტემპერატურის გაზრდის ეფექტს DC ანტიბიოტიკების მოცილების ეფექტურობაზე RGO/NZVI– ზე, ცხადია, რომ მოცილების მოცულობა და ადსორბციის მოცულობა გაიზარდა 83,44% და 13.9 მგ/გ -დან 47% და 7.83 მგ/გ. , შესაბამისად. ეს მნიშვნელოვანი შემცირება შეიძლება გამოწვეული იყოს DC იონების თერმული ენერგიის ზრდით, რაც იწვევს Desorption47- ს.
ტემპერატურის ეფექტი CD– ის მოცილების ეფექტურობასა და ადსორბციის სიმძლავრეზე RGO/NZVI კომპოზიციებზე (A) [CO = 50 მგ L - 1, pH = 7, დოზა = 0.05 გ], ადსორბენტის დოზა ამოღების ეფექტურობაზე და ამოღების ეფექტურობის შესახებ საწყისი კონცენტრაციის ეფექტურობის შესახებ ადსორბციის სიმძლავრეზე და ეფექტურობის შესახებ rGO/NSVI– ზე L - 1, pH = 7, t = 25 ° C] (C, D) [CO = 25–100 მგ L - 1, pH = 7, t = 25 ° C, დოზა = 0.05 გ].
კომპოზიციური ადსორბენტ RGO/NZVI დოზის გაზრდის ეფექტი 0.01 გ -დან 0.07 გ -მდე მოცილების ეფექტურობასა და ადსორბციის სიმძლავრეზე ნაჩვენებია ნახ. 7 ბ. ადსორბენტის დოზის ზრდამ გამოიწვია ადსორბციის სიმძლავრის დაქვეითება 33,43 მგ/გ -დან 6.74 მგ/გ -მდე. ამასთან, ადსორბენტული დოზის ზრდასთან ერთად 0.01 გ -დან 0.07 გ -მდე, მოცილების ეფექტურობა იზრდება 66.8% -დან 96% -მდე, რაც, შესაბამისად, შეიძლება ასოცირებული იყოს ნანოკომპოზიტის ზედაპირზე აქტიური ცენტრების რაოდენობის ზრდასთან.
შესწავლილი იქნა საწყისი კონცენტრაციის გავლენა ადსორბციის სიმძლავრეზე და მოცილების ეფექტურობაზე [25–100 მგ L-1, 25 ° C, pH 7, დოზა 0.05 გ]. როდესაც საწყისი კონცენტრაცია გაიზარდა 25 მგ L-1-დან 100 მგ L-1-მდე, RGO/NZVI კომპოზიტის მოცილების პროცენტული მაჩვენებელი შემცირდა 94.6% -დან 65% -მდე (ნახ. 7C), ალბათ, სასურველი აქტიური ადგილების არარსებობის გამო. . Adsorbs დიდი კონცენტრაცია DC49. მეორეს მხრივ, როგორც საწყისი კონცენტრაცია გაიზარდა, ადსორბციის სიმძლავრე ასევე გაიზარდა 9.4 მგ/გ -დან 30 მგ/გ -მდე, სანამ წონასწორობა არ მოხდებოდა (ნახ. 7D). ეს გარდაუვალი რეაქცია განპირობებულია მამოძრავებელი ძალის ზრდით, საწყისი DC კონცენტრაციით, ვიდრე DC იონური მასის გადაცემის წინააღმდეგობა, რათა მიაღწიოს RGO/NZVI კომპოზიტის ზედაპირს.
საკონტაქტო დრო და კინეტიკური კვლევები მიზნად ისახავს ადსორბციის წონასწორობის დროის გაგებას. პირველ რიგში, კონტაქტის დროის პირველი 40 წუთის განმავლობაში Adsorbed– ის ოდენობა იყო მთლიანი თანხის დაახლოებით ნახევარი, რომელიც იწარმოებოდა მთელი დროის განმავლობაში (100 წუთი). მიუხედავად იმისა, რომ ხსნარში DC მოლეკულები ეჯახება მათ სწრაფად გადაადგილებას RGO/NZVI კომპოზიტის ზედაპირზე, რაც იწვევს მნიშვნელოვან ადსორბციას. 40 წუთის შემდეგ, DC- ის ადსორბცია თანდათანობით და ნელა გაიზარდა, სანამ წონასწორობა მიიღეს 60 წუთის შემდეგ (ნახ. 7D). იმის გამო, რომ პირველი 40 წუთის განმავლობაში გონივრული თანხა იწურება, DC მოლეკულებთან ნაკლები შეჯახება იქნება და ნაკლები აქტიური საიტები ხელმისაწვდომი იქნება არაადამიანური მოლეკულებისთვის. აქედან გამომდინარე, ადსორბციის მაჩვენებელი შეიძლება შემცირდეს 51.
