Kiitos vierailustasi Nature.com. Käyttämäsi selainversiossa on rajoitettu CSS -tuki. Parasta kokemusta suosittelemme, että käytät päivitettyä selainta (tai poista yhteensopivuustilaa Internet Explorerissa). Sillä välin jatkamme tuen varmistamiseksi sivuston ilman tyylejä ja JavaScriptiä.
Tässä työssä RGO/NZVI -komposiitteja syntetisoitiin ensimmäistä kertaa käyttämällä yksinkertaista ja ympäristöystävällistä menettelyä käyttämällä Sophoran kellertävän lehtiuutetta pelkistävänä aineena ja stabilointiainetta noudattamaan ”vihreän” kemian periaatteita, kuten vähemmän haitallista kemiallista synteesiä. Useita työkaluja on käytetty komposiittien, kuten SEM-, EDX-, XPS-, XRD-, FTIR- ja Zeta -potentiaalien, onnistuneen synteesin validointiin, jotka osoittavat onnistuneen komposiitin valmistuksen. Uusien komposiittien ja puhtaan NZVI: n poistokykyä antibiootti doksisykliinin erilaisissa lähtöpitoisuuksissa verrattiin RGO: n ja NZVI: n synergistisen vaikutuksen tutkimiseksi. 25 mg L-1: n, 25 ° C: n ja 0,05 g: n poistoolosuhteissa puhtaan NZVI: n adsorptiivisen poistosuhteen ollessa 90%, kun taas Doksisykliinin adsorptiivisen poistoasteen RGO/NZVI-komposiitti saavutti 94,6%, mikä vahvisti NZVI: n ja RGO: n. Adsorptioprosessi vastaa pseudo-sekunnin järjestystä ja on hyvin sopusoinnussa Freundlich-mallin kanssa, jonka maksimaalinen adsorptiokyky on 31,61 mg G-1 25 ° C: ssa ja pH: ssa 7. Kohtuullinen mekanismi DC: n poistamiseksi. Lisäksi RGO/NZVI -komposiitin uudelleenkäytettävyys oli 60% kuuden peräkkäisen regeneraatiosyklin jälkeen.
Veden niukkuus ja pilaantuminen ovat nyt vakava uhka kaikille maille. Viime vuosina veden pilaantuminen, erityisesti antibioottien pilaantuminen, on lisääntynyt lisääntyneestä tuotannosta ja kulutuksesta COVID-19-pandemian aikana1,2,3. Siksi tehokkaan tekniikan kehittäminen antibioottien poistamiseksi jätevedessä on kiireellinen tehtävä.
Yksi tetrasykliiniryhmän resistentteistä puolisynteettisistä antibiooteista on doksisykliini (DC) 4,5. On todettu, että pohjaveden ja pintavesien DC-tähteitä ei voida metaboloida, vain 20-50% metaboloituu ja loput vapautuvat ympäristöön, aiheuttaen vakavia ympäristö- ja terveysongelmia6.
Altistuminen DC: lle matalalla tasoilla voi tappaa vesieliöiden fotosynteettiset mikro -organismit, uhkaa antimikrobisten bakteerien leviämistä ja lisätä antimikrobisen resistenssin, joten tämä epäpuhtaus on poistettava jätevesistä. DC: n luonnollinen hajoaminen vedessä on erittäin hidas prosessi. Fysikaalis-kemialliset prosessit, kuten fotolyysi, biohajoaminen ja adsorptio, voivat hajoa vain alhaisissa pitoisuuksissa ja erittäin alhaisella nopeudella7,8. Taloudellisin, yksinkertaisin, ympäristöystävällisin, helppo käsitellä ja tehokkain menetelmä on kuitenkin adsorptio9,10.
Nano Zero Valent Iron (NZVI) on erittäin voimakas materiaali, joka voi poistaa monia antibiootteja vedestä, mukaan lukien metronidatsoli, diatsepaami, siprofloksasiini, kloramfenikoli ja tetrasykliini. Tämä kyky johtuu uskomattomista ominaisuuksista, joita NZVI: llä on, kuten korkea reaktiivisuus, suuri pinta -ala ja lukuisat ulkoiset sitoutumiskohdat11. NZVI on kuitenkin alttiina aggregaatiolle vesipitoisissa väliaineissa, jotka johtuvat van der Wells -voimista ja korkeista magneettisista ominaisuuksista, mikä vähentää sen tehokkuutta epäpuhtauksien poistamisessa johtuen oksidikerrosten muodostumisesta, jotka estävät NZVI10,12: n reaktiivisuutta. NZVI -hiukkasten agglomeraatiota voidaan vähentää modifioimalla niiden pintoja pinta -aktiivisilla ja polymeereillä tai yhdistämällä ne muihin komposiittien muodossa oleviin nanomateriaaleihin, mikä on osoittautunut elinkelpoiseksi lähestymistavaksi niiden vakauden parantamiseksi ympäristössä13,14.
Grafeeni on kaksiulotteinen hiilen nanomateriaali, joka koostuu SP2-hybridisoiduista hiiliatomeista, jotka on järjestetty hunajakenno-hilaan. Siinä on suuri pinta -ala, merkittävä mekaaninen lujuus, erinomainen sähkökatalyyttinen aktiivisuus, korkea lämmönjohtavuus, nopea elektronien liikkuvuus ja sopiva kantaja -aineisto epäorgaanisten nanohiukkasten tukemiseksi sen pinnalla. Metallin nanohiukkasten ja grafeenin yhdistelmä voi ylittää huomattavasti kunkin materiaalin yksittäiset edut ja sen ylemmien fysikaalisten ja kemiallisten ominaisuuksiensa vuoksi jakautuvat nanohiukkasten optimaalisen jakautumisen tehokkaampaan vedenkäsittelyyn15.
Kasviuutteet ovat paras vaihtoehto haitallisille kemiallisille pelkistäville aineille, joita käytetään yleisesti vähentyneen grafeenioksidin (RGO) ja NZVI: n synteesissä, koska niitä on saatavana, edullisia, yksivaiheisia, ympäristöystävällisiä ja niitä voidaan käyttää pelkistävinä aineilla. Kuten flavonoidit ja fenoliyhdisteet, toimii myös stabilointina. Siksi Atriplex Halimus L. -lehtiuutetta käytettiin korjaus- ja sulkemisaineena RGO/NZVI -komposiittien synteesille tässä tutkimuksessa. Atriplex Halimus Amaranthaceae-perheestä on typpeä rakastava monivuotinen pensas, jolla on laaja maantieteellinen alue16.
