Doxycycline antibiotikoak uretatik kentzea sintismo berdez, grafeno oxido murriztua eta nano-zero burdina konplexuak

Eskerrik asko natura bisitatzeagatik. Erabiltzen ari zaren arakatzailearen bertsioak CSS laguntza mugatua du. Esperientziarik onenarentzat, arakatzaile eguneratua (edo desgaitu bateragarritasun modua Internet Explorer-en) erabiltzea gomendatzen dugu. Bitartean, laguntza jarraitua bermatzeko, gunea estilo eta javascript gabe utziko dugu.
Lana honetan, RGO / NZVI konposatuak lehenengo aldiz sintetizatu ziren prozedura sinple eta ingurumena errespetatzen dutenak, sofora horixka horixkaren laburpena eta egonkortzaile gisa, kimika "berde" printzipioak betetzeko, hala nola, sintesi kimiko gutxiago kaltegarriak. Hainbat tresna erabili dira konposatuen sintesia arrakastatsua balioztatzeko, hala nola sem, edx, xps, XRD, FTIR eta ZETA potentzialtasunez, konposatutako fabrikazio arrakastatsua adierazten dutenak. Antibiotikoen antibiotikoaren kontzentrazio eleberriaren eta NZVI hutsean kentzeko gaitasuna RGO eta NZVI arteko efektu sinergikoa ikertzearekin alderatzen zen. 25 mg-ko L-1, 25 ºC eta 0,05G kentzeko baldintzetan, NZVI puruaren kentze-tasa% 90ekoa izan zen, eta DOXYCYCLINE DOXYCICLINE KONPOSTA Tasa% 94,6ra iritsi zen. Adsorzio prozesua sasi-bigarren ordena bati dagokio eta FREUNDLICH ereduarekin ados dago gehienez 31,61 mg G-1 G-1 eta PH 7an. DC kentzeko zentzuzko mekanismoa proposatu da. Gainera, RGO / NZVI konposatuaren berrerabilpena% 60 zen birsortzeko sei ziklo jarraian.
Ur eskasia eta kutsadura herrialde guztientzako mehatxu larria da orain. Azken urteotan, uraren kutsadura, batez ere antibiotikoen kutsadura, igo da Covid-19 pandemia1,2,3 zehar ekoizpen eta kontsumo handiagoa dela eta. Hori dela eta, hondakin-uren antibiotikoak ezabatzeko teknologia eraginkorra garatzea premiazkoa da.
Tetracycline taldeko antibiotiko erdi sintetiko erresistenteetako bat doxycycline (DC) 4,5 da. Jakinarazi da Lurpeko uren eta gainazaleko uren inguruko dc hondakinak ezin direla metabolizatu,% 20-50 soilik metabolizatzen dira eta gainerakoak ingurumenean askatzen dira, ingurumen eta osasun arazo larriak eraginez6.
Maila baxuetan DCren esposizioak uretako mikroorganismo fotosinchetikoak hil ditzake, bakterio antimikrobikoak hedatzea mehatxatu eta antimikrobioen erresistentzia areagotzen du, beraz, kutsatzaile hori hondakin urdunetik kendu behar da. DCren degradazio naturala uretan oso prozesu motela da. Prozesu fisiko-kimikoak, hala nola fotolisia, biodegradazioa eta adsortzioa kontzentrazio baxuetan eta tarifa oso baxuetan degradatu daiteke7,8. Hala ere, ekonomikoena, sinplea, ingurumena errespetatzen duena, kudeatzeko eta metodo eraginkorra erraz eta eraginkorra da.
Nano Zero Valent Burdina (NZVI) oso material indartsua da, uretatik antibiotiko ugari ken ditzakeen, besteak beste, metronidazolak, diazepamak, ciprofloxacina, kloramphenicol eta tetracycline. Gaitasun hau NZVI-k, hala nola, erreaktibitate handia, azalera handia eta kanpoko lotura-gune ugari ditu11. Hala ere, NZVI-k hedabide akuosoetan joera du Van der Wells Forces eta propietate magnetiko altuengatik, eta horrek eragin du kutsatzaileak kentzeko, nzvi10-ren erreaktibitatea inhibitzen duten oxido geruzak eratzeagatik. NZVI partikulen aglomerazioa murriztu daiteke surfactants eta polimeroekin gainazalak aldatuz edo konpositeen forma duten beste nanomaterialekin konbinatuz, ingurumenean egonkortasuna hobetzeko ikuspegi bideragarria dela frogatu duena13,14.
Graphene bi dimentsiotako karbono nanomateriala da, ezti-hibridatutako atomoek osatutako sp2-hibridatutako atomoek osatutakoa. Azalera handia du, indar mekaniko garrantzitsuak, jarduera elektrokatalitiko bikaina, eroankortasun termiko handia, elektroi mugikortasun azkarreko mugikortasuna eta eramaile material egokia bere gainazalean nanopartikula ezorganikoak babesteko. Metalezko nanopartikulak eta grafenoen konbinazioak material bakoitzaren onura indibidualak gainditzen ditu eta, propietate fisiko eta kimikoengatik, nanopartikulen banaketa ezin hobea eskaintzen du ur tratamendu eraginkorragoa lortzeko15.
Landareen laburpenak dira, normalean, grafeno oxido murriztuaren (RGO) eta NZVIren sintesian erabiltzen diren eragile kimiko kaltegarrien alternatibarik onena. Flavonoideek eta konposatu fenolikoek ere egonkortzaile gisa jokatzen dute. Hori dela eta, Atriplex Halimus L. Hosto-extract konponketa eta itxiera agente gisa erabili zen ikerketa honetan RGO / NZVI konposatuen sintesia egiteko. AMARANTHACEAE FAMILIA HALIMUS HALIMUS Nitrogeno maitekorra den zuhaixka iraunkorra da, barruti geografiko zabala duena16.