ადსორბციის კინეტიკის, ფსევდო პირველი რიგის ხაზის ნაკვეთები (ნახ. 8 ა), ფსევდო მეორე რიგით (ნახ. 8 ბ) და ელოვიჩი (ნახ. 8C) კინეტიკური მოდელები. კინეტიკური კვლევებიდან მიღებული პარამეტრებიდან (ცხრილი S1), ცხადი ხდება, რომ ფსევდოსეკონდის მოდელი საუკეთესო მოდელია ადსორბციის კინეტიკის აღწერისთვის, სადაც R2 მნიშვნელობა მითითებულია უფრო მაღალი, ვიდრე დანარჩენ ორ მოდელში. ასევე არსებობს მსგავსება გამოთვლილი ადსორბციის შესაძლებლობებს შორის (QE, CAL). ფსევდო წამის წესრიგი და ექსპერიმენტული მნიშვნელობები (QE, Exp.) კიდევ უფრო მტკიცებულებაა იმისა, რომ ფსევდო წამყვანი წესრიგი უკეთესი მოდელია, ვიდრე სხვა მოდელები. როგორც ნაჩვენებია ცხრილი 1 -ში, α- ის (საწყისი ადსორბციის სიჩქარე) და β (დესორბციის მუდმივი) მნიშვნელობები ადასტურებს, რომ ადსორბციის სიჩქარე უფრო მაღალია, ვიდრე დესორბციის სიჩქარე, რაც იმაზე მიუთითებს, რომ DC ტენდენციურად ახდენს ადსორბს ეფექტურად RGO/NZVI52 კომპოზიტზე. .
ფსევდო-მეორე რიგის (A), ფსევდო პირველი რიგის (B) და Elovich (C) [CO = 25–100 მგ L-1, pH = 7, 25 ° C, დოზა = 0.05 გ] ხაზოვანი ადსორბციის კინეტიკური ნაკვეთები.
ადსორბციის იზოთერმების შესწავლა ხელს უწყობს ადსორბენტის (RGO/NRVI კომპოზიტური) ადსორბციის შესაძლებლობების განსაზღვრას სხვადასხვა ადსორბატის კონცენტრაციებში (DC) და სისტემის ტემპერატურაზე. ადსორბციის მაქსიმალური სიმძლავრე გამოითვალა ლანგმუარის იზოთერმის გამოყენებით, რაც მიუთითებს, რომ ადსორბცია ერთგვაროვანი იყო და ადსორბენტის ზედაპირზე ადსორბატის მონოლიტერის წარმოქმნა მოიცავდა მათ შორის ურთიერთქმედების გარეშე. ორი სხვა ფართოდ გამოყენებული იზოთერმის მოდელია Freundlich და Temkin მოდელები. მიუხედავად იმისა, რომ Freundlich მოდელი არ გამოიყენება ადსორბციის შესაძლებლობების გამოსათვლელად, იგი ხელს უწყობს ჰეტეროგენული ადსორბციის პროცესის გაგებას და ადსორბენტზე ვაკანსიებს აქვთ სხვადასხვა ენერგიები, ხოლო თემკინის მოდელი ხელს უწყობს ადსორბციის ფიზიკური და ქიმიური თვისებების გაგებას .54.
ფიგურები 9A-C აჩვენებს ხაზის ნაკვეთებს Langmuir, Freindlich და Temkin მოდელები, შესაბამისად. Freundlich (ნახ. 9 ა) და Langmuir (ნახ. 9B) ხაზის ნაკვეთებიდან გამოთვლილი R2 მნიშვნელობები და მოცემულია ცხრილი 2 -ში, აჩვენებს, რომ RGO/NZVI კომპოზიტზე DC ადსორბცია მიჰყვება Freundlich (0.996) და Langmuir (0.988) Isotherm Models and Temkin (0.985). ადსორბციის მაქსიმალური სიმძლავრე (QMAX), რომელიც გამოითვლება Langmuir იზოთერმის მოდელის გამოყენებით, იყო 31.61 მგ გ -1. გარდა ამისა, განზომილებიანი განცალკევების ფაქტორების (RL) გამოთვლილი მნიშვნელობა არის 0 -დან 1 -მდე (0.097), რაც მიუთითებს ხელსაყრელი ადსორბციის პროცესზე. წინააღმდეგ შემთხვევაში, გაანგარიშებული Freundlich მუდმივი (n = 2.756) მიუთითებს უპირატესობას ამ შთანთქმის პროცესზე. თემკინის იზოთერმის ხაზოვანი მოდელის თანახმად (ნახ. 9C), RGO/NZVI კომპოზიტზე DC- ის ადსორბცია არის ფიზიკური ადსორბციის პროცესი, რადგან B არის ˂ 82 კჯ მოლ -1 (0.408) 55. მიუხედავად იმისა, რომ ფიზიკური ადსორბცია ჩვეულებრივ შუამავლობს ვან დერ ვალის ძალების მიერ, RGO/NZVI კომპოზიციებზე პირდაპირი მიმდინარე ადსორბცია მოითხოვს დაბალი ადსორბციის ენერგიას [56, 57].