Käytettävissä olevan kirjallisuuden mukaan Atriplex halimus (A. halimus) käytettiin ensin RGO/NZVI -komposiiteista taloudellisena ja ympäristöystävällisenä synteesimenetelmänä. Siten tämän työn tavoite koostuu neljästä osasta: (1) RGO/NZVI: n ja vanhempien NZVI -komposiitien fytosynteesi käyttämällä A. halimus -vesien lehtiuutteita, (2) fytosyntetisoidun komposiitin karakterisointia käyttämällä useita menetelmiä heidän onnistuneen valmistuksen vahvistamiseksi, (3) RGO: n ja NZVI: n synergistisen efektien aiheuttamista ja REMOVALT -SYINTIMUKSET Doksisykliini -antibiootit eri reaktioparametreilla, optimoi adsorptioprosessin olosuhteet, (3) tutkitaan komposiittimateriaaleja erilaisissa jatkuvissa käsittelyissä käsittelyjakson jälkeen.
Doksisykliinihydrokloridi (DC, MM = 480,90, kemiallinen kaava C22H24N2O · HCl, 98%), rautakloridiheksahydraatti (FECL3.6H2O, 97%), grafiittijauhe, joka on ostettu Sigma-Aldrichista, USA. Natriumhydroksidi (NaOH, 97%), etanoli (C2H5OH, 99,9%) ja suolahappo (HCl, 37%) ostettiin Merckiltä, Yhdysvalloista. NaCl, KCL, CACL2, MNCL2 ja MGCL2 ostettiin Tianjin Comio Chemical Reagent Co., Ltd. Kaikilla reagensseilla on erittäin analyyttistä puhtautta. Kaksoispoistoa käytettiin kaikkien vesipitoisten liuosten valmistukseen.
A. halamuksen edustavat näytteet on kerätty heidän luonnollisesta elinympäristöstä Niilin suistossa ja maat Egyptin Välimeren rannikolla. Kasvimateriaali kerättiin sovellettavien kansallisten ja kansainvälisten ohjeiden mukaisesti17. Professori Manal Fawzi on tunnistanut Boulos18: n mukaan kasvinäytteet, ja Alexandrian yliopiston ympäristötieteiden laitos valtuuttaa tutkittujen kasvilajien keräämisen tieteellisiin tarkoituksiin. Näytekupongit pidetään Tanta University Herbariumissa (TANE), tositteiden nos. 14 122–14 127, julkinen herbaariumi, joka tarjoaa pääsyn talletettuihin materiaaleihin. Leikkaa kasvin lehdet pölyn tai lian poistamiseksi pieniksi paloiksi, huuhtele 3 kertaa hanalla ja tislatulla vedellä ja kuivaa sitten 50 ° C: ssa. Kasvi murskattiin, 5 g hienoa jauhetta upotettiin 100 ml: aan tislattua vettä ja sekoitettiin 70 ° C: ssa 20 minuutin ajan uutteen saamiseksi. Bacillus Nicotianae -sivusto suodatettiin Whatman -suodatinpaperin läpi ja säilytettiin puhtaissa ja steriloiduissa putkissa 4 ° C: ssa jatkokäyttöä varten.
Kuten kuviossa 1 esitetään, GO on valmistettu grafiittijauheesta modifioidulla Hummers -menetelmällä. 10 mg GO -jauhetta dispergoitiin 50 ml: aan deionisoitua vettä 30 minuutin ajan sonikaatiossa ja sitten 0,9 g FECL3: ta ja 2,9 g NAAC: ta sekoitettiin 60 minuutin ajan. Sekoitettuun liuokseen lisättiin 20 ml Atriplex -lehtiuutetta sekoittamalla ja jätettiin 80 ° C: ssa 8 tunnin ajan. Tuloksena oleva musta jousitus suodatettiin. Valmistetut nanokomposiitit pestiin etanolilla ja bidististetyllä vedellä ja kuivattiin sitten tyhjiöuunissa 50 ° C: ssa 12 tunnin ajan.
Kaavamaiset ja digitaaliset valokuvat RGO/NZVI- ja NZVI -kompleksien vihreästä synteesistä ja DC -antibioottien poistamisesta saastuneesta vedestä Atriplex Halimus -uutteella.
Lyhyesti sanottuna, kuten kuviossa 1 esitetään, 10 ml rautakloridiliuosta, joka sisälsi 0,05 M Fe3+ -ionia, lisättiin tipoittain 20 ml: aan katkeraa lehtiuutteen liuosta 60 minuutin ajan kohtalaisella lämmityksellä ja sekoittamalla, ja sitten liuos sentrifugoitiin sitten 14 000 rpm: llä (Hermle, 15 000 rpm) 15 minuutin ajan. Tyhjiöuuni 60 ° C: ssa yön yli.
Kasvien syntetisoiduille RGO/NZVI- ja NZVI-komposiiteille karakterisoitiin UV-näkyvä spektroskopia (T70/T80-sarjan UV/VIS-spektrofotometrit, PG Instruments Ltd, UK) skannausalueella 200-800 nm. RGO/NZVI- ja NZVI-komposiittien topografian ja kokojakauman analysoimiseksi käytettiin TEM-spektroskopiaa (Joel, JEM-2100F, Japani, kiihtyvä jännite 200 kV). Funktionaalisten ryhmien arvioimiseksi, jotka voivat osallistua kasviuutteisiin, jotka vastaavat palautumis- ja stabilointiprosessista, suoritettiin FT-IR-spektroskopia (JASCO-spektrometri alueella 4000-600 cm-1). Lisäksi syntetisoitujen nanomateriaalien pintavarauksen tutkimiseen käytettiin zeta -potentiaalianalysaattoria (Zetasizer Nano ZS Malvern). Jauhemaisten nanomateriaalien röntgendiffraktiomittauksia varten käytettiin röntgendiffraktometriä (X'pert Pro, Alankomaat), jotka toimivat virrassa (40 mA), jännite (45 kV) 2θ: n alueella välillä 20 °-80 ° ja Cuka1-säteily (\ \ lambda = \) 1,54056 AO). Energian dispergoiva röntgenspektrometri (EDX) (malli Jeol JSM-IT100) oli vastuussa alkuainekoostumuksen tutkimisesta, kun kerättiin Al K-a: n monokromaattisia röntgenkuvia -10-1350 eV XPS: llä, spot-koko 400 μm K-alfa (Thermo Fisher Scientific, USA). Transmissionergy Energy of Full Spectrum on 200 EV ja kapea spektrinen. Jauheenäyte painetaan näytteen pidikkeeseen, joka asetetaan tyhjiökammioon. C 1 S -spektriä käytettiin vertailuna 284,58 eV: n nopeudella sitoutumisenergian määrittämiseksi.