Eskuragarri dagoen literaturaren arabera, Atriplex Halimus (A. Halimus) lehen aldiz erabili zen RGO / NZVI konposatuak egiteko modu ekonomiko eta ingurumena errespetatzen duten metodo gisa. Horrela, lan honen helburua lau zatiz osatuta dago: (1) RGO / NZVI eta Gurasoen Nzvi-ren fitosintesia. Doxycycline antibiotikoen erreakzio parametro desberdinetan, adsorzio prozesuaren baldintzak optimizatu, (3) material konposatuak ikertu prozesamendu zikloaren ondoren hainbat tratamendu jarraian.
Doxycycline Hidrokloruroa (DC, MM = 480,90, C22H24N2O formula kimikoa · hcl,% 98), burdin kloruroa hexahidratoa (FECL3.6H2O,% 97), Sigma-Aldrich-ek erositako hauts grafikoa. Sodio hidroxidoa (NaOH,% 97), etanola (C2H5OH,% 99,9) eta azido klorhidrikoa (HCl,% 37) erosi ziren Merck, AEBtik. Nacl, kcl, cacl2, mncl2 eta mgcl2 Tianjin Comio Chemical Reagent Readent Co., Ltd.-k erosi ziren, erreaktibo guztiak garbitasun analitiko handia dute. Destilatu bikoitzeko ura irtenbide akuoso guztiak prestatzeko erabili zen.
A. Halimus-en ale adierazgarriak Nilo Deltako Nilo Delta-n bildu dira eta Egiptoko Mediterraneoko kostaldean. Landare materiala nazioko eta nazioarteko jarraibideen arabera ,17. Manal Fawzi irakasleak landareen aleak identifikatu ditu Boulos18-ren arabera, eta Alexandriako Unibertsitateko Ingurumen Zientzien Sailak baimena ematen du aztertutako landare espezieen bilduma helburu zientifikoetarako. Laginaren bonoak Tanta Unibertsitateko Herbarioan (Tane), Bonoen Nos-en egiten dira. 14 122-14 127, metatutako materialetarako sarbidea eskaintzen duen herbarium publikoa. Gainera, hautsa edo zikinkeria kentzeko, moztu landarearen hostoak zati txikitan, garbitu 3 aldiz txorrota eta ur destilatua eta, ondoren, lehortu 50 ºC-tan. Landarea birrindu egin zen, hauts finaren 5 g 100 ml ur destilatuan murgilduta zegoen eta 70 ºC-tan murgildu zen 20 minutuz extract bat lortzeko. Bacillus Nicotianae-ren ateratako lortutakoa Whatman iragazki paperaren bidez iragazi zen eta hodia garbiak eta esterilizatuak gordetzen ziren 4 ºC-tan erabiltzeko.
1. irudian erakusten den moduan, Grafito hautsa egin zen, aldatutako Hummers metodoaren bidez. 10 mg-ko hautsa 50 ml-ko ur desionizatutako 50 ml sakabanatu zen, sonikazio azpian 30 minutuz, eta ondoren 0,9 g fecl3 eta 2,9 g naac nahastu ziren 60 min. Hosto hosto-extract 20 ml gehitu zen irabiatutako irtenbideari 80 ºC-tan 80 ºC-tan utzi. Esekidura beltza iragazi zen. Prestatutako nanocompositoak etanolarekin eta uretan urarekin garbitu ziren eta ondoren hutsean labea lehortzen zen 50 ºC-tan 12 orduz.
RGO / NZVI eta NZVIren sintesi berdearen eta digitalen argazki eskematikoak eta digitalak eta DC antibiotikoak kutsatutako uretatik kentzea Atriplex halimus extract erabiliz.
Laburki, 1,05 m fe3 + ios-eko irudian agertzen den moduan. hutsean labe batean lehortu 60 ºC-ko gaua.
Landare sintetizatutako RGO / NZVI eta NZVI konpositeak UV ikusgai espektroskopia (T70 / T80 serieko UV / Vis espektrofotometroak, PG instrumentuak Ltd, Erresuma Batua) izan ziren, 200-800 nm eskaneatzean. RGO / NZVI eta NZVI konpositeen topografia eta tamaina banatzea, TEP espektroskopia (Joel, JEM-2100F, Japonia, 200 kVko azeleratzea) erabili zen. Landareen laburpenetan parte hartu dezaketen talde funtzionalak ebaluatzeko, berreskuratzeko eta egonkortzeko prozesuaren arduradunak, FT-IR espektroskopia egin zen (Jasco espektrometroa 4000-600 cm-1 tartean). Gainera, Zeta potentzial analizatzailea (Zetasizer Nano ZS Malvern) sintetizatutako nanomaterialen gainazala aztertzeko erabili zen. X izpien nanomaterialen neurketetarako, x izpien difractometroaren neurketak (X'pert Pro, Herbehereak) erabili zen, korronte batean (40 MA), 2θ tentsioa (45 kV) 20 ° eta 80 ° eta Cuka1 erradiazioa (\ (\ lambda = \) 1.54056 AO). X-Ray Spectrometer (EDX) (EDX Eredua) -100 Monochromic X izpiak XPS, Spot Tamaina 400 μm K-Alpha (Termoko Fisher zientifikoa) aztertzerakoan izan zen. Hauts lagina lagin-euskarri batean sakatuta dago, hutsezko ganbera batean jartzen dena. C 1 S espektroa 284.58 EV erreferentziatzat erabili zen energia loteslea zehazteko.
