הסרה סינרגיסטית של אנטיביוטיקה של דוקסיציקלין ממים על ידי תחמוצת גרפן גרפין מופחתת בסינתטית ומתחמי ברזל ננו-אפס

תודה שביקרת ב- Nature.com. גרסת הדפדפן בה אתה משתמש יש תמיכה מוגבלת ב- CSS. לקבלת החוויה הטובה ביותר, אנו ממליצים להשתמש בדפדפן מעודכן (או להשבית את מצב התאימות ב- Internet Explorer). בינתיים, כדי להבטיח המשך תמיכה, אנו נעשה את האתר ללא סגנונות ו- JavaScript.
בעבודה זו סונתזו לראשונה מרוכבים של RGO/NZVI בפעם הראשונה באמצעות הליך פשוט וידידותי לסביבה באמצעות תמצית עלים צהבהבה של סופורה כחומר מפחית ומייצב כדי לעמוד בעקרונות הכימיה "ירוקה", כגון סינתזה כימית פחות מזיקה. מספר כלים שימשו לאימות הסינתזה המוצלחת של מרוכבים, כמו SEM, EDX, XPS, XRD, FTIR ו- ZETA פוטנציאל, המעידים על ייצור מורכב מוצלח. יכולת ההסרה של המרכיבים הרומנים ו- NZVI טהור בריכוזי התחלה שונים של הדוקסיציקלין האנטיביוטי הושווה כדי לחקור את ההשפעה הסינרגיסטית בין RGO ל- NZVI. בתנאי ההסרה של 25 מג L-1, 25 מעלות צלזיוס ו- 0.05 גרם, שיעור ההסרה הספיגה של NZVI טהור היה 90%, ואילו שיעור ההסרה הספיגה של דוקסיציקלין על ידי קומפוזיט RGO/NZVI הגיע ל 94.6%, ומאשר כי NZVI ו- RGO. תהליך הספיחה תואם צו פסאודו-שניה ומסכים עם מודל פרונדליך עם יכולת ספיחה מקסימאלית של 31.61 מ"ג G-1 ב 25 מעלות צלזיוס ו- pH 7. הוצע מנגנון סביר להסרת DC. בנוסף, השימוש החוזר של ה- RGO/NZVI Composite היה 60% לאחר שישה מחזורי התחדשות רצופים.
מחסור במים וזיהום מהווים כיום איום רציני על כל המדינות. בשנים האחרונות זיהום המים, ובמיוחד זיהום אנטיביוטי, גדל עקב הגדלת הייצור והצריכה במהלך ה- Covid-19 Apandemic1,2,3. לפיכך, פיתוח טכנולוגיה יעילה לביטול אנטיביוטיקה בשפכים היא משימה דחופה.
אחד האנטיביוטיקה הסינטטית למחצה עמידה מקבוצת הטטרציקלין הוא Doxycycline (DC) 4,5. דווח כי לא ניתן לחילוף חומרים של שאריות DC במי תהום ומי שטח, רק 20-50% מטבוליזם והשאר משתחררים לסביבה, וגורמים לבעיות סביבתיות ובריאות חמורות 6.
חשיפה ל- DC ברמות נמוכות יכולה להרוג מיקרואורגניזמים פוטוסינתטיים מימיים, לאיים על התפשטות חיידקים אנטי -מיקרוביאלים ולהגביר את ההתנגדות האנטי -מיקרוביאלית, ולכן יש להסיר את המזהם הזה מהשפכים. ההשפלה הטבעית של DC במים היא תהליך איטי מאוד. תהליכים פיזיקו-כימיים כמו פוטוליזה, השפלה ביולוגית וספיחה יכולים רק להשפיל בריכוזים נמוכים ובשיעורים נמוכים מאוד 7,8. עם זאת, השיטה החסכונית ביותר, הפשוטה, הידידותית לסביבה, קלה לטיפול ויעילה היא ספיחה 9,10.
ננו אפס ברזל Valent (NZVI) הוא חומר חזק מאוד שיכול להסיר אנטיביוטיקה רבה ממים, כולל מטרונידאזול, דיאזפאם, צפרופלוקסין, כלורמפיניקול וטטרציקלין. יכולת זו נובעת מהתכונות המדהימות שיש ל- NZVI, כמו תגובתיות גבוהה, שטח פנים גדול, ומספר אתרי כריכה חיצוניים 11. עם זאת, NZVI מועדת לצבירה בתקשורת מימית כתוצאה מכוחות ואן דר וולס ותכונות מגנטיות גבוהות, מה שמפחית את יעילותו בהסרת מזהמים עקב היווצרות שכבות תחמוצת המעכבות את התגובה של NZVI10,12. ניתן להפחית את האגרגומציה של חלקיקי NZVI על ידי שינוי משטחים שלהם עם פעילי שטח ופולימרים או על ידי שילובם עם ננו -חומרים אחרים בצורה של מרוכבים, מה שהוכיח כגישה ברת קיימא לשיפור יציבותם בסביבה 13,14.
גרפן הוא ננו-חומר פחמן דו-ממדי המורכב מאטומי פחמן היברידיים SP2 המסודרים בסריג חלת דבש. יש לו שטח פנים גדול, חוזק מכני משמעותי, פעילות אלקטרו -קטליטית מעולה, מוליכות תרמית גבוהה, ניידות אלקטרונים מהירה וחומר נשא מתאים לתמיכה בחלקיקים ננו -אורגניים על פני השטח שלו. השילוב של חלקיקי ננו -מתכת וגרפן יכול לחרוג מאוד מהיתרונות האישיים של כל חומר, ובשל תכונותיו הפיזיקליות והכימיות המעולות שלו, לספק חלוקה מיטבית של חלקיקי ננו לטיפול במים יעילים יותר 15.
תמציות צמחים הן האלטרנטיבה הטובה ביותר לחומרי הפחתת כימיקלים מזיקים המשמשים בדרך כלל בסינתזה של תחמוצת גרפן מופחתת (RGO) ו- NZVI מכיוון שהם זמינים, זולים, שלב אחד, בטוחים לסביבה, ויכולים לשמש כחומרים מפחיתים. כמו פלבנואידים ותרכובות פנוליות פועלים גם הם כמייצב. לפיכך, תמצית העלים Atriplex Halimus L. שימשה כחומר תיקון וסגירה לסינתזה של מרוכבים RGO/NZVI במחקר זה. Atriplex Halimus מהמשפחה Amaranthaceae הוא שיח רב שנתי חובב חנקן עם טווח גיאוגרפי רחב 16.