Freundlich (A), Langmuir (B) და Temkin (C) ხაზოვანი ადსორბციის იზოთერმები [CO = 25–100 მგ L - 1, pH = 7, t = 25 ° C, დოზა = 0.05 გ]. Van't Hoff განტოლების ნაკვეთი DC ადსორბციისთვის RGO/NZVI კომპოზიციების მიერ (D) [CO = 25–100 მგ L-1, pH = 7, t = 25–55 ° C და დოზა = 0.05 გ].
რეაგირების ტემპერატურის ცვლილების ეფექტის შესაფასებლად DC მოცილებაზე RGO/NZVI კომპოზიციებიდან, თერმოდინამიკური პარამეტრები, როგორიცაა ენტროპიის შეცვლა (ΔS), ენთალპიის ცვლილება (ΔH) და თავისუფალი ენერგიის ცვლილება (ΔG) გამოითვალეს განტოლებებისაგან. 3 და 458.
სადაც \ ({k} _ {e} \) = \ (\ frac {{c} _ {ae} {{{c} _ {e}} \) - თერმოდინამიკური წონასწორობა მუდმივი, Ce და cae - rgo ხსნარში, შესაბამისად, ზედაპირული წონასწორობით. R და RT არის გაზის მუდმივი და ადსორბციის ტემპერატურა, შესაბამისად. 1/t– ის წინააღმდეგ LN KE– ს შეთქმულება იძლევა სწორ ხაზს (ნახ. 9D), საიდანაც შეიძლება განისაზღვროს ∆S და ∆H.
უარყოფითი ΔH მნიშვნელობა მიუთითებს, რომ პროცესი ეგზოთერმულია. მეორეს მხრივ, ΔH მნიშვნელობა ფიზიკური ადსორბციის პროცესშია. ცხრილი 3 -ში უარყოფითი ΔG მნიშვნელობები მიუთითებს, რომ ადსორბცია შესაძლებელია და სპონტანური. Δ- ების უარყოფითი მნიშვნელობები მიუთითებს ადსორბენტული მოლეკულების მაღალ შეკვეთაზე თხევადი ინტერფეისში (ცხრილი 3).
ცხრილი 4 ადარებს RGO/NZVI კომპოზიტს წინა კვლევებში ნაჩვენები სხვა ადსორბენტებთან. ნათელია, რომ VGO/NCVI კომპოზიტს აქვს მაღალი ადსორბციის მოცულობა და შეიძლება იყოს პერსპექტიული მასალა წყლისგან DC ანტიბიოტიკების მოსაშორებლად. გარდა ამისა, RGO/NZVI კომპოზიციების ადსორბცია არის სწრაფი პროცესი, წონასწორობის დრო 60 წთ. RGO/NZVI კომპოზიციების შესანიშნავი ადსორბციის თვისებები შეიძლება აიხსნას RGO და NZVI სინერგიული ეფექტით.