Adsorzio esperimentuak egin ziren RGO / NZVI nanookomposito sintetizatuen eraginkortasuna probatzeko, dixycycline (DC) konponbide akuetatik kentzeko. Adsorzioko esperimentuak 25 ml erlenmeyer-eko zorroan egin ziren 200 rpm-ko abiadura astindu batean, 298 K.-etan, 298 K.-tan. RGO / NSVI dosiaren eragina ebaluatzeko, pisu desberdinetako nanokompositoak (0,01-0,07 g) gehitu dira DCko 20 ml-ko 20 ml. Kinetika eta Adsorzio isotermerak aztertzeko, Adsorbent-en 0,05 g CDaren soluzio akua batean murgildu zen hasierako kontzentrazioarekin (25-100 mg L-1). DC kentzean DC kentzean pH (3-11) eta 50 mg l-1-ko hasierako kontzentrazioa 25 ºC-tan aztertu zen. Egokitu sistemaren pH HCl edo NaOH soluzio kopuru txiki bat gehituz (Cison Ph neurgailua, PH neurgailua, ph 25). Gainera, erreakzio tenperaturaren eragina 25-55 ºC-ko bitarteko adsortzio esperimentuetan izan zen ikertu. Adsorzio prozesuan indar ionikoaren eragina aztertu zen NACL (0,01-4 mol l-1) gehituz. Adorebatutako DC-ren adsortzioa UV-V bis espektrofotometro bikoitza (T70 / T80 seriea, PG instrumentuak, Erresuma Batua) 1,0 cm-ko luzera duten kuartzo-luzeraz hornituta neurtu zen. DC antibiotikoen ehunekoa (% r; EQ. 1) eta DC, Qt, EQ-ren adsortzio zenbatekoa. 2 (mg / g) ondorengo ekuazioa erabiliz neurtu ziren.
non% R DC kentzeko ahalmena (%), CO da 0 unitateko hasierako dc kontzentrazioa, eta C unitateko dc kontzentrazioa da, hurrenez hurren (Mg L-1).
ADSORBENT (MG G-1), CO eta Ce-k, CO eta CE-k, CO eta CE-k, hurrenez hurren (MG L-1), V.a da irtenbidearen bolumena (G) eta m.
SEM irudiak (2A-C) Erakutsi RGO / NZVI konposatuaren lamellar morfologia burdinazko nanopartikula esferikoekin bere gainazalean barreiatuta, NZVI NPS RGO gainazalean eranskin arrakastatsua adieraziz. Gainera, badaude zimur batzuk RGO hostoan, A. Halimus Go-ren zaharberritzearekin batera oxigeno duten taldeak kentzea berretsiz. Zimur handi hauek burdinezko nPak kargatzeko aktibitate aktiboko gune gisa jokatzen dute. NZVI irudiek (2D-F irudiak) erakutsi zuten burdinazko nPs esferikoak oso sakabanatuta zeudela eta ez zirela agregatu, landarearen osagai botanikoen estalduraren izaera dela eta. Partikularen tamaina aldatu egin zen 15-26 nm barruan. Hala ere, zenbait eskualdeek morfologia mesoporioa dute, bonbardatzaile eta barrunbeen egitura batekin, eta horrek adsortzio-ahalmen eraginkorra eman dezake NZVI-k, DC molekulak NZVI gainazalean harrapatzeko aukera handitu baitaitezke. Rosa Damaskoko extract NZVIren sintesia erabili zenean, lortutako NPak inhomogeneoak ziren, hutsuneak eta forma desberdinak, eta horrek eragin zuen CR (VI) adsortzioan eta erreakzioaren denbora areagotu zuen. Emaitzak koherenteak dira haritz eta more hostoetatik sintetizatutako NZVIrekin, batez ere nanopartikula esferikoak baitira nanometro desberdinetako tamaina dutenak, aglomerazio nabaria gabe.
RGO / NZVI (AC), NZVI (D, E) NZVI / RGO (G) eta NZVI (H) konposite konposatuak eta EDX ereduak.
Landare-sintetizatutako RGO / NZVI eta NZVI konpositeen konposizio elementala EDX erabiliz ikasi zen (2G, H irudia, H). Ikerketek erakusten dute nzvi karbonoz osatuta dagoela (% 38,29 masa), oxigenoarekin (% 47,41 masaren arabera) eta burdina (% 11,84 masaren arabera), baina fosforoa24 bezalako beste elementu batzuk ere badaude, landareen laburpenetatik lor daitezkeenak. Gainera, karbonoaren eta oxigenoaren portzentaje altua da landareen laburpenak lursailak NZVI laginetan landareen laburpenak izan. Elementu horiek RGO-n banatzen dira, baina ratio desberdinetan: C (39,16 WT%), O (46,16 WT%), O (46,98 WT%), eta,% 10,99%), EDX RGO / NZVI-k beste elementu batzuen presentzia erakusten du, hala nola, landareen laburpenekin lotuta egon daitezkeen beste elementu batzuen presentzia. Oraingo C: O C: O ratioa eta burdin edukia A. halimus erabiliz. Wt%) 25. NATAšA et al., 2022. nzvi-k haritz eta mulberry hostoetatik sintetizatutako NZVIren antzeko konposizioaren berri eman zuen eta hosto-erauzketan jasotako polifenol taldeak eta hosto extract-en beste molekulak murrizteko prozesuaren arduradunak direla baieztatu zuten.
NZVIren morfologia landareetan sintetizatuta dago (S2a, B) esferikoa eta partzialki irregularra izan zen, batez beste 23,09 ± 3,54 nm-ko batez besteko partikularekin, baina kate agregatuak ikusi ziren Van der Waals indarren eta ferromagnetismoaren ondorioz. Partikula forma granular eta esferiko nagusiki hau ados dago SEM emaitzekin. Antzeko behaketa bat aurkitu da Abdelfatah et al. 2021an, Castor Bean hosto-laburpena NZVI11-en sintesian erabili zenean. Ruelas tuberosa hosto-erauzketa Nzvi-n eragile murriztaile gisa erabiltzen diren NPS forma esferikoa ere badute 20 eta 40 nm26 diametroko diametroa duena.
RGOD COMPODITE TEM irudiak (S2C-D irudiak) (S2C-D irudiak) erakutsi zuen RGO plano basala dela tolestura marjinalekin eta zimurrak nzvi nps-erako karga gune ugari eskaintzen dituena; Lamellar morfologia honek RGo-ren fabrikazio arrakastatsua ere berresten du. Gainera, NZVI NPS-k forma esferikoa dute partikulen tamainak 5,32 eta 27 nm-tik eta RGO geruzan txertatuta daude, ia sakabanaketa uniformearekin. Eukalipto hosto-extract erabili zen Fe NPS / RGO sintetizatzeko; Emaitzaren emaitzek ere baieztatu dute RGO geruzako zimurrak Fe NPSren sakabanaketa hobetu zela Fe NPS hutsa baino eta konposatuen erreaktibitatea areagotu zela. Antzeko emaitzak lortu zituzten Bagheri et al. 28 Konposatua ultrasoinu teknikak erabiltzen zirenean, batez beste, burdinezko nanopartikularen batez besteko tamaina 17,70 nm-ko batez bestekoa da.