על פי הספרות הזמינה, Atriplex Halimus (A. Halimus) שימש לראשונה כדי להפוך את המרוכבים של RGO/NZVI כשיטת סינתזה חסכונית וידידותית לסביבה. לפיכך, מטרת יצירה זו מורכבת מארבעה חלקים: (1) פיטוזינתזה של RGO/NZVI ומרכיבי NZVI הורים באמצעות תמצית עלים מימיים של A. HALIMUS, (2) אפיון של מרכיבים פיטוזיתזים באמצעות שיטות מרובות כדי לאשר את הייצור המוצלח שלהם, (3) חקרו את האפקט הסינרגיסטי של ADSORT של ADS של ADS של ADS של ADS. אנטיביוטיקה של Doxycycline תחת פרמטרי תגובה שונים, אופטימיזציה של התנאים של תהליך הספיחה, (3) חוקרים חומרים מורכבים בטיפולים רציפים שונים לאחר מחזור העיבוד.
Doxycycline hydrochloride (DC, MM = 480.90, פורמולה כימית C22H24N2O · HCl, 98%), הקסאהידראט ברזל כלוריד (FECL3.6H2O, 97%), אבקת גרפיט שנרכשה מסיגמא-אלדריץ ', ארה"ב. נתרן הידרוקסיד (NAOH, 97%), אתנול (C2H5OH, 99.9%) וחומצה הידרוכלורית (HCL, 37%) נרכשו ממרק, ארה"ב. NACL, KCL, CACL2, MNCL2 ו- MGCL2 נרכשו מ- Tianjin Comio Chemical Reagent Co., Ltd. כל הריאגנטים הם בעלי טוהר אנליטי גבוה. מים מזוקקים כפול שימשו להכנת כל הפתרונות המימיים.
דגימות ייצוגיות של A. Halimus נאספו מהסביבת הטבעית שלהם בדלתא הנילוס ואדמות לאורך החוף הים התיכון במצרים. חומר צמחי נאסף בהתאם להנחיות הלאומיות והבינלאומיות החלות 17. פרופ 'מנל פווזי זיהה דגימות צמחים על פי Boulos18, והמחלקה למדעי הסביבה של אוניברסיטת אלכסנדריה מאשרת אוסף מיני צמחים שנחקרו למטרות מדעיות. שוברי דוגמאות נערכים באוניברסיטת טנטה הרבריום (TANE), שוברים מספרים. 14 122–14 127, הרבריום ציבורי המספק גישה לחומרים שהופקדו. בנוסף, כדי להסיר אבק או לכלוך, חותכים את עלי הצמח לחתיכות קטנות, שוטפים 3 פעמים באמצעות ברז ומים מזוקקים, ואז מתייבשים בחום של 50 מעלות צלזיוס. הצמח נמחץ, 5 גרם האבקה הדקה הייתה שקועה ב 100 מ"ל מים מזוקקים והוחלפו בחום של 70 מעלות צלזיוס למשך 20 דקות כדי להשיג תמצית. התמצית המתקבלת של Bacillus Nicotianae סוננה דרך נייר פילטר Whatman ונשמרו בצינורות נקיים ומעוקרים ב -4 מעלות צלזיוס לשימוש נוסף.
כפי שמוצג באיור 1, ה- GO נעשתה מאבקת גרפיט בשיטת האמרס שהשתנה. 10 מ"ג של אבקת GO התפזרו ב 50 מ"ל מים מיונים למשך 30 דקות תחת Sonication, ואז 0.9 גרם של FECL3 ו- 2.9 גרם NAAC היו מעורבים במשך 60 דקות. 20 מ"ל של תמצית עלים אטריפלקס הוספה לתמיסת המרחב עם ערבוב והשאיר בחום של 80 מעלות צלזיוס למשך 8 שעות. ההשעיה השחורה שהתקבלה סוננה. הננו -קומפוזיטים המוכנים נשטפו באתנול ובמים דו -מימילים ואז התייבשו בתנור ואקום בחום של 50 מעלות צלזיוס למשך 12 שעות.
צילומים סכמטיים ודיגיטליים של סינתזה ירוקה של מתחמי RGO/NZVI ו- NZVI והסרת אנטיביוטיקה DC ממים מזוהמים באמצעות תמצית חלימוס Atriplex.
בקצרה, כפי שמוצג באיור 1, 10 מ"ל של תמיסת כלוריד ברזל המכיל 0.05 מ 'Fe3+ יוני התווסף לירידה ל 20 מ"ל של תמיסת תמצית עלים מרה למשך 60 דקות עם חימום בינוני ומערבב, ואז התמיסה הייתה אז צנטריפוגות ב -14,000 סל"ד (הרמלה, 15,000 סל"ד) למשך 15 דקות כדי להניע את המים השחורים, והיו מטפחים אז את המים של 3,000 פעמים. תנור ואקום בטמפרטורה של 60 מעלות צלזיוס לילה.
מרוכבי RGO/NZVI ו- NZVI מסונתזים צמחיים התאפיינו בספקטרוסקופיה הנראית לעין UV (T70/T80 UV/VIS Spectrophotometers, PG Instruments Ltd, בריטניה) בטווח הסריקה של 200-800 ננומטר. כדי לנתח את הטופוגרפיה והפצת הגודל של מרוכבי RGO/NZVI ו- NZVI, נעשה שימוש בספקטרוסקופיה של TEM (Joel, JEM-2100F, יפן, המתח המואץ 200 קילוואט). כדי להעריך את הקבוצות התפקודיות שיכולות להיות מעורבות בתמציות צמחים האחראיות לתהליך ההתאוששות והתייצבות, בוצעה ספקטרוסקופיה של FT-IR (ספקטרומטר JASCO בטווח של 4000-600 ס"מ -1). בנוסף, נעשה שימוש במנתח פוטנציאלי זיטה (Zetasizer Nano ZS Malvern) לחקר מטען השטח של ננו -חומרים מסונתזים. למדידות דיפרקציה של רנטגן של ננו-חומרים אבקה, נעשה שימוש במפרץ רנטגן (x'pert pro, הולנד), שפעלה בזרם (40 ma), מתח (45 קילוואט) בטווח 2θ בין 20 ° ל- 80 ° וקרינה Cuka1 (\ (\ (\ lambda =) 1.5406. ספקטרומטר הרנטגן המפוזר באנרגיה (EDX) (Model JEOL JSM-IT100) היה אחראי על לימוד ההרכב היסודי בעת איסוף ה- AL K-α מונוכרומטי בין -10 ל- 1350 EV ב- XPS, גודל נקודה 400 מיקרומטר K-alpha (Thermo Fisher Scientific, ארה"ב), אנרגיית ההולכה של הספקטרום המלא של ה- Ev. דגימת האבקה נלחצת על מחזיק דגימה, שמונח בתא ואקום. הספקטרום C 1 S שימש כהפניה ב- 284.58 eV לקביעת האנרגיה המחייבת.