ფიგურები 10 ა, ბ ასახავს RGO/NZVI და NZVI კომპლექსების მიერ DC ანტიბიოტიკების ამოღების რაციონალურ მექანიზმს. ექსპერიმენტების შედეგების თანახმად, pH– ის მოქმედებაზე DC– ის ადსორბციის ეფექტურობაზე, PH– ის მატება 3 - დან 7 - მდე, RGO/NZVI კომპოზიტზე DC– ის ადსორბცია არ აკონტროლებდა ელექტროსტატიკური ურთიერთქმედებით, რადგან იგი მოქმედებდა როგორც Zwitterion; ამრიგად, pH- ის მნიშვნელობის ცვლილებამ არ იმოქმედა ადსორბციის პროცესზე. შემდგომში, ადსორბციის მექანიზმის კონტროლი შესაძლებელია არა ელექტროოსტატიკური ურთიერთქმედებებით, როგორიცაა წყალბადის შემაერთებელი, ჰიდროფობიური ეფექტები და π-π stacking ურთიერთქმედება RGO/NZVI კომპოზიტსა და DC66- ს შორის. ცნობილია, რომ არომატული ადსორბატების მექანიზმი ფენიანი გრაფენის ზედაპირებზე აიხსნება π - π stacking ურთიერთქმედებებით, როგორც ძირითადი მამოძრავებელი ძალა. კომპოზიტი არის ფენიანი მასალა, რომელიც მსგავსია გრაფენისგან, შთანთქმის მაქსიმუმით 233 ნმ-ზე, π-π* გადასვლის გამო. DC ადსორბატის მოლეკულურ სტრუქტურაში ოთხი არომატული რგოლის არსებობის საფუძველზე, ჩვენ ჰიპოთეზა მივიღეთ, რომ არსებობს π-π-stacking ურთიერთქმედების მექანიზმი არომატულ DC- ს (π- ელექტრონული მიმღები) და π- ელექტროებში მდიდარი რეგიონი RGO ზედაპირზე. /NZVI კომპოზიციები. გარდა ამისა, როგორც ნაჩვენებია ნახ. 10B, FTIR– ის კვლევები ჩატარდა RGO/NZVI კომპოზიციების მოლეკულური ურთიერთქმედების შესასწავლად DC– სთან, ხოლო DC– ის ადსორბციის შემდეგ RGO/NZVI კომპოზიციების FTIR სპექტრი მოცემულია ნახაზში 10B. 10 ბ. ახალი მწვერვალი შეინიშნება 2111 სმ -1-ზე, რაც შეესაბამება C = C ბონდის ჩარჩო ვიბრაციას, რაც მიუთითებს შესაბამისი ორგანული ფუნქციური ჯგუფების არსებობაზე 67 RGO/NZVI ზედაპირზე. სხვა მწვერვალები გადადიან 1561 წლიდან 1548 სმ -1-მდე და 1399 წლიდან 1360 სმ -1-მდე, რაც ასევე ადასტურებს, რომ π-π ურთიერთქმედება მნიშვნელოვან როლს ასრულებს გრაფენის და ორგანული დამაბინძურებლების ადსორბციაში 68,69. DC– ის ადსორბციის შემდეგ, ჟანგბადის შემცველი ზოგიერთი ჯგუფის ინტენსივობა, მაგალითად, OH, შემცირდა 3270 სმ -1– მდე, რაც მიგვითითებს, რომ წყალბადის შემაერთებელი არის ადსორბციის ერთ-ერთი მექანიზმი. ამრიგად, შედეგების საფუძველზე, RGO/NZVI კომპოზიტზე DC ადსორბცია ხდება ძირითადად π-π stacking ურთიერთქმედებისა და H- ობლიგაციების გამო.
DC ანტიბიოტიკების ადსორბციის რაციონალური მექანიზმი RGO/NZVI და NZVI კომპლექსების მიერ (A) მიერ. FTIR ადსორბციის სპექტრი DC RGO/NZVI და NZVI (B).
NZVI- ს შთანთქმის ზოლების ინტენსივობა 3244, 1615, 1546 და 1011 სმ -1 -ზე გაიზარდა NZVI– ზე DC– ის ადსორბციის შემდეგ (ნახ. 10 ბ) შედარებით NZVI– სთან შედარებით, რაც უნდა იყოს დაკავშირებული DC– ში კარბოქსილის მჟავა O ჯგუფების შესაძლო ფუნქციურ ჯგუფებთან. ამასთან, გადაცემის ეს უფრო დაბალი პროცენტი ყველა დაკვირვებულ ზოლში არ მიუთითებს მნიშვნელოვანი ცვლილება ფიტოსინთეზური ადსორბენტის (NZVI) ადსორბციის ეფექტურობის დროს NZVI- სთან შედარებით, ადსორბციის პროცესამდე. NZVI71– ით DC– ის ამოღების ზოგიერთი კვლევის თანახმად, როდესაც NZVI რეაგირებს H2O– ით, ელექტრონები იხსნება და შემდეგ H+ გამოიყენება ძალზე შემცირებული აქტიური წყალბადის შესაქმნელად. დაბოლოს, ზოგიერთი კატიური ნაერთი იღებს ელექტრონებს აქტიური წყალბადისგან, რის შედეგადაც –C = N და -C = C-, რაც მიეკუთვნება ბენზოლის ბეჭდის გაყოფას.