A. Halimus, Nzvi, GO, RGO eta RGO / NZVI konpositeen espektroak erakusten dira pikuetan. 3a. A. Halimus hostoen gainazaleko talde funtzionalen presentzia 3336 cm-1-tan agertzen da, polifenolei dagozkienak eta 1244 cm-1, proteinak sortutako karboniarrei dagokienez. Alkanes 2918 cm-1, besteak beste, 1647 cm-1 eta CO-O-CO luzapenak ere ikusi dira, eta 1030 cm-1-tan. Orokorrean, Nzvi espektroak azukre mingotsa bezain xurgapen gailurrak erakusten ditu, baina apur bat aldatutako posizioarekin. Banda bizia da, 3244 CM-1-rekin lotutako 3244 cm-tan (fenolak), 1615eko gailurra da, eta 1546 eta 1011 cm-1-ko bandei dagokio C = O (polifenolak eta flavonoideak), Aminiko aromatikoen eta Amets alifikoen artean ere ikusi ziren 1310 cm-1-tan. 1190 cm-1, hurrenez hurren13. Jogo Spectrum-en intentsitate handiko oxigeno-talde askoren presentzia erakusten du, besteak beste, 1041 cm-1, Epoxy (CO) luzatzeko banda 1291 cm-1, C = o tarte. C = C-ko bibraren banda 1619 cm-1-tan, 1708 cm-1 taldeko banda eta Oh taldeko banda zabal bat 3384 CM-1-tan. Hummers metodo hobetuak baieztatzen ditu, grafitoaren prozesua arrakastaz oxidatzen duena. RGO eta RGO / NZVI konposatuak Go espektroekin konposatzean, oxigeno duten talde batzuen intentsitatea nabarmen murrizten da. desagertu egin da, A. Halimus extract-ek egindako oxigeno-talde funtzionalak kentzea adieraziz. C = C tentsioaren gailur nabarmen berriak C = C-ko tentsioan ikusten dira 1560 eta 1405 cm-1 inguruan, eta horrek RGO-ra murriztea berresten du. 1043 eta 1015 cm-1 eta 982 eta 918 cm-1 bitarteko aldakuntzak ikusi ziren, agian landare materialak31,32 sartzeagatik. Weng et al., 2018an, talde funtzionalen oxigenatuaren eraketa nabarmena ere nabarmendu zen, Biorreduction-ek egindako RGO-ren eraketa arrakastatsua dela eta, burdinaren grafeno oxidoaren konposite murriztuak sintetizatzeko erabili zirenetik, landareen osagai talde funtzionalen spectra gerturatu ziren. 33.
A. Gallio, Nzvi, RGo, Go, Composite RGO / NZVI (A) konposatu. Roentgenogrammy konposatuak RGo, Go, Nzvi eta RGO / NZVI (B).
RGO / NZVI eta NZVI konpositeen eraketa X izpien difrakzio ereduen arabera berretsi zen neurri handi batean (3b irudia). Intentsitate handiko FE0 gailurra 2ɵ 44,5 ° -an, indizeari dagokiona (110) (JCPDS ez. 06-0696) 11. (311) hegazkinaren beste gailur bat Magnetite FE3O4-ri egozten zaio, 63,2 ° (440) planoaren errotariaren indizearekin lotuta egon daiteke (440) (jcpds 17-0536) 34. Go-ren X izpien patroiak gailur zorrotza erakusten du 2ɵ 10,3 ºC-tan. RGO eta RGO / NZVI eredu konposatuek Goi-gailurrekoen desagerpena eta RGO gailur zabalen desagerpena grabatu zuten 2ɵ 22,17 eta 24,7 º-tan, hurrenez hurren, RGO eta RGO / NZVI konposatuetarako, hurrenez hurren. Hala ere, RGO / NZVI konposatuan, FE0 (110) eta BCC FE0 (200) zuntzekin lotutako gailur osagarriak 44,9 \ (^ \ circ \) eta 65,22 \ (^ \ circ \), hurrenez hurren ikusi ziren.
Zeta potentziala da partikula baten gainazalean erantsitako geruza ionikoaren eta material baten propietate elektrostatikoak zehazten dituena eta bere egonkortasuna neurtzen duena37. Zeta-k landare sintetizatutako NZVI, ZOKEA eta RGO / NZVI konpositeen azterketa potentziala erakutsi zuten -20,8, -22, eta -27,4 MV-ren karga negatiboen presentzia dela eta, hurrenez hurren, bere gainazalean, S1a-C irudian erakusten den moduan, S1a-C irudian erakusten den moduan. . Emaitzak koherenteak dira aipatzen dituzten hainbat txostenekin, Zeta-k -25 MV baino gutxiago dituzten partikulak dituzten soluzioek, oro har, egonkortasun maila handia erakusten dute partikula horien arteko errepresio elektrostatikoa dela eta. RGO eta NZVI konbinazioak konposatuek karga negatibo gehiago eskuratzeko aukera ematen dute eta, beraz, joan edo nzvi baino egonkortasun handiagoa du. Hori dela eta, errepresio elektrostatikoaren fenomenoak RGO / NZVI39 konposite egonkorrak sortzea ekarriko du. Joanaren azalera negatiboak aglomeraziorik gabeko euskarri urtsu batean sakabanatu ahal izateko aukera ematen du, eta horrek NZVIrekin elkarreragiteko baldintza onak sortzen ditu. Karga negatiboa talde funtzional desberdinen presentziarekin lotuta egon daiteke meloi-extract mingotsean, eta horrek ere berretsi du eta burdina aitzindariaren eta landarearen laburpena RGO eta NZVI osatzeko, hurrenez hurren, eta RGO / NZVI konplexua. Landare-konposatu hauek ere hoditeria agente gisa joka dezakete, ondorioz sortutako nanopartikulen agregazioa ekiditen dutenez eta, beraz, egonkortasuna handitzen dute40.