ניסויי ספיחה בוצעו לבדיקת היעילות של ננו -קומפוזיטים RGO/NZVI המסונתזים בהסרת דוקסיציקלין (DC) מפתרונות מימיים. ניסויי ספיחה בוצעו ב 25 מ"ל צלוחיות ארלנמאייר במהירות טלטול של 200 סל"ד על שייקר מסלול (סטיוארט, שייקר מסלול/SSL1) ב 298 K. על ידי דילול תמיסת המניות של DC (1000 עמודים לדקה) עם מים בידיסטיל. כדי להעריך את ההשפעה של מינון RGO/NSVI על יעילות הספיחה, נוספו ננו -קומפוזיטים בעלי משקולות שונות (0.01–0.07 גרם) ל 20 מ"ל של תמיסת DC. כדי לחקור את האיזותרמות הקינטיות והספיחה, 0.05 גרם של הספיגה הייתה שקועה בתמיסה מימית של CD עם ריכוז ראשוני (25–100 מ"ג L - 1). השפעת ה- pH על הסרת DC נחקרה ב- pH (3–11) וריכוז ראשוני של 50 מ"ג L-1 ב 25 מעלות צלזיוס. התאם את החומציות של המערכת על ידי הוספת כמות קטנה של תמיסת HCl או NaOH (מד pH Crison, מד pH, pH 25). בנוסף, נבדקה ההשפעה של טמפרטורת התגובה על ניסויים בספיחה בטווח של 25-55 מעלות צלזיוס. ההשפעה של חוזק יוני על תהליך הספיחה נחקרה על ידי הוספת ריכוזים שונים של NaCl (0.01–4 mol L - 1) בריכוז ראשוני של DC של 50 מ"ג L - 1, pH 3 ו- 7), 25 מעלות צלזיוס, ומינון ספיגה של 0.05 גרם. הספיחה של DC שאינו נספג נמדדה באמצעות ספקטרופוטומטר UV-vis כפול (T70/T80, PG Instruments Ltd, בריטניה) מצוידת בקוביות קוורץ אורך 1.0 ס"מ באורך הגל המרבי (λmax) של 270 ו- 350 ננומטר. אחוז הסרת האנטיביוטיקה של DC (R%; משווה 1) וכמות הספיחה של DC, QT, Eq. 2 (מ"ג/גרם) נמדדו באמצעות המשוואה הבאה.
כאשר %r הוא יכולת הסרת DC ( %), CO הוא ריכוז ה- DC הראשוני בזמן 0, ו- C הוא ריכוז DC בזמן T, בהתאמה (Mg L-1).
כאשר QE הוא כמות ה- DC הספוגת למסה יחידה של הספיגה (Mg G-1), CO ו- CE הם הריכוזים בזמן אפס ובשיווי משקל, בהתאמה (Mg L-1), V הוא נפח הפתרונות (L), ו- M הוא מגיב מסת הספיחה (G).
תמונות SEM (איורים 2A - C) מראות את המורפולוגיה הלמלה של המורכב RGO/NZVI עם חלקיקי ברזל כדוריים המפוזרים באופן אחיד על פני השטח שלו, מה שמצביע על התקשרות מוצלחת של NZVI NPs למשטח RGO. בנוסף, ישנם כמה קמטים בעלה RGO, המאשרים את הסרתן של קבוצות המכילות חמצן בו זמנית עם שחזור ה- A. Halimus Go. קמטים גדולים אלה פועלים כאתרים להעמסה פעילה של NPs ברזל. תמונות NZVI (איור 2D-F) הראו כי NPs הברזל הכדורי היו מפוזרים מאוד ולא הצטברו, וזה נובע מאופי הציפוי של המרכיבים הבוטניים של תמצית הצמח. גודל החלקיקים השתנה בתוך 15–26 ננומטר. עם זאת, בחלק מהאזורים יש מורפולוגיה מזופורית עם מבנה של בליטות וחללים, שיכולה לספק יכולת ספיחה יעילה של NZVI, מכיוון שהם יכולים להגביר את האפשרות ללכוד מולקולות DC על פני NZVI. כאשר נעשה שימוש בתמצית רוזה דמשק לסינתזה של NZVI, ה- NPs שהתקבלו היו לא הומוגניים, עם חללים וצורות שונות, מה שהפחית את היעילות שלהם בספיחת Cr (VI) והגדיל את זמן התגובה 23. התוצאות עולות בקנה אחד עם NZVI המסונתזת מעלי אלון ותות, שהם בעיקר חלקיקים כדוריים עם גדלי ננומטר שונים ללא אגרומציה ברורה.
תמונות SEM של RGO/NZVI (AC), NZVI (D, E) מרוכבים ודפוסי EDX של מרוכבים NZVI/RGO (G) ו- NZVI (H).
ההרכב האלמנטרי של מרוכבים RGO/NZVI ו- NZVI ממוסמכים על ידי צמחים נבדק באמצעות EDX (איור 2G, H). מחקרים מראים כי NZVI מורכב מפחמן (38.29% במסה), חמצן (47.41% במסה) וברזל (11.84% לפי מסה), אך גם אלמנטים אחרים כמו זרחן 24 קיימים, אותם ניתן להשיג מתמציות צמחים. בנוסף, האחוז הגבוה של פחמן וחמצן נובע מנוכחות פיטוכימיקלים מתמציות צמחים בדגימות NZVI מתחת לפני השטח. אלמנטים אלה מופצים באופן שווה על RGO אך ביחסים שונים: C (39.16 % %), O (46.98 % %) ו- FE (10.99 % %), EDX RGO/NZVI מראה גם נוכחות של אלמנטים אחרים כמו S, אשר יכולים להיות קשורים לתמציות צמחים. יחס ה- C: O הנוכחי ותכולת הברזל במורכב RGO/NZVI באמצעות A. Halimus טוב בהרבה מאשר להשתמש בתמצית העלים האקליפטוס, מכיוון שהוא מאפיין את ההרכב של C (23.44%), O (68.29 וואט.%) ו- FE (8.27%). WT %) 25. Nataša et al., 2022 דיווחו על הרכב אלמנטרי דומה של NZVI המסונתז מעלי אלון ותות ואישר כי קבוצות פוליפנול ומולקולות אחרות הכלולות בתמצית העלים אחראיות לתהליך ההפחתה.
המורפולוגיה של NZVI המסונתזת בצמחים (איור S2A, B) הייתה כדורית ולא סדירה חלקית, עם גודל החלקיקים הממוצע של 23.09 ± 3.54 ננומטר, אולם אגרגטים של שרשרת נצפו בגלל כוחות ואן דר וואלס ופרומגנטיות. צורת החלקיקים הגרגירים והכדוריים בעיקר זה מסכימים עם תוצאות ה- SEM. תצפית דומה נמצאה על ידי Abdelfatah et al. בשנת 2021 כאשר נעשה שימוש בתמצית עלה שעועית קיק בסינתזה של NZVI11. תמצית עלים של Ruelas Tuberosa משמשת כחומר צמצום ב- NZVI יש גם צורה כדורית בקוטר 20 עד 40 ננומטר.