Adsorptiokokeet suoritettiin syntetisoidun RGO/NZVI -nanokomposiittien tehokkuuden testaamiseksi doksisykliinin (DC) poistamisessa vesiliuoksista. Adsorptiokokeet suoritettiin 25 ml Erlenmeyer -pulloissa ravistamalla nopeudella 200 rpm kiertoradan ravistimella (Stuart, Orbital Shaker/SSL1) 298 K: ssa. Laimentamalla DC -varastoliuos (1000 ppm) tarjottua vettä. RGO/NSVI -annoksen vaikutuksen arvioimiseksi adsorptiotehokkuuteen lisättiin eri painoja (0,01–0,07 g) nanokomposiitteja 20 ml: n DC -liuokseen. Kinetiikan ja adsorptioisotermien tutkimiseksi 0,05 g adsorbenttia upotettiin CD -vesiliuokseen alkuperäisellä konsentraatiolla (25–100 mg L - 1). PH: n vaikutusta DC: n poistoon tutkittiin pH: ssa (3–11) ja alkuperäisen pitoisuuden 50 mg L-1 25 ° C: ssa. Säädä järjestelmän pH lisäämällä pieni määrä HCL- tai NaOH -liuosta (CRISISON PH -mittari, pH -mittari, pH 25). Lisäksi tutkittiin reaktiolämpötilan vaikutusta adsorptiokokeisiin alueella 25-55 ° C. Ion lujuuden vaikutusta adsorptioprosessiin tutkittiin lisäämällä erilaisia NaCl -pitoisuuksia (0,01–4 mol l - 1) alkuperäisellä pitoisuudella DC 50 mg L - 1, pH 3 ja 7), 25 ° C ja adsorbenttiannos 0,05 g. Ei-adsorboituneiden tasavirtojen adsorptio mitattiin kaksoispalkin UV-Vis-spektrofotometrillä (T70/T80-sarja, PG Instruments Ltd, UK), joka oli varustettu 1,0 cm: n reitin pituutta kvartsikuuvet 270 ja 350 nm: n aallonpituuksilla (λmax). DC -antibioottien (R%; Eq. 1) ja DC: n, QT: n adsorptiomäärä, qt, ekv. 2 (mg/g) mitattiin seuraavaa yhtälöä käyttämällä.
Jos %R on DC: n poistokapasiteetti ( %), CO on ensimmäinen tasavirtapitoisuus ajankohtana 0 ja C on vastaavasti DC-pitoisuus ajankohtana T (Mg L-1).
Jos QE on adsorbentin (Mg G-1) yksikköä kohti adsorboituneiden DC-määrien määrä, CO ja CE ovat pitoisuuksia nollaaikana ja vastaavasti tasapainossa (Mg L-1), V on liuostilavuus (L) ja M on adsorptiomassa (g).
SEM -kuvat (kuviot 2a - c) esittävät RGO/NZVI -komposiitin lamellimorfologian pallomaisten raudan nanohiukkasten kanssa, jotka ovat tasaisesti dispergoituneet sen pinnalle, mikä osoittaa NZVI NP: n onnistuneen kiinnittymisen RGO -pintaan. Lisäksi RGO-lehdessä on joitain ryppyjä, mikä vahvistaa happea sisältävien ryhmien poistamisen samanaikaisesti A. halimus GO: n palauttamisen kanssa. Nämä suuret ryppyjä toimivat paikoina rauta -NP: ien aktiiviseen kuormitukseen. NZVI-kuvat (kuva 2D-F) osoittivat, että pallomaiset rauta-NP: t olivat hyvin hajallaan eikä aggregaatti, mikä johtuu kasviuutteen kasvitieteellisten komponenttien päällysteestä. Hiukkaskoko vaihteli 15–26 nm: n sisällä. Joillakin alueilla on kuitenkin mesohuokas morfologia, jolla on pullistumisten ja onteloiden rakenne, mikä voi tarjota NZVI: n korkean tehokkaan adsorptiokyvyn, koska ne voivat lisätä DC -molekyylien ansastamista NZVI: n pinnalle. Kun Rosa Damaskoksen uuttoa käytettiin NZVI: n synteesiin, saadut NP: t olivat epähomogeenisiä, tyhjillä ja eri muodoilla, mikä vähensi niiden tehokkuutta CR (VI) -adsorptiossa ja lisäsi reaktioaikaa 23. Tulokset ovat yhdenmukaisia tammi- ja mulberrylehdistä syntetisoidun NZVI: n kanssa, jotka ovat pääasiassa pallomaisia nanohiukkasia, joilla on erilaisia nanometrikokoja ilman ilmeisiä agglomeraatioita.
SEM -kuvat RGO/NZVI (AC), NZVI (D, E) -komposiiteista ja EDX -kuvioista NZVI/RGO (G) ja NZVI (H) -komposiiteilla.
Kasvien syntetisoidun RGO/NZVI- ja NZVI-komposiittien alkuainekoostumusta tutkittiin EDX: llä (kuvio 2G, H). Tutkimukset osoittavat, että NZVI koostuu hiilestä (38,29% massalla), happea (47,41% massalla) ja raudasta (11,84% massalla), mutta myös muita elementtejä, kuten fosfori24, voidaan saada kasviuutteista. Lisäksi hiilen ja hapen korkea prosenttiosuus johtuu fytokemikaalien läsnäolosta kasviuutteista maanpinnan NZVI -näytteissä. Nämä elementit jakautuvat tasaisesti RGO: lla, mutta eri suhteissa: C (39,16 painoprosenttia), O (46,98 painoprosenttia) ja Fe (10,99 painoprosenttia), EDX RGO/NZVI osoittaa myös muiden elementtien, kuten S: n, läsnäolon, joka voi liittyä kasviuutteisiin. Nykyinen C: O -suhde ja rautapitoisuus RGO/NZVI -komposiitissa käyttämällä A. halamusta on paljon parempi kuin eukalyptuslehtiuutteen käyttäminen, koska se on ominaista C: n koostumusta (23,44 painoprosenttia), O (68,29 painoprosenttia) ja Fe (8,27 painoprosenttia). WT %) 25. Nataša et ai., 2022 ilmoittivat samanlaisesta NZVI -koostumuksesta, joka syntetisoitiin tammi- ja mulberry -lehdistä ja vahvistivat, että polyfenoliryhmät ja muut lehtiuutteessa olevat molekyylit ovat vastuussa pelkistysprosessista.
Kasveissa syntetisoidun NZVI: n morfologia (kuvio S2A, B) oli pallomainen ja osittain epäsäännöllinen, keskimääräisen hiukkaskoon ollessa 23,09 ± 3,54 nm, mutta ketjun aggregaatteja havaittiin van der Waalsin voimien ja ferromagnetismin vuoksi. Tämä pääosin rakeinen ja pallomainen hiukkasen muoto on hyvin sopusoinnussa SEM -tulosten kanssa. Samankaltaisen havainnon havaitsivat Abdelfatah et ai. Vuonna 2021 NZVI11: n synteesissä käytettiin risiinipapujen lehtiuutetta. Ruelas Tuberosa -lehtiuutetta NP: llä, jota käytetään pelkistävänä aineena NZVI: ssä, on myös pallomainen muoto, jonka halkaisija on 20 - 40 nm26.