NZVI eta RGO / NZVI konpositeen osaera eta balentzia egoera elementalak XPSk (4. irudia) zehaztu zuen. XPSko azterketa orokorra erakutsi zuten RGO / NZVI konposatua batez ere C, O eta Fe elementuez osatuta dagoela, EDS maparekin (4. irudia). C1S espektroak hiru gailurrek osatzen dute 284.59 EV, 286.21 EV eta 288.21 eV, hurrenez hurren, CC, CO eta C = O ordezkatzen. O1S espektroa hiru gailurretan banatu zen, 531.17 EV, eta 532.97 EV barne, eta 535.45 EV barne, O = CO, CO eta talde ez, hurrenez hurren. Hala ere, 714,47 eta 724.79 EV 710.43 eta 724.79 ev-ko gailurrak Fe 2p3 / 2, Fe + 3 eta Fe P1 / 2, hurrenez hurren. Nzviko XPS espektroak (4C-E irudia) C, O eta Fe elementuen gailurrak erakutsi zituen. 284.77, 286.25 eta 287.62 EV gailurretan, burdina-karbono aleazioen presentzia berretsi dute, CC, C-Oh eta CO, hurrenez hurren. O1S espektroa C-O / Iron karbonato gailurrei dagokien hiru gailurrei (531.19 eV), hidroxilo erradikal (532.4 eV) eta O-C = O (533.47 EV). 719,6ko gailurra FE0-ri egozten zaio, eta Feooh-ek 717.3 eta 723.7 ev-ko gailurrak erakusten ditu, gainera, 725.8 EV gailurra Fe2o342.43-ren presentzia adierazten du.
XPS NZVI eta RGO / NZVI konpositeen azterketak, hurrenez hurren (A, B). Nzvi C1S (C), FE2P (D) eta O1S (F) eta RGO / NZVI C1S (F), FE2P (h) konposatu.
N2 adsortzioa / desorzio isotermoa (5a irudia, b) erakusten du NZVI eta RGO / NZVI konposatuak II motakoak direla. Gainera, NZVIren azalera espezifikoa (SBET) handitu da 47.4549 eta 152,52 m2 / g artean RGoekin itsutu ondoren. Emaitza hau NZVIren propietate magnetikoen beherakadaren ondorioz azaldu daiteke RGO itsutu ondoren, eta, horrela, partikulen agregazioa murriztu eta konpositeen azalera handituz. Gainera, 5c irudian erakusten den moduan, RGO / NZVI konposatuen poro bolumena (8,94 nm) jatorrizko NZVI (2.873 Nm) baino handiagoa da. Emaitza hau El-Monaem et al-ekin ados dago. 45.
DC-k RGO / NZVI konposatuen eta jatorrizko NZVIren artean kentzeko adsortzio-ahalmena ebaluatzeko, hasierako kontzentrazioaren igoeraren arabera, konparazio bat egin zen adsorbente bakoitzaren (0,05 g) dosi konstante bat gehituz hasierako kontzentrazioetan. Ikertutako irtenbidea [25]. -100 mg L-1] 25 ºC-tan. Emaitzek erakutsi zuten RGo / NZVI konposatuen eraginkortasuna kentzeko (% 94,6) jatorrizko NZVI (% 90) baino handiagoa zela kontzentrazio baxuagoan (25 mg L-1). Hala ere, hasierako kontzentrazioa 100 mg-ko L-1era igo zenean, RGO / NZVI eta Gurasoen Nzvi-ren eraginkortasuna% 70 eta% 65era jaitsi zen, hurrenez hurren (6a irudia), nzvi partikulen degradazio gutxiago izan daitezke. Aitzitik, RGO / NZVI-k DC kentzeko eraginkortasun handiagoa izan zuen, eta horrek RGO eta NZVI arteko efektu sinergiko baten ondorioz izan daiteke, eta bertan adsortziorako erabilgarri dauden gune aktiboak askoz ere handiagoak dira, eta RGO / NZVIren kasuan, DC gehiago NZVI bere osotasunean adsorbatu daiteke. Gainera, irudian. 6b-k erakusten du RGO / NZVI eta NZVI konposatuen adsorzio-ahalmena 9,4 mg / g-tik 30 mg / g-ra igo zela, hurrenez hurren, 25-100 mg / l-eko hasierako kontzentrazioaren gehikuntzarekin. -1,1 eta 28,73 mg G-1. Hori dela eta, DC kentzeko tasa negatiboki erlazionatu zen DCren hasierako kontzentrazioarekin, eta hori da DC-k Soluzioan adsortziratu eta kentzeko adsorbente bakoitzari laguntzeko erreakzio zentro kopuru mugatuagatik. Horrela, RGO / NZVI konpositeek adsortzio eta murrizketa eraginkortasun handiagoa dute eta RGO / NZVI konposizioan RGO erabil daiteke, adsorbente gisa eta eramaile material gisa erabil daiteke.
RGO / NZVI eta NZVI konposatuetarako DC-ren eraginkortasuna eta DC adsortzio-ahalmena (a, b) [co = 25 mg L-1-100 mg L-1, t = 25 ° C, dosia = 0,05 g], pH. Adsorzio gaitasunean eta DC kentzeko eraginkortasuna RGO / NZVI konposatuetan (C) [CO = 50 mg L-1, ph = 3-11, t = 25 ° C, dosia = 0,05 g].