תמונות TEM מורכבות RGO/NZVI היברידיות (איור S2C-D) הראו כי RGO הוא מישור בסיסי עם קפלים וקמטים שוליים המספקים אתרי טעינה מרובים עבור NZVI NPs; מורפולוגיה למלרית זו מאשרת גם את הייצור המוצלח של RGO. בנוסף, ל- NZVI NPs יש צורה כדורית עם גדלי החלקיקים בין 5.32 ל- 27 ננומטר ומוטמעים בשכבת RGO עם פיזור כמעט אחיד. תמצית עלים אקליפטוס שימשה לסינתזה Fe NPs/RGO; תוצאות ה- TEM אישרו כי קמטים בשכבת RGO שיפרו את פיזור ה- Fe NPs יותר מאשר NPs טהורים והגבירו את התגובה של המרכיבים. תוצאות דומות התקבלו על ידי Bagheri et al. 28 כאשר המורכב היה מפוברק בטכניקות קוליות בגודל ננו -חלקיקי ברזל ממוצע של כ- 17.70 ננומטר.
ספקטרום ה- FTIR של A. Halimus, NZVI, GO, RGO ו- RGO/NZVI מרוכבים מוצגים באיורים. 3 א. נוכחותן של קבוצות פונקציונליות פני השטח בעלים של A. halimus מופיעה ב 3336 ס"מ -1, התואמת פוליפנולים, ו- 1244 ס"מ -1, התואמת לקבוצות קרבוניל המיוצרות על ידי החלבון. נצפו קבוצות אחרות כמו אלקנים ב 2918 ס"מ -1, אלנקים בגובה 1647 ס"מ -1 ותוספות Co-O-Co במהירות 1030 ס"מ -1, מה שמרמז על נוכחות של רכיבי צמח הפועלים כסוכני איטום ואחראים להחלמה מ- Fe2+ ל- Fe0 וללכת ל- RGO29. באופן כללי, ספקטרום ה- NZVI מציג את אותם פסגות ספיגה כמו סוכרים מרים, אך עם מיקום מעט מועבר. רצועה אינטנסיבית מופיעה בגובה 3244 ס"מ -1 הקשורה לרטט מתיחות OH (פנולים), שיא ב 1615 תואם C = C, ופס ב 1546 ו- 1011 ס"מ -1 מתעורר כתוצאה ממתיחה של C = O (פוליפנולים, היו גם פלאבון), 1110 אמינים, אמינים, אמינים, אמצעים, אטומים, Aliphatics and 1310, Aliphatic, 1110 CMATAT, בהתאמה 13. ספקטרום ה- FTIR של GO מראה על נוכחותן של קבוצות רבות המכילות חמצן בעוצמה גבוהה, כולל פס המתיחה של אלקוקסי (CO) במהירות 1041 ס"מ -1, פס המתיחות האפוקסי (CO) במהירות 1291 ס"מ 1, C = O מתיחה. רצועה של C = C הממתחת את הרטט של 1619 ס"מ -1, להקה בגובה 1708 ס"מ -1 ופס רחב של קבוצת OH המותחת תנודות בגובה 3384 ס"מ -1, אשר מאושרת בשיטת האמרס המשופרת, אשר מחמצנת בהצלחה את תהליך הגרפיט. כאשר משווים בין מרוכבים RGO ו- RGO/NZVI עם ספקטרום GO, עוצמתן של כמה קבוצות המכילות חמצן, כמו OH בגובה 3270 ס"מ -1, מצטמצמת באופן משמעותי, בעוד שאחרים, כמו C = O ב 1729 ס"מ -1, מצטמצמים לחלוטין. נעלם, מה שמצביע על הסרה מוצלחת של קבוצות פונקציונליות המכילות חמצן ב- Go על ידי תמצית A. halimus. פסגות חדשות אופייניות חדשות של RGO במתח C = C נצפות בסביבות 1560 ו -1405 ס"מ -1, מה שמאשר את הפחתת ה- GO ל- RGO. נצפו וריאציות מ- 1043 ל- 1015 ס"מ -1 ומ 982 ל- 918 ס"מ -1 נצפו, אולי בגלל הכללת חומר הצמח 31,32. Weng et al., 2018 צפו גם בהנחתה משמעותית של קבוצות פונקציונליות מחומצן ב- GO, ומאשרת את היווצרותם המוצלחת של RGO על ידי ביורציה, מכיוון שתמציות עלים אקליפטוס, אשר שימשו לסינתזה של מרכיבי תחמוצת גרפן ברזל מופחתים, הראו ספקטרה FTIR קרובה יותר של קבוצות תפקודיות של רכיב צמח. 33.
A. ספקטרום FTIR של גליום, NZVI, RGO, GO, RGO/NZVI מורכב (A). RoentGenogrammy Composites RGO, GO, NZVI ו- RGO/NZVI (B).
היווצרותם של מרוכבים RGO/NZVI ו- NZVI אושרה ברובה על ידי דפוסי דיפרקציה של רנטגן (איור 3 ב). שיא Fe0 בעוצמה גבוהה נצפה ב 2ɵ 44.5 °, המתאים לאינדקס (110) (JCPDS מס '06–0696) 11. שיא נוסף ב -35.1 מעלות מהמטוס (311) מיוחס ל- Fe3O4 מגנטיט, 63.2 ° עשוי להיות קשור למדד הטוחן של המטוס (440) עקב נוכחות של ϒ-feooh (JCPDS מס '17-0536) 34. תבנית הרנטגן של GO מראה שיא חד ב -2.3 מעלות צלזיוס ושיא נוסף על 21.1 מעלות, מה שמצביע על פילינג מלא של הגרפיט ומדגיש את נוכחותן של קבוצות המכילות חמצן על פני GO35. דפוסים מורכבים של RGO ו- RGO/NZVI רשמו את היעלמותם של פסגות GO מאפיינות והיווצרות פסגות RGO רחבות ב 2ɵ 22.17 ו- 24.7 ° עבור מרוכבי RGO ו- RGO/NZVI, בהתאמה, אשר אישרו את ההתאוששות המוצלחת של GO על ידי תמציות צמחים. עם זאת, בתבנית RGO/NZVI המורכבת, נצפו פסגות נוספות הקשורות למישור הסריג של FE0 (110) ו- BCC FE0 (200) בטלפון 44.9 \ (^\ circ \) ו- 65.22 \ (^\ circ \), בהתאמה.