Hybridi RGO/NZVI Composite TEM -kuvat (kuva S2C-D) osoitti, että RGO on perustaso, jossa on marginaaliset taitteet ja ryppyjä, jotka tarjoavat useita latauskohtia NZVI NP: lle; Tämä lamellimorfologia vahvistaa myös RGO: n onnistuneen valmistuksen. Lisäksi NZVI NP: llä on pallomainen muoto, jonka hiukkaskoko on 5,32 - 27 nm, ja ne upotetaan RGO -kerrokseen melkein tasaisella dispersiolla. Eukalyptuslehtiuutetta käytettiin Fe NPS/RGO: n syntetisointiin; TEM -tulokset vahvistivat myös, että ryppyjä RGO -kerroksessa paransivat Fe -NP: ien leviämistä enemmän kuin puhtaat Fe -NP: t ja lisäsivät komposiittien reaktiivisuutta. Samanlaisia tuloksia saatiin Bageri et ai. 28 Kun komposiitti valmistettiin käyttämällä ultraäänitekniikoita, joiden keskimääräinen raudan nanohiukkaskoko oli noin 17,70 nm.
A. halimus-, nzvi-, go-, rgo- ja rgo/nZVI -komposiittien FTIR -spektrit on esitetty kuvioissa 1. 3a. Pintafunktionaalisten ryhmien läsnäolo A. halimus -lehdissä esiintyy 3336 cm-1: ssä, mikä vastaa polyfenoleja, ja 1244 cm-1, mikä vastaa proteiinin tuottamaa karbonyyliryhmiä. Muita ryhmiä, kuten alkaania 2918 cm-1: ssä, on havaittu myös alkeenia 1647 cm-1 ja Co-O-Co-CO-pidennykset 1030 cm-1: ssä, mikä viittaa kasvikomponenttien esiintymiseen, jotka toimivat tiivistysasiakirjoina ja ovat vastuussa palautumisesta FE2+: sta FE0: een ja menevät RGO29: een. Yleensä NZVI -spektrit osoittavat samat absorptiopiikit kuin katkera sokerit, mutta hiukan siirretyllä sijainnilla. Intensiivinen kaista näkyy 3244 cm-1: ssä, jotka liittyvät OH-venytys värähtelyihin (fenolit), huippu 1615: ssä vastaa C = C: tä ja kaistat 1546 ja 1011 cm-1: ssä johtuen C = O: n (polyfenolien ja flavonoidien) venytyksestä, CN-ryhmien ja aromaattisten amiineiden ja alifaattisten amiinien CN-CM-1: n ja 1190: n kanssa vastaavasti13. GO: n FTIR-spektri osoittaa monien korkean intensiteetin happea sisältävien ryhmien läsnäolon, mukaan lukien alkoksi (CO) venytyskaista 1041 cm-1: ssä, epoksi (CO) venytyskaistassa 1291 cm-1, c = O venytys. Näytteltiin C = C-venytysvärähtelyjen kaistana 1619 cm-1, kaista 1708 cm-1: llä ja leveä kaista OH-ryhmän venytys värähtely 3384 cm-1: llä, joka vahvistetaan parannettulla hummers-menetelmällä, joka hapettaa grafiittiprosessin onnistuneesti. Kun verrataan RGO- ja RGO/NZVI-komposiitteja GO-spektriin, joidenkin happea sisältävien ryhmien, kuten OH: n, voimakkuus 3270 cm-1: ssä, vähenee merkittävästi, kun taas toiset, kuten C = O 1729 cm-1, ovat täysin vähentyneet. katosi osoittaen A. halimusuutteen GO: n onnistuneen happea sisältävien funktionaalisten ryhmien poistamisen. RGO: n uusia teräviä ominaispiirteitä C = C-jännityksessä havaitaan noin 1560 ja 1405 cm-1, mikä vahvistaa GO: n vähentymisen RGO: lle. Vaihteluja välillä 1043-1015 cm-1 ja 982-918 cm-1 havaittiin mahdollisesti kasvimateriaalin 31,32 sisällyttämisestä. Weng et al., 2018 havaitsi myös hapettuneiden funktionaalisten ryhmien merkittävän vaimennuksen GO: ssa, mikä vahvisti RGO: n onnistuneen muodostumisen bioreduktion avulla, koska eukalyptuslehtiuutteet, joita käytettiin vähentyneiden rautagrafeenioksidikomposiitien syntetisoimiseen, osoittivat lähempänä kasvikomponenttifunktionaalisten ryhmien FTIR -spektriä. 33.
A. FTIR -spektri Gallium, NZVI, RGO, GO, Composite RGO/NZVI (A). ROENTGENOGRAMY COMPOSITES RGO, GO, NZVI ja RGO/NZVI (B).
RGO/NZVI- ja NZVI-komposiittien muodostuminen vahvistettiin suurelta osin röntgendiffraktiokuvioilla (kuva 3B). Korkean intensiteetin Fe0-piikki havaittiin 2ɵ 44,5 °: ssa, mikä vastaa indeksiä (110) (JCPDS nro 06–0696) 11. Toinen (311) tason 35,1 °: n piikki johtuu magnetiitti Fe3O4: stä, 63,2 °: sta voidaan liittyä (440) -tason mylly-indeksiin johtuen ϒ-feOOH: n (JCPDS nro 17-0536) 34 läsnäolosta. GO: n röntgenkuviossa on terävä piikki 2 10,3 °: n lämpötilassa ja toinen piikki 21,1 °: ssa, mikä osoittaa grafiitin täydellisen kuorinnan ja korostaa happea sisältävien ryhmien läsnäoloa GO35: n pinnalla. RGO: n ja RGO/NZVI: n komposiittikuviot kirjattiin ominaisten GO -piikkien katoamisen ja laajojen RGO -piikkien muodostumisen 2 22,17 ja 24,7 ° RGO: n ja RGO/NZVI -komposiittien kohdalla, jotka vahvistivat GO: n onnistuneen palautumisen kasviuutteiden avulla. Komposiittisessa RGO/NZVI -kuviossa Fe0: n (110) ja BCC Fe0: n (200) hilatasoon liittyvät ylimääräiset piikit havaittiin kuitenkin vastaavasti 44,9 \ (^\ CIRC \) ja 65,22 \ (^\ CIRC \) kohdassa.