Irtenbide PHa faktore kritikoa da adsorzio prozesuen azterketan, eta adsorbentearen ionizazio, espezia eta ionizazio maila eragiten duelako. Esperimentua 25 ºC-tan egin zen etengabeko dosia (0,05 g) eta 50 mg l-1-ko hasierako kontzentrazioa pH tartean (3-11). Literaturaren iritziaren arabera46, DC molekula anfifilikoa da, hainbat talde funtzional (fenolak, amino taldeak, alkoholak) hainbat pH-ko mailetan. Ondorioz, DCren funtzioek eta RGO / NZVI konposatuaren gainazalean erlazionatutako egiturak elkarreragin daitezke eta baliteke katioiak, zwitterioak eta anioak, DC molekula existitzen baita pH <3,3, zwitterionic (DCH- edo DC2) pH 7.7. Ondorioz, DCren funtzioek eta RGO / NZVI konposatuaren gainazalean erlazionatutako egiturak elkarreragin daitezke eta baliteke katioiak, zwitterioak eta anioak, DC molekula existitzen baita pH <3,3, zwitterionic (DCH- edo DC2) pH 7.7. В результате различные функции дк с связанных с связанных с связаности композита композита RGO / NZVI Могут ВзАимодействовать электростатически и могут существовать в виде катиов и анионов, молекула дк существует в виде Катиона (dch3 +) при рн <3,3, цвиттер-ионный (dch20) 3,3 <pH <7,7 и анионный (dch- или dc2-) При ph 7,7. Ondorioz, RGO / NZVI konposatuaren gainazalean DC eta erlazionatutako egituren hainbat funtzio elektrostatikoki elkarreragin dezake eta katioien, zwitterions eta anioietan egon daiteke; DC molekula katioi gisa (DCH3 +) da pH <33; Ionikoa (DCH20) 3.3 <PH <7.7 eta anionikoa (dch- edo DC2-) ph 7.7-n.因此, DC 的各种功能和 rgo 的各种功能和 的各种功能和 的各种功能和 的各种功能和 的各种功能和 的各种功能和 的各种功能和 的各种功能和, 并可能以阳离子, 两性离子和阴离子的形式存在, DC 分子在 PH <3,3 时以阳离子 (DCH3 +) 的形式存在, 两性离子 (DCH20) 3.3 <pH <7.7 和阴离子 (DCH- 或 DC2-) 在 PH 7.7.因此, DC 的 种 功能 和 和 和 相关 结构 和 和 的 和 两 可能 和 阴离子 的 阳离子 两 和 阴离子 以 阳离子 两 性 在 阴离子 形式 阳离子 性 和 阴离子 以 阳离子 两 分子 在 pH <3,3 时 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 (DCH3 +) 形式存在, 两性离子 (dch20) 3.3 <pH <7.7 和阴离子 (dch-或 DC2-) 在 PH 7.7. Следовательно, различные функции дк и родственных и структур на поверхности композита RGO / NZVI могут вступать в электростатические взаимодействия и существовать в виде катиов и анионов, молекулы дк являются Катионными (Дцг3 +) При рн <3,3. Hori dela eta, DC eta erlazionatutako egiturak RGO / NZVI konposatuen gainazalean erlazionatutako egiturak elkarreragin elektrostatikoetan sartu eta katioien, zwitterions eta anions moduan egon daitezke, eta DC molekulak katioikoak dira (DCH3 +) PH <33. Он существует в виде цвиттер-иона (dch20) При 3,3 <pH <pH <7,7 и Аниона (dch- или dc2-) При ph 7,7. Zwitterion (DCH20) 3,3 <PH <7.7 eta Anion (DCH- edo DC2-) ph 7.7-n dago.PH-tik 3tik 7ra igo da, DC kentzeko adsortzio-ahalmena eta eraginkortasuna areagotu da 11,2 mg / g (% 56) eta 17 mg / g (% 85) (6C. irudia). Hala ere, pHa 9 eta 11ra igo zenez, adsorzio gaitasuna eta kentzeko eraginkortasuna murriztu egin zen zertxobait, 10,6 mg / G (% 53) 6 mg / g (% 30) hurrenez hurren. PH-ren gehikuntzarekin, 3 eta 7, DC-k batez ere zwitterions moduan existitzen ziren, eta horrek ez zituen elektrostatikoki erakarri edo RGO / NZVI konposatuekin, batez ere elkarreragin elektrostatikoen bidez. PH 8.2 igo zenean, adsorbentearen azalera negatiboki kobratu zen, eta, beraz, adsorzio-ahalmena murriztu egin da eta murriztu egin da negatiboki kargatutako doxikoriaren eta adsorbentearen azaleraren ondorioz. Joera honek iradokitzen du DCren Adsorzion RGO / NZVI konpositeen adsorzioa oso pHa dela, eta emaitzek ere adierazten dute RGO / NZVI konposatuak egokiak direla baldintza azido eta neutroen azpian adsorbenteak direla.
Tenperaturaren eragina DC-ren soluzio akuoso baten adsortzioaren eragina (25-55 ºC) egin da. 7a-k DC-k DC-ren antibiotikoen eraginkortasuna RGO / NZVI-n kentzearen eraginkortasuna kentzen du, kentzeko gaitasuna eta adsorzio-ahalmena% 83,44 eta 13,9 mg / G izatera igo dela eta% 47 eta 7,83 mg / g. , hurrenez hurren. Beherapen esanguratsu hori DC ioien energia termikoaren igoera izan daiteke, hau da, desorption47.
Tenperaturaren eraginkortasuna eta CDa RGO / NZVI konposatuetan (a) CD-ri buruzko gaitasuna (a) [co = 7 mg, dosia = 0,05 g], DOSAren eraginkortasuna kentzeko dosia, DC kentzea RGO / NSVI konposatuan (B) [CO = 50 mg L-1, ph = 7, t = 25 ° c] (C, d) [CO = 25-100 mg L-1, ph = 7, t = 25 ° C, dosi = 0,05 g].