פוטנציאל הזיטה הוא הפוטנציאל בין שכבה יונית המחוברת לפני השטח של חלקיק לבין תמיסה מימית הקובעת את התכונות האלקטרוסטטיות של חומר ומודדת את יציבותו 37. ניתוח פוטנציאלי של זיטה של ​​מרוכבים NZVI, GO ו- RGO/NZVI של צמחים הראה את יציבותם בגלל נוכחות של מטענים שליליים של -20.8, -22 ו- -27.4 mV, בהתאמה, על פני השטח שלהם, כפי שמוצג באיור S1A -C. ו תוצאות כאלה עולות בקנה אחד עם מספר דיווחים המזכירים כי פתרונות המכילים חלקיקים עם ערכי פוטנציאל זטה פחות מ- -25 mV מראים בדרך כלל מידה גבוהה של יציבות כתוצאה מדחייה אלקטרוסטטית בין חלקיקים אלה. השילוב של RGO ו- NZVI מאפשר למורכב לרכוש מטענים שליליים יותר ולכן הוא בעל יציבות גבוהה יותר מאשר GO או NZVI בלבד. לפיכך, תופעת הדחייה האלקטרוסטטית תוביל להיווצרות של מרוכבים RGO/NZVI39 יציבים. המשטח השלילי של GO מאפשר להתפזר באופן שווה במדיום מימי ללא אגרומציה, מה שיוצר תנאים חיוביים לאינטראקציה עם NZVI. המטען השלילי עשוי להיות קשור לנוכחותן של קבוצות פונקציונליות שונות בתמצית המלון המרה, המאשרת גם את האינטראקציה בין מבשרי GO למברזל לבין תמצית הצמח ליצירת RGO ו- NZVI, בהתאמה, למתחם RGO/NZVI. תרכובות צמחים אלה יכולות לפעול גם כסוכני מכסה, מכיוון שהם מונעים את הצטברותם של חלקיקי הננו שהתקבלו ובכך להגדיל את יציבותם 40.
מצבי ההרכב והערכיות היסודיים של מרוכבי NZVI ו- RGO/NZVI נקבעו על ידי XPS (איור 4). המחקר הכולל ב- XPS הראה כי המורכב RGO/NZVI מורכב בעיקר מהאלמנטים C, O ו- Fe, התואמים את מיפוי ה- EDS (איור 4F - H). ספקטרום ה- C1s מורכב משלושה פסגות ב- 284.59 eV, 286.21 eV ו- 288.21 eV המייצגים CC, CO ו- C = O, בהתאמה. ספקטרום ה- O1s חולק לשלוש פסגות, כולל 531.17 eV, 532.97 eV ו- 535.45 EV, שהוקצו ל- O = CO, CO, וללא קבוצות, בהתאמה. עם זאת, השיאים ב 710.43, 714.57 ו- 724.79 eV מתייחסים ל- Fe 2p3/2, Fe+3 ו- Fe P1/2, בהתאמה. ספקטרום ה- XPS של NZVI (איור 4C-E) הראה פסגות עבור האלמנטים C, O ו- Fe. פסגות ב 284.77, 286.25 ו- 287.62 EV מאשרים את נוכחותם של סגסוגות פחמן ברזל, כאשר הן מתייחסות ל- CC, C-OH ו- CO, בהתאמה. ספקטרום ה- O1s תואם לשלוש פסגות C - O/Carbonate ברזל (531.19 eV), רדיקל הידרוקסיל (532.4 eV) ו- O - C = O (533.47 EV). השיא ב 719.6 מיוחס ל- FE0, ואילו FEOOH מציג פסגות ב 717.3 ו- 723.7 eV, בנוסף, השיא ב- 725.8 EV מציין את נוכחותו של Fe2O342.43.
מחקרי XPS על מרוכבים NZVI ו- RGO/NZVI, בהתאמה (A, B). ספקטרום מלא של NZVI C1S (C), FE2P (D) ו- O1S (E) ו- RGO/NZVI C1S (F), FE2P (G), O1S (H) מורכב.
איזותרמת הספיחה/הספיחה של N2 (איור 5 א, ב) מראה כי המרכיבים NZVI ו- RGO/NZVI שייכים לסוג II. בנוסף, שטח הפנים הספציפי (SBET) של NZVI גדל מ- 47.4549 ל- 152.52 m2/g לאחר הסנוור עם RGO. ניתן להסביר תוצאה זו על ידי הירידה בתכונות המגנטיות של NZVI לאחר מסנוור RGO, ובכך להפחית את צבירת החלקיקים והגברת שטח הפנים של המרוכבים. בנוסף, כפי שמוצג באיור 5C, נפח הנקבוביות (8.94 ננומטר) של המורכב RGO/NZVI גבוה יותר מזה של ה- NZVI המקורי (2.873 ננומטר). תוצאה זו מסכימה עם El-Monoem et al. 45.
כדי להעריך את יכולת הספיחה להסרת DC בין מרוכבי RGO/NZVI לבין ה- NZVI המקורי, תלוי בעלייה בריכוז הראשוני, נערכה השוואה על ידי הוספת מינון קבוע של כל ספיגה (0.05 גרם) ל- DC בריכוזים ראשוניים שונים. פיתרון שנחקר [25]. –100 מ"ג L - 1] ב 25 מעלות צלזיוס. התוצאות הראו כי יעילות ההסרה (94.6%) של המורכב RGO/NZVI הייתה גבוהה יותר מזו של ה- NZVI המקורי (90%) בריכוז נמוך יותר (25 מ"ג L-1). עם זאת, כאשר הוגדל ריכוז ההתחלה ל 100 מ"ג L-1, יעילות ההסרה של RGO/NZVI ו- NZVI ההורי ירדה ל -70% ו 65%, בהתאמה (איור 6 א), מה שעשוי לנבוע מפחות אתרים פעילים והשפלות של חלקיקים NZVI. נהפוך הוא, RGO/NZVI הראו יעילות גבוהה יותר של הסרת DC, העשויה לנבוע מהשפעה סינרגיסטית בין RGO ל- NZVI, בהם אתרים פעילים יציבים הקיימים לספיחה הם גבוהים בהרבה, ובמקרה של RGO/NZVI, ניתן לספוג DC יותר מאשר NZVI שלם. בנוסף, באיור. 6B מראה כי יכולת הספיחה של מרוכבי RGO/NZVI ו- NZVI עלתה מ- 9.4 מ"ג/גרם ל -30 מ"ג/גרם ו -9 מ"ג/גרם, בהתאמה, עם עלייה בריכוז הראשוני בין 25–100 מ"ג לליטר. -1.1 עד 28.73 מ"ג G-1. לפיכך, שיעור הסרת DC היה מתואם שלילית עם ריכוז ה- DC הראשוני, שהיה נבע מהמספר המצומצם של מרכזי התגובה הנתמכים על ידי כל ספיגה לספיחה והסרת DC בתמיסה. לפיכך, ניתן להסיק מהתוצאות הללו כי למרכיבי RGO/NZVI יש יעילות גבוהה יותר של ספיחה והפחתה, ו- RGO בהרכב RGO/NZVI יכול לשמש הן כספיגה והן כחומר נשא.