Zeta -potentiaali on potentiaali hiukkasen pintaan kiinnittyneen ionisen kerroksen ja vesiliuoksen välillä, joka määrittää materiaalin sähköstaattiset ominaisuudet ja mittaa sen stabiilisuuden37. Kasvien syntetisoidujen NZVI-, GO- ja RGO/NZVI -komposiittien zeta -potentiaalianalyysi osoitti niiden stabiilisuuden johtuen vastaavasti negatiivisten varausten ollessa -20,8, -22 ja -27,4 mV, niiden pinnalla, kuten kuvassa S1A -C. . Tällaiset tulokset ovat yhdenmukaisia useiden raporttien kanssa, joissa mainitaan, että liuokset, jotka sisältävät alle -25 mV: n zeta -potentiaaliarvoja, osoittavat yleensä korkean stabiilisuuden asteen näiden hiukkasten välisestä sähköstaattisesta torjunnasta. RGO: n ja NZVI: n yhdistelmä antaa yhdistelmälle mahdollisuuden hankkia enemmän negatiivisia varauksia ja siten sillä on suurempi stabiilisuus kuin joko GO: n tai NZVI yksin. Siksi sähköstaattisen torjumisen ilmiö johtaa stabiilien RGO/NZVI39 -komposiittien muodostumiseen. GO: n negatiivinen pinta antaa sen tasaisesti dispergoitumaan vesipitoiseen väliaineeseen ilman agglomeraatiota, mikä luo suotuisat olosuhteet vuorovaikutukseen NZVI: n kanssa. Negatiivinen varaus voi liittyä erilaisten funktionaalisten ryhmien läsnäoloon katkerassa meloniuutteessa, mikä myös vahvistaa GO: n ja raudan esiasteiden ja kasviuutteen vuorovaikutuksen vastaavasti RGO: n ja NZVI: n ja RGO/NZVI -kompleksin muodostamiseksi. Nämä kasviyhdisteet voivat myös toimia korkkiintiaineena, koska ne estävät tuloksena olevien nanohiukkasten aggregaation ja lisäävät siten niiden stabiilisuutta40.
NZVI- ja RGO/NZVI -komposiittien alkuainekoostumus- ja valenssitilat määritettiin XPS: llä (kuva 4). Yleinen XPS -tutkimus osoitti, että RGO/NZVI -komposiitti koostuu pääasiassa elementeistä C, O ja Fe, yhdenmukaisesti EDS -kartoituksen kanssa (kuva 4F - H). C1S -spektri koostuu kolmesta piikistä 284,59 eV, 286,21 eV ja 288,21 eV, jotka edustavat vastaavasti CC: tä, CO ja C = O. O1S -spektri jaettiin kolmeen piikkiin, mukaan lukien 531,17 EV, 532,97 EV ja 535,45 EV, jotka jaettiin vastaavasti O = CO: lle, CO: lle ja ei ryhmiä. Kuitenkin piikit 710,43, 714,57 ja 724,79 eV viittaavat kuitenkin vastaavasti Fe 2P3/2, Fe+3 ja Fe P1/2. NZVI: n XPS-spektrit (kuvio 4C-E) osoittivat elementtien C, O ja Fe: n piikit. Piikit 284,77, 286,25 ja 287,62 eV vahvistavat rauta-hiiliseosten läsnäolon, koska ne viittaavat vastaavasti CC: hen, C-OH: iin ja CO: iin. O1S -spektri vastasi kolmea piikkiä C - O/Iron -karbonaattia (531,19 eV), hydroksyyliradikaalia (532,4 eV) ja O - C = O (533,47 eV). Huippu 719,6: lla johtuu Fe0: sta, kun taas FeOH osoittaa piikit 717,3 ja 723,7 eV, lisäksi huippu 725,8 eV osoittaa Fe2O342.43: n läsnäolon.
XPS -tutkimukset NZVI- ja RGO/NZVI -komposiitteista (A, B). NZVI C1S (C), Fe2P (D) ja O1S (E) ja RGO/NZVI C1S (F), FE2P (G), O1S (H) -komposiitti.
N2 -adsorptio/desorptio isotermi (kuva 5a, b) osoittaa, että NZVI- ja RGO/NZVI -kompositit kuuluvat tyypin II. Lisäksi NZVI: n erityinen pinta -ala (SBET) nousi 47,4549: stä 152,52 m2/g: iin sokeutumisen jälkeen RGO: lla. Tämä tulos voidaan selittää NZVI: n magneettisten ominaisuuksien vähentymisellä RGO: n sokean jälkeen, vähentäen siten hiukkasten aggregaatiota ja lisäämällä komposiittien pinta -alaa. Lisäksi, kuten kuviossa 5C esitetään, RGO/NZVI -komposiitin huokostilavuus (8,94 nm) on suurempi kuin alkuperäisen NZVI: n (2,873 nm). Tämä tulos on sopusoinnussa El-Monaemin et ai. 45.
Adsorptiokyvyn arvioimiseksi DC: n poistamiseksi RGO/NZVI -komposiittien ja alkuperäisen NZVI: n välillä alkuperäisen konsentraation lisääntymisestä riippuen, vertailu tehtiin lisäämällä kunkin adsorbentin (0,05 g) vakioannoksen erilaisiin alkuperäispitoisuuksiin. Tutkittu ratkaisu [25]. –100 mg l - 1] 25 ° C: ssa. Tulokset osoittivat, että RGO/NZVI-komposiitin poistotehokkuus (94,6%) oli korkeampi kuin alkuperäisen NZVI: n (90%) pienemmällä pitoisuudella (25 mg L-1). Kuitenkin, kun lähtöpitoisuus nostettiin 100 mg L-1: een, RGO/NZVI: n ja vanhempien NZVI: n poistotehokkuus laski vastaavasti 70%: iin ja 65%: iin (kuva 6A), mikä voi johtua NZVI-hiukkasten vähemmän aktiivisista kohdista ja hajoamisesta. Päinvastoin, RGO/NZVI osoitti suuremman DC: n poistotehokkuuden, mikä voi johtua RGO: n ja NZVI: n välisestä synergistisestä vaikutuksesta, jossa adsorptiota varten käytettävissä olevat vakaat aktiiviset kohdat ovat paljon suurempia ja RGO/NZVI: n tapauksessa enemmän DC: tä voidaan adsorboida kuin ehjä NZVI. Lisäksi kuviossa. 6B osoittaa, että RGO/NZVI- ja NZVI -komposiittien adsorptiokyky kasvoi vastaavasti 9,4 mg/g - 30 mg/g ja 9 mg/g, kun alkuperäinen pitoisuus lisääntyi välillä 25–100 mg/l. -1,1-28,73 mg G-1. Siksi DC: n poistosuhde korreloi negatiivisesti alkuperäisen tasavirtakonsentraation kanssa, joka johtui kunkin adsorbentin tukemien reaktiokeskusten rajoitetusta lukumäärästä adsorptiolle ja DC: n poistamiseksi liuoksessa. Näistä tuloksista voidaan siten päätellä, että RGO/NZVI -komposiitteilla on suurempi adsorptio- ja vähentämisen tehokkuus, ja RGO/NZVI: n koostumuksessa RGO: ta voidaan käyttää sekä adsorbenttina että kantaja -aineena.