Konposituaren diskurtsoaren dosia RGO / NZVI dosia handitzearen eragina 0,01 g-tik 0,07 g-tik kentzeko eraginkortasunean eta adsortzio-ahalmena erakusten da irudian. 7b. Adsorbentearen dosiaren gehikuntzak adsortzio-ahalmena gutxitzea eragin zuen 33,43 mg / g-tik 6,74 mg / g-ra. Hala ere, 0,01 g-tik 0,07 g-ko dosia handituz, kentzeko eraginkortasuna% 66,8tik% 96ra igo da, horren arabera, nanocomposite gainazaleko zentro aktiboen kopuruaren gehikuntzarekin lotuta egon daiteke.
Hasierako kontzentrazioaren eragina adsortzio-gaitasunean eta kentzeko eraginkortasunean [25-100 mg L-1, 25 ° C, PH 7, dosia 0,05 g] aztertu zen. Hasierako kontzentrazioa 25 mg L-1 eta 100 mg L-1 igo zenean, RGO / NZVI konposatuaren ehunekoa% 94,6tik% 65era jaitsi zen (7C irudia), seguruenik nahi diren gune aktiborik ez izateagatik. . Adsorbs DC49 kontzentrazio handiak. Bestalde, hasierako kontzentrazioa handitu ahala, adsorzio-ahalmena 9,4 mg / g-tik 30 mg / g-ra ere handitu da oreka lortu arte (7D. irudia). Erreakzio saihestezina da DC Ion Masa transferentziaren erresistentzia baino handiagoa den DC kontzentrazioarekin.
Harremanetarako denbora eta ikasketa zinetikoek adsortzioaren oreka denbora ulertzea dute helburu. Lehenik eta behin, harremanetarako denboraren lehen 40 minutuetan adsorbatutako DC zenbatekoa izan zen gutxi gorabehera, denbora osoan zehar adsorbatutako kopuruaren erdia (100 minutu). Soluzioko DC molekulek talka egiten duten bitartean, RGO / NZVI konposatuaren azalera azkar migratzen dute, adsortzio esanguratsuan. 40 min egin ondoren, DC Adsorption pixkanaka eta poliki igo zen, oreka 60 min egin ondoren (7D irudia). Arrazoizko zenbatekoa lehen 40 minutuetan adsortzen denez, DC molekulekin talka gutxiago izango da eta gunean aktibo gutxiago egongo dira adsorbatutako molekuletarako. Beraz, adsorzio tasa murriztu daiteke51.
Adsorzioaren zinetika hobeto ulertzeko, pseudo lehen ordena (8a irudia), bigarren ordena (8b. Irudia), eta Elovich (8. irudia) eredu zinetikoak erabili ziren. Ikasketa zinetikoetatik lortutako parametroetatik (S1 taula), argi dago pseudosecond eredua adsorzioaren zinetika deskribatzeko eredu onena dela, non R2 balioa beste bi ereduetan baino handiagoa da. Kalkulatutako adsorzio ahalmenen (QE, Cal) arteko antzekotasuna ere badago. Sasi-bigarren ordena eta balio esperimentalak (QE, Exp.) Sasi-bigarren ordena beste ereduak baino eredu hobea dela frogatzen dute. 1. taulan agertzen den moduan, α (hasierako adsorzio tasa) eta β (Desorzio konstantea) (desorzio konstantea) adierazten den bezala, baieztapen-tasa desorzio tasa baino handiagoa dela baieztatzen da, DC-k RGO / NZVI52 konposatuan modu eraginkorrean adsorbatzen duela adieraziz. .
Adsorzio lineala Sasi-bigarren ordenako lursailak (a), sasi-lehen ordena (b) eta eLovich (c) [CO = 25-100 mg L-1, ph = 7, t = 25 ° C, dosi = 0,05 g].
Adorzioaren inguruko isetermerak Adorbent (RGO / NRVI konposatua) adsorbatzailearen (DC) eta sistemaren tenperaturaren adsorbatzailearen gaitasuna zehazten laguntzen du. Gehienezko adsorzio-ahalmena Langmuir isotermoa erabiliz kalkulatu zen, adsorzioa homogeneoa zela eta adsorbatoko monolayer baten eraketa barne, adsorbentearen gainazalean, haien arteko elkarreraginik gabe. Erabilitako beste bi isoterm eredu dira Freundlich eta Temkin ereduenak. FreundLich eredua adsorzio-ahalmena kalkulatzeko erabiltzen ez den arren, adsorzio prozesu heterogeneoa ulertzen laguntzen du eta adsorbentearen hutsuneek energia desberdinak dituzte, eta Temkin ereduak adsorzioaren propietate fisikoak eta kimikoak ulertzen laguntzen du ADOrption-en propietate fisikoak eta kimikoak ulertzen laguntzen du.
9a-C zifrak Langmuir, Freindlich eta Temkin ereduen lursailak erakusten ditu hurrenez hurren. Freundlich-en (9a.. Fig. Fig.) Eta Langmuir-ek kalkulatutako R2 balioak erakusten ditu eta DC-k RGO / NZVI konposatuetan duen adsortzioak Freundlich (0,996) eta Langmuir (0.988) ereduak eta temkin (0.985) erakusten ditu. Langmuir isoterm eredua erabiliz kalkulatutako adsorzio ahalmen maximoa (QMAX) 31,61 mg G-1 izan zen. Horrez gain, dimentsiorik gabeko bereizketa faktorearen (RL) kalkulatutako balioa 0 eta 1 artean dago (0,097), adsorzio prozesu onuragarria dela adierazten duena. Bestela, kalkulatutako FreundLich konstanteak (N = 2.756) xurgapen prozesu honen lehentasuna adierazten du. Temkin Isotermaren eredu linealaren arabera (9C irudia), DCren adsorzioa RGO / NZVI konposatuan adsortzio prozesu fisikoa da, B ˂ 82 kj mol-1 (0,408) 55 da. Adsorzio fisikoa normalean Van der Waals-ek indar ahulak izan ohi diren arren, korronte zuzeneko adsorzioak RGO / NZVI konposatuetan adsortzio-energia baxuak behar ditu [56, 57].