יעילות ההסרה ויכולת הספיחה של DC עבור RGO/NZVI ו- NZVI Composite היו (A, B) [CO = 25 מ"ג L-1–100 מ"ג L-1, T = 25 מעלות צלזיוס, מינון = 0.05 גרם, pH. על יכולת ספיחה ויעילות הסרת DC על מרוכבים RGO/NZVI (C) [CO = 50 מ"ג L - 1, pH = 3–11, t = 25 מעלות צלזיוס, מינון = 0.05 גרם].
PH של פתרון הוא גורם קריטי במחקר של תהליכי ספיחה, מכיוון שהוא משפיע על מידת היינון, המפרט והיינון של הספיגה. הניסוי בוצע בטמפרטורה של 25 מעלות צלזיוס עם מינון ספיגה קבוע (0.05 גרם) וריכוז ראשוני של 50 מ"ג L-1 בטווח החומציות (3–11). על פי סקירה של ספרות 46, DC היא מולקולה אמפיפילית עם מספר קבוצות פונקציונליות הניתנות להחלפה (פנולים, קבוצות אמינו, אלכוהולים) ברמות pH שונות. כתוצאה מכך, הפונקציות השונות של DC והמבנים הקשורים על פני השטח של המורכב RGO/NZVI עשויים לקיים אינטראקציה אלקטרוסטטית ועשויים להתקיים כקטיונים, Zwitterions ואניונים, מולקולת DC קיימת כקטימנית (DCH3+) ב- PH <3.3, Zwittericic (DCH20) 3.3 <ph <7.7 - DCH (DC2 - DC2 - DC2. כתוצאה מכך, הפונקציות השונות של DC והמבנים הקשורים על פני השטח של המורכב RGO/NZVI עשויים לקיים אינטראקציה אלקטרוסטטית ועשויים להתקיים כקטיונים, Zwitterions ואניונים, מולקולת DC קיימת כקטיוני (DCH3+) ב- PH <3.3, Zwitteric (DCH20) 3.3 <ph <7.7 ו- anionic (DCH-at (DC2-ATP. Резаатelt рзичные унции д и сзанных нимимрурур на поверхи мапа а аоופים оза м мазазופים йз эекросатичеси и мог сесоват в ке катионов, цитерלוחо ионон, мо, ми, ми, моnщиnщиnщиnщиnщnщщnщщnщщnщщnщщщדיה коненоненовоновדיה денененененовדיה д катиона (DCH3+) при рн <3,3, цитер-ионный (DCH20) 3,3 <pH <7,7 и-аниדיר כתוצאה מכך, פונקציות שונות של DC ומבנים קשורים על פני המורכב RGO/NZVI יכולים לקיים אינטראקציה אלקטרוסטטית ויכולים להתקיים בצורה של קטיונים, זוויטריונים ואניונים; מולקולת DC קיימת כקטיון (DCH3+) ב- pH <3.3; יוני (DCH20) 3.3 <pH <7.7 ואניוני (DCH- או DC2-) ב- pH 7.7.因此 ， DC 的各种功能和 RGO/NZVI 复合材料表面的相关结构可能会发生静电相互作用 ， 并可能以阳离子、两性离子和阴离子的形式存在 ， DC 分子在 pH <3.3 时以阳离子 (DCH3+) 的形式存在 ， 两性离子 (DCH20) 3.3 <pH <7.7 和阴离子 (DCH- 或 DC2-) 在 pH 7.7。因此 ， DC 的 种 功能 和 和 和 和 和 复合 材料 表面 的 相关 结构 可能 会 发生 静电 相互 ， 并 可能 以 阳离子 两 性 和 阴离子 形式 ， ， ， 分子 在 ph <3.3 时 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 在 在 在 在 在 在 ， ， ， ， ， ， ， 形式 形式 形式 形式 形式 <<(dc3 两性离子和阴离子 (DCH- 或 DC2-) 在 pH 7.7。 Седователно, разичные фהции д и роденнных рурур н н н н go go go go בת нооо н н н r r у i эекросатичесие заимодейия и сесоват в катионов, катионн האדם (ц13+) при рн <3,3. לפיכך, פונקציות שונות של DC ומבנים קשורים על פני השטח של ה- RGO/NZVI Composite יכולים להיכנס לאינטראקציות אלקטרוסטטיות ולהקיים בצורה של קטיונים, זוויטריונים ואניונים, ואילו מולקולות DC הן קטיוניות (DCH3+) ב- pH <3.3. Он сещес в в в ц ц in (dch- ии dc2-) ph 7,7. זה קיים כ- Zwitterion (DCH20) ב -3.3 <pH <7.7 וכאניון (DCH- או DC2-) ב- pH 7.7.עם עלייה ב- pH מ- 3 ל- 7, יכולת הספיחה והיעילות של הסרת DC עלו מ- 11.2 מ"ג/גרם (56%) ל 17 מ"ג/גרם (85%) (איור 6C). עם זאת, ככל שה- pH גדל ל -9 ו -11, יכולת הספיחה ויעילות ההסרה ירדו במקצת, מ- 10.6 מ"ג/גרם (53%) ל 6 מ"ג/גרם (30%), בהתאמה. עם עלייה ב- pH מ- 3 ל- 7, DCs היו קיימים בעיקר בצורה של Zwitterions, מה שהפך אותם כמעט לא נמשכים או נדחים עם מרוכבים RGO/NZVI, בעיקר על ידי אינטראקציה אלקטרוסטטית. ככל שה- pH גדל מעל 8.2, פני השטח של הספיגה נטען באופן שלילי, ולכן יכולת הספיחה פחתה וירדה כתוצאה מהדחייה האלקטרוסטטית בין הדוקסיציקלין הטעון שלילית לבין פני השטח של הספיגה. מגמה זו מצביעה על כך שספיחת DC על מרוכבים RGO/NZVI תלויה מאוד ב- pH, והתוצאות מצביעות גם על כך שמרוכבים RGO/NZVI מתאימים לסופרים בתנאים חומציים ונייטרליים.
השפעת הטמפרטורה על הספיחה של תמיסה מימית של DC בוצעה ב (25-55 מעלות צלזיוס). איור 7A מציג את ההשפעה של עליית הטמפרטורה על יעילות ההסרה של אנטיביוטיקה של DC על RGO/NZVI, ברור כי יכולת ההסרה ויכולת הספיחה עלו מ- 83.44% ו- 13.9 מ"ג/גרם ל 47% ו -7.83 מ"ג/גרם. , בהתאמה. ירידה משמעותית זו עשויה להיות כתוצאה מגידול באנרגיה התרמית של יוני DC, מה שמוביל ל- Desorption47.