RGO/NZVI: n ja NZVI-komposiitin poistotehokkuus ja DC-adsorptiokyky olivat (A, B) [CO = 25 mg L-1–100 mg L-1, t = 25 ° C, annos = 0,05 g], pH. Adsorptiokyky ja DC: n poistotehokkuus RGO/NZVI -komposiiteille (C) [CO = 50 mg L - 1, pH = 3–11, t = 25 ° C, annos = 0,05 g].
Ratkaisun pH on kriittinen tekijä adsorptioprosessien tutkimuksessa, koska se vaikuttaa adsorbentin ionisaatiota, spesifikaatioon ja ionisointiin. Koe suoritettiin 25 ° C: ssa vakiona adsorbenttiannoksella (0,05 g) ja alkuperäisellä pitoisuudella 50 mg L-1 pH-alueella (3–11). Kirjallisuuskatsauksen 46 mukaan DC on amfifiilinen molekyyli, jolla on useita ionisoituvia funktionaalisia ryhmiä (fenolit, aminohuryhmät, alkoholit) erilaisilla pH -tasoilla. Seurauksena DC: n ja siihen liittyvien rakenteiden erilaiset toiminnot RGO/NZVI -komposiitin pinnalla voivat olla vuorovaikutuksessa sähköstaattisesti ja voi esiintyä kationeina, zwitterionilla ja anionina, DC -molekyyli on olemassa kationisena (DCH3+) pH: ssa <3,3, Zwitterionic (DCH20) 3,3 <ph <7,7 ja anioninen (DCH -DC2 -) PH 7.7. Seurauksena on, että DC: n ja siihen liittyvien rakenteiden erilaiset toiminnot RGO/NZVI-komposiitin pinnalla voivat olla vuorovaikutuksessa sähköstaattisesti ja ne voivat olla kationeina, zwitterionilla ja anionina, DC-molekyyli on olemassa kationisena (DCH3+) pH: ssa <3,3, Zwitterionic (DCH20) 3,3 <ph <7,7 ja anioninen (DCH- tai DC2-) PH 7,7. В результате различные функции ДК и связанных с ними структур на поверхности композита rGO/nZVI могут взаимодействовать эектростатичеси и могт сествовать в виде катионов, цитер -ионов и аниононов молека д с с в в в в в в в в в в в в в в в в в в в д д д д д д д д д д д д д д д д д д д д д д д д д д д д д д д д д д д д д д д д д д д д д д д д д д д д д д д д д д д д д д д д д д д д д д д д д. катиона (DCH3+) при рн <3,3, цитер-ионный (DCH20) 3,3 <ph <7,7 и анионый (dch- или dc2-) п 7,7. Seurauksena on, että DC: n ja siihen liittyvien rakenteiden erilaiset toiminnot RGO/NZVI -komposiitin pinnalla voivat olla vuorovaikutuksessa sähköstaattisesti ja voivat esiintyä kationien, kehityssionien ja anionien muodossa; DC -molekyyli esiintyy kationina (DCH3+) pH: ssa <3,3; ioninen (DCH20) 3,3 <pH <7,7 ja anioninen (DCH- tai DC2-) pH: ssa 7,7.因此 ， DC 的各种功能和 RGO/NZVI 复合材料表面的相关结构可能会发生静电相互作用 ， 并可能以阳离子、两性离子和阴离子的形式存在 ， DC 分子在 PH <3,3 时以阳离子 (DCH3+) 的形式存在 ， 两性离子 (DCH20) 3,3 <ph <7,7 和阴离子 (DCH-或 DC2-) 在 PH 7,7。因此 ， dc 的 种 功能 和 和 和 和 和 复合 材料 表面 的 相关 结构 可能 会 发生 静电 相互 ， 并 可能 以 阳离子 两 性 和 阴离子 形式 ， ， dc 分子 在 pH <3.3 时 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 (dch3+)形式存在，两性离子(DCH20) 3.3 < pH < 7.7和阴离子 (dch- 或 dc2-) 在 pH 7,7。 Седователно, разичные фнцнции д родтвенных и струтурр поверхности комозита rgo/nzvi мтт ттуаатуатÄÖN эектростатичесие заимодейтвия и сествать в виде катионов, цитер-иононов ии н н н а [ катионныи (ц3+) при рн <3,3. Siksi DC: n ja niihin liittyvien rakenteiden erilaiset toiminnot RGO/NZVI -komposiitin pinnalla voivat tulla sähköstaattisiin vuorovaikutuksiin ja esiintyä kationien, kehityssionien ja anionien muodossa, kun taas DC -molekyylit ovat kationisia (DCH3+) pH: ssa <3,3. Он сествет в виде цитер -иона (DCH20) при 3,3 <ph <7,7 и аниона (dch- или dc2-) при ph 7,7. Se on olemassa Zwitterion (DCH20) 3,3 <pH <7,7 ja anionina (DCH- tai DC2-) pH: ssa 7,7.PH: n noustessa 3: sta 7: een, DC: n poistojen adsorptiokyky ja tehokkuus kasvoivat 11,2 mg/g (56%) 17 mg/g (85%) (kuva 6C). Kun pH nousi arvoon 9 ja 11, adsorptiokyky ja poistotehokkuus laskivat jonkin verran 10,6 mg/g (53%) 6 mg/g (30%). PH: n noustessa 3: sta 7: een, DC: t olivat pääasiassa samanlaisissa muodossa, mikä teki niistä melkein ei-elektrostaattisesti houkuttelevia tai hylättyjä RGO/NZVI-komposiitteilla, pääasiassa sähköstaattisella vuorovaikutuksella. Kun pH nousi yli 8,2, adsorbentin pinta oli negatiivisesti varautunut, siten adsorptiokyky laski ja laski negatiivisesti varautuneen doksisykliinin ja adsorbentin pinnan välisen sähköstaattisen torjumisen vuoksi. Tämä suuntaus viittaa siihen, että DC -adsorptio RGO/NZVI -komposiitteissa on erittäin pH -riippuvaista, ja tulokset osoittavat myös, että RGO/NZVI -kompositit ovat sopivia adsorbentteina happamissa ja neutraaleissa olosuhteissa.
Lämpötilan vaikutus DC -vesiliuoksen adsorptioon suoritettiin (25–55 ° C). Kuvio 7A esittää lämpötilan nousun vaikutuksen DC -antibioottien poistotehokkuuteen RGO/NZVI: hen, on selvää, että poistokapasiteetti ja adsorptiokyky kasvoivat 83,44%: sta ja 13,9 mg/g - 47% ja 7,83 mg/g. , vastaavasti. Tämä merkittävä lasku voi johtua tasavirta -ionien lämpöenergian kasvusta, mikä johtaa desorptioon47.