Freundlich (a), langmuir (b) eta temkin (c) adsorzio lineala isotermoak [CO = 25-100 mg L-1, ph = 7, t = 25 ° C, dosia = 0,05 g]. DC-ren Lursaila DC-ren trama DC Adsorziorako RGO / NZVI konpositeek (d) [CO = 25-100 mg L-1, ph = 7, t = 25-55 ° c eta dosi = 0,05 g].
RGC / NZVI konposatuetatik DC kentzearen eragina ebaluatzea RGO / NZVI konposatuetatik, entropia aldatzeko (δS), entalpy Change (δH) (δG) (δG) (δG) kalkulatu ziren ekuazioetatik kalkulatu ziren. 3 eta 458.
non \ ({} _} {{}} _ {ae}} {{ae}} {{ae}} {{}}} \) - Oreka termodinamikoa konstante, CE eta CAE - RGO irtenbidea, hurrenez hurren / NZVI DC kontzentrazioak gainazaleko orekan. R eta RT gas konstante eta adsortzioaren tenperatura dira, hurrenez hurren. Ln Ke-k 1 / t-ren aurka lerro zuzen bat ematen du (eta δS eta δh zehaztu daiteke.
ΔH balio negatiboak prozesua exotermikoa dela adierazten du. Bestalde, δH balioa adsorzio prozesu fisikoaren barruan dago. 3. taulan δG balio negatiboak adierazten du Adsorption posible dela eta espontaneoa. ΔS-ren balio negatiboek molekulen adsorbenteen ordena handia adierazten dute interfaze likidoan (3. taula).
4. taulak RGO / NZVI konposatua konposatzen du aurreko ikerketetan egindako beste adsorbatzaile batzuekin. Argi dago VGO / NCVI konposatuak adsortzio-ahalmen handia duela eta DC antibiotikoak uretatik kentzeko material itxaropentsua izatea. Gainera, RGO / NZVI konpositeen adsorzioa prozesu azkarra da, 60 min-ko oreka-denbora duena. RGO / NZVI konposatuen adsorzio propietate bikainak RGO eta NZVIren efektu sinergikoaren bidez azaldu daiteke.
10A zifrak, B-k DC antibiotikoak RGO / NZVI eta NZVI konplexuak kentzeko mekanismo arrazionala azaltzen dute. DC Adsorzioaren eraginkortasunari esker, DC Adsorzioaren eraginkortasunari buruzko esperimentuen emaitzen arabera, 3 eta 7, DCren adsortzioak RGO / NZVI konposatuetan ez zuen interakzio elektrostatikoen bidez kontrolatu, zwitterio gisa jokatu baitzuen; Beraz, PH balioaren aldaketak ez du adsorzio prozesuan eragin. Ondoren, adsorzioaren mekanismoa interakzio elektrostatiko ez-elektrostatikoen bidez kontrolatu daiteke, hala nola, hidrogeno lotura, efektu hidrofobikoak eta π-π π-π-ko arteko elkarreraginak, Composite eta DC66 arteko elkarreraginak. Ezaguna da grafeno geruzaren gainazaletan adsorbato aromatikoen mekanismoa π-π-k eragiteko indar nagusi gisa azaldu duela. Konposatua grafenoaren antzeko materiala da, 233 nm-ko xurgapenarekin gehienez, π-π * trantsizioagatik. DC-ren adsorbataren egitura molekularrean lau eraztun aromatikoen presentziaren arabera, DC (π-Electron Acceptor (π-Electronce Acceptor) eta π-elektroietan aberatsak diren π-elektroien arteko elkarreragin mekanismoa dago. / Nzvi konposatuak. Gainera, irudian ikusten den bezala. 10b, Ftir ikasketak egin ziren RGO / NZVI konposatuen interakzio molekularra ikasteko DCrekin, eta DC / NZVI konposatuen espektroak DC adsorzioaren ondoren, 10b irudian agertzen dira. 10b. Tontor berri bat behatzen da 2111 cm-1-tan, C = C fidantzaren bibrazio markoari dagokiona, eta horrek dagozkien talde funtzional organikoen presentzia adierazten du 67 RGO / NZVIren azalean. Beste gailur batzuk 1561etik 1548 cm-1 eta 1399 eta 1360 cm-1-tik aldatzen dira, eta horrek ere baieztatzen du π-π interakzioek paper garrantzitsua betetzen dutela grafeno eta kutsatzaile organikoen adsortzioan68,69. DC adsortzioaren ondoren, oxigeno duten talde batzuen intentsitatea, adibidez, 3270 cm-1era jaitsi da eta horrek iradokitzen du hidrogeno lotura adsorzio mekanismoetako bat dela. Horrela, emaitzak oinarritzat hartuta, DC Adsorzion RGO / NZVI konposatuan gertatzen da, batez ere, π-π pilaketa eta H-bonuak direla eta.
DC antibiotikoen adsorzio mekanismo arrazionala RGO / NZVI eta NZVI konplexuak (a). FTIR Adsorzioaren espektroak DC-ko RGO / NZVI eta NZVI (B).
NZVIren xurgapen banden intentsitatea 3244, 1615, 1546 eta 1011 cm-1 handitu da DC Adsorzioan NZVI-n (10b irudia) NZVIrekin alderatuta, NZVIrekin alderatuta, CarBoxylic azidoaren talde posibleekin DC-ko taldeen arteko elkarreraginarekin erlazionatuta. Hala ere, ikusitako banda guztietan transmisioaren ehuneko txikiago honek ez du aldaketa nabarmenik Adsorbent fitosintetikoaren (NZVI) adsortzioaren eraginkortasunean, NZVIrekin alderatuta, adsorzio prozesuaren aurretik. NZVI71-rekin DC kentzeko ikerketa batzuen arabera, NZVIk H2O-rekin erreakzionatzen duenean, elektroiak kaleratu dira eta H + hidrogeno aktibo oso murriztuzak ekoizteko erabiltzen da. Azkenik, konposatu katuei batzuek hidrogeno aktiboaren elektroiak onartzen dituzte, eta ondorioz, -c = n eta -c = c-, benzenoaren eraztuna zatitzeari egozten zaio.


Ordua: 20122ko azaroaren 14a