השפעת הטמפרטורה על יעילות ההסרה ויכולת הספיחה של CD על מרוכבים RGO/NZVI (A) [CO = 50 מ"ג L - 1, pH = 7, מינון = 0.05 גרם], מינון סופגני על יעילות ההסרה ויעילות ההסרה של אפקט CD של CD (BISTICTION OFSITICTION COCOPITION "(BA = COPOSTICTICTION COPOSTION (BISTICTION COCOSTION COPOSTICTION COPOSTION COCOSTION COPOSTION COPOSTION COCOPITION" (BISTOR COCOPITION COPOSTION (B) (B) [B = B) [B) [B). 7, t = 25 ° C] (C, D) [CO = 25–100 מ"ג L - 1, pH = 7, t = 25 ° C, מינון = 0.05 גרם].
ההשפעה של הגדלת המינון של ה- RGO/NZVI המורכב לספיגה מ- 0.01 גרם ל- 0.07 גרם על יעילות ההסרה ויכולת הספיחה מוצגת באיור. 7b. עלייה במינון הספיגה הובילה לירידה ביכולת הספיחה מ 33.43 מ"ג/גרם ל 6.74 מ"ג/גרם. עם זאת, עם עלייה במינון הספיגה של 0.01 גרם ל- 0.07 גרם, יעילות ההסרה עולה מ 66.8% ל 96%, מה שמאפשר, בהתאם, עשוי להיות קשור לעלייה במספר המרכזים הפעילים על פני השטח הננו -קומפוזיט.
נבדקה ההשפעה של הריכוז הראשוני על יכולת הספיחה ויעילות ההסרה [25–100 מ"ג L-1, 25 מעלות צלזיוס, pH 7, מינון 0.05 גרם]. כאשר הוגדל הריכוז הראשוני מ- 25 מ"ג L-1 ל- 100 מ"ג L-1, אחוז ההסרה של המורכב RGO/NZVI ירד מ- 94.6% ל 65% (איור 7C), ככל הנראה בגלל היעדר האתרים הפעילים הרצויים. ו סופג ריכוזים גדולים של DC49. לעומת זאת, ככל שהריכוז הראשוני עלה, יכולת הספיחה עלתה גם היא מ- 9.4 מ"ג/גרם ל -30 מ"ג/גרם עד שהושג שיווי משקל (איור 7 ד). תגובה בלתי נמנעת זו נובעת מגידול בכוח המניע עם ריכוז DC ראשוני הגדול יותר מההעברה של העברת מסת המסת DC כדי להגיע אל פני השטח 50 של מרוכב RGO/NZVI.
זמן קשר ומחקרים קינטיים שואפים להבין את זמן שיווי המשקל של הספיחה. ראשית, כמות ה- DC שנספגה במהלך 40 הדקות הראשונות של זמן המגע הייתה כמחצית מהסכום הכולל שסופג לאורך כל הזמן (100 דקות). בעוד שמולקולות DC בתמיסה מתנגשות וגורמות להן נודדות במהירות אל פני השטח של המורכב RGO/NZVI וכתוצאה מכך ספיחה משמעותית. לאחר 40 דקות, ספיחת DC עלתה בהדרגה ולאט עד שהושג שיווי משקל לאחר 60 דקות (איור 7 ד). מכיוון שסכום סביר נספג תוך 40 הדקות הראשונות, יהיו פחות התנגשויות עם מולקולות DC ופחות אתרים פעילים יהיו זמינים למולקולות שאינן סופרות. לכן ניתן להפחית את קצב הספיחה 51.
כדי להבין טוב יותר את קינטיקה של ספיחה, נעשה שימוש בחלקות קו של פסאודו מסדר ראשון (איור 8 א), סדר שני פסאודו (איור 8 ב) ואלוביץ '(איור 8C) קינטי. מהפרמטרים שהתקבלו מהמחקרים הקינטיים (טבלה S1), מתברר כי המודל Pseudosecond הוא המודל הטוב ביותר לתיאור קינטיקה של ספיחה, כאשר ערך ה- R2 מוגדר גבוה יותר מאשר בשני הדגמים האחרים. יש גם דמיון בין יכולות הספיחה המחושבות (QE, CAL). הסדר הפסאודו-שניות וערכי הניסוי (QE, Exp.) הם עדות נוספת לכך שהסדר הפסאודו-שניות הוא מודל טוב יותר מאשר מודלים אחרים. כפי שמוצג בטבלה 1, הערכים של α (קצב ספיחה ראשוני) ו- β (קבוע ספיחה) מאשרים כי קצב הספיחה גבוה יותר משיעור הספיחה, מה שמצביע על כך ש- DC נוטה לספוג ביעילות על המרכיב RGO/NZVI52. ו
ספיחה ליניארית עלילות קינטיות של סדר פסאודו-שניות (A), סדר פסאודו ראשון (B) ואלוביץ '(C) [CO = 25–100 מ"ג L-1, pH = 7, T = 25 מעלות צלזיוס, מינון = 0.05 גרם].
מחקרים על איזותרמות ספיחה עוזרות לקבוע את יכולת הספיחה של הספיגה (RGO/NRVI Composite) בריכוזי ספיגה שונים (DC) וטמפרטורות מערכת. יכולת הספיחה המרבית חושבה באמצעות איזותרם Langmuir, מה שהצביע על כך שהספיחה הייתה הומוגנית וכללה היווצרות של מונוליר ספיגה על פני השטח של הספיגה ללא אינטראקציה בין אותם 53. שני דגמי איזותרמה אחרים הנמצאים בשימוש נרחב הם דגמי Freundlich ו- Temkin. למרות שמודל Freundlich אינו משמש לחישוב יכולת הספיחה, הוא עוזר להבין את תהליך הספיחה ההטרוגני וכי מקומות פנויים בספיגה יש אנרגיות שונות, ואילו מודל Temkin עוזר להבין את התכונות הפיזיקליות והכימיות של ספיחה 54.
איורים 9A-C מציגים חלקות קו של דגמי Langmuir, Freindlich ו- Temkin, בהתאמה. ערכי ה- R2 המחושבים ממגרשי הקו של פרונדליך (איור 9 א) ולנגמוייר (איור 9 ב) עלילות קו ומוצגים בטבלה 2 מראים כי ספיחת DC במורכב RGO/NZVI עוקבים אחר פרונדליך (0.996) ולנגמוייר (0.988) דגמי איזותרמיות ודידקין (0.985). יכולת הספיחה המרבית (QMAX), המחושבת באמצעות מודל איזותרם Langmuir, הייתה 31.61 מ"ג G-1. בנוסף, הערך המחושב של גורם ההפרדה חסר הממדים (RL) הוא בין 0 ל -1 (0.097), מה שמצביע על תהליך ספיחה חיובי. אחרת, קבוע Freundlich המחושב (n = 2.756) מציין העדפה לתהליך ספיגה זה. על פי המודל הליניארי של איזותרמה של Temkin (איור 9 ג), ספיחת DC במורכב RGO/NZVI היא תהליך ספיחה פיזי, מכיוון ש- b הוא 82 kJ mol-1 (0.408) 55. למרות שספיחה פיזית מתווכת בדרך כלל על ידי כוחות חלשים של ואן דר וואלס, ספיחת זרם ישירה על מרוכבים RGO/NZVI דורשת אנרגיות ספיחה נמוכות [56, 57].