Lämpötilan vaikutus CD: n CD: n RGO/NZVI -komposiiteihin (A) [CO = 50 mg L - 1, pH = 7, annos = 0,05 g], adsorbenttiannos CD: n poistotehokkuuteen ja poistotehokkuuden poistotehokkuuteen ja DC: n poistotehokkuuden poistotehokkuuteen ja DC: n poistotehokkuuteen. L - 1, pH = 7, t = 25 ° C] (C, D) [CO = 25–100 mg l - 1, pH = 7, t = 25 ° C, annos = 0,05 g].
Komposiitti -adsorbentin RGO/NZVI: n annoksen lisääminen 0,01 g - 0,07 g poistotehokkuutta ja adsorptiokykyä on esitetty kuvassa. 7b. Adsorbentin annoksen lisääntyminen johti adsorptiokyvyn vähentymiseen 33,43 mg/g - 6,74 mg/g. Adsorbenttiannoksen lisääntyessä 0,01 g: sta 0,07 g: iin poistotehokkuus kasvaa 66,8%: sta 96%: iin, mikä voi vastaavasti liittyä aktiivisten keskuksien lukumäärän kasvuun nanokomposiittipinnalla.
Alkuperäisen pitoisuuden vaikutusta adsorptiokykyyn ja poistotehokkuuteen [25–100 mg L-1, 25 ° C, pH 7, annos 0,05 g]. Kun alkuperäinen konsentraatio nousi 25 mg L-1: stä 100 mg L-1: een, RGO/NZVI-komposiitin poistoprosentti laski 94,6%: sta 65%: iin (kuva 7C), todennäköisesti johtuen haluttujen aktiivisten kohtien puuttumisesta. . Adsorboi suuria DC49 -pitoisuuksia. Toisaalta, kun alkuperäinen pitoisuus kasvoi, myös adsorptiokyky kasvoi 9,4 mg/g - 30 mg/g, kunnes tasapaino saavutettiin (kuva 7D). Tämä väistämätön reaktio johtuu käyttövoiman lisääntymisestä, jonka alkuperäinen tasavirtapitoisuus on suurempi kuin DC -ionimassan siirtovastus RGO/NZVI -komposiitin pintaan 50.
Yhteysaika ja kineettiset tutkimukset pyrkivät ymmärtämään adsorption tasapainoaikaa. Ensinnäkin, DC -adsorboituneen määräajan ensimmäisten 40 minuutin aikana oli noin puolet kokonaismäärästä, joka adsorboitiin koko ajan (100 minuuttia). Vaikka liuoksen DC -molekyylit törmäävät aiheuttaen niiden siirtymisen nopeasti RGO/NZVI -komposiitin pintaan, mikä johtaa merkittävään adsorptioon. 40 minuutin kuluttua DC -adsorptio kasvoi vähitellen ja hitaasti, kunnes tasapaino saavutettiin 60 minuutin kuluttua (kuva 7D). Koska kohtuullinen määrä adsorboituu ensimmäisen 40 minuutin aikana, DC-molekyylien kanssa tapahtuu vähemmän törmäyksiä ja adsoroimattomille molekyyleille on saatavana vähemmän aktiivisia kohtia. Siksi adsorptioaste voidaan vähentää51.
Adsorptiokinetiikan ymmärtämiseksi paremmin pseudo -ensimmäisen asteen (kuva 8a), pseudo -toisen asteen (kuva 8b) ja Elovichin (kuva 8C) kineettisten malleja. Kineettisistä tutkimuksista (taulukko S1) saatujen parametrejen perusteella käy selväksi, että pseudosekunnin malli on paras malli adsorptiokinetiikan kuvaamiseksi, jossa R2 -arvo on asetettu korkeammalle kuin kahdessa muussa mallissa. Lasketun adsorptiokapasiteetin (QE, Cal) välillä on myös samankaltaisuus. Pseudo-sekunnin järjestys ja kokeelliset arvot (QE, Exp.) Ovat lisätodisteita siitä, että pseudo-sekunnin järjestys on parempi malli kuin muut mallit. Kuten taulukossa 1 esitetään, α: n (alkuperäinen adsorptioaste) ja β (desorptiovakion) arvot vahvistavat, että adsorptioaste on korkeampi kuin desorptioaste, mikä osoittaa, että DC: llä on taipumus adsorboida tehokkaasti RGO/NZVI52 -komposiitissa. .
Lineaarinen adsorptiokrinettinen kuvaaja pseudo-sekunnin järjestyksestä (A), pseudo-ensimmäinen järjestys (B) ja Elovich (C) [CO = 25–100 mg l-1, pH = 7, t = 25 ° C, annos = 0,05 g].
Adsorptio -isotermien tutkimukset auttavat määrittämään adsorbentin (RGO/NRVI -komposiitti) adsorptiokyky erilaisissa adsorbaattipitoisuuksissa (DC) ja järjestelmän lämpötiloissa. Suurin adsorptiokyky laskettiin käyttämällä Langmuir -isotermiä, mikä osoitti, että adsorptio oli homogeeninen ja sisälsi adsorbaattien yksikerroksen muodostumisen adsorbentin pinnalle ilman vuorovaikutusta niiden välillä53. Kaksi muuta laajalti käytettyä isotermimallia ovat Freundlich- ja Temkin -mallit. Vaikka Freundlich -mallia ei käytetä adsorptiokyvyn laskemiseen, se auttaa ymmärtämään heterogeenistä adsorptioprosessia ja että adsorbentin avoimilla avoimilla potilailla on erilaisia energioita, kun taas Temkin -malli auttaa ymmärtämään adsorptio54: n fysikaalisia ja kemiallisia ominaisuuksia.
Kuviot 9a-C esittävät vastaavasti Langmuir-, Freindlich- ja Temkin-malleja. Freundlich (kuva 9a) ja Langmuir (kuva 9b) viivakaaviot lasketut R2 -arvot ja esitetyt taulukossa 2 esitetyt osoittavat, että DC -adsorptio RGO/NZVI -komposiitissa seuraa Freundlich (0,996) ja Langmuir (0,988) isoterm -malleja ja Temkin (0,985). Suurin adsorptiokyky (Qmax), joka on laskettu Langmuir-isotermimallilla, oli 31,61 mg G-1. Lisäksi dimensiottoman erotuskertoimen (RL) laskettu arvo on välillä 0 - 1 (0,097), mikä osoittaa suotuisan adsorptioprosessin. Muutoin laskettu Freundlich -vakio (n = 2,756) osoittaa tämän absorptioprosessin suosimisen. Temkin-isotermin lineaarisen mallin (kuva 9C) mukaan DC: n adsorptio RGO/NZVI-komposiitissa on fysikaalinen adsorptioprosessi, koska B on ˂ 82 kJ mol-1 (0,408) 55. Vaikka fyysinen adsorptio välittää yleensä heikot van der Waals -voimat, RGO/NZVI -komposiittien suoravirta adsorptio vaatii alhaisia adsorptioenergioita [56, 57].