Freundlich (A), Langmuir (B) ו- Temkin (C) איזותרמות ספיחה ליניאריות [CO = 25–100 מ"ג L - 1, pH = 7, t = 25 מעלות צלזיוס, מינון = 0.05 גרם]. עלילת משוואת Van't Hoff לספיחת DC על ידי מרוכבים RGO/NZVI (D) [CO = 25–100 מ"ג L-1, pH = 7, T = 25–55 מעלות צלזיוס ומינון = 0.05 גרם].
כדי להעריך את ההשפעה של שינוי טמפרטורת התגובה על הסרת DC ממרכיבי RGO/NZVI, פרמטרים תרמודינמיים כמו שינוי אנטרופיה (ΔS), שינוי אנטלפיה (ΔH) ושינוי אנרגיה חופשית (ΔG) מחושבים מהמשוואות. 3 ו 458.
כאשר \ ({k} _ {e} \) = \ (\ frac {{c} _ {ae}} {{c} _ {e}} \) - שיווי משקל תרמודינמי, CE ו- CAE - RGO בפתרון, בהתאמה /NZVI שוויון משקל. R ו- RT הם טמפרטורת הגז והספיחה, בהתאמה. תכנון ln ke כנגד 1/t נותן קו ישר (איור 9 ד) ממנו ניתן לקבוע ∆S ו- ∆H.
ערך ΔH שלילי מציין כי התהליך הוא אקסותרמי. מצד שני, ערך ΔH נמצא בתהליך הספיחה הפיזי. ערכי ΔG שליליים בטבלה 3 מצביעים על כך שהספיחה אפשרית וספונטנית. ערכים שליליים של ΔS מצביעים על סדר גבוה של מולקולות ספיגה בממשק הנוזל (טבלה 3).
טבלה 4 משווה את ה- RGO/NZVI Composite עם סופרים אחרים המדווחים במחקרים קודמים. ברור כי ל- VGO/NCVI Composite יש יכולת ספיחה גבוהה ועשויה להיות חומר מבטיח להסרת אנטיביוטיקה DC מהמים. בנוסף, ספיחת מרוכבים RGO/NZVI היא תהליך מהיר עם זמן שיווי משקל של 60 דקות. ניתן להסביר את תכונות הספיחה המצוינות של מרוכבי RGO/NZVI על ידי ההשפעה הסינרגיסטית של RGO ו- NZVI.
איורים 10 א, ב 'ממחישים את המנגנון הרציונלי להסרת אנטיביוטיקה DC על ידי מתחמי RGO/NZVI ו- NZVI. על פי תוצאות הניסויים על השפעת ה- pH על היעילות של ספיחת DC, עם עלייה ב- pH מ- 3 ל- 7, ספיחת DC במורכב RGO/NZVI לא נשלטה על ידי אינטראקציות אלקטרוסטטיות, מכיוון שהיא פעלה כ- Zwitterion; לפיכך, שינוי בערך ה- pH לא השפיע על תהליך הספיחה. בהמשך, ניתן לשלוט על מנגנון הספיחה על ידי אינטראקציות לא אלקטרוסטטיות כמו קשירת מימן, השפעות הידרופוביות ואינטראקציות ערמה π-π בין Composite RGO/NZVI ו- DC66. ידוע היטב כי המנגנון של ספיגה ארומטית על משטחי הגרפן השכבה הוסבר על ידי אינטראקציות ערימות π - π ככוח המניע העיקרי. המורכב הוא חומר שכבה הדומה לגרפן עם מקסימום ספיגה ב 233 ננומטר בגלל המעבר π-π*. בהתבסס על נוכחות של ארבע טבעות ארומטיות במבנה המולקולרי של ה- DC Adsorbate, שיערנו כי ישנו מנגנון של אינטראקציה π-π-Stacking בין ה- DC הארומטי (π-lectron מקבל) לבין האזור העשיר ב- π- אלקטרונים על משטח ה- RGO. /NZVI מרוכבים. בנוסף, כפי שמוצג באיור. 10B, מחקרי FTIR בוצעו כדי לחקור את האינטראקציה המולקולרית של מרוכבים RGO/NZVI עם DC, וספקטרום ה- FTIR של מרוכבים RGO/NZVI לאחר ספיחת DC מוצגים באיור 10B. 10b. שיא חדש נצפה בגובה 2111 ס"מ -1, התואם את רטט המסגרת של הקשר c = c, המציין את נוכחותן של הקבוצות הפונקציונליות האורגניות המתאימות על פני השטח של 67 RGO/NZVI. פסגות אחרות עוברות מ- 1561 ל- 1548 ס"מ -1 ומ 1399 ל- 1360 ס"מ -1, מה שמאשר גם כי אינטראקציות π-π ממלאות תפקיד חשוב בספיחה של גרפן ומזהמים אורגניים 68,69. לאחר ספיחת DC, עוצמתן של כמה קבוצות המכילות חמצן, כמו OH, ירדה ל 3270 ס"מ -1, מה שמרמז כי קשירת מימן היא אחד ממנגנוני הספיחה. לפיכך, בהתבסס על התוצאות, ספיחת DC במורכב RGO/NZVI מתרחשת בעיקר כתוצאה מאינטראקציות ערימה π-π וקשרי H.
מנגנון רציונלי של ספיחה של אנטיביוטיקה DC על ידי מתחמי RGO/NZVI ו- NZVI (A). ספקטרום ספיחת FTIR של DC ב- RGO/NZVI ו- NZVI (B).
עוצמת רצועות הקליטה של ​​NZVI ב 3244, 1615, 1546 ו- 1011 ס"מ - 1 עלתה לאחר ספיחת DC ב- NZVI (איור 10 ב) בהשוואה ל- NZVI, אשר צריכה להיות קשורה לאינטראקציה עם קבוצות פונקציונליות אפשריות של קבוצות החומצה הקרבוקסילית ב- DC. עם זאת, אחוז נמוך יותר של העברה בכל הלהקות שנצפו לא מצביע על שינוי משמעותי ביעילות הספיחה של הספיגה הפיטוזינטטית (NZVI) בהשוואה ל- NZVI לפני תהליך הספיחה. על פי כמה מחקרי הסרת DC עם NZVI71, כאשר NZVI מגיב עם H2O, האלקטרונים משתחררים ואז H+ משמשים לייצור מימן פעיל להפחתת מאוד. לבסוף, כמה תרכובות קטיוניות מקבלות אלקטרונים ממימן פעיל, וכתוצאה מכך -c = n ו- -c = c-, המיוחס לפיצול טבעת הבנזן.