Freundlich (A), Langmuir (B) ja Temkin (C) lineaarinen adsorptioisotermit [CO = 25–100 mg l - 1, pH = 7, t = 25 ° C, annos = 0,05 g]. RGO/NZVI-komposiittien (D) [CO = 25–100 mg L-1, pH = 7, t = 25–55 ° C ja annos = 0,05 g].
Reaktion lämpötilan muutoksen vaikutuksen arvioimiseksi DC: n poistoon RGO/NZVI -komposiiteista, termodynaamiset parametrit, kuten entropian muutos (AS), entalpian muutos (AH) ja vapaan energian muutos (AG), laskettiin yhtälöistä. 3 ja 458.
missä \ ({k} _ {e} \) = \ (\ frac {{c} _ {ae}} {{c} _ {e}} \) - termodynaaminen tasapainon vakio, CE ja CAE - RGO liuoksessa, vastaavasti /NZVI DC -konsentraatiot pinnan tasa -arvoon. R ja RT ovat vastaavasti kaasuvakio ja adsorptiolämpötila. Ln KE: n piirtäminen 1/T antaa suoran viivan (kuva 9D), josta ∆S ja ∆H voidaan määrittää.
Negatiivinen AH -arvo osoittaa, että prosessi on eksoterminen. Toisaalta ΔH -arvo on fyysisen adsorptioprosessin sisällä. Taulukon 3 negatiiviset AG -arvot osoittavat, että adsorptio on mahdollista ja spontaania. ΔS: n negatiiviset arvot osoittavat adsorbenttimolekyylien korkean järjestyksen nestekajapinnalla (taulukko 3).
Taulukossa 4 verrataan RGO/NZVI -komposiittia muihin aiemmissa tutkimuksissa ilmoitettuihin adsorbentteihin. On selvää, että VGO/NCVI -komposiitissa on korkea adsorptiokyky ja se voi olla lupaava materiaali DC -antibioottien poistamiseksi vedestä. Lisäksi RGO/NZVI -komposiittien adsorptio on nopea prosessi, jonka tasapainotusaika on 60 minuuttia. RGO/NZVI -komposiittien erinomaiset adsorptioominaisuudet voidaan selittää RGO: n ja NZVI: n synergistisen vaikutuksen avulla.
Kuviot 10a, b kuvaavat ROT -antibioottien poistamista RGO/NZVI- ja NZVI -kompleksien rationaalista mekanismia. Kokeiden tulosten mukaan pH: n vaikutusta DC -adsorptioon, pH: n noustessa 3: sta 7: een RGO/NZVI -komposiittiin DC -adsorptiota ei hallittu sähköstaattisella vuorovaikutuksella, koska se toimi selkärangana; Siksi pH -arvon muutos ei vaikuttanut adsorptioprosessiin. Myöhemmin adsorptiomekanismia voidaan hallita ei-sähköllä olevilla vuorovaikutuksilla, kuten vedyn sitoutumisella, hydrofobisilla vaikutuksilla ja π-π-pinoamisvuorovaikutuksilla RGO/NZVI-komposiitin ja DC66: n välillä. On hyvin tiedossa, että aromaattisten adsorbaattien mekanismi kerrostetun grafeenin pinnoilla on selitetty π - π -pinoamisvuorovaikutuksilla pääosan käyttövoimana. Komposiitti on kerrostettu materiaali, joka on samanlainen kuin grafeeni, jonka absorptio-maksimiarvo on 233 nm π-π* -siirtymän vuoksi. Perustuen neljän aromaattisen renkaan läsnäoloon DC-adsorbaatin molekyylirakenteessa, hypoteesimme, että aromaattisen DC: n (π-elektroni-vastaanottajan) ja π-elektronien rikastuneen alueen välillä on π-π-pinontavuorovaikutus RGO-pinnalle. /NZVI -komposiitit. Lisäksi kuten kuviossa 1 esitetään. 10B, FTIR -tutkimukset suoritettiin RGO/NZVI -komposiittien molekyylin vuorovaikutuksen tutkimiseksi DC: n kanssa, ja RGO/NZVI -komposiittien FTIR -spektrit DC -adsorption jälkeen on esitetty kuviossa 10b. 10b. Uusi piikki havaitaan 2111 cm-1: ssä, mikä vastaa C = C-sidoksen kehysten tärinää, mikä osoittaa vastaavien orgaanisten funktionaalisten ryhmien läsnäolon 67 RGO/NZVI: n pinnalla. Muut piikit siirtyvät välillä 1561 1548 cm-1 ja 1399: stä 1360 cm-1: een, mikä myös vahvistaa, että π-π-vuorovaikutuksissa on tärkeä rooli grafeenin ja orgaanisten epäpuhtauksien adsorptiossa68 69. DC-adsorption jälkeen joidenkin happea sisältävien ryhmien, kuten OH, intensiteetti laski 3270 cm-1: een, mikä viittaa siihen, että vedyn sidos on yksi adsorptiomekanismeista. Siten tulosten perusteella DC-adsorptio RGO/NZVI-komposiitissa tapahtuu pääasiassa π-π-pinoamisvuorovaikutuksista ja H-sidoksista.
RAK: n antibioottien adsorptiomekanismi RGO/NZVI- ja NZVI -komplekseilla (A). DC: n FTIR -adsorptiospektrit RGO/NZVI: llä ja NZVI: llä (B).
NZVI: n absorptionauhojen voimakkuus 3244, 1615, 1546 ja 1011 cm - 1 nousi DC -adsorption jälkeen NZVI: llä (kuva 10b) verrattuna NZVI: hen, jonka tulisi liittyä vuorovaikutukseen dC: n karboksyylihappo O -ryhmien mahdollisten funktionaalisten ryhmien kanssa. Tämä pienempi siirtoprosentti kaikilla havaituilla kaistoilla ei kuitenkaan osoita merkittävää muutosta fytosynteettisen adsorbentin (NZVI) adsorptiotehokkuudessa verrattuna NZVI: hen ennen adsorptioprosessia. Joidenkin DC: n poistotutkimuksen mukaan NZVI71: llä, kun NZVI reagoi H2O: n kanssa, elektronit vapautuvat ja sitten H+: ta käytetään erittäin pelkistettävän aktiivisen vedyn tuottamiseen. Lopuksi jotkut kationiset yhdisteet hyväksyvät elektronit aktiivisesta vedystä, mikä johtaa -c = n ja -c = c-, joka johtuu bentseenirenkaan halkeamisesta.
Viestin aika: marraskuu-14